黨玉珍，蔡曉輝，陳其源，劉振宇

（東北大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院 軋制技術(shù)及連軋自動化國家重點實驗室，遼寧 沈陽 110819）

我國作為一個能源消耗大國，石油化工行業(yè)的快速發(fā)展使得天然氣的消耗量越來越大[1]。為了方便海上運輸，一般在常壓-162℃的低溫條件下采用先進制冷技術(shù)將其液化成液化天然氣（Liquefied natural gas，LNG）[2]。LNG儲罐的大型化發(fā)展趨勢，要求LNG儲罐用鋼需具有高強度與更好的低溫韌性[3]。Ni系低溫鋼是主要的LNG儲罐用鋼，鋼中加入Ni元素，與基體形成置換固溶體，提高鐵素體的韌性，同時降低韌脆轉(zhuǎn)變溫度，提高鋼的低溫韌性[4-5]。

目前LNG儲罐用鋼主要以9Ni鋼為主，我國Ni資源短缺，加之9Ni鋼中較高的Ni含量提高了鋼的合金化成本[6]，因此有必要通過優(yōu)化調(diào)整鋼的化學(xué)成分及生產(chǎn)工藝，在不損害鋼性能的前提下研制出一種可替代傳統(tǒng)9Ni鋼的低Ni型LNG儲罐用鋼。國際上對于低Ni型LNG鋼的研究主要集中在降低Ni含量、優(yōu)化熱處理工藝，從而獲得優(yōu)良的性能[7-10]。近年來，我國相繼開展了低Ni型LNG鋼的研制工作[11]，但是鋼板強韌性仍較9Ni鋼有較大差距。因此，需要進一步研究、優(yōu)化生產(chǎn)工藝。LNG鋼的傳統(tǒng)生產(chǎn)工藝為一階段軋制加熱處理，熱處理工藝主要是QT[12]（調(diào)質(zhì)熱處理）和QLT[13]（兩相區(qū)熱處理），這兩種工藝存在性能不佳、生產(chǎn)周期長等問題。兩階段控制軋制及超快速冷卻技術(shù)結(jié)合兩相區(qū)淬火和回火工藝則具有簡化工藝流程、降低成本且能獲得更好的強韌性匹配等優(yōu)點。但是目前對于低Ni型LNG鋼的熱變形行為尚不明確，對控制軋制過程中組織演變規(guī)律的認(rèn)識不夠深入，軋制工藝的制定沒有可靠的理論支持。

基于以上背景，本文以低Ni型LNG鋼為研究對象，進行單道次及雙道次壓縮熱模擬試驗，研究不同變形條件下的動態(tài)再結(jié)晶及靜態(tài)再結(jié)晶行為，建立動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)模型。并基于理論分析結(jié)果采用兩階段控制軋制及超快速冷卻技術(shù)進行熱軋試驗，分析精軋開軋溫度及終軋溫度對試驗鋼組織性能的影響，獲得低Ni型LNG鋼軋制溫度的關(guān)鍵控制要點，優(yōu)化控制軋制工藝。

1 試驗材料和方法

試驗用低Ni鋼的化學(xué)成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%）為：0.05C、0.008S、0.002P、0.5～0.9Mn、0.06～0.2Mo、0.03～0.15Si、6.82Ni、0.4～0.7Cr。40 kg真空感應(yīng)爐冶煉得到鋼坯，將鋼坯機械加工成φ8 mm×15 mm的圓柱形熱模擬試樣進行單道次及雙道次壓縮試驗。單道次及雙道次壓縮試驗在MMS-200熱-力模擬試驗機上進行。將試樣以10℃/s的速度加熱到1200℃，保溫5 min。以10℃/s的速度冷卻到不同溫度（800、850、900、950、1000和1050℃），保溫10 s，然后分別進行單道次、雙道次壓縮試驗。單道次壓縮試驗應(yīng)變速率分別為0.1、0.5和1 s-1，真應(yīng)變?yōu)?.8，變形結(jié)束立即水淬。雙道次壓縮試驗第一道次真應(yīng)變?yōu)?.2（ε1=0.2），第二道次真應(yīng)變?yōu)?.3（ε2=0.3）道次間隔時間分別為10、60 s，應(yīng)變速率為1 s-1。

