張滬春

(上海靜安區(qū)環(huán)境監(jiān)測站，上海 200042)

前 言

自國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)2012年修訂版實(shí)施以來，我國各級管理部門以大氣10條為導(dǎo)向開展了持續(xù)深入的大氣污染控制攻堅(jiān)行動，并取得了明顯成效。根據(jù)中華人民共和國生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的2013年環(huán)境統(tǒng)計(jì)年報(bào)[1]和2019年中國生態(tài)環(huán)境統(tǒng)計(jì)年報(bào)[2]，2013年全國二氧化硫、氮氧化物排放量分別為2043.9、2227.4萬t，2019年全國廢氣中二氧化硫排放量為457.3萬t，比2013年減少了77.6%；2019年全國廢氣中氮氧化物排放量為1233.9萬t，比2013年減少了44.6%。我國的大氣污染治理工作已經(jīng)取得了顯著的成效，但在PM2.5污染得到抑制的同時(shí)，O3污染逐漸顯現(xiàn)，不同大氣污染源的貢獻(xiàn)率也發(fā)生了明顯變化[3～6]，我國的大氣污染控制進(jìn)入到PM2.5和O3協(xié)同控制階段[7-8]。對于發(fā)達(dá)地區(qū)的中心城區(qū)，傳統(tǒng)的工業(yè)類型的大氣污染源已基本消失，如何進(jìn)一步有效地提升環(huán)境空氣質(zhì)量成為相關(guān)管理部門面臨的新問題。

分析環(huán)境空氣質(zhì)量變化特征及其影響因素有利于更好地制定改善環(huán)境空氣質(zhì)量的對策。目前已有諸多學(xué)者對我國許多地區(qū)的空氣質(zhì)量特征進(jìn)行了時(shí)空尺度上的分析，包括京津冀、長三角、東北地區(qū)、陜甘寧地區(qū)、華北地區(qū)、云南省等等[9～16]，各地區(qū)的大氣污染物變化特征和來源各不相同，不同區(qū)域的經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平與其空氣質(zhì)量的相關(guān)性也有每個(gè)區(qū)域特殊的規(guī)律[17]。但目前針對發(fā)達(dá)的中心城區(qū)的環(huán)境空氣質(zhì)量及其影響因素的研究報(bào)道不多，本文以經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的上海某中心城區(qū)為研究對象，分析該中心城區(qū)與上海全市在2013～2020年間6種常規(guī)大氣污染物在時(shí)間尺度上的變化特征和相互關(guān)系，探討影響發(fā)達(dá)地區(qū)中心城區(qū)的環(huán)境空氣質(zhì)量的因素及進(jìn)一步改善的可能途徑。

1 研究材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

上海市地處長江入海口，是國際經(jīng)濟(jì)、金融、貿(mào)易、航運(yùn)、科技創(chuàng)新中心。2020年，上海全市生產(chǎn)總值規(guī)模躋身全球城市第六位，全市生產(chǎn)總值38 700.58億元，其中第三產(chǎn)業(yè)增加值占全市生產(chǎn)總值的比重為73.1%[18]。某中心城區(qū)地處上海市中心，2020年實(shí)現(xiàn)地區(qū)生產(chǎn)總值2 323.08億元，產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)以第三產(chǎn)業(yè)為主。該區(qū)以現(xiàn)代服務(wù)業(yè)為主體的第三產(chǎn)業(yè)包括商貿(mào)服務(wù)業(yè)，法律、投資、檢測等等國內(nèi)外的專業(yè)服務(wù)業(yè)，金融服務(wù)業(yè)，文化創(chuàng)意服務(wù)業(yè)，信息技術(shù)服務(wù)業(yè)。2020年該區(qū)第三產(chǎn)業(yè)共實(shí)現(xiàn)稅收658.66億元，占稅收總額的比重96.0%[19]。

1.2 數(shù)據(jù)來源

本研究選取2013～2020年上海市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)監(jiān)測數(shù)據(jù)為分析基礎(chǔ)，數(shù)據(jù)來源于上海市環(huán)境監(jiān)測中心，上海全市的污染物數(shù)據(jù)為國控點(diǎn)平均值，中心城區(qū)污染物數(shù)據(jù)為位于該區(qū)國控點(diǎn)的監(jiān)測數(shù)據(jù)，包括SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3、CO等6項(xiàng)常規(guī)污染物，本研究涉及的大氣污染物濃度均統(tǒng)一成參比狀態(tài)下的濃度，即大氣溫度為298.15K，大氣壓力為1 013.25hPa時(shí)的狀態(tài)。氣象數(shù)據(jù)來源于中國氣象年鑒，包括上海全市的平均氣溫、降水量、相對濕度。風(fēng)速數(shù)據(jù)來源于美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)國家環(huán)境信息中心網(wǎng)站(NCEI)(NOAA - National Centers for Environmental Information)，站點(diǎn)為“SHANGHAI HONGQIAO, CH”。

