趙少華，楊曉鈺，李正強(qiáng)，王中挺，張玉環(huán)，王玉，周春艷，馬鵬飛

1.生態(tài)環(huán)境部衛(wèi)星環(huán)境應(yīng)用中心/國(guó)家環(huán)境保護(hù)衛(wèi)星遙感重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100094;

2.山東省濟(jì)南生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,濟(jì)南250101;

3.中國(guó)科學(xué)院空天信息創(chuàng)新研究院,北京100101

1 引言

作為地球大氣的重要組成部分，臭氧是一種微量氣體，可吸收太陽(yáng)光線中絕大部分短波的紫外線，保護(hù)地球上的生物免收紫外線輻射損害，此外臭氧在9.6 μm 的紅外波段具有很強(qiáng)的吸收帶，故還是一種溫室氣體，在對(duì)流層產(chǎn)生溫室效應(yīng)，具有保溫作用（Cracknell 等，2012；彭曉琳，2017）。約90%的臭氧分布于10—50 km 高度的平流層，10%分布在10 km 以下的對(duì)流層，在區(qū)域、全球大氣和氣候系統(tǒng)中發(fā)揮著重要作用。近地面的臭氧對(duì)人體健康和生態(tài)環(huán)境影響較大，若其濃度較高，則刺激人的眼、鼻、呼吸道、肺等組織，造成損傷。近年來(lái)，臭氧污染引起愈來(lái)愈多關(guān)注，臭氧已成為中國(guó)繼PM2.5之后多地的首要污染物，春夏季尤為突出。

近地面臭氧主要由光化學(xué)反應(yīng)過(guò)程產(chǎn)生，為二次污染物，由氮氧化物（NOX）與揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）在太陽(yáng)紫外線照射下，經(jīng)過(guò)一系列光化學(xué)反應(yīng)生成。特別是NOX飽和的城市地區(qū)，通常在城市區(qū)域臭氧生成受VOCs 控制、郊區(qū)和偏遠(yuǎn)地區(qū)受NOX控制。這兩種前體物與臭氧存在復(fù)雜的非線性關(guān)系，準(zhǔn)確地獲取臭氧及其前體物的時(shí)空分布信息對(duì)制定有效的防控措施至關(guān)重要（陳良富等，

2019）。

目前地面觀測(cè)站點(diǎn)可提供近地面臭氧的時(shí)空分布信息，但主要反映該站點(diǎn)及其周邊附近臭氧的信息，其空間上的代表性、準(zhǔn)確性與觀測(cè)站點(diǎn)疏密程度有關(guān)，站點(diǎn)密度高，空間上的準(zhǔn)確性就高。但總體上地面觀測(cè)仍主要反映站點(diǎn)上的信息。衛(wèi)星遙感可以獲取大范圍臭氧的時(shí)空分布信息，并可以反映整層的臭氧信息（陳良富等，2019）。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者使用紫外和熱紅外高光譜數(shù)據(jù)開發(fā)了多種算法進(jìn)行衛(wèi)星反演，包括臭氧柱濃度和臭氧廓線，對(duì)相關(guān)前體物的監(jiān)測(cè)也進(jìn)行了不少嘗試（包括HCHO、NOx 等），通過(guò)觀測(cè)臭氧在大氣化學(xué)中參與的演化運(yùn)移過(guò)程，進(jìn)行模式預(yù)測(cè)和再分析研究，評(píng)估減排量，污染物運(yùn)輸和空氣質(zhì)量管理。目前，臭氧柱濃度反演基本上較為成熟，精度可達(dá)到95%以上，對(duì)流層柱濃度反演精度約85%；但臭氧廓線產(chǎn)品、近地面臭氧濃度反演精度較低，受限于衛(wèi)星觀測(cè)重返周期、傳感器分辨率、大氣氣候條件等，近地面臭氧對(duì)健康和生態(tài)的影響研究還有待進(jìn)一步探索。國(guó)內(nèi)對(duì)大氣臭氧觀測(cè)主要依靠地面和探空測(cè)量，自主研發(fā)的衛(wèi)星載荷還處于單星觀測(cè)的進(jìn)展中，系統(tǒng)介紹其工作的進(jìn)展研究目前還較為缺乏。當(dāng)前臭氧和顆粒物協(xié)同治理是中國(guó)空氣污染治理的關(guān)鍵階段，如何利用衛(wèi)星數(shù)據(jù)協(xié)同其他觀測(cè)數(shù)據(jù)在污染治理中至關(guān)重要。本文主要從國(guó)內(nèi)外衛(wèi)星探測(cè)器發(fā)展進(jìn)程、反演算法、觀測(cè)綜合手段和探測(cè)結(jié)果、存在的問(wèn)題和發(fā)展趨勢(shì)等方面概述臭氧衛(wèi)星遙感進(jìn)展。

2 臭氧衛(wèi)星探測(cè)技術(shù)發(fā)展

美國(guó)NOAA/國(guó)家環(huán)境衛(wèi)星數(shù)據(jù)與信息服務(wù)中心（NESDIS）有關(guān)臭氧探測(cè)衛(wèi)星的資料（http：//rammb.cira.colostate.edu/dev/hillger/ozone-monitoring.htm［2021-11-15］）、NASA EOSDIS 收錄的衛(wèi)星遙感儀器（https：//earthdata.nasa.gov/learn/remote-sensors［2021-11-15］）和歐盟衛(wèi)星數(shù)據(jù)庫(kù)（https：//directory.eoportal.org/web/eoportal/satellite-missions/［2021-11-15］）資料顯示，各國(guó)自1960年至今已發(fā)射80 余顆航天器、衛(wèi)星，均可進(jìn)行臭氧相關(guān)觀測(cè)。這些衛(wèi)星和傳感器的貢獻(xiàn)來(lái)自美國(guó)、俄羅斯、英國(guó)、荷蘭、芬蘭、法國(guó)、日本、巴西、韓國(guó)和中國(guó)等。觀測(cè)方式也由單一衛(wèi)星發(fā)展向協(xié)同軌道星座（如A-train）、全球地球同步星座（如NASA TEMPO，KARI GEO-KOMPSAT-2B 和ESA Sentinel-4的合作開創(chuàng)）（Ackerman 等，2019）。衛(wèi)星探測(cè)傳感器種類迄今有50 余種，包括后向散射紫外光譜儀/輻射計(jì)/觀測(cè)儀（TOMS、BUV/SBUV）、多通道濾波器輻射計(jì)（GOME）、臨邊大氣傳感器（ILAS）、紅外干涉光譜儀（IRIS、IASI）、紅外臨邊熱傳感器（LIMS）、高分辨率紅外輻射測(cè)深儀（TOVS、HIRS）、掩星探測(cè)器（SAGE、HALOE、POAM、ATMOS、GOMOS）、微波臨邊探測(cè)器（MLS）、激光雷達(dá)探測(cè)儀等。

全球臭氧探測(cè)儀器主要利用紫外和熱紅外光譜探測(cè)，探測(cè)方式包括天底、臨邊和掩星3種探測(cè)方式，天底觀測(cè)可獲取高精度臭氧柱總量和低垂直分辨率的臭氧廓線。掩星和臨邊探測(cè)主要獲取中高層大氣臭氧濃度，掩星探測(cè)可獲取高垂直分辨率和高精度臭氧廓線，但受限采樣頻率、數(shù)據(jù)量少。臨邊探測(cè)可利用紫外、紅外和微波波段開展全天候臭氧監(jiān)測(cè)，具有高垂直分辨率和采樣頻率。下面按發(fā)展時(shí)期和傳感器觀測(cè)方式分別介紹如下。

2.1 探索期（1960年—1977年）

自1960年8月美國(guó)回聲1號(hào)氣球衛(wèi)星（發(fā)射失?。┑牡?次嘗試，國(guó)際上逐步展開衛(wèi)星探測(cè)器觀測(cè)大氣層的探索。始于1963年的Nimbus 計(jì)劃是NASA 的氣象研發(fā)衛(wèi)星計(jì)劃（與NOAA TIROS 計(jì)劃平行），其主要目標(biāo)是引入傳感器技術(shù)測(cè)試新的儀器，次要目的是提供大氣數(shù)據(jù)以改善天氣預(yù)報(bào)，后續(xù)該系列發(fā)展成為一個(gè)針對(duì)海洋、陸表和大氣研究的地球科學(xué)計(jì)劃。大氣成分的測(cè)量始于1970年，Nimbus-4 搭載太陽(yáng)后向散射紫外儀BUV 開始獲取全球臭氧層觀測(cè)數(shù)據(jù)，首次測(cè)量了大氣中的臭氧柱濃度和廓線，首次確認(rèn)了臭氧空洞。但常態(tài)化衛(wèi)星觀測(cè)到1978年Nimbus-7 衛(wèi)星發(fā)射才開始（Wargan等，2020；Wallington，2019）。