熱軋試驗鋼坯的原始尺寸為100 mm（厚度）×100 mm（寬度）×L（長度），將其切成長70 mm的小塊，放入箱式電阻爐內(nèi)升溫至1200℃，保溫2 h，隨后進行熱軋試驗。熱軋試驗在φ450 mm×450 mm二輥可逆式軋機上進行，其后配有超快速冷卻裝置和層流冷卻裝置。試驗過程中，軋件的實時溫度可以通過紅外測溫儀進行測定。具體試驗方案：將坯料加熱至1200℃保溫2 h，隨后采用兩階段軋制，道次壓下工藝為100 mm→80 mm→65 mm→47 mm→待溫→35 mm→26 mm→19 mm→15 mm，待溫前為粗軋，待溫后為精軋。粗軋開軋溫度為1050～1150℃。不同精軋開軋溫度與終軋溫度如表1所示，軋后進行兩相區(qū)淬火+回火熱處理。

表1 試驗鋼精軋工藝Table 1 Finishing rolling processes of the tested steel

金相試樣從熱處理板中沿軋制方向取樣，采用化學(xué)腐蝕法保留原奧氏體晶界，腐蝕劑配比為過飽和苦味酸+洗滌劑+少量鹽酸，將配置好的溶液放置在恒溫水浴鍋內(nèi)，設(shè)置溫度為80℃。待溫度恒定后，放入試樣，加熱2 min后取出，使用光學(xué)顯微鏡進行金相分析。

拉伸與沖擊試樣從熱處理板中沿軋制方向取樣，拉伸試樣標(biāo)距直徑為φ10 mm，長度110 mm，室溫拉伸試驗在CMT5105-SANS型微機控制電子萬能試驗機上進行。低溫（-196℃）沖擊試樣尺寸為10 mm×10 mm×55 mm，冷卻介質(zhì)為液氮，保溫20 min，試樣開夏比V型缺口。低溫沖擊試驗在ZBC2452-B型擺錘沖擊試驗機上進行。拉伸與沖擊試驗結(jié)果均取3個試樣的平均值。沖擊試驗完成后，將斷口用酒精清洗干凈，利用FEI Quanta600型掃描電鏡觀察斷口處組織形貌。

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 高溫奧氏體再結(jié)晶行為

2.1.1 應(yīng)力-應(yīng)變曲線分析

圖1為不同單道次壓縮應(yīng)變速率下試驗鋼的真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線，可以看出，真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線分為3種類型：①動態(tài)再結(jié)晶型曲線：如圖1（a）中900、950、1000和1050℃以及圖1（b）中1000和1050℃的曲線，真應(yīng)力值隨著真應(yīng)變值的增加而增加，達(dá)到一定值（峰值）后，真應(yīng)力值不再增加，而是隨著應(yīng)變量的增加而降低，最終曲線逐漸趨于平緩穩(wěn)定。②動態(tài)回復(fù)型曲線，如圖1（a）中800和850℃以及圖1（b）中950℃的曲線，真應(yīng)力值隨著真應(yīng)變量的增加而增加，達(dá)到一定值后趨于穩(wěn)定，真應(yīng)力不再增加。③加工硬化型曲線，如圖1（b，c）中800～900℃的曲線，真應(yīng)力隨著真應(yīng)變量的增加而增加，發(fā)生動態(tài)回復(fù)后，在大應(yīng)變量下，曲線仍呈上升態(tài)勢。由圖1（a）可知，在900～1050℃，相同的應(yīng)變速率下，隨著真應(yīng)變量的增大，位錯塞積，再結(jié)晶形核點增多，促使動態(tài)再結(jié)晶的發(fā)生。相同應(yīng)變速率及變形量下，隨著變形溫度的升高，所對應(yīng)的峰值應(yīng)力及峰值應(yīng)變減小，且隨變形溫度降低，大應(yīng)變量下才能達(dá)到峰值應(yīng)力，說明高溫下，材料更容易發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶。當(dāng)溫度低到一定程度時，奧氏體就會發(fā)生加工硬化或者動態(tài)回復(fù)。這是由于溫度越高，金屬原子運動越劇烈，位錯滑移需要的切應(yīng)力降低，更容易發(fā)生交滑移與攀移[14]，有利于再結(jié)晶的發(fā)生，從而達(dá)到細(xì)化晶粒的效果。同一溫度及變形量，不同應(yīng)變速率下，如950℃下的真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線，在應(yīng)變速率為0.1 s-1時，應(yīng)力值達(dá)到峰值應(yīng)力后下降，即發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶；當(dāng)應(yīng)變速率為0.5 s-1時應(yīng)力達(dá)到一定值后趨于穩(wěn)定，即發(fā)生動態(tài)回復(fù)；應(yīng)變速率繼續(xù)增加，應(yīng)力值一直增大，在大應(yīng)變量下仍處于上升態(tài)勢，屬于典型的加工硬化。這表明低應(yīng)變速率促進動態(tài)再結(jié)晶的發(fā)生，而高應(yīng)變速率增強了加工硬化的作用，從而增大發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶的臨界變形量，再結(jié)晶所需的驅(qū)動力增加，因而不利于動態(tài)再結(jié)晶的進行。