環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測站點(diǎn)分布位置如圖1所示。

1.3 評價(jià)方法

利用Excel完成6項(xiàng)污染物(SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3、CO)的年均濃度、月均濃度的計(jì)算，通過繪制污染物濃度隨時(shí)間變化的折線圖，分析自國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)2012年修訂版實(shí)施以來中心城區(qū)及上海市的空氣質(zhì)量變化特征。

結(jié)合同時(shí)期內(nèi)上海市的溫度、降水量、相對濕度、風(fēng)速等氣象數(shù)據(jù)，分析污染物變化特征與氣象條件變化的關(guān)聯(lián)性。

2 結(jié)果與討論

2.1 中心城區(qū)與上海全市6項(xiàng)污染物濃度的年度變化趨勢

圖2 2013～2020年上海市和中心城區(qū)大氣污染物年均值對比Fig.2 Comparison of the annual average values of air pollutants between Shanghai and central urban areas from 2013 to 2020

如圖2所示，2013～2020年期間，中心城區(qū)和上海全市的PM10、PM2.5和SO2均呈顯著下降趨勢，O3濃度則總體呈上升趨勢，NO2和CO濃度呈緩慢下降的態(tài)勢。

2013～2020年中心城區(qū)的PM2.5的年均值范圍為32.3～58.8μg/m3，2020年P(guān)M2.5年均值濃度最低，為32.3μg/m3，較2013年下降45.1%；中心城區(qū)PM10的年均值范圍為44.6～81.9μg/m3，且呈現(xiàn)明顯的逐年下降趨勢，2020年P(guān)M10年均值濃度最低，為44.6μg/m3，比2013年下降45.6%；具有相同變化趨勢的還有SO2，2013年中心城區(qū)SO2年均值最高，為20.2μg/m3，2020年濃度最低為5.9μg/m3，呈逐年下降趨勢，下降了70.5%。2013～2020年中心城區(qū)的NO2年均值的變化趨勢平緩，8年間NO2年均值為42.6μg/m3，其中2013年NO2年均值最高為48.5μg/m3，比平均值高了13.8%，2018年最低為38.6μg/m3，比平均值低9.6%，2020年比2013年下降了19.4%。O3不同于其他5種污染物，上海全市和中心城區(qū)的O3年際變化趨勢有明顯差異，相鄰年份間出現(xiàn)交叉。中心城區(qū)8年的O3平均濃度為113.0μg/m3，2017年是O3濃度最高的年份達(dá)120.2μg/m3，2013年的O3濃度與平均值接近達(dá)112.2μg/m3，2020年比8年平均值相比還高了4.1μg/m3，O3污染問題日益突出。上海市O3濃度在8年間總體呈緩慢上升態(tài)勢，8年平均值為108.7μg/m3，2013年O3的年均值是近8年來最低的，自2014年起濃度有明顯升高，2016～2020年期間的O3年均值均高于平均值，在2018年達(dá)到最高。

2013～2020年上海市和中心城區(qū)大氣污染物年均值比較情況表明，除O3外，對于SO2、NO2、PM2.5、PM10、CO，上海全市和中心城區(qū)的年際變化趨勢無明顯差異，整體上呈現(xiàn)逐漸逐年下降的趨勢，其中SO2、PM2.5、PM10下降趨勢明顯，表明上海市的大氣污染防治工作成效明顯。

2.2 PM2.5月份變化情況及管控需求分析

為了解PM2.5在一年中的變化趨勢情況，將2013～2020年中心城區(qū)和上海市的PM2.5按月份取平均值，月度變化情況如圖3所示，1月和12月的PM2.5濃度最高，2～8月PM2.5濃度逐月下降，9、10月開始緩慢上升，在11月和12月PM2.5濃度急劇升高。觀察PM2.5變化特征和季節(jié)的關(guān)聯(lián)性，PM2.5的月均值變化規(guī)律呈現(xiàn)“冬高夏低”的趨勢，秋冬季濃度較高，而冬季的月均值最高，且秋冬季時(shí)，中心城區(qū)和上海市的PM2.5月均值基本一致。

圖3 2013～2020年上海市和中心城區(qū)PM2.5月度變化情況Fig.3 Monthly changes of PM2.5 in Shanghai and central urban areas from 2013 to 2020