2.2 成長(zhǎng)期（1978年—2000年）

2.2.1 紫外載荷的發(fā)展

1978年，隨著Nimbus-7 衛(wèi)星的發(fā)射，其搭載的臭氧總量光譜儀TOMS（Total Ozone Mapping Spectrometer）、太陽(yáng)后向散射紫外儀SBUV（Solar Backscatter UV）載荷實(shí)現(xiàn)了對(duì)臭氧柱總量和廓線的全球業(yè)務(wù)化監(jiān)測(cè)。Nimbus 項(xiàng)目后續(xù)也記錄了南半球春季每年臭氧空洞恢復(fù)進(jìn)展。改進(jìn)的SBUV 搭載于Nimbus-7上，獲取了1978年—1994年的臭氧數(shù)據(jù)，一直持續(xù)到第二代儀器SBUV/2，即始于1984年的NOAA TIROS 系列衛(wèi)星。Nimbus-7（1978年—1993年）、METEOR-3 衛(wèi)星（1991年—1994年）、Earth Polar（1996年以后，升級(jí)為TOMS-EP 高分辨率測(cè)量）衛(wèi)星上搭載的TOMS 在近紫外區(qū)域的6 個(gè)窄光譜帶上測(cè)量地球大氣的反照率每天提供可靠的高分辨率全球臭氧量圖。1995年歐洲空間局（ESA）發(fā)射ERS-2 衛(wèi)星搭載了全球臭氧監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)儀器GOME（在發(fā)展飛躍期繼續(xù)使用，搭載于MetOp-A、B、C上），該天底觀測(cè)儀器以0.2—2.4 nm的分辨率測(cè)量大氣中240—790 nm 的后向散射輻射，可監(jiān)測(cè)臭氧以及在對(duì)流層和平流層具有重要影響的痕量氣體，如HCHO 和CHOCHO 等，并獲得臭氧廓線產(chǎn)品。

2.2.2 掩星載荷的發(fā)展

自1985年以來(lái)，南極洲每年發(fā)生嚴(yán)重的季節(jié)性臭氧層消耗（“臭氧空洞”）?；趯?duì)平流層臭氧空洞恢復(fù)情況的長(zhǎng)期觀測(cè)需求，衛(wèi)星觀測(cè)具有大尺度和連續(xù)觀測(cè)的優(yōu)勢(shì)，可用來(lái)估算臭氧全球范圍內(nèi)的長(zhǎng)波輻射效應(yīng)，量化輻射強(qiáng)迫。臭氧空洞研究的迫切需求促使掩星觀測(cè)儀器的發(fā)展，多數(shù)采用太陽(yáng)掩星觀測(cè)，如鹵素掩星實(shí)驗(yàn)（HALOE）儀器（搭載于高層大氣研究衛(wèi)星（UARS）上），大氣痕量分子光譜實(shí)驗(yàn)ATMOS，極地臭氧和氣溶膠測(cè)量POAM Ⅱ（1993年）和POAM Ⅲ（1998年）（搭載于法國(guó)SPOT-3 和SPOT-4）。平流層氣溶膠和氣體實(shí)驗(yàn)SAGE Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ，SAGE Ⅲ的月球掩星模式，搭載在ENVISAT-1上的全球臭氧掩星監(jiān)測(cè)儀（GOMOS）以恒星作為掩星測(cè)量的光源，相比太陽(yáng)掩星儀，均增加了掩星技術(shù)的空間覆蓋范圍。然而從探測(cè)成分角度，利用太陽(yáng)掩星測(cè)量的技術(shù)中，如1991年發(fā)射的UARS 衛(wèi)星上的HALOE 儀器與SAGE Ⅱ相比，在紅外區(qū)域的觀測(cè)值可測(cè)量更多大氣成分，除臭氧和水汽，還可測(cè)量甲烷、HCl和反應(yīng)性氮等；此外，極地臭氧和氣溶膠測(cè)量POAM Ⅱ儀（1993-09—1996-11）和POAM Ⅲ（1998-03）是搭載于SPOT-3 和SPOT-4 的太陽(yáng)掩星設(shè)備，用于測(cè)量垂直方向臭氧、水汽、二氧化氮和各種氣溶膠分布及各參數(shù)的平流層柱濃度；同樣利用太陽(yáng)掩星觀測(cè)的ATMOS 使用了寬光譜范圍的干涉，可在非常高的光譜分辨率下觀察各種痕量氣體的吸收特征。

2.3 飛躍期（2001年至今）

2001年后世界各國(guó)朝著積累長(zhǎng)期高質(zhì)量的觀測(cè)數(shù)據(jù)目標(biāo)發(fā)展，臭氧探測(cè)器更加多樣化、穩(wěn)定化，開發(fā)了高光譜高分辨率、多方位觀測(cè)的載荷器件，形成序列衛(wèi)星、系列載荷，且多國(guó)開展合作觀測(cè)。

2.3.1 臨邊載荷的發(fā)展

天底觀測(cè)可測(cè)量各種痕量氣體的柱總量，但無(wú)法獲得中高層大氣高垂直分辨率的痕量氣體廓線（王雅鵬等，2016）；而臨邊掃描可獲得平流層中痕量氣體和氣溶膠分布。使用臨邊或天底點(diǎn)幾何觀測(cè)取決于對(duì)流層還是平流層臭氧監(jiān)測(cè)，對(duì)應(yīng)于臭氧空洞或氣候變化及空氣質(zhì)量研究（Cracknell和Varotsos，2014）。

紅外臨邊傳感器由于可以在白天和黑夜連續(xù)測(cè)量地球大氣的臨邊發(fā)出的長(zhǎng)波輻射，因此其覆蓋范圍比太陽(yáng)掩星儀更好。其發(fā)展經(jīng)過(guò)了40 余年的發(fā)展過(guò)程，在通道數(shù)目、信噪比、可探測(cè)目標(biāo)種類、冷凍技術(shù)、在軌壽命方面都有明顯改進(jìn)。其中熱紅外高光譜測(cè)量有溫室氣體干涉測(cè)量?jī)x（IMG，ADEOS 衛(wèi)星）（Coheur 等，2005）、大氣紅外探測(cè)器（AIRS，AQUA 衛(wèi)星）（Divakarla 等，2008）、對(duì)流層發(fā)射光譜儀（TES，EOS-AURA 衛(wèi)星）（Worden等，2007；Nassar等，2008），紅外大氣探測(cè)干涉儀（IASI，搭載MetOp-A 衛(wèi)星）（Clerbaux等，2009；Boynard 等，2009）和交叉軌道紅外探測(cè)器（CrIS，搭載Suomi-NPP 衛(wèi)星）（Glumb 等，2002；Ma等，2016）。

2002年發(fā)射的ENVISAT 衛(wèi)星上搭載的SCIAMACHY 利用臨邊散射技術(shù)，具有天底、臨邊和掩星3 種不同的觀測(cè)方式，光譜范圍為240—2400 nm；極地平流層云以及自由基、氧化溴、二氧化氯和二氧化氮的SCIAMACHY 臨邊廓線數(shù)據(jù)有利于理清臭氧空洞及其對(duì)平流層環(huán)流和化學(xué)成分的關(guān)聯(lián)性。2004年發(fā)射的EOS-Aura 衛(wèi)星搭載的臭氧監(jiān)測(cè)儀OMI，是至今服役時(shí)間最長(zhǎng)、數(shù)據(jù)連貫性最好的衛(wèi)星傳感器，通過(guò)天底、臨邊和掩星多種觀測(cè)方式觀測(cè)，比先驅(qū)傳感器提高了空間分辨率和全球連續(xù)覆蓋度，繼承了NASA 的TOMS 和ESA 的ERS-2 衛(wèi)星上的GOME，比TOMS 可測(cè)量更多的大氣成分如SO2、NO2、BrO、HCHO、OCLO、氣溶膠（Zhang 等，2019），比GOME 具備更好的空間分辨率。中國(guó)于2016年9月發(fā)射的天宮二號(hào)空間實(shí)驗(yàn)室搭載的多波段紫外臨邊成像光譜儀，實(shí)現(xiàn)了國(guó)際首創(chuàng)的臭氧天底紫外環(huán)形探測(cè)和前向臨邊多方位探測(cè)組合及反演比對(duì)，達(dá)到比一般臨邊探測(cè)更高水平的層析反演，得到中間層和低熱層的臭氧、大氣密度以及其他大氣微量氣體的垂直結(jié)構(gòu)和三維動(dòng)態(tài)分布。