圖1 不同單道次壓縮應(yīng)變速率下試驗鋼的真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線Fig.1 True stress-true strain curves of the tested steel at different strain rates during single-pass compression

2.1.2 動態(tài)再結(jié)晶臨界條件的確定

當(dāng)真應(yīng)變量達(dá)到臨界變形量時，試驗鋼開始發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶，此時的應(yīng)力和應(yīng)變分別為臨界應(yīng)力σc和臨界應(yīng)變εc。確定臨界應(yīng)變對軋制工藝的制定具有重要作用。其數(shù)值可根據(jù)Najafizadenh[15]提出的3次多項式擬合法確定臨界條件。具體步驟：首先對真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線進行9次擬合，求導(dǎo)得出加工硬化率-應(yīng)力曲線，然后改變初始點及末尾點（截取部分θ-σ曲線）進行3次擬合，擬合度R2需達(dá)到0.99以上，最后進行公式計算，其3次多項式表示為：

式中：a、A1、A2、A3為常數(shù)；θ為加工硬化率。

式（1）中兩階導(dǎo)數(shù)為零處的應(yīng)力即為臨界應(yīng)力，采用N-J法確定試驗鋼各變形條件下的臨界應(yīng)力，從而得出相應(yīng)的臨界應(yīng)變，對不同條件下臨界應(yīng)力σc-臨界應(yīng)變εc值、峰值應(yīng)力σp-峰值應(yīng)變εp值進行統(tǒng)計，并取平均值，可得出臨界應(yīng)變與峰值應(yīng)變的關(guān)系式：εc=0.458εp。

2.1.3 動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)模型的建立

動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)模型可由阿弗拉米方程（Avrami）[16]表示：

式中：XD為再結(jié)晶體積分?jǐn)?shù)，%；A為材料常數(shù)；n為阿弗拉米常數(shù)。

動態(tài)再結(jié)晶體積分?jǐn)?shù)根據(jù)真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線，采用Wahabi等[17]的方法得出：

式中：σde為動態(tài)回復(fù)過程中的即時應(yīng)力，MPa；σdes為動態(tài)回復(fù)過程中的穩(wěn)態(tài)應(yīng)力，MPa；σdx為動態(tài)再結(jié)晶過程中的即時應(yīng)力，MPa；σdxs為動態(tài)再結(jié)晶過程中的穩(wěn)態(tài)應(yīng)力，MPa。

