黨玉珍，蔡曉輝，陳其源，劉振宇

（東北大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院 軋制技術(shù)及連軋自動(dòng)化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，遼寧 沈陽(yáng) 110819）

我國(guó)作為一個(gè)能源消耗大國(guó)，石油化工行業(yè)的快速發(fā)展使得天然氣的消耗量越來越大[1]。為了方便海上運(yùn)輸，一般在常壓-162℃的低溫條件下采用先進(jìn)制冷技術(shù)將其液化成液化天然氣（Liquefied natural gas，LNG）[2]。LNG儲(chǔ)罐的大型化發(fā)展趨勢(shì)，要求LNG儲(chǔ)罐用鋼需具有高強(qiáng)度與更好的低溫韌性[3]。Ni系低溫鋼是主要的LNG儲(chǔ)罐用鋼，鋼中加入Ni元素，與基體形成置換固溶體，提高鐵素體的韌性，同時(shí)降低韌脆轉(zhuǎn)變溫度，提高鋼的低溫韌性[4-5]。

目前LNG儲(chǔ)罐用鋼主要以9Ni鋼為主，我國(guó)Ni資源短缺，加之9Ni鋼中較高的Ni含量提高了鋼的合金化成本[6]，因此有必要通過優(yōu)化調(diào)整鋼的化學(xué)成分及生產(chǎn)工藝，在不損害鋼性能的前提下研制出一種可替代傳統(tǒng)9Ni鋼的低Ni型LNG儲(chǔ)罐用鋼。國(guó)際上對(duì)于低Ni型LNG鋼的研究主要集中在降低Ni含量、優(yōu)化熱處理工藝，從而獲得優(yōu)良的性能[7-10]。近年來，我國(guó)相繼開展了低Ni型LNG鋼的研制工作[11]，但是鋼板強(qiáng)韌性仍較9Ni鋼有較大差距。因此，需要進(jìn)一步研究、優(yōu)化生產(chǎn)工藝。LNG鋼的傳統(tǒng)生產(chǎn)工藝為一階段軋制加熱處理，熱處理工藝主要是QT[12]（調(diào)質(zhì)熱處理）和QLT[13]（兩相區(qū)熱處理），這兩種工藝存在性能不佳、生產(chǎn)周期長(zhǎng)等問題。兩階段控制軋制及超快速冷卻技術(shù)結(jié)合兩相區(qū)淬火和回火工藝則具有簡(jiǎn)化工藝流程、降低成本且能獲得更好的強(qiáng)韌性匹配等優(yōu)點(diǎn)。但是目前對(duì)于低Ni型LNG鋼的熱變形行為尚不明確，對(duì)控制軋制過程中組織演變規(guī)律的認(rèn)識(shí)不夠深入，軋制工藝的制定沒有可靠的理論支持。

基于以上背景，本文以低Ni型LNG鋼為研究對(duì)象，進(jìn)行單道次及雙道次壓縮熱模擬試驗(yàn)，研究不同變形條件下的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶及靜態(tài)再結(jié)晶行為，建立動(dòng)態(tài)再結(jié)晶動(dòng)力學(xué)模型。并基于理論分析結(jié)果采用兩階段控制軋制及超快速冷卻技術(shù)進(jìn)行熱軋?jiān)囼?yàn)，分析精軋開軋溫度及終軋溫度對(duì)試驗(yàn)鋼組織性能的影響，獲得低Ni型LNG鋼軋制溫度的關(guān)鍵控制要點(diǎn)，優(yōu)化控制軋制工藝。