2.3.2 載荷系列的發(fā)展

隨著光譜分辨率、輻射度性能和時(shí)空覆蓋率的提高，為觀測(cè)臭氧層消耗與恢復(fù)需要長(zhǎng)時(shí)間序列的數(shù)據(jù)累積和應(yīng)用比對(duì)，相同觀測(cè)方式的載荷通過(guò)升級(jí)連續(xù)服役，穩(wěn)定經(jīng)歷了不同衛(wèi)星的搭載和升級(jí)，如BUV/SBUV 系列、TOMS 系列、GOME系列（均采用后向散射紫外技術(shù)）。NOAA 系列衛(wèi)星是觀測(cè)臭氧序列衛(wèi)星的突出代表，跨越了兩個(gè)發(fā)展時(shí)期。自1979年NOAA-6 開始，NOAA-6、7、8均攜帶了高分辨率紅外輻射探測(cè)器（HIRS-2）；1985年開始NOAA-9、11、13、14、16、17、18、19 共8 顆衛(wèi)星均使用了太陽(yáng)后向散射紫外線計(jì)（SBUV-2）對(duì)平流層臭氧監(jiān)測(cè)；其中第五代NOAA（NOAA-15（1998））—NOAA-18（2005））還采用改進(jìn)型高分辨率輻射儀（AVHRR）和TIROS垂直探測(cè)儀（TOVS）（NOAA TIROS 垂直探測(cè)儀（TOVS）由3種儀器組成：高分辨率紅外輻射探測(cè)儀（HIRS），微波探測(cè)儀（MSU）和平流層探測(cè)儀（SSU））。

中國(guó)風(fēng)云三號(hào)系列極軌氣象衛(wèi)星是第二代極軌氣象衛(wèi)星，其FY-3A（2008-05）、FY-3B（2010-11）、FY-3C（2013-09）三星上均搭載了臭氧成像光譜儀、紫外臭氧總量探測(cè)儀和太陽(yáng)后向散射紫外儀（即OMS（Ozone Mapping Spectrometer），

TOU（Total Ozone Unit），SBUS（Solar Backscatter Ultraviolet Sounder），可探測(cè)平流層臭氧垂直分布和總量。TOU 的工作原理與TOMS 基本類似，TOU和SBUS 是中國(guó)自主研制的首臺(tái)分別用于全球臭氧總量測(cè)量、短期和長(zhǎng)期全球臭氧垂直分布變化觀測(cè)的儀器（FY-3A SBUS因機(jī)械故障在2008年11月停止工作）。

2.3.3 高時(shí)空、高光譜分辨率載荷的發(fā)展

此時(shí)期的一些載荷逐步發(fā)展成為多方位、高光譜、多時(shí)空分辨率觀測(cè)?？紤]對(duì)臭氧觀測(cè)精度、對(duì)流層大氣觀測(cè)時(shí)效要求的提高，靜止衛(wèi)星探測(cè)在全球3個(gè)地區(qū)覆蓋觀測(cè)并積累數(shù)據(jù)，如已發(fā)射在軌和即將發(fā)射的觀測(cè)亞洲地區(qū)的GEMS 衛(wèi)星（KSA）、觀測(cè)歐洲地區(qū)的Sentinel-4（ESA）和觀測(cè)北美地區(qū)的TEMPO（NASA）。中國(guó)風(fēng)云四號(hào)氣象衛(wèi)星是第二代靜止氣象衛(wèi)星，搭載多通道可見光紅外掃描成像儀和紅外高光譜探測(cè)儀（干涉式大氣垂直探測(cè)儀GIIRS），能夠監(jiān)測(cè)大氣溫度和濕度參數(shù)的垂直結(jié)構(gòu)、大氣不穩(wěn)定指數(shù)、強(qiáng)對(duì)流天氣等。

目前在軌衛(wèi)星空間分辨率最高的是2017年ESA 發(fā)射的Sentinel-5P 極軌衛(wèi)星上搭載的對(duì)流層監(jiān)測(cè)光譜儀TROPOMI（3.5 km×7 km），觀測(cè)光譜覆蓋紫外、可見光、近紅外、短波紅外，可監(jiān)測(cè)O3、NO2、SO2、HCHO、CO、CH4、氣溶膠等（Xia等，2021a；夏叢紫等，2020；Su等，2020）。

FY-3D 搭載紅外高光譜大氣探測(cè)儀（HIRAS）是具有3 個(gè)頻段1370 個(gè)通道的邁克爾遜干涉儀，目標(biāo)是溫度/濕度探測(cè)，臭氧廓線和溫室氣體柱濃度。國(guó)家衛(wèi)星氣象中心于2008年11月發(fā)布TOU 監(jiān)測(cè)的總臭氧結(jié)果。2018年5月發(fā)射的高分五號(hào)衛(wèi)星和2021年9月發(fā)射的高光譜觀測(cè)衛(wèi)星，均攜帶了大氣痕量氣體差分吸收光譜儀（EMI），可以探測(cè)臭氧、二氧化氮、二氧化硫等痕量氣體（Zhang等，2018，2020；Xia等，2021b）。

經(jīng)過(guò)約60年發(fā)展，臭氧各類主要探測(cè)衛(wèi)星及載荷情況如表1，眾多載荷發(fā)展積累了大量寶貴長(zhǎng)期觀測(cè)數(shù)據(jù)集。美國(guó)近40 余年臭氧的衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)包含NIMBUS-7（1979年—1992年）和Meteor（1993年—1994年）上搭載的TOMS 數(shù)據(jù)、NASA Earth Probe TOMS（1996年—2004年）、Aura 的OMI數(shù)據(jù)（2004年—2016年）和Suomi NPP 上OMPS 探測(cè)數(shù)據(jù)（2016 至今）等。歐盟積累了1970年至今的臭氧月度柵格數(shù)據(jù)集，包含全球臭氧濃度、混合比和摩爾含量的每月平均值的估計(jì)值，符合GCOS（全球氣候觀測(cè)系統(tǒng)）定義的“衛(wèi)星基氣候產(chǎn)品的系統(tǒng)觀測(cè)要求”。中國(guó)風(fēng)云衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)服務(wù)網(wǎng)提供風(fēng)云四號(hào)L1 數(shù)據(jù)及部分臭氧總量產(chǎn)品（http：//satellite.nsmc.org.cn/PortalSite/Data/Satellite.asp［2021-12-01］）。中國(guó)傳感器的設(shè)計(jì)大多基于國(guó)際技術(shù)發(fā)展，在軌衛(wèi)星目前僅有紫外探測(cè)儀，空間分辨率相對(duì)國(guó)外較低，最新發(fā)射的高光譜衛(wèi)星搭載的EMI 和全球最先進(jìn)的紫外高光譜載荷TROPOMI 的主要參數(shù)對(duì)比如表2。在臭氧及相關(guān)化學(xué)過(guò)程前體物探測(cè)數(shù)據(jù)產(chǎn)品積累、算法開發(fā)、質(zhì)量評(píng)估、產(chǎn)品驗(yàn)證、數(shù)據(jù)同化、產(chǎn)品應(yīng)用等相關(guān)研發(fā)上尚處于初級(jí)階段。

表1 主要星載臭氧觀測(cè)載荷一覽表Table 1 The list of major spaceborne ozone observation payloads

表2 EMI和TROPOMI載荷對(duì)比表Table 2 EMI and TROPOMI

續(xù)表

3 臭氧衛(wèi)星遙感應(yīng)用進(jìn)展

3.1 臭氧衛(wèi)星遙感估算方法

國(guó)內(nèi)外學(xué)者發(fā)展了多種臭氧衛(wèi)星遙感估算方法，主要包括臭氧柱總量反演算法、臭氧廓線反演算法和近地面臭氧數(shù)據(jù)融合估算方法等，主要進(jìn)展如下。

