張計(jì)榮,王 稹,張崇文,吳 波,張昭辰,邱繼林

(中國輻射防護(hù)研究院，太原 030006)

引 言

核設(shè)施在正常運(yùn)行或事故工況下均會(huì)產(chǎn)生大量的放射性廢氣，由于它們的來源、存在形式、性質(zhì)不同，處理方法也不一樣，其中放射性碘的產(chǎn)生量大且可能產(chǎn)生的危害大，因而一直是業(yè)界關(guān)注的重點(diǎn)[1]。為了有效去除氣態(tài)放射性碘，核設(shè)施空氣凈化系統(tǒng)中通常安裝碘吸附器去除氣態(tài)放射性碘，而安裝的碘吸附器必須開展性能測(cè)試，評(píng)價(jià)其性能是否滿足要求。目前，核設(shè)施空氣凈化系統(tǒng)中安裝的碘吸附器性能測(cè)試有現(xiàn)場(chǎng)機(jī)械泄漏率測(cè)試結(jié)合代表性吸附介質(zhì)實(shí)驗(yàn)室除碘效率測(cè)試[2]、放射性甲基碘測(cè)試[3]兩種常用方法，其中現(xiàn)場(chǎng)機(jī)械泄漏率測(cè)試結(jié)合代表性吸附介質(zhì)實(shí)驗(yàn)室除碘效率測(cè)試法，依據(jù)標(biāo)準(zhǔn)要求，在進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試前，代表性吸附介質(zhì)實(shí)驗(yàn)室除碘效率已明確，而現(xiàn)場(chǎng)泄漏率測(cè)試時(shí)間相對(duì)較短，可較快對(duì)系統(tǒng)碘吸附器性能做出評(píng)價(jià)；放射性甲基碘法表征直觀、針對(duì)性強(qiáng)，對(duì)碘吸附器凈化系數(shù)可實(shí)現(xiàn)高效檢驗(yàn)[4]，特別適用于無代表性吸附介質(zhì)的核設(shè)施空氣凈化系統(tǒng)中安裝的碘吸附器整體性能測(cè)試評(píng)價(jià)，但檢測(cè)時(shí)間相對(duì)較長。對(duì)于某些核設(shè)施特定場(chǎng)所空氣凈化系統(tǒng)，有必要縮短由于性能測(cè)試導(dǎo)致的系統(tǒng)不可用時(shí)間，或由于核設(shè)施現(xiàn)場(chǎng)不具備放射性樣品測(cè)量條件，系統(tǒng)上又未設(shè)置代表性吸附介質(zhì)試驗(yàn)樣杯用于實(shí)驗(yàn)室除碘效率測(cè)試，因此，目前常用兩種方法有不便或不可行性。在碘吸附器性能測(cè)試[5～8]有所改進(jìn)的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步開展了核空氣凈化系統(tǒng)碘吸附器性能評(píng)價(jià)的綜合方法研究，使得某些核設(shè)施特定場(chǎng)所空氣凈化系統(tǒng)由于測(cè)試導(dǎo)致的不可用時(shí)間縮短，同時(shí)該方法可推廣應(yīng)用于不便采用放射性甲基碘法、無代表性吸附介質(zhì)開展實(shí)驗(yàn)室除碘效率測(cè)試的核空氣凈化系統(tǒng)碘吸附器性能評(píng)價(jià)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 主要儀器、材料與試劑