1 試驗(yàn)材料和方法

試驗(yàn)用低Ni鋼的化學(xué)成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%）為：0.05C、0.008S、0.002P、0.5～0.9Mn、0.06～0.2Mo、0.03～0.15Si、6.82Ni、0.4～0.7Cr。40 kg真空感應(yīng)爐冶煉得到鋼坯，將鋼坯機(jī)械加工成φ8 mm×15 mm的圓柱形熱模擬試樣進(jìn)行單道次及雙道次壓縮試驗(yàn)。單道次及雙道次壓縮試驗(yàn)在MMS-200熱-力模擬試驗(yàn)機(jī)上進(jìn)行。將試樣以10℃/s的速度加熱到1200℃，保溫5 min。以10℃/s的速度冷卻到不同溫度（800、850、900、950、1000和1050℃），保溫10 s，然后分別進(jìn)行單道次、雙道次壓縮試驗(yàn)。單道次壓縮試驗(yàn)應(yīng)變速率分別為0.1、0.5和1 s-1，真應(yīng)變?yōu)?.8，變形結(jié)束立即水淬。雙道次壓縮試驗(yàn)第一道次真應(yīng)變?yōu)?.2（ε1=0.2），第二道次真應(yīng)變?yōu)?.3（ε2=0.3）道次間隔時(shí)間分別為10、60 s，應(yīng)變速率為1 s-1。

熱軋?jiān)囼?yàn)鋼坯的原始尺寸為100 mm（厚度）×100 mm（寬度）×L（長(zhǎng)度），將其切成長(zhǎng)70 mm的小塊，放入箱式電阻爐內(nèi)升溫至1200℃，保溫2 h，隨后進(jìn)行熱軋?jiān)囼?yàn)。熱軋?jiān)囼?yàn)在φ450 mm×450 mm二輥可逆式軋機(jī)上進(jìn)行，其后配有超快速冷卻裝置和層流冷卻裝置。試驗(yàn)過程中，軋件的實(shí)時(shí)溫度可以通過紅外測(cè)溫儀進(jìn)行測(cè)定。具體試驗(yàn)方案：將坯料加熱至1200℃保溫2 h，隨后采用兩階段軋制，道次壓下工藝為100 mm→80 mm→65 mm→47 mm→待溫→35 mm→26 mm→19 mm→15 mm，待溫前為粗軋，待溫后為精軋。粗軋開軋溫度為1050～1150℃。不同精軋開軋溫度與終軋溫度如表1所示，軋后進(jìn)行兩相區(qū)淬火+回火熱處理。

表1 試驗(yàn)鋼精軋工藝Table 1 Finishing rolling processes of the tested steel

金相試樣從熱處理板中沿軋制方向取樣，采用化學(xué)腐蝕法保留原奧氏體晶界，腐蝕劑配比為過飽和苦味酸+洗滌劑+少量鹽酸，將配置好的溶液放置在恒溫水浴鍋內(nèi)，設(shè)置溫度為80℃。待溫度恒定后，放入試樣，加熱2 min后取出，使用光學(xué)顯微鏡進(jìn)行金相分析。

拉伸與沖擊試樣從熱處理板中沿軋制方向取樣，拉伸試樣標(biāo)距直徑為φ10 mm，長(zhǎng)度110 mm，室溫拉伸試驗(yàn)在CMT5105-SANS型微機(jī)控制電子萬能試驗(yàn)機(jī)上進(jìn)行。低溫（-196℃）沖擊試樣尺寸為10 mm×10 mm×55 mm，冷卻介質(zhì)為液氮，保溫20 min，試樣開夏比V型缺口。低溫沖擊試驗(yàn)在ZBC2452-B型擺錘沖擊試驗(yàn)機(jī)上進(jìn)行。拉伸與沖擊試驗(yàn)結(jié)果均取3個(gè)試樣的平均值。沖擊試驗(yàn)完成后，將斷口用酒精清洗干凈，利用FEI Quanta600型掃描電鏡觀察斷口處組織形貌。