3.1.1 臭氧柱總量反演算法

臭氧柱總量獲取方法主要包括比值法、紫外后向散射法、差分光學(xué)吸收光譜法（DOAS）和產(chǎn)品合成法。（1）比值法最早是通過(guò)衛(wèi)星在紫外兩個(gè)波長(zhǎng)的比率計(jì)算，一個(gè)被臭氧強(qiáng)烈吸收，另一個(gè)很少吸收，如312 nm 和331 nm。（2）紫外后向散射法主要利用紫外波段的散射特性估算臭氧柱總量，如NOAA-16星SBUV-2測(cè)量了252—340 nm的紫外散射，通過(guò)使用最大似然反演算法，從8個(gè)波段的觀測(cè)數(shù)據(jù)估計(jì)臭氧垂直廓線，利用較長(zhǎng)的4 個(gè)波段獲得臭氧總柱濃度。紫外后向散射反演臭氧總量的算法都將云考慮成不透明的朗伯反射體，并假定云頂有效反照率不隨波長(zhǎng)的變化而變化，江芳等（2007）模擬發(fā)現(xiàn)云頂?shù)挠行Х凑章逝c波長(zhǎng)相關(guān)，即使光學(xué)厚度較大的云，輻射也可由云頂繼續(xù)向下傳輸，受到云頂以下臭氧吸收影響，用V7 方法反演臭氧總量值比真實(shí)值偏大，因此建立一套反演算法大大減弱了云影響。（3）DOAS 方法去除氣溶膠、地表等影響，從OMI 等高光譜紫外數(shù)據(jù)獲得臭氧總量觀測(cè)結(jié)果。針對(duì)DOAS 方法在高緯度地區(qū)反演GOME 數(shù)據(jù)的高估問(wèn)題，Coldewey-Egbers 等（2004）采用加權(quán)函數(shù)改進(jìn)的DOAS 方法（WFM-DOAS），該法考慮大的太陽(yáng)天頂角觀測(cè)的波長(zhǎng)依賴性，消除對(duì)大氣質(zhì)量因子AMF 轉(zhuǎn)換的需要，減少了其與地面數(shù)據(jù)的差異，改善了擬合殘差。（4）產(chǎn)品合成法是結(jié)合地面觀測(cè)數(shù)據(jù)等，基于一種或多種柱總量產(chǎn)品，采用時(shí)空重建或重采樣等方法優(yōu)化合成時(shí)空連續(xù)的柱濃度產(chǎn)品。張瑩等（2014）利用最鄰近重采樣方法將TOMS、OMI、FY-3A TOU 臭氧總量產(chǎn)品生成一套近30 a 空間分辨率為0.25°×0.25°的數(shù)據(jù)集，以WOUDC地面站點(diǎn)數(shù)據(jù)對(duì)OMI和TOU數(shù)據(jù)回歸分析以訂正反演數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)2000年后中國(guó)上空臭氧下降速率減緩，2005年后總量上升趨勢(shì)與全球趨勢(shì)一致。張艷等（2015）利用OMI 的V8 反演產(chǎn)品、FY-3 TOU 的V7 反演產(chǎn)品、TOMS V8 產(chǎn)品插值獲得1979年—2014年的臭氧總量數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)中高緯度地區(qū)臭氧的不均勻性，尤其青藏高原的臭氧增長(zhǎng)大于同緯度其他地區(qū)，并用FY-3 TOU 觀測(cè)了南極臭氧洞面積日變化和北極臭氧月均變化。針對(duì)OMI 等衛(wèi)星數(shù)據(jù)空間覆蓋面積不夠?qū)е鲁嗟栏浇霈F(xiàn)條帶狀的缺失現(xiàn)象，彭曉琳（2017）基于時(shí)空加權(quán)回歸的重建方法建立目標(biāo)數(shù)據(jù)與多時(shí)相輔助數(shù)據(jù)的時(shí)空關(guān)系模型，實(shí)現(xiàn)研究區(qū)域內(nèi)衛(wèi)星OMI 臭氧總量產(chǎn)品時(shí)空無(wú)縫，生成一套2004年—2014年每日時(shí)空連續(xù)的全球臭氧總量產(chǎn)品。王晴等（2019）利用1980年—2017年歐洲和美國(guó)大氣溫度再分析資料對(duì)比同期TOMS和OMI的臭氧總量數(shù)據(jù)顯示1980年—2007年高原上空臭氧總量主要呈減少趨勢(shì)，2008年—2017年呈增加趨勢(shì)，2008年以來(lái)高原地區(qū)溫度和臭氧總量的逆轉(zhuǎn)趨勢(shì)吻合。

臭氧柱總量反演算法總體較為成熟、反演精度較高（可達(dá)90%—95%左右），目前應(yīng)用較多的主要是差分吸收DOAS 方法和改進(jìn)的WF-DOAS 方法。WF-DOAS 算法對(duì)于低空間分辨率的傳感器（如OMPS）反演穩(wěn)定性較差，相較標(biāo)準(zhǔn)DOAS 方法，不需要AMF 轉(zhuǎn)換，直接對(duì)垂直柱總量進(jìn)行擬合，反演精度較高。

3.1.2 臭氧廓線反演算法

臭氧廓線反演的關(guān)鍵是選取合適的輻射傳輸模型，最優(yōu)估計(jì)算法和特征向量法都較有效，但特征向量的數(shù)目能根據(jù)對(duì)求解的穩(wěn)定條件約束而變化時(shí)，特征向量法更靈活，如基于GOMETRAN模型的FURM（Full Retrieval Method）算法，該法和基于DOAS 反演的柱濃度相關(guān)性較好。（劉建國(guó)等，2003）。

常規(guī)臭氧探空廓線數(shù)據(jù)自1970年的德國(guó)、美國(guó)、日本、南極地區(qū)開始，70年代后期有對(duì)北大西洋和南大西洋海洋邊界層的船載監(jiān)測(cè)（Cooper等，2014）；現(xiàn)在從南美洲向東到西太平洋的熱帶地區(qū)都有足夠的數(shù)據(jù)（臭氧探空儀、衛(wèi)星、飛機(jī)）（Gaudel 等，2018）。Petropavlovskikh 等（2005）提出了一種新的Umkehr臭氧廓線反演算法（UMK04），該算法已優(yōu)化用于研究月平均距平的長(zhǎng)期變化，以評(píng)估多年時(shí)間序列中的氣候變異性，其平流層的不確定性低于5%，并不受先驗(yàn)信息影響。黃富祥等（2008）介紹FY-3 衛(wèi)星紫外臭氧垂直廓線反演算法FY-V1.0，并與美國(guó)NOAA 兩種業(yè)務(wù)反演算法V6 和V8 比較差異，結(jié)果表明FYV1.0 反演廓線都與V8 產(chǎn)品很好吻合，F(xiàn)Y-V1 算法相對(duì)反演精度在±2%以內(nèi)。Yang（2009）基于SAGE Ⅱ、HALOE和TOMS 的1994年—2004年的總臭氧數(shù)據(jù)集分析臭氧廓線，發(fā)現(xiàn)在冬季、春季和秋季，東部地區(qū)（105°E—135°E）的臭氧濃度明顯高于西部地區(qū)（75°E—105°E）；夏季北緯50°N±5°N 的臭氧廓線東西差異很小，而北緯40°N±5°N 的西部臭氧廓線差異主要存在于平流層最低層和對(duì)流層。美國(guó)SBUV 及SBUV/2 積累了近40年的全球臭氧垂直廓線數(shù)據(jù)（黃富祥等，2013）。NASA以TOLNet的名義啟動(dòng)了一個(gè)機(jī)構(gòu)間臭氧激光雷達(dá)觀測(cè)網(wǎng)絡(luò)，測(cè)量連續(xù)的高分辨率臭氧廓線（Newchurch 等，2016）。

臭氧垂直廓線信息需要進(jìn)行準(zhǔn)確的波長(zhǎng)和輻射定標(biāo)以及使用準(zhǔn)確的前向模型，劉誠(chéng)（2018）介紹了一種衛(wèi)星遙感大氣臭氧廓線反演算法，主要利用OMI 紫外輻射光譜數(shù)據(jù)，計(jì)算輻射光譜模擬值和權(quán)重函數(shù)參數(shù)，基于最優(yōu)估計(jì)技術(shù)反演地表至60 km大氣臭氧廓線信息。Zhao等（2021）基于GOME、GOME-2、OMI 和OMPS 的最優(yōu)估計(jì)方法，修正其在擬合窗口、儀器縱切函數(shù)和波長(zhǎng)/輻射校正等，用于TROPOMI 臭氧廓線反演，反演的對(duì)流層臭氧柱、平流層臭氧柱與全球臭氧探空儀、合肥的傅里葉變換光譜、北京臭氧探空儀數(shù)據(jù)非常吻合。