碘吸附器整機(jī)檢驗(yàn)系統(tǒng) 中國輻射防護(hù)研究院研制；

移動(dòng)式碘吸附器檢驗(yàn)裝置 中國輻射防護(hù)研究院研制；

甲基碘發(fā)生器 中國輻射防護(hù)研究院研制；

甲基碘采樣裝置 中國輻射防護(hù)研究院研制；

鹵素氣體發(fā)生器 中國輻射防護(hù)研究院研制；

鹵素氣體檢測(cè)儀 中國輻射防護(hù)研究院研制；

碘吸附器(Ⅰ型) 中國輻射防護(hù)研究院研制；

γ譜儀 山西中輻核儀有限公司；

R-11 廣州中冷貿(mào)易有限公司；

Na131I口服液 中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所；

CH3127I同位素交換液 中國輻射防護(hù)研究院配制。

1.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容與方法

1.2.1 碘吸附器性能測(cè)試新思路建立

綜合評(píng)價(jià)方法擬融合泄漏率測(cè)試快捷和放射性甲基碘針對(duì)性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)，采用實(shí)驗(yàn)室放射性甲基碘試驗(yàn)、現(xiàn)場(chǎng)離線泄漏率檢測(cè)及安裝到系統(tǒng)上再進(jìn)行泄漏率檢測(cè)相結(jié)合法開展系統(tǒng)碘吸附器性能評(píng)價(jià)，以核設(shè)施空氣凈化系統(tǒng)常用碘吸附器(Ⅰ型)(后文簡(jiǎn)稱碘吸附器)為主要對(duì)象開展了相關(guān)研究。

(1)實(shí)驗(yàn)室確認(rèn)碘吸附器凈化部件本身氣流阻力和除碘性能滿足要求。(2)實(shí)驗(yàn)室放射性甲基碘試驗(yàn)完成后，放置一段時(shí)間，待放射性131I衰變到可接受的程度，將碘吸附器防震包裝運(yùn)輸?shù)胶嗽O(shè)施營運(yùn)單位。(3)為確保碘吸附器內(nèi)裝填的活性炭除碘性能滿足要求，運(yùn)輸?shù)浆F(xiàn)場(chǎng)的碘吸附器，安裝到系統(tǒng)上的時(shí)間間隔應(yīng)盡可能短，以不超過實(shí)驗(yàn)室測(cè)試時(shí)間12個(gè)月為宜。(4)為避免運(yùn)輸導(dǎo)致碘吸附器泄漏率不滿足要求，導(dǎo)致系統(tǒng)不可用時(shí)間延長，安裝到系統(tǒng)上進(jìn)行泄漏率測(cè)試前，首先開展離線泄漏率測(cè)試，確認(rèn)無不可接受的泄漏。(5)將碘吸附器安裝到待測(cè)試系統(tǒng)，再次開展系統(tǒng)碘吸附器排架的泄漏率測(cè)試，判斷是否滿足驗(yàn)收指標(biāo)要求。下一個(gè)試驗(yàn)周期時(shí)，重新更換新的經(jīng)實(shí)驗(yàn)室驗(yàn)證性能滿足要求的碘吸附器，再次進(jìn)行離線、安裝到系統(tǒng)上后的泄漏率試驗(yàn)；而系統(tǒng)上更換下來的碘吸附器，可以運(yùn)用到便于開展放射性甲基碘測(cè)試的系統(tǒng)，物盡其用避免不必要的浪費(fèi)，從而減少放射性廢物產(chǎn)生量。

1.2.2 移動(dòng)式碘吸附器檢驗(yàn)裝置研制

為了防止碘吸附器運(yùn)輸過程中有可能因顛簸而發(fā)生炭層下陷，造成碘吸附器氣流短路，對(duì)運(yùn)抵核設(shè)施營運(yùn)單位的經(jīng)實(shí)驗(yàn)室性能驗(yàn)證合格的碘吸附器擬開展現(xiàn)場(chǎng)離線泄漏率檢測(cè)，設(shè)計(jì)研制了一種可移動(dòng)式碘吸附器檢驗(yàn)裝置[9]；為了確保其在碘吸附器離線泄漏率測(cè)試時(shí)的可靠性，對(duì)移動(dòng)式碘吸附器檢驗(yàn)裝置安裝排架進(jìn)行了壓力檢漏試驗(yàn)，判斷安裝排架與碘吸附器檢驗(yàn)裝置箱體焊縫的密封性，同時(shí)也可暴露出其他原因?qū)е碌陌惭b排架的旁通泄漏等。