2 試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 高溫奧氏體再結(jié)晶行為

2.1.1 應(yīng)力-應(yīng)變曲線分析

圖1為不同單道次壓縮應(yīng)變速率下試驗(yàn)鋼的真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線，可以看出，真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線分為3種類型：①動(dòng)態(tài)再結(jié)晶型曲線：如圖1（a）中900、950、1000和1050℃以及圖1（b）中1000和1050℃的曲線，真應(yīng)力值隨著真應(yīng)變值的增加而增加，達(dá)到一定值（峰值）后，真應(yīng)力值不再增加，而是隨著應(yīng)變量的增加而降低，最終曲線逐漸趨于平緩穩(wěn)定。②動(dòng)態(tài)回復(fù)型曲線，如圖1（a）中800和850℃以及圖1（b）中950℃的曲線，真應(yīng)力值隨著真應(yīng)變量的增加而增加，達(dá)到一定值后趨于穩(wěn)定，真應(yīng)力不再增加。③加工硬化型曲線，如圖1（b，c）中800～900℃的曲線，真應(yīng)力隨著真應(yīng)變量的增加而增加，發(fā)生動(dòng)態(tài)回復(fù)后，在大應(yīng)變量下，曲線仍呈上升態(tài)勢(shì)。由圖1（a）可知，在900～1050℃，相同的應(yīng)變速率下，隨著真應(yīng)變量的增大，位錯(cuò)塞積，再結(jié)晶形核點(diǎn)增多，促使動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的發(fā)生。相同應(yīng)變速率及變形量下，隨著變形溫度的升高，所對(duì)應(yīng)的峰值應(yīng)力及峰值應(yīng)變減小，且隨變形溫度降低，大應(yīng)變量下才能達(dá)到峰值應(yīng)力，說明高溫下，材料更容易發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶。當(dāng)溫度低到一定程度時(shí)，奧氏體就會(huì)發(fā)生加工硬化或者動(dòng)態(tài)回復(fù)。這是由于溫度越高，金屬原子運(yùn)動(dòng)越劇烈，位錯(cuò)滑移需要的切應(yīng)力降低，更容易發(fā)生交滑移與攀移[14]，有利于再結(jié)晶的發(fā)生，從而達(dá)到細(xì)化晶粒的效果。同一溫度及變形量，不同應(yīng)變速率下，如950℃下的真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線，在應(yīng)變速率為0.1 s-1時(shí)，應(yīng)力值達(dá)到峰值應(yīng)力后下降，即發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶；當(dāng)應(yīng)變速率為0.5 s-1時(shí)應(yīng)力達(dá)到一定值后趨于穩(wěn)定，即發(fā)生動(dòng)態(tài)回復(fù)；應(yīng)變速率繼續(xù)增加，應(yīng)力值一直增大，在大應(yīng)變量下仍處于上升態(tài)勢(shì)，屬于典型的加工硬化。這表明低應(yīng)變速率促進(jìn)動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的發(fā)生，而高應(yīng)變速率增強(qiáng)了加工硬化的作用，從而增大發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的臨界變形量，再結(jié)晶所需的驅(qū)動(dòng)力增加，因而不利于動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的進(jìn)行。

圖1 不同單道次壓縮應(yīng)變速率下試驗(yàn)鋼的真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線Fig.1 True stress-true strain curves of the tested steel at different strain rates during single-pass compression

2.1.2 動(dòng)態(tài)再結(jié)晶臨界條件的確定

當(dāng)真應(yīng)變量達(dá)到臨界變形量時(shí)，試驗(yàn)鋼開始發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，此時(shí)的應(yīng)力和應(yīng)變分別為臨界應(yīng)力σc和臨界應(yīng)變?chǔ)與。確定臨界應(yīng)變對(duì)軋制工藝的制定具有重要作用。其數(shù)值可根據(jù)Najafizadenh[15]提出的3次多項(xiàng)式擬合法確定臨界條件。具體步驟：首先對(duì)真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線進(jìn)行9次擬合，求導(dǎo)得出加工硬化率-應(yīng)力曲線，然后改變初始點(diǎn)及末尾點(diǎn)（截取部分θ-σ曲線）進(jìn)行3次擬合，擬合度R2需達(dá)到0.99以上，最后進(jìn)行公式計(jì)算，其3次多項(xiàng)式表示為：