獲取高精度的對(duì)流層臭氧濃度還需要UV、VIS、TIR 等波段聯(lián)合反演。Natraj等（2011）對(duì)多種臭氧混合比的大氣廓線仿真表明，將可見光（VIS）觀測(cè)添加到紫外（UV）觀測(cè)中可以顯著提高對(duì)最低對(duì)流層臭氧的敏感度，但只會(huì)稍微改善信號(hào)的總自由度（DFS）；UV 和熱紅外（TIR）的組合可顯著改善總DFS 以及最低的對(duì)流層DFS；UV+VIS，UV+TIR 和UV+VIS+TIR 組合有可能滿足觀測(cè)對(duì)流層臭氧的要求。Zoogman 等（2011）從利用2001年7月每小時(shí)臭氧數(shù)據(jù)模擬測(cè)試地球同步衛(wèi)星在UV、VIS 和TIR 光譜區(qū)域測(cè)量臭氧的能力，研究表明與太陽(yáng)同步軌道的每日觀測(cè)相比，地球靜止軌道的每小時(shí)臭氧觀測(cè)大大改善了同化結(jié)果；UV+VIS 和UV+TIR 光譜組合極大地改善了近地面的臭氧信息；UV+TIR 在高靈敏度、表面熱對(duì)比度強(qiáng)的情況下較好，而UV+VIS 在低靈敏度條件下更好；UV+VIS+TIR 儀器的數(shù)據(jù)可以將地表臭氧的誤差減少兩倍；TIR 觀測(cè)對(duì)于獲得對(duì)流層上層臭氧信息至關(guān)重要。

臭氧廓線反演算法起步相對(duì)較晚發(fā)展迅速、但受限于衛(wèi)星數(shù)據(jù)、受云和方法影響等因素其反演精度不高（可達(dá)70%—75%左右），目前應(yīng)用較多的主要是最優(yōu)估計(jì)方法，該方法對(duì)先驗(yàn)廓線尤其在對(duì)流層中低層依賴較大，反演信息幾乎全部來(lái)自先驗(yàn)信息?；诙喙庾V聯(lián)合的臭氧廓線反演方法可以有效提高對(duì)流層中低層臭氧廓線反演精度。

3.1.3 近地面臭氧多源遙感數(shù)據(jù)融合估算方法

近地面臭氧多源遙感數(shù)據(jù)融合估算方法是近年來(lái)快速發(fā)展起來(lái)的，結(jié)合地面觀測(cè)數(shù)據(jù)，通過(guò)對(duì)多種衛(wèi)星遙感臭氧產(chǎn)品的大量樣本數(shù)據(jù)迭代優(yōu)化估算近地面臭氧濃度，主要以機(jī)器學(xué)習(xí)和深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)為代表的數(shù)據(jù)融合技術(shù)獲取近地面臭氧濃度。Felder 等（2013）升級(jí)了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)，結(jié)合METOP傳感器GOME-2和IASI及AVHRR的云信息，用先進(jìn)的元學(xué)習(xí)技術(shù)，具有兩個(gè)或3個(gè)隱藏層的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練時(shí)間減少了大約兩個(gè)數(shù)量級(jí)，反演系統(tǒng)更加穩(wěn)定。Li 等（2020）以海南島O3含量的時(shí)空變化及其對(duì)健康的潛在影響為觀測(cè)對(duì)象，對(duì)比不同算法在臭氧預(yù)測(cè)中的表現(xiàn)，隨機(jī)森林模型實(shí)現(xiàn)了最佳性能，極端梯度增強(qiáng)算法表現(xiàn)性能最佳。李一蜚（2020）運(yùn)用機(jī)器學(xué)習(xí)算法，結(jié)合OMI、TROPOMI 的NO2數(shù)據(jù)、EMCWF氣象數(shù)據(jù)、MEIC 排放清單數(shù)據(jù)等，與國(guó)控站點(diǎn)觀測(cè)的近地面O3濃度數(shù)據(jù)訓(xùn)練擬合，獲取高時(shí)空分辨率的近地面O3濃度分布，時(shí)空地理加權(quán)回歸、隨機(jī)森林、梯度提升回歸樹等模型中梯度提升回歸樹表現(xiàn)最佳。Mo 等（2021）提出新的CAMS（哥白尼大氣監(jiān)測(cè)服務(wù)）臭氧改善方法，采用支持向量機(jī)對(duì)最顯著的區(qū)域臭氧模式分類，將氣象、地理、大氣環(huán)流監(jiān)測(cè)系統(tǒng)臭氧和地面臭氧數(shù)據(jù)輸入隨機(jī)森林，進(jìn)行區(qū)域調(diào)控訓(xùn)練和預(yù)測(cè)，與地面結(jié)果相比能較好反映地面臭氧日濃度分布，優(yōu)于統(tǒng)計(jì)模型。

所有的數(shù)據(jù)融合方法，基于衛(wèi)星數(shù)據(jù)或模式數(shù)據(jù)，采用隨機(jī)森林等機(jī)器學(xué)習(xí)方法都表明可以有效提高近地面臭氧的反演精度，但是這些方法存在魯棒性差，反演結(jié)果容易過(guò)擬合等問(wèn)題。下一步需要在算法中優(yōu)化特征選擇以避免過(guò)擬合，進(jìn)而建立一種高性能的泛化的近地面臭氧濃度反演模型。

3.3 臭氧及其前體物對(duì)空氣質(zhì)量的影響

從對(duì)臭氧平流層到對(duì)流層變化的觀測(cè)、全球尺度到局域尺度的觀測(cè)，均關(guān)注其對(duì)人類健康的影響。美國(guó)環(huán)保局自1996年以來(lái)發(fā)布了4次臭氧和相關(guān)光化學(xué)氧化劑的綜合科學(xué)評(píng)估（ISA）報(bào)告，評(píng)估和整合臭氧對(duì)健康和環(huán)境的影響，以支持其對(duì)國(guó)家空氣環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的臭氧審查；ISA2013 提到衛(wèi)星提供的NO2、VOCs和CO 的時(shí)空分布可用于評(píng)估排放清單；盡管基于衛(wèi)星的測(cè)量存在不確定性，但多項(xiàng)研究顯示自上向下約束O3前體物排放的效用（ISA2013）；ISA2020 相比之前的報(bào)告更大程度上應(yīng)用了衛(wèi)星監(jiān)測(cè)的結(jié)果。

依據(jù)大氣化學(xué)反應(yīng)機(jī)理，平流層臭氧消耗增加了對(duì)流層中UV-B光的強(qiáng)度，這影響了對(duì)流層臭氧產(chǎn)生，這種影響很大程度上取決于氮氧化物濃度，若氮濃度低則會(huì)增加臭氧產(chǎn)生，Sillman 和Samson（1995）最先建立過(guò)氧化物和硝酸的“指標(biāo)比率”，以診斷臭氧形成的化學(xué)敏感性，指出O3形成通常早晨對(duì)VOCs 更敏感，并隨著NOx 消耗而對(duì)NOx 更加敏感。Martin 等（2004）證實(shí)了通過(guò)設(shè)定甲醛與NO2的空間對(duì)流層柱比（FNR）的閾值來(lái)確定VOCs 控制與NOx 控制的O3形成機(jī)制的指標(biāo)，以FNR＜1.0 表示VOC 控制機(jī)制，F(xiàn)NR＞2.0 表示NOx 控制機(jī)制，而FNR 在1.0—2.0 表示過(guò)渡機(jī)制。Duncan 等（2010）將OMI 甲醛與NO2比率作為空氣質(zhì)量因子，以CMAQ 和光化學(xué)箱模型模擬發(fā)現(xiàn)該比例應(yīng)用的指示閾值，并指出洛杉磯等美國(guó)大型城市NOx 減排使得臭氧生成對(duì)NOx 水平變得更加敏感。Jin 和Holloway（2015）指出OMI 過(guò)境時(shí)間是一天中NOx最敏感時(shí)間，利用OMI數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)午后近地表氣溫＞20 ℃時(shí)，中國(guó)華北平原、長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲普遍處于FNR 過(guò)渡機(jī)制，這些區(qū)域之外NOx 限制機(jī)制占主導(dǎo)地位；到2030年中國(guó)大部分地區(qū)為過(guò)渡機(jī)制，在大城市如廣州、上海和北京NO2減少了，已在2013年從VOC 控制轉(zhuǎn)變?yōu)檫^(guò)渡機(jī)制。Liu 等（2016）和Su 等（2017）使用OMI FNR 閾值分析了2014年APEC 峰會(huì)、2015年大閱兵及2016年G20 峰會(huì)等國(guó)家重大事件期間O3的控制機(jī)制。Jin 等（2017）使用GEOSChem 全球化學(xué)傳輸模型評(píng)估OMI 的FNR 在3 個(gè)北中緯度地區(qū)定量效果，發(fā)現(xiàn)FNR 是預(yù)測(cè)近地面O3生成的可靠因子，F(xiàn)NR 需要考慮HCHO 和NO2垂直廓線的差異，中緯度北部源區(qū)上的主要城市（例如紐約、倫敦和漢城）在春季顯示NOx 控制區(qū)的轉(zhuǎn)換提前一個(gè)月。陳良富等（2019）面向區(qū)域O3污染分析和防控應(yīng)用，綜述了衛(wèi)星遙感對(duì)O3及前體物的代表性物種NO2、HCHO、CHOCHO 的探測(cè)能力及利用遙感手段分析區(qū)域O3及其前體物傳輸，從O3與NOx、VOCs 關(guān)系分析利用衛(wèi)星反演的前體物表征O3生成風(fēng)險(xiǎn)的可行性。Su 等（2019）基于OMPS 評(píng)估了直接排放和二次氧化生成對(duì)大氣總HCHO的貢獻(xiàn)，發(fā)現(xiàn)冬季直接排放的貢獻(xiàn)可能超過(guò)二次生成成為大氣HCHO 的主要來(lái)源，因此需要使用二次生成的HCHO 與NO2的比值分析O3形成機(jī)制。