PM2.5污染問題受到本地排放源、氣象條件以及周邊地區(qū)污染物跨區(qū)域輸送的影響。莊旻[20]等人通過分析上海城區(qū)的大氣PM2.5樣品發(fā)現(xiàn)，冬季PM2.5樣品中有機(jī)物分子數(shù)量最多，夏季樣品中含有的有機(jī)分子數(shù)最少，不排除北方供暖季污染物排放量增大、污染氣團(tuán)對上海市PM2.5的影響。同時(shí)，余鐘奇[21]等人研究了2018年秋冬季長江三角洲各省市PM2.5不同來源的貢獻(xiàn)率情況，其中區(qū)域輸送和本地排放的貢獻(xiàn)率分別達(dá)到46.8%和53.2%，而區(qū)域輸送中以長三角區(qū)域內(nèi)部輸送為主。而梅梅[22]等人研究發(fā)現(xiàn)，人為減排是長三角區(qū)域PM2.5逐年改善的主要因素，氣象因素的貢獻(xiàn)較小甚至為負(fù)。

綜合上述分析，結(jié)合中心城區(qū)PM2.5的月度變化情況，對于中心城區(qū)而言，在基本無工業(yè)污染源的情況下，欲進(jìn)一步控制PM2.5，一方面需要依托上海加大全市范圍的大氣污染物減排力度和長三角區(qū)域間的大氣污染聯(lián)防聯(lián)控，同時(shí)需因地制宜強(qiáng)化本地餐飲油煙等生活源和建筑工地?fù)P塵源、非道路移動源等的控制，優(yōu)化區(qū)域內(nèi)的交通管理減少移動源排放強(qiáng)度。

2.3 O3月份變化情況，影響因素及管控需求分析

將2013～2020年上海市和中心城區(qū)的O3質(zhì)量濃度按月份取平均值，月度變化情況如圖4所示，O3的月均值變化情況不同于PM2.5，濃度高值集中在5～8月，而秋冬季開始O3濃度降低，在12月和1月達(dá)到最低。

圖4 2013～2020年上海市和中心城區(qū)O3月度變化情況Fig.4 Monthly changes of O3 in Shanghai and central urban areas from 2013 to 2020

為了進(jìn)一步分析上海市中心城區(qū)O3變化規(guī)律的影響因素，選取三個(gè)典型年份的O3月度變化情況(圖5)，結(jié)合同時(shí)期NO2月度變化情況(圖6)，以及溫度、降水量、平均風(fēng)速、相對濕度等氣象條件(圖7、圖8)，PM10、SO2、CO的月度變化情況(圖9)，分析O3和其他常規(guī)大氣污染物、氣象參數(shù)之間的關(guān)聯(lián)性。

圖5 典型年份上海市和中心城區(qū)O3濃度的月均值變化情況Fig.5 Monthly changes of O3 concentrations in Shanghai and central urban areas in typical years

圖6 典型年份上海市和中心城區(qū)NO2濃度的月均值變化情況Fig.6 Monthly changes of NO2 concentrations in Shanghai and central urban areas in typical years

圖7 典型年份上海市各月平均氣溫、降水量的變化情況Fig.7 Monthly changes of temperature and precipitation in Shanghai in typical years

圖8 典型年份上海市各月平均風(fēng)速、相對濕度的變化情況Fig.8 Monthly changes of wind speed and relative humidity in Shanghai in typical years

圖9 典型年份上海市SO2、PM10、CO的月度變化情況Fig.9 Monthly changes of SO2, PM10 and CO in Shanghai in typical years

選取2013年、2017年、2018年作為典型年份分析上海市O3的月度變化規(guī)律，如圖5所示，2013年和2017年的O3呈現(xiàn)“夏高冬低”的情況，峰值出現(xiàn)在7月。而2018年的7、8月O3卻出現(xiàn)下降的情況，呈現(xiàn)“凹”字形的變化趨勢，中心城區(qū)和上海全市O3的7月均值比6月降低了27.2%、28.2%，但冬季仍然是O3濃度最低的時(shí)候。

O3污染的影響因素包括工業(yè)生產(chǎn)和機(jī)動車等移動源排放的氮氧化物，工業(yè)源、生活源排放的揮發(fā)性有機(jī)物，以及溫度、濕度、風(fēng)速等氣象條件[23～25]。NO2是一次污染物，通過光化學(xué)反應(yīng)可以促進(jìn)O3的生成，可以代表城市交通對空氣污染的影響，社會經(jīng)濟(jì)水平較高的區(qū)域因交通密集，往往NO2會處于更高的水平[26-27]。而氣象條件中降水使大氣中的水汽含量增多，影響太陽紫外輻射在光化學(xué)反應(yīng)中的作用，會減弱大氣的光化學(xué)反應(yīng)，而高溫則有利于光化學(xué)反應(yīng)的增強(qiáng)[4,24]。