式中：a、A1、A2、A3為常數(shù)；θ為加工硬化率。

式（1）中兩階導(dǎo)數(shù)為零處的應(yīng)力即為臨界應(yīng)力，采用N-J法確定試驗(yàn)鋼各變形條件下的臨界應(yīng)力，從而得出相應(yīng)的臨界應(yīng)變，對(duì)不同條件下臨界應(yīng)力σc-臨界應(yīng)變?chǔ)與值、峰值應(yīng)力σp-峰值應(yīng)變?chǔ)舙值進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，并取平均值，可得出臨界應(yīng)變與峰值應(yīng)變的關(guān)系式：εc=0.458εp。

2.1.3 動(dòng)態(tài)再結(jié)晶動(dòng)力學(xué)模型的建立

動(dòng)態(tài)再結(jié)晶動(dòng)力學(xué)模型可由阿弗拉米方程（Avrami）[16]表示：

式中：XD為再結(jié)晶體積分?jǐn)?shù)，%；A為材料常數(shù)；n為阿弗拉米常數(shù)。

動(dòng)態(tài)再結(jié)晶體積分?jǐn)?shù)根據(jù)真應(yīng)力-真應(yīng)變曲線，采用Wahabi等[17]的方法得出：

式中：σde為動(dòng)態(tài)回復(fù)過程中的即時(shí)應(yīng)力，MPa；σdes為動(dòng)態(tài)回復(fù)過程中的穩(wěn)態(tài)應(yīng)力，MPa；σdx為動(dòng)態(tài)再結(jié)晶過程中的即時(shí)應(yīng)力，MPa；σdxs為動(dòng)態(tài)再結(jié)晶過程中的穩(wěn)態(tài)應(yīng)力，MPa。

采用峰值應(yīng)力近似代替動(dòng)態(tài)回復(fù)過程中的即時(shí)應(yīng)力與穩(wěn)態(tài)應(yīng)力，如式（4）所示：

對(duì)式（2）兩邊進(jìn)行雙對(duì)數(shù)取值計(jì)算，得出式（5）：

圖2 與的關(guān)系圖Fig.2 Relationship graph between ln and

綜上所述，試驗(yàn)鋼的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶動(dòng)力學(xué)模型如式（6）所示：

2.1.4 靜態(tài)再結(jié)晶分析

圖3（a，b）為不同道次間隔時(shí)間下試驗(yàn)鋼雙道次壓縮后的應(yīng)力-應(yīng)變曲線，可以看出，第一道次結(jié)束時(shí)應(yīng)力值大于第二道次開始時(shí)的數(shù)值，但兩道次的數(shù)值均隨應(yīng)變量而增大，這是因?yàn)樵陂g歇時(shí)間內(nèi)，材料發(fā)生了軟化，但對(duì)于同一道次下，其內(nèi)部的硬化現(xiàn)象也比較明顯。在道次間隔時(shí)間一定的情況下，如圖3（a）所示，隨著變形溫度的升高，第二道次的應(yīng)力值相對(duì)于第一道次有一定程度的降低，如950、1000、1050℃，即道次間的軟化行為明顯。這是因?yàn)殡S著變形溫度的升高，晶界的遷移能力也隨之加強(qiáng)，發(fā)生再結(jié)晶的時(shí)間越短，再結(jié)晶形核率與長(zhǎng)大速率均加快，靜態(tài)再結(jié)晶隨著變形溫度的增加而加快。對(duì)比圖3（a，b）可知，同一變形溫度下，道次間隔時(shí)間越長(zhǎng)，靜態(tài)軟化現(xiàn)象越明顯。

圖3 不同道次間隔時(shí)間下試驗(yàn)鋼雙道次壓縮后應(yīng)力-應(yīng)變曲線Fig.3 Stress-strain curves of the tested steel after double-pass compression with different pass intervals