除VOCs 與NOx 的指示機(jī)制外，仍有學(xué)者建立了相應(yīng)的臭氧相關(guān)污染物量化關(guān)系、產(chǎn)品數(shù)據(jù)集等。全球生物源排放的異戊二烯氧化貢獻(xiàn)47%的乙二醛，Jin 和Holloway（2015）指出乙二醛可用于初級(jí)和次級(jí)HCHO 劃分；由于乙二醛由大多數(shù)VOCs 的氧化作用形成，因此其衛(wèi)星產(chǎn)品也可直接表征O3敏感性。Kim（2015）基于OMI 和AIRS 觀測(cè)數(shù)據(jù)開發(fā)了新的高分辨率O3-CO 相關(guān)性數(shù)據(jù)庫(kù)，并根據(jù)飛機(jī)監(jiān)測(cè)的痕量氣體原位廓線驗(yàn)證，用全球化學(xué)傳輸模型解釋其相關(guān)性，結(jié)果支持模型中6—8月北美輸出量（燃燒源）和12月—次年2月在南大西洋觀測(cè)到的最大臭氧量。趙富強(qiáng)等（2017）利用輻射傳輸模型通過(guò)敏感性實(shí)驗(yàn)?zāi)M發(fā)現(xiàn)吸收性氣溶膠指數(shù)AAI 和臭氧總量之間正相關(guān)，而臭氧總量的反演誤差對(duì)AAI 指數(shù)的反演影響不大。王雅鵬等（2020）綜述了可用于甲醛和乙醛監(jiān)測(cè)的傳感器發(fā)展現(xiàn)狀、遙感反演算法進(jìn)展及產(chǎn)品現(xiàn)狀，指出基于衛(wèi)星觀測(cè)的二者產(chǎn)品集的應(yīng)用。

化學(xué)傳輸和氣候全球模型估計(jì)約30%的對(duì)流層臭氧歸因于人類活動(dòng)。新冠肺炎疫情期間的社會(huì)活動(dòng)減少導(dǎo)致一定程度上的污染減排，形成了特殊情景特征，為研究排放控制措施的影響提供了良好的參照（Fan 等，2020）。然而觀測(cè)發(fā)現(xiàn)中國(guó)地區(qū)對(duì)流層臭氧在某些地區(qū)并未隨生產(chǎn)活動(dòng)減少而減少。Zhao等（2020）發(fā)現(xiàn)華東地區(qū)從2020-01-23 封城前后的20 d 平均值對(duì)比，雖然NO2下降63%，對(duì)流層臭氧柱濃度卻增長(zhǎng)10%。同樣在新冠肺炎疫情封鎖期間，墨西哥城大都會(huì)區(qū)的NOx 大量減少，以致臭氧生成迅速?gòu)腣OC 敏感區(qū)轉(zhuǎn)移為NOx 敏感區(qū)。Peralta 等（2021）以人口密度為背景變量，利用2018年—2020年臭氧季節(jié)（03-01—05-31）地面觀測(cè)的CO、NOx和O3每小時(shí)濃度，對(duì)比了地面站點(diǎn)TROPOMI 觀測(cè)的CO、NO2和HCHO柱濃度，利用CO/NO2、HCHO/NO2、CO/HCHO 的柱濃度平均比率顯示不同城市區(qū)域劃分的濃度降幅差別，發(fā)現(xiàn)受經(jīng)濟(jì)社會(huì)活動(dòng)、財(cái)富分布、生態(tài)分布的影響。

3.3 平流層臭氧入侵觀測(cè)和區(qū)域傳輸

平流層臭氧在特定氣象條件下可侵入對(duì)流層，有時(shí)可影響近地面臭氧濃度（尤其高海拔地區(qū)），美國(guó)環(huán)保局將此稱作“平流層臭氧侵入例外事件”，侵入的平流層臭氧是地面監(jiān)測(cè)中背景臭氧的一類（此外還包括森林火災(zāi)和異地傳輸），并于2018年頒布《關(guān)于可能影響臭氧濃度的平流層臭氧侵入例外事件申請(qǐng)陳述指南》。王鵬等（2020）詳細(xì)闡述了美國(guó)相關(guān)實(shí)操案例對(duì)“例外事件”的識(shí)別、判定技術(shù)和業(yè)務(wù)化處理流程及其對(duì)中國(guó)探索開展“例外事件”在臭氧達(dá)標(biāo)考核剔除工作的啟示。平流層侵入的特征是極低的對(duì)流層頂高度、極低的相對(duì)和特定的濕度及高濃度臭氧。平流層侵入在冬季/春季更常見。雖然衛(wèi)星無(wú)法直接觀測(cè)到達(dá)地表空氣的平流層入侵，但可清楚了解對(duì)流層上部和下平流層動(dòng)態(tài)條件，通過(guò)識(shí)別水蒸氣通道中水分含量（6.2、6.5 和6.9 μm）（Langford 等，2015b）。美國(guó)NOAA 全球預(yù)報(bào)系統(tǒng)模型（GFS）對(duì)高對(duì)流層/低平流層中的某些變量分析和預(yù)測(cè)可識(shí)別當(dāng)前和未來(lái)平流層侵入事件。

Knowland 等（2017）通過(guò)MERRA-2 再分析和Goddard 地球觀測(cè)系統(tǒng)模型模擬，研究科羅拉多州2012年春季平流層侵入影響的O3超標(biāo)案例，證明MERRA-2再分析評(píng)估影響地面空氣質(zhì)量的平流層侵入時(shí)的能力。Lin 等（2012a）采用高分辨率全球化學(xué)—?dú)夂蚰Ｐ虶FDL AM3 對(duì)原位測(cè)量和AIRS 的CO 和O3總柱濃度綜合分析，發(fā)現(xiàn)平流層侵入對(duì)美國(guó)西部高海拔地區(qū)春季的高O3事件起重要作用，2010-04—06污染傳輸過(guò)程中，平流層侵入將背景臭氧濃度提高到60—75 ppbv。在美國(guó)西部高海拔地區(qū)，當(dāng)觀測(cè)臭氧為60—70 ppbv 時(shí)，平流層貢獻(xiàn)25%—75%。Lin 等（2012b）以AM3 重分析風(fēng)場(chǎng)，檢驗(yàn)了亞洲污染羽流向美國(guó)西部地面空氣的傳輸所涉及的機(jī)制，認(rèn)為亞洲排放物可能會(huì)導(dǎo)致美國(guó)西部高海拔地區(qū)發(fā)生高O3事件，來(lái)自平流層殘余物輸送可能貢獻(xiàn)了加利福尼亞海岸以上2—4 km 之間50%—60%的獨(dú)特O3層。Langford等（2015b）采用激光雷達(dá)臭氧觀測(cè)及地面點(diǎn)位O3、CO數(shù)據(jù)和氣象參數(shù)，同時(shí)同化OMI總柱臭氧、MLS 臭氧廓線、MODIS 氣溶膠，評(píng)估2013年內(nèi)華達(dá)州克拉克縣平流層至對(duì)流層傳輸和遠(yuǎn)距離傳輸對(duì)地面臭氧的季節(jié)性貢獻(xiàn)，分析表明平流層至對(duì)流層傳輸直接導(dǎo)致克拉克縣3個(gè)O3值超標(biāo)，來(lái)自亞洲遠(yuǎn)距離運(yùn)輸對(duì)地面O3貢獻(xiàn)較小。劉寧微（2019）采用高分辨率全球大氣化學(xué)—環(huán)流模式，結(jié)合中國(guó)區(qū)域6 個(gè)大氣本底觀測(cè)站數(shù)據(jù)和OMI、MLS 等衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)，研究了中國(guó)區(qū)域?qū)α鲗覱3及其前體物的時(shí)空分布特征，分析14 個(gè)不同緯度帶上生成的O3對(duì)中國(guó)區(qū)域?qū)α鲗覱3時(shí)空分布變化及大氣本底站近地面O3季節(jié)變化的貢獻(xiàn)，研究不同大陸地區(qū)污染氣團(tuán)遠(yuǎn)距離輸送對(duì)中國(guó)不同地區(qū)O3變化的影響。