為探究2018年O3變化規(guī)律不同于2013、2017年的原因，分析了同年份的NO2月均濃度變化情況。對比圖5和圖6，發(fā)現(xiàn)三個(gè)年份中7、8月份的NO2均值總體都處于較低的水平，并沒有出現(xiàn)與O3類似的“凸變凹”或者“凹變凸”的突變情況。但2018年7、8月的NO2平均濃度比2013、2017年下降了21.8%～43.7%，同時(shí)，2018年7、8月的O3平均濃度也比2013、2017年低了26.7%～43.4%，推測該時(shí)段O3濃度降低可能是由于空氣中較低的NO2。其他污染物、氣象參數(shù)與O3的關(guān)系在月度變化圖中沒有明顯的表現(xiàn)。

為進(jìn)一步分析O3在2018年夏季出現(xiàn)“反?！鼻闆r，選取2013年、2017年、2018年7月16日～8月15日的風(fēng)速、O3、NO2的日均值數(shù)據(jù)。VOCs作為O3的前體物之一，由于現(xiàn)有的VOCs監(jiān)測條件有限，未能獲得上海市區(qū)內(nèi)的VOCs濃度數(shù)據(jù)，因而不進(jìn)行討論。如圖10所示，O3和NO2的變化趨勢相似度很高，而風(fēng)速和O3濃度的變化趨勢則呈現(xiàn)出明顯的“互補(bǔ)”現(xiàn)象，反映三者之間有很高的關(guān)聯(lián)度。

表 典型年份7、8月的風(fēng)速、O3濃度、NO2濃度的相關(guān)性分析結(jié)果Tab. Correlation analysis results of wind speed, O3 concentration and NO2 concentration in July and August in typical years

圖10 典型年份連續(xù)31天的風(fēng)速、O3濃度和NO2濃度的變化圖Fig.10 Changes in wind speed, O3 concentration and NO2 concentration for 31 consecutive days in typical years

分別對2013年、2017年、2018年7、8月的風(fēng)速、O3濃度、NO2濃度的日均值數(shù)據(jù)采用Spearman秩相關(guān)系數(shù)法做相關(guān)性分析，結(jié)果如上表所示。O3和NO2、風(fēng)速的相關(guān)性都十分顯著(P<0.05)，其中風(fēng)速對O3的影響是負(fù)相關(guān)，NO2對O3的影響是正相關(guān)，風(fēng)速增大對O3濃度變小，NO2與O3呈同步變化的趨勢。

基于上述的分析結(jié)果，2018年7～8月，在NO2濃度較低且平均風(fēng)速較大的情況下，臭氧濃度也出現(xiàn)了較低的水平。而2013年7～8月的平均風(fēng)速和2018年接近，但2013年的O3卻遠(yuǎn)高于2018年，則可能是2013年平均氣溫高、降水量小、相對濕度低及NO2的濃度水平較高帶來的影響。

3 結(jié) 語

3.1 2013～2020年期間，中心城區(qū)PM10、PM2.5和SO2年均值呈現(xiàn)快速下降趨勢，O3年均值變化不大NO2和CO年均值呈緩慢下降的趨勢。其中，中心城區(qū)PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO的年際變化和上海全市基本一致，而二者的O3在部分年份的變化趨勢呈相反情況。

3.2 2013～2020年，中心城區(qū)PM2.5的月度變化呈現(xiàn)“冬高夏低”的規(guī)律，且上海全市的PM2.5月均值和中心城區(qū)月均值基本持平。

3.3 2013～2020年，中心城區(qū)O3的月度變化呈現(xiàn)“夏高冬低”的趨勢，與全市O3的趨勢一致。而2018年夏季O3濃度降低，與NO2濃度低、平均風(fēng)速大等有關(guān)。風(fēng)速增大對O3濃度有削弱作用，NO2對O3的生成有促進(jìn)作用。同時(shí)建議加強(qiáng)VOCs監(jiān)測體系的建立，以更好地指導(dǎo)O3的控制。

3.4 對于已近基本去工業(yè)化的中心城區(qū)的空氣質(zhì)量改善，一方面需要依托上海全市范圍的大氣污染物減排力度和長三角區(qū)域間的大氣污染聯(lián)防聯(lián)控，同時(shí)需因地制宜強(qiáng)化餐飲油煙等生活源和建筑工地?fù)P塵源、非道路移動源等的控制，優(yōu)化區(qū)域內(nèi)的交通管理減少移動源排放強(qiáng)度。