采用峰值應(yīng)力近似代替動態(tài)回復(fù)過程中的即時應(yīng)力與穩(wěn)態(tài)應(yīng)力，如式（4）所示：

對式（2）兩邊進行雙對數(shù)取值計算，得出式（5）：

圖2 與的關(guān)系圖Fig.2 Relationship graph between ln and

綜上所述，試驗鋼的動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)模型如式（6）所示：

2.1.4 靜態(tài)再結(jié)晶分析

圖3（a，b）為不同道次間隔時間下試驗鋼雙道次壓縮后的應(yīng)力-應(yīng)變曲線，可以看出，第一道次結(jié)束時應(yīng)力值大于第二道次開始時的數(shù)值，但兩道次的數(shù)值均隨應(yīng)變量而增大，這是因為在間歇時間內(nèi)，材料發(fā)生了軟化，但對于同一道次下，其內(nèi)部的硬化現(xiàn)象也比較明顯。在道次間隔時間一定的情況下，如圖3（a）所示，隨著變形溫度的升高，第二道次的應(yīng)力值相對于第一道次有一定程度的降低，如950、1000、1050℃，即道次間的軟化行為明顯。這是因為隨著變形溫度的升高，晶界的遷移能力也隨之加強，發(fā)生再結(jié)晶的時間越短，再結(jié)晶形核率與長大速率均加快，靜態(tài)再結(jié)晶隨著變形溫度的增加而加快。對比圖3（a，b）可知，同一變形溫度下，道次間隔時間越長，靜態(tài)軟化現(xiàn)象越明顯。

圖3 不同道次間隔時間下試驗鋼雙道次壓縮后應(yīng)力-應(yīng)變曲線Fig.3 Stress-strain curves of the tested steel after double-pass compression with different pass intervals

2.2 不同軋制工藝對晶粒的影響

熱軋試驗采用兩階段軋制，即一階段粗軋、二階段精軋。在粗軋時，根據(jù)發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶的臨界條件及動力學(xué)模型，大壓下量容易發(fā)生再結(jié)晶，設(shè)置道次壓下工藝為：100 mm→80 mm→65 mm→47 mm→待溫→35 mm→26 mm→19 mm→15 mm。綜上分析，發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶的溫度范圍為1000～1050℃，設(shè)置粗軋開軋溫度為1050～1150℃，確保鋼件發(fā)生完全再結(jié)晶。精軋開軋溫度和終軋溫度設(shè)置如表1所示，軋后進行兩相區(qū)淬火+回火熱處理。

圖4為試驗鋼在不同精軋終軋溫度及精軋開軋溫度下的原奧氏體晶粒組織。對比工藝A、B、C，在同一精軋開軋溫度下，可以看出當(dāng)精軋終軋溫度為840℃時，晶粒呈等軸狀，平均晶粒尺寸為29.36μm，說明道次間發(fā)生了靜態(tài)再結(jié)晶，但由于軋制溫度較高，軋后有利于再結(jié)晶晶粒的長大。當(dāng)精軋終軋溫度為820℃時，晶粒細(xì)化呈扁平狀，沿軋制方向略微伸長，平均晶粒尺寸為23.83μm，說明道次間發(fā)生了部分靜態(tài)再結(jié)晶，且晶粒長大傾向小，所以晶粒細(xì)化。當(dāng)精軋終軋溫度為770℃時，由于溫度過低，靜態(tài)再結(jié)晶發(fā)生程度較小，晶粒細(xì)化效果較820℃時差，平均晶粒尺寸28.75μm?？芍埥K軋溫度為820℃時，晶粒尺寸最小，晶粒細(xì)化效果最好。對比工藝D、E，在同一精軋終軋溫度下，精軋開軋溫度為800℃時，由于精軋開軋溫度較低，道次間基本上不發(fā)生靜態(tài)再結(jié)晶，奧氏體晶粒呈壓扁狀態(tài)，晶界沿軋制方向被拉長，此時平均晶粒尺寸為29.48μm。當(dāng)精軋開軋溫度為920℃時，由于開軋溫度較高，道次間靜態(tài)再結(jié)晶發(fā)生比較充分，當(dāng)軋到后幾道次時，靜態(tài)再結(jié)晶細(xì)化效果好，晶粒長大傾向小，此時的奧氏體平均晶粒尺寸為25.92μm。所以適當(dāng)提高精軋開軋溫度，晶?？傻玫郊?xì)化。