對(duì)流層臭氧在大氣底層的濃度占比低于整體大氣20%，受氣溶膠和云及觀測(cè)誤差等方面影響，衛(wèi)星近地面臭氧反演結(jié)果不確定度很高。生物質(zhì)燃燒和森林火災(zāi)對(duì)近地面臭氧濃度升高有所貢獻(xiàn)。Gao 等（2011）通過(guò)GEOS Chem 模擬捕獲了地面臭氧的季節(jié)性、天氣和每日變化，結(jié)果與CASTNet觀測(cè)數(shù)據(jù)一致性很好，在發(fā)生活躍火災(zāi)區(qū)域中近地面臭氧濃度明顯增加。Langford 等（2015a）利用RAMS 實(shí)時(shí)同化OMI 總臭氧柱濃度和MLS 臭氧廓線及MODIS 氣溶膠光學(xué)厚度初始化預(yù)測(cè)，研究表明高空槽火災(zāi)危險(xiǎn)可通過(guò)增加深對(duì)流層褶皺形成將極干燥富含臭氧的空氣從對(duì)流層和平流層下層輸送到地表，以斯普林斯大火為例說(shuō)明平流層入侵既可通過(guò)運(yùn)輸直接增加地表臭氧，又可通過(guò)其影響野外火災(zāi)間接增加。

衛(wèi)星遙感的臭氧濃度同化后可評(píng)估臭氧的影響。Zoogman 等（2014）在聯(lián)合數(shù)據(jù)同化框架中的O3-CO 模型誤差相關(guān)性研究發(fā)現(xiàn)夏季北美邊界層的臭氧和CO 對(duì)邊界層深度的相反敏感性，但在小規(guī)模污染羽流中存在正誤差強(qiáng)相關(guān)性。Quesada-Ruiz 等（2020）基于Sentinel-4 和Sentinel-5P 的臭氧數(shù)據(jù)對(duì)2003年夏季模擬表明衛(wèi)星數(shù)據(jù)為整個(gè)同化期和歐洲帶來(lái)了200 hPa 左右的直接增加值，且在自由對(duì)流層中Sentinel-5P 的臭氧附加值與Sentinel-4 的接近。Jing 等（2019）在臨近空間資料同化預(yù)報(bào)系統(tǒng)中加入SABER 和MLS 臭氧遙感觀測(cè)同化接口，以2016年2月一次平流層爆發(fā)性增溫過(guò)程試驗(yàn)，結(jié)果表明同化遙感的臭氧濃度得到的分析場(chǎng)能較真實(shí)反映北極上空平流層臭氧廓線隨時(shí)間的演變特征，且與ERA5再分析資料一致性很好；同化臭氧觀測(cè)對(duì)臭氧分析和預(yù)報(bào)誤差的改善效果主要體現(xiàn)在南半球高緯平流層和北半球中高緯平流層中上層—中間層底部；同化SABER 和MLS 臭氧體積濃度資料能更好改善0—5 d 下平流層和中間層底部臭氧的預(yù)報(bào)效果。

3.4 臭氧衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)的精度驗(yàn)證比對(duì)

對(duì)流層臭氧的濃度由于源、匯和生命周期的非均一性使得在空間和時(shí)間上隨季節(jié)、年際和年代際時(shí)間尺度而變化很大，全球觀測(cè)難以一種觀測(cè)或科學(xué)模式來(lái)整體解釋世界上不同地區(qū)的臭氧趨勢(shì)與分布關(guān)聯(lián)。學(xué)界紛紛嘗試地表、探空、航空、航天飛機(jī)（如NASA的航天飛機(jī)太陽(yáng)后向散射紫外線探測(cè)儀SSUBUV、大氣—航天飛機(jī)載荷CRISTA-SPAS、中層大氣高分辨率光譜調(diào)查MAHRSI）和衛(wèi)星資料協(xié)同應(yīng)用的方式，在衛(wèi)星和模式模擬的不確定性改進(jìn)上嘗試驗(yàn)證和修正。較全面的驗(yàn)證數(shù)據(jù)集中式長(zhǎng)期存檔中心有美國(guó)Aura 驗(yàn)證數(shù)據(jù)中心（AVDC）（https：//avdc.gsfc.nasa.gov/［2021-12-13］），由美國(guó)國(guó)家航空和航天局（NASA）戈達(dá)德太空飛行中心（GSFC）的大氣化學(xué)和動(dòng)力學(xué)部門托管，其任務(wù)是支持地球觀測(cè)系統(tǒng)（EOS）-Aura 驗(yàn)證和科學(xué)活動(dòng)以及未來(lái)的“A-Train”地球科學(xué)衛(wèi)星驗(yàn)證活動(dòng)。

Bian等（2002）利用Dobson和TOMS資料分析北京和昆明大氣臭氧總量表明北京和昆明1979年（或1980年）—2000年的長(zhǎng)期變化趨勢(shì)分別為-0.642 DU/a 和-0.009 DU/a；存在較強(qiáng)的季節(jié)內(nèi)變化；Dobson和TOMS對(duì)臭氧總量的測(cè)量結(jié)果基本一致。Müller等（2003）開發(fā)了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)臭氧反演系統(tǒng)比傳統(tǒng)技術(shù)快約103—105 倍，將平流層臭氧的標(biāo)準(zhǔn)偏差降低了約40%，對(duì)流層臭氧標(biāo)準(zhǔn)偏差相應(yīng)減少了10%—30%；與臭氧探空儀和經(jīng)典的反演方法比較結(jié)果相吻合，與月均TOMS v7 的總臭氧濃度的誤差在±5%之內(nèi)；但在高太陽(yáng)天頂角和非常低的臭氧值下，局部偏差為10%—20%。陳丹等（2008）獲取了2006-12—2007-12上海地區(qū)臭氧柱濃度地基觀測(cè)結(jié)果，實(shí)驗(yàn)測(cè)量誤差約6%—7%，地基觀測(cè)結(jié)果與美國(guó)TOMS臭氧觀測(cè)資料變化趨勢(shì)基本一致，相關(guān)系數(shù)為0.81，但地基觀測(cè)結(jié)果普遍較低。蔡兆男等（2009）利用1996-03—2003-06拉薩、西寧、北京3 個(gè)站的臭氧探空資料驗(yàn)證了GOME衛(wèi)星臭氧廓線及對(duì)流層臭氧柱總量，在對(duì)流層上層/平流層下層區(qū)域，GOME 與臭氧探空的平均偏差在北京明顯高于拉薩和西寧；GOME最低層（0—2.5 km）月平均臭氧濃度同地面觀測(cè)值有很好的相關(guān)性；對(duì)流層柱總量的平均偏差都在10%以內(nèi)。Wang等（2011）提出將差分光學(xué)吸收光譜技術(shù)與乘法代數(shù)重建技術(shù)相結(jié)合，利用大氣臨邊散射測(cè)量來(lái)獲取垂直臭氧廓線，與用無(wú)云重合SCIAMACHY 的臭氧測(cè)量有良好的一致性，偏差小于±10%（海拔17—47 km 時(shí)為±5%）。van Peet 等（2014）描述了臭氧廓線反演算法（OPERA）的設(shè)置，并給出GOME 和GOME-2 觀測(cè)結(jié)果，反演結(jié)果與世界臭氧和紫外線輻射數(shù)據(jù)中心WOUDC 的相對(duì)差異在對(duì)流層為20%，平流層為15%。Hong 等（2014）將2008年—2010年OMI-DOAS 算法得出的總臭氧柱（TOCs-OMI）與首爾地面觀測(cè)得到的臭氧柱（TOCs-Ground）比較表明：TOCs-OMI 的季節(jié)性平均低估2.68%（單日最高為18.33%），特別是夏季；由于OMI-DOAS 算法中使用的傾斜柱濃度（GCD）不能完全解釋首爾云頂以下的對(duì)流層臭氧量，利用新GCD 的TOCs-OMI 與TOCs-Ground 的平均偏差誤差從2.16%下降到0.60%。