2.2 不同軋制工藝對(duì)晶粒的影響

熱軋?jiān)囼?yàn)采用兩階段軋制，即一階段粗軋、二階段精軋。在粗軋時(shí)，根據(jù)發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的臨界條件及動(dòng)力學(xué)模型，大壓下量容易發(fā)生再結(jié)晶，設(shè)置道次壓下工藝為：100 mm→80 mm→65 mm→47 mm→待溫→35 mm→26 mm→19 mm→15 mm。綜上分析，發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的溫度范圍為1000～1050℃，設(shè)置粗軋開軋溫度為1050～1150℃，確保鋼件發(fā)生完全再結(jié)晶。精軋開軋溫度和終軋溫度設(shè)置如表1所示，軋后進(jìn)行兩相區(qū)淬火+回火熱處理。

圖4為試驗(yàn)鋼在不同精軋終軋溫度及精軋開軋溫度下的原奧氏體晶粒組織。對(duì)比工藝A、B、C，在同一精軋開軋溫度下，可以看出當(dāng)精軋終軋溫度為840℃時(shí)，晶粒呈等軸狀，平均晶粒尺寸為29.36μm，說明道次間發(fā)生了靜態(tài)再結(jié)晶，但由于軋制溫度較高，軋后有利于再結(jié)晶晶粒的長(zhǎng)大。當(dāng)精軋終軋溫度為820℃時(shí)，晶粒細(xì)化呈扁平狀，沿軋制方向略微伸長(zhǎng)，平均晶粒尺寸為23.83μm，說明道次間發(fā)生了部分靜態(tài)再結(jié)晶，且晶粒長(zhǎng)大傾向小，所以晶粒細(xì)化。當(dāng)精軋終軋溫度為770℃時(shí)，由于溫度過低，靜態(tài)再結(jié)晶發(fā)生程度較小，晶粒細(xì)化效果較820℃時(shí)差，平均晶粒尺寸28.75μm。可知精軋終軋溫度為820℃時(shí)，晶粒尺寸最小，晶粒細(xì)化效果最好。對(duì)比工藝D、E，在同一精軋終軋溫度下，精軋開軋溫度為800℃時(shí)，由于精軋開軋溫度較低，道次間基本上不發(fā)生靜態(tài)再結(jié)晶，奧氏體晶粒呈壓扁狀態(tài)，晶界沿軋制方向被拉長(zhǎng)，此時(shí)平均晶粒尺寸為29.48μm。當(dāng)精軋開軋溫度為920℃時(shí)，由于開軋溫度較高，道次間靜態(tài)再結(jié)晶發(fā)生比較充分，當(dāng)軋到后幾道次時(shí)，靜態(tài)再結(jié)晶細(xì)化效果好，晶粒長(zhǎng)大傾向小，此時(shí)的奧氏體平均晶粒尺寸為25.92μm。所以適當(dāng)提高精軋開軋溫度，晶?？傻玫郊?xì)化。

圖4 不同軋制工藝下試驗(yàn)鋼的原奧氏體組織Fig.4 Prior austenite structures of the tested steel under different rolling processes