圖4 不同軋制工藝下試驗鋼的原奧氏體組織Fig.4 Prior austenite structures of the tested steel under different rolling processes

2.3 不同軋制工藝對力學(xué)性能的影響

試驗鋼在不同軋制工藝下的力學(xué)性能如表2所示，可以看到，工藝B、C、D、E下試驗鋼的室溫抗拉強度在717.8～729.4 MPa范圍內(nèi)，屈服強度在595.1～616.2 MPa范圍內(nèi)，-196℃下的沖擊吸收能量在168.6～180.1 J范圍內(nèi)。工藝B、C、D、E下試驗鋼的拉伸與低溫沖擊性能符合GB/T 24510—2017《低溫壓力容器用鎳合金鋼板》中LNG儲罐用鋼的標(biāo)準(zhǔn)。由表2可以看出，隨著終軋溫度的升高，試驗鋼的低溫沖擊性能先增大后減小，在終軋溫度為920℃時低溫沖擊吸收能量最大，鋼的韌性最好。隨著精軋開軋溫度的升高，晶粒得到細(xì)化，試驗鋼的沖擊性能增大。隨著精軋終軋溫度及精軋開軋溫度的升高，試驗鋼的屈服強度與抗拉強度均降低，這是因為通過降低精軋終軋溫度及精軋開軋溫度，可以得到伸長的奧氏體晶粒，從而增大晶界面積，同時在晶內(nèi)產(chǎn)生大量的變形帶及高密度的位錯，在后續(xù)的超快冷過程中晶界、變形帶及位錯等均可以作為形核點從而細(xì)化馬氏體組織。所以精軋終軋溫度及精軋開軋溫度越低，屈服強度與抗拉強度越高。

表2 不同軋制工藝下試驗鋼的力學(xué)性能Table 2 Mechanical properties of the tested steel under different rolling processes

圖5為試驗鋼在不同軋制工藝下的沖擊斷口形貌。各工藝下試樣斷口表面分布著大量韌窩，均為穿晶韌性斷裂，說明試樣的沖擊吸收能量均很高。在精

圖5 試驗鋼在不同軋制工藝下-196℃的沖擊斷口形貌Fig.5 Impact fracture morphologies at-196℃of the tested steel at different rolling processes

軋開軋溫度為850℃、精軋終軋溫度為770℃與820℃時，均出現(xiàn)大量韌窩，低溫沖擊吸收能量分別為173.3 J與176.9 J，在精軋開軋溫度為850℃、精軋終軋溫度為840℃時，韌窩稍淺，此時的低溫沖擊吸收能量為144.3 J。在精軋開軋溫度為920℃、精軋終軋溫度為770℃時，韌窩大而深，說明此時的沖擊性能最好，低溫沖擊吸收能量為180.1 J；當(dāng)精軋開軋溫度為800℃、精軋終軋溫度為770℃時，韌窩相對較淺且小，說明此溫度下的沖擊性能相對較低，低溫沖擊吸收能量為168.6 J。

3 結(jié)論

1）低Ni型LNG鋼中高溫奧氏體在較高溫度（1000～1050℃）與較低應(yīng)變速率（0.1～0.5 s-1）下容易發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶，進而確定了發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶的臨界條件，建立了動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)模型。

2）低Ni型LNG鋼中高溫奧氏體在較高溫度（800～1050℃）、較長道次間隔時間（60 s）下容易發(fā)生靜態(tài)再結(jié)晶，溫度越高、道次間隔時間越長，靜態(tài)軟化現(xiàn)象越明顯。

3）低Ni型LNG鋼熱軋試驗階段，隨著精軋開軋溫度升高，奧氏體晶粒細(xì)化，低溫沖擊吸收能量增大，精軋終軋溫度為770℃，精軋開軋溫度為920℃時，鋼的韌性最好。終軋溫度較高時，晶粒長大速度較快，尺寸較大，終軋溫度較低時，不利于靜態(tài)再結(jié)晶的發(fā)生。屈服強度與抗拉強度均隨著精軋終軋溫度與精軋開軋溫度的升高而降低。