1.2.3 實(shí)驗(yàn)室性能測(cè)試

依據(jù)碘吸附器出廠驗(yàn)收準(zhǔn)則，在實(shí)驗(yàn)室碘吸附器整機(jī)檢驗(yàn)系統(tǒng)上進(jìn)行氣流阻力測(cè)試與放射性甲基碘測(cè)試，其流程圖見圖1。將碘吸附器安裝在整機(jī)檢驗(yàn)系統(tǒng)上，調(diào)節(jié)風(fēng)閥，使得系統(tǒng)在碘吸附器允許額定風(fēng)量偏差范圍內(nèi)運(yùn)行，測(cè)試碘吸附器的阻力損失，判斷其阻力是否滿足標(biāo)準(zhǔn)[10]的要求。配置滿足測(cè)試要求但盡可能小活度的放射性Na131I口服液與CH3127I同位素交換液，在一定條件下完成同位素交換反應(yīng)，阻力損失滿足要求的碘吸附器待系統(tǒng)氣流平衡時(shí)，利用甲基碘發(fā)生器產(chǎn)生放射性CH3131I氣體，注入到整機(jī)檢驗(yàn)系統(tǒng)，碘吸附器上、下游同時(shí)由裝有一級(jí)濾膜和兩級(jí)活性炭盒的甲基碘采樣裝置采集樣品，樣品收集完成后，γ譜儀測(cè)量上、下游采樣濾膜及一、二級(jí)活性炭盒的放射性活度，計(jì)算其凈化系數(shù)，判斷其除碘性能是否滿足要求。

圖1 碘吸附器整機(jī)檢驗(yàn)系統(tǒng)流程圖Fig.1 Flow chart of iodine adsorber test system

同位素交換生成CH3131I氣體的反應(yīng)式如式(1)，上下游采樣濾膜和一、二級(jí)活性炭盒的活度測(cè)量結(jié)果分別用A0、A1、A2(上游)和a0、a1、a2(下游)表示，被測(cè)試的碘吸附器凈化系數(shù)E由式(2)計(jì)算得出。

Na131I+ CH3127I→CH3131I↑+ Na127I

(1)

(2)

1.2.4 碘吸附器離線泄漏率測(cè)試

防震包裝運(yùn)輸?shù)胶嗽O(shè)施營運(yùn)單位現(xiàn)場(chǎng)的碘吸附器，安裝在系統(tǒng)排架上前，在移動(dòng)式碘吸附器檢驗(yàn)裝置上開展離線泄漏率測(cè)試；啟動(dòng)風(fēng)機(jī)，調(diào)節(jié)風(fēng)閥，碘吸附器在額定風(fēng)量允許偏差范圍內(nèi)運(yùn)行確認(rèn)其無不可接受的泄漏。泄漏率測(cè)試是基于吸附介質(zhì)對(duì)示蹤氣體的物理吸附作用，為了避免系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率測(cè)試時(shí)，示蹤氣體解吸導(dǎo)致儀器波動(dòng)大測(cè)試時(shí)間長，因此，離線泄漏率測(cè)試以定性為主，試驗(yàn)方法為氟利昂法，開啟鹵素氣體檢測(cè)儀，待上下游儀器的波動(dòng)對(duì)結(jié)果判斷無影響時(shí)，用鹵素氣體發(fā)生器注入氟利昂氣體，上下游鹵素檢測(cè)儀分別測(cè)量碘吸附器上下游示蹤氣的濃度，判斷其是否有不可接受的泄漏。

1.2.5 系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率測(cè)試

為了確保碘吸附器與系統(tǒng)排架的密封性，調(diào)節(jié)壓緊裝置，使得壓緊到位后與系統(tǒng)排架安裝面的距離控制在一定范圍內(nèi)，將離線檢驗(yàn)合格的碘吸附器安裝在待測(cè)試系統(tǒng)排架上，啟動(dòng)系統(tǒng)風(fēng)機(jī)，調(diào)節(jié)至額定風(fēng)量允許偏差范圍內(nèi)，進(jìn)行系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率試驗(yàn)，試驗(yàn)方法同于離線檢測(cè)時(shí)采用的方法。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 移動(dòng)式碘吸附器檢驗(yàn)裝置研制及其性能驗(yàn)證