2.3 不同軋制工藝對(duì)力學(xué)性能的影響

試驗(yàn)鋼在不同軋制工藝下的力學(xué)性能如表2所示，可以看到，工藝B、C、D、E下試驗(yàn)鋼的室溫抗拉強(qiáng)度在717.8～729.4 MPa范圍內(nèi)，屈服強(qiáng)度在595.1～616.2 MPa范圍內(nèi)，-196℃下的沖擊吸收能量在168.6～180.1 J范圍內(nèi)。工藝B、C、D、E下試驗(yàn)鋼的拉伸與低溫沖擊性能符合GB/T 24510—2017《低溫壓力容器用鎳合金鋼板》中LNG儲(chǔ)罐用鋼的標(biāo)準(zhǔn)。由表2可以看出，隨著終軋溫度的升高，試驗(yàn)鋼的低溫沖擊性能先增大后減小，在終軋溫度為920℃時(shí)低溫沖擊吸收能量最大，鋼的韌性最好。隨著精軋開軋溫度的升高，晶粒得到細(xì)化，試驗(yàn)鋼的沖擊性能增大。隨著精軋終軋溫度及精軋開軋溫度的升高，試驗(yàn)鋼的屈服強(qiáng)度與抗拉強(qiáng)度均降低，這是因?yàn)橥ㄟ^降低精軋終軋溫度及精軋開軋溫度，可以得到伸長(zhǎng)的奧氏體晶粒，從而增大晶界面積，同時(shí)在晶內(nèi)產(chǎn)生大量的變形帶及高密度的位錯(cuò)，在后續(xù)的超快冷過程中晶界、變形帶及位錯(cuò)等均可以作為形核點(diǎn)從而細(xì)化馬氏體組織。所以精軋終軋溫度及精軋開軋溫度越低，屈服強(qiáng)度與抗拉強(qiáng)度越高。

表2 不同軋制工藝下試驗(yàn)鋼的力學(xué)性能Table 2 Mechanical properties of the tested steel under different rolling processes

圖5為試驗(yàn)鋼在不同軋制工藝下的沖擊斷口形貌。各工藝下試樣斷口表面分布著大量韌窩，均為穿晶韌性斷裂，說明試樣的沖擊吸收能量均很高。在精

圖5 試驗(yàn)鋼在不同軋制工藝下-196℃的沖擊斷口形貌Fig.5 Impact fracture morphologies at-196℃of the tested steel at different rolling processes

軋開軋溫度為850℃、精軋終軋溫度為770℃與820℃時(shí)，均出現(xiàn)大量韌窩，低溫沖擊吸收能量分別為173.3 J與176.9 J，在精軋開軋溫度為850℃、精軋終軋溫度為840℃時(shí)，韌窩稍淺，此時(shí)的低溫沖擊吸收能量為144.3 J。在精軋開軋溫度為920℃、精軋終軋溫度為770℃時(shí)，韌窩大而深，說明此時(shí)的沖擊性能最好，低溫沖擊吸收能量為180.1 J；當(dāng)精軋開軋溫度為800℃、精軋終軋溫度為770℃時(shí)，韌窩相對(duì)較淺且小，說明此溫度下的沖擊性能相對(duì)較低，低溫沖擊吸收能量為168.6 J。

3 結(jié)論

1）低Ni型LNG鋼中高溫奧氏體在較高溫度（1000～1050℃）與較低應(yīng)變速率（0.1～0.5 s-1）下容易發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，進(jìn)而確定了發(fā)生動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的臨界條件，建立了動(dòng)態(tài)再結(jié)晶動(dòng)力學(xué)模型。

2）低Ni型LNG鋼中高溫奧氏體在較高溫度（800～1050℃）、較長(zhǎng)道次間隔時(shí)間（60 s）下容易發(fā)生靜態(tài)再結(jié)晶，溫度越高、道次間隔時(shí)間越長(zhǎng)，靜態(tài)軟化現(xiàn)象越明顯。

3）低Ni型LNG鋼熱軋?jiān)囼?yàn)階段，隨著精軋開軋溫度升高，奧氏體晶粒細(xì)化，低溫沖擊吸收能量增大，精軋終軋溫度為770℃，精軋開軋溫度為920℃時(shí)，鋼的韌性最好。終軋溫度較高時(shí)，晶粒長(zhǎng)大速度較快，尺寸較大，終軋溫度較低時(shí)，不利于靜態(tài)再結(jié)晶的發(fā)生。屈服強(qiáng)度與抗拉強(qiáng)度均隨著精軋終軋溫度與精軋開軋溫度的升高而降低。