鄭向東等（2017）根據(jù)臭氧探空數(shù)據(jù)研究發(fā)現(xiàn)氣球炸點(diǎn)臭氧濃度定值法（CMR）易高估剩余臭氧；衛(wèi)星（SBUV 和MLS）緯向平均法確定的剩余臭氧對(duì)氣球炸點(diǎn)高度不敏感；在中國(guó)東部的臭氧總量高值區(qū)或青藏高原及低緯度臭氧低值區(qū)，剩余臭氧呈現(xiàn)近10 DU以上低值。張雷等（2020）用2008年中山站、Amundesen-cott 南極站和Neumayer站臭氧探空數(shù)據(jù)，驗(yàn)證AIRS 第六版臭氧垂直廓線產(chǎn)品在南極的精度，總體上顯著一致，AIRS 臭氧反演精度在平流層優(yōu)于對(duì)流層，最大值出現(xiàn)在UT-LS 區(qū)域（達(dá)40%）且在“臭氧洞”期間明顯增大。AIRS產(chǎn)品精度在南極沿岸和內(nèi)陸存在差異。陳源等（2020）選取2016年—2018年北京地區(qū)臭氧探空資料對(duì)OMPS 臭氧廓線及總量對(duì)比發(fā)現(xiàn)OMPS 的臭氧垂直分布與臭氧探空資料在平流層中上層一致性較好，相對(duì)偏差小于10%；在對(duì)流層中上層相對(duì)偏差較大，為15%—40%；OMPS 平流層臭氧總量與臭氧探空廓線積分的結(jié)果相對(duì)偏差較?。ㄐ∮?%），相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.89；二者對(duì)流層臭氧總量平均偏差超過(guò)30%。

Cooper 等（2014）發(fā)現(xiàn)全球人為臭氧前體物的排放由北美和歐洲的減少到東亞地區(qū)的增加，在北半球的高緯度地區(qū)轉(zhuǎn)向低緯度地區(qū)；用TOMS 的對(duì)流層柱臭氧結(jié)果，在中緯度太平洋上、熱帶南大西洋，印度、中國(guó)南部、東南亞的廣大地區(qū)都有顯著的正趨勢(shì)（2010年—2011年5%—9%）。Zawada等（2018）開發(fā)了一種針對(duì)OMPS-LP的二維或?qū)游龀上穹囱菟惴?，反演廓線的垂直分辨率為1—2 km，而沿軌道分辨率為300—400 km。驗(yàn)證比較顯示該算法數(shù)據(jù)集與MLS 同時(shí)進(jìn)行的觀測(cè)值幾乎完全一致，時(shí)間差小于20 min，在大多數(shù)地區(qū)平流層差異小于5%。王宛楠（2018）基于AURA的OMI和MLS，利用對(duì)流層臭氧殘差法構(gòu)建了對(duì)流層臭氧估算模型，選取WOUDC的香港、日本、荷蘭和波蘭共4個(gè)站點(diǎn)的臭氧探空數(shù)據(jù)資料作為驗(yàn)證數(shù)據(jù)，將OMI 官方對(duì)流層臭氧濃度結(jié)果的相關(guān)性從0.35 提高至0.62，模型在香港和日本站點(diǎn)平均誤差約為10%，荷蘭和波蘭站點(diǎn)平均誤差約為13%，春秋兩季、夏冬兩季的平均誤差分別約為9%、11%。McPeters 等（2019）對(duì)來(lái)自Suomi NPP 的OMPS 天底點(diǎn)臭氧繪圖儀和OMPS 天底點(diǎn)臭氧廓線儀的數(shù)據(jù)，識(shí)別并校正了儀器偽影，應(yīng)用了改進(jìn)的散射光校正和波長(zhǎng)配準(zhǔn)，并且實(shí)施了軟校準(zhǔn)技術(shù)，在大多數(shù)地區(qū)，對(duì)流層臭氧的一致性在10%以內(nèi)。馬明亮（2020）提出一套針對(duì)OMI/MLS 和TOMS/SBUV 的長(zhǎng)時(shí)間序列對(duì)流層臭氧處理方案，得到一套長(zhǎng)時(shí)間范圍全球?qū)α鲗映粞鯏?shù)據(jù)，該數(shù)據(jù)和地基數(shù)據(jù)的一致性提高44.89%，分析發(fā)現(xiàn)華北區(qū)域夏季對(duì)流層臭氧上升趨勢(shì)可達(dá)0.154 DU/年，顯著高于全球其他區(qū)域，秸稈燃燒使整個(gè)東亞6月對(duì)流層臭氧平均含量升高約8%（4.0 DU），紫外輻射、緯向風(fēng)速和經(jīng)向風(fēng)速是華北區(qū)域夏季對(duì)流層臭氧高值形成的另外3個(gè)主要因素。

近地面臭氧污染成因、臭氧空洞恢復(fù)等科學(xué)問(wèn)題越來(lái)越受到科研工作者和管理決策人員的關(guān)注，衛(wèi)星大尺度、連續(xù)觀測(cè)的優(yōu)勢(shì)也得以體現(xiàn)，在這些科學(xué)研究和應(yīng)用需求推動(dòng)下，衛(wèi)星反演臭氧柱總量和垂直廓線的精度也越來(lái)越高，反演算法不斷改進(jìn)，但目前在近地面臭氧濃度反演、平流層臭氧侵入對(duì)近地面臭氧濃度影響的量化研究等方面仍需做進(jìn)一步拓展研究。

4 結(jié)語(yǔ)

論文回顧總結(jié)了國(guó)內(nèi)外臭氧衛(wèi)星探測(cè)載荷3個(gè)時(shí)期的發(fā)展歷程，以及臭氧衛(wèi)星遙感監(jiān)測(cè)應(yīng)用方面的研究進(jìn)展，國(guó)內(nèi)外學(xué)者在這兩方面做了大量的研究工作。國(guó)產(chǎn)衛(wèi)星探測(cè)載荷和反演應(yīng)用技術(shù)起步較晚，近年來(lái)隨著國(guó)家民用空間基礎(chǔ)設(shè)施規(guī)劃的實(shí)施，各項(xiàng)技術(shù)得到了較快發(fā)展，但仍存在一些不足的地方。

（1）國(guó)產(chǎn)臭氧監(jiān)測(cè)衛(wèi)星發(fā)展滯后。國(guó)外監(jiān)測(cè)臭氧的衛(wèi)星及應(yīng)用較為成熟，國(guó)內(nèi)相關(guān)衛(wèi)星較少且非常滯后，雖然國(guó)家民用空間基礎(chǔ)設(shè)施規(guī)劃中陸續(xù)將發(fā)射的高光譜觀測(cè)衛(wèi)星、大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)衛(wèi)星具有初步的臭氧監(jiān)測(cè)能力，但在衛(wèi)星載荷的功能、性能等方面還有不小差距，比如空間分辨率、信噪比等方面，主動(dòng)激光雷達(dá)，因此急需發(fā)展國(guó)產(chǎn)臭氧監(jiān)測(cè)衛(wèi)星，甚至高軌觀測(cè)衛(wèi)星，來(lái)有效提升臭氧的空間分辨率、時(shí)間分辨率等監(jiān)測(cè)能力。

（2）對(duì)流層中低層和近地面臭氧濃度反演精度不高。目前臭氧柱濃度監(jiān)測(cè)精度較高，但與人體健康、環(huán)境污染更密切相關(guān)的對(duì)流層中低層和近地面臭氧濃度的反演精度還不高，需要主被動(dòng)結(jié)合的臭氧觀測(cè)載荷，大幅提高臭氧廓線、對(duì)流層中低層和近地面臭氧反演精度。

（3）臭氧污染評(píng)估及成因分析等不足。如近地面臭氧污染遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程、平流層臭氧侵入識(shí)別分析等。臭氧污染的大氣化學(xué)過(guò)程較為復(fù)雜，其主要前體物氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)物的遙感反演監(jiān)測(cè)也很重要，要做好臭氧污染防控，需要準(zhǔn)確分析評(píng)估其污染成因，不同區(qū)域、行業(yè)差距較大，但關(guān)鍵就要控制其前體物的排放，目前這方面開展了不少研究，但應(yīng)用的還不多，特別是揮發(fā)性有機(jī)物種類非常繁多，只有甲醛、乙二醛開展了少量的遙感監(jiān)測(cè)和應(yīng)用，其監(jiān)測(cè)技術(shù)、反演精度、地面觀測(cè)驗(yàn)證等亟待加強(qiáng)。