移動(dòng)式碘吸附器檢驗(yàn)裝置主要包括碘吸附器箱體、風(fēng)機(jī)箱體和輔助管道等；碘吸附器箱體分別連接有進(jìn)氣管組件、出氣管組件，出氣管組件連接風(fēng)機(jī)箱體；為了盡量縮短風(fēng)管及整個(gè)裝置總長度，達(dá)到小型化的目的，降低對(duì)現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)場(chǎng)地的要求，設(shè)計(jì)了滿足試驗(yàn)示蹤氣在到達(dá)上游采樣口與風(fēng)管內(nèi)氣流混合均勻的多點(diǎn)注入、采樣管[11]，而下游采樣點(diǎn)氣流經(jīng)排風(fēng)機(jī)葉片的擾動(dòng)作用，滿足混合均勻性要求，采用了單點(diǎn)取樣；碘吸附器箱體和風(fēng)機(jī)箱體的底部帶有滾輪便于移動(dòng)，其結(jié)構(gòu)示意圖見圖2。此外，該裝置也設(shè)計(jì)用作核設(shè)施相關(guān)場(chǎng)所、地下礦山、坑道、人防工程、應(yīng)急避難場(chǎng)所等去除放射性氣體的凈化器，以保護(hù)工作人員的健康以及核事故條件下應(yīng)急人員和公眾的安全，因此，為了降低氣流濕度對(duì)碘吸附器性能的影響，移動(dòng)式碘吸附器檢驗(yàn)裝置中設(shè)計(jì)了加熱器。

1 碘吸附器箱體;2 風(fēng)機(jī)箱體;3 滾輪;4 蓋板;5壓緊板;6、9 風(fēng)管;7 連接法蘭;8 加熱器;10 調(diào)節(jié)閥;11 出風(fēng)口;12下游單點(diǎn)采樣管;13、14 把手;15 差壓計(jì);16 示蹤氣體多點(diǎn)注入管;17上游多點(diǎn)采樣管圖2 移動(dòng)式碘吸附器檢驗(yàn)裝置示意圖Fig.2 Schematic diagram of mobile iodine adsorber test apparatus

對(duì)該裝置碘吸附器安裝排架進(jìn)行的壓力檢漏試驗(yàn)表明，安裝排架與碘吸附器檢驗(yàn)裝置箱體焊縫密封良好，無其他原因?qū)е碌陌惭b排架旁通泄漏，整個(gè)排架的泄漏率<0.01%，相比較于系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率P≤0.05%的驗(yàn)收指標(biāo)，安裝排架對(duì)碘吸附器排架泄漏率測(cè)試的結(jié)果無顯著影響。

2.2 實(shí)驗(yàn)室性能測(cè)試結(jié)果

實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行了碘吸附器氣流阻力試驗(yàn)與放射性甲基碘試驗(yàn)，被測(cè)試的6臺(tái)碘吸附器阻力損失均滿足標(biāo)準(zhǔn)的要求，其凈化系數(shù)E測(cè)定結(jié)果見圖3，所測(cè)試的6臺(tái)碘吸附器凈化系數(shù)E遠(yuǎn)大于E≥1000的出廠驗(yàn)收指標(biāo)要求，碘吸附器本身具有較高的除碘效率。

圖3 碘吸附器實(shí)驗(yàn)室除碘性能測(cè)試結(jié)果Fig.3 Iodine-removal efficiency test results of iodine adsorbers in laboratory

2.3 碘吸附器離線泄漏率測(cè)試

碘吸附器離線泄漏率測(cè)試結(jié)果表明，在移動(dòng)式碘吸附器檢驗(yàn)裝置上被檢測(cè)的六臺(tái)碘吸附器，在上游濃度≥10ppm時(shí)，下游鹵素檢測(cè)儀的讀數(shù)均小于儀器的探測(cè)限1ppb，被檢測(cè)待安裝到系統(tǒng)上的碘吸附器無明顯泄漏，其泄漏率P≤0.01%，碘吸附器本身無不可接受的泄漏率。

2.4 系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率測(cè)試

在某核設(shè)施空氣凈化系統(tǒng)中，安裝了經(jīng)離線泄漏率測(cè)試滿足要求的碘吸附器，開展系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率檢測(cè)，有效測(cè)試時(shí)間僅需5min，其測(cè)試結(jié)果見下表；在其他工作時(shí)間同樣的情形下，采用放射性甲基碘法進(jìn)行該系統(tǒng)碘吸附器測(cè)試，考慮設(shè)置防護(hù)措施耗時(shí)、測(cè)試采樣時(shí)間與采集樣品后的分析時(shí)間等，得出系統(tǒng)碘吸附器最終的測(cè)試結(jié)果約需4h；由此可以看出，采用該綜合測(cè)試方法可明顯縮短由于性能評(píng)價(jià)試驗(yàn)導(dǎo)致的核空氣凈化系統(tǒng)不可用時(shí)間。

表 系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率測(cè)試結(jié)果Tab. Leakage rate test results of iodine adsorber bank in systems

由上表可知，離線泄漏率檢測(cè)無不可接受泄漏的碘吸附器安裝到系統(tǒng)排架上后，再進(jìn)行在線泄漏率檢測(cè)，其測(cè)試結(jié)果滿足驗(yàn)收指標(biāo)要求。而兩個(gè)系統(tǒng)最終泄漏率試驗(yàn)結(jié)果的差異表明，系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率的測(cè)試結(jié)果與碘吸附器本身有關(guān)外，還與系統(tǒng)箱體焊縫密封性、碘吸附器密封圈與接觸面的壓緊程度有關(guān)。此外，測(cè)試時(shí)系統(tǒng)濕度較大的話，也不利于碘吸附器內(nèi)裝填的活性炭物理吸附氟利昂氣體。

3 結(jié)論與建議

3.1 設(shè)計(jì)研制的移動(dòng)式碘吸附器檢驗(yàn)裝置，用于開展碘吸附器離線泄漏率檢測(cè)，預(yù)判了碘吸附器凈化部件本身是否因運(yùn)輸?shù)犬a(chǎn)生了不可接受的機(jī)械泄漏，為縮短由于測(cè)試導(dǎo)致的系統(tǒng)不可用時(shí)間提供了保障，該裝置也可用于放射性氣體的凈化，利于人員安全和環(huán)境保護(hù)。

3.2 系統(tǒng)碘吸附器最終泄漏率測(cè)試結(jié)果的差異表明，碘吸附器排架泄漏率的測(cè)試結(jié)果與碘吸附器本身有關(guān)外，還與系統(tǒng)箱體焊縫的密封性、碘吸附器密封圈與接觸面的壓緊程度等有關(guān)，進(jìn)一步證實(shí)了檢驗(yàn)合格的碘吸附器安裝到系統(tǒng)上仍需驗(yàn)證的必要性。

3.3 綜合評(píng)價(jià)方法可推廣應(yīng)用到不便開展放射性甲基碘測(cè)試，且無代表性吸附介質(zhì)開展實(shí)驗(yàn)室除碘效率試驗(yàn)的系統(tǒng)，或核設(shè)施現(xiàn)場(chǎng)不具備放射性樣品測(cè)量條件的營運(yùn)單位的通風(fēng)凈化系統(tǒng)碘吸附器性能評(píng)價(jià)。

碘吸附器泄漏率測(cè)試是基于吸附介質(zhì)對(duì)示蹤氣體的物理吸附作用，為了避免離線泄漏率檢測(cè)測(cè)試時(shí)吸附的示蹤氣體在系統(tǒng)碘吸附器排架測(cè)試時(shí)解吸，建議交替應(yīng)用環(huán)己烷法與氟利昂法開展碘吸附器離線泄漏率測(cè)試和系統(tǒng)碘吸附器排架泄漏率測(cè)試。