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        水環(huán)境中4-叔辛基苯酚的污染現(xiàn)狀與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

        2022-06-06 08:30:02汪貞范德玲古文王蕾劉濟(jì)寧
        生態(tài)毒理學(xué)報(bào) 2022年1期
        關(guān)鍵詞:辛基苯酚淡水

        汪貞,范德玲,古文,王蕾,劉濟(jì)寧

        生態(tài)環(huán)境部南京環(huán)境科學(xué)研究所,南京 210042

        4-叔辛基苯酚(4-tert-octylphenol, 4-t-OP),簡(jiǎn)稱辛基酚,又名對(duì)特辛基苯酚、對(duì)叔辛基苯酚、4-特辛基苯酚、對(duì)-(1,1,3,3-四甲基丁基)苯酚,是非離子表面活性劑烷基酚聚乙氧基酯(APEOs)的分解產(chǎn)物,也是重要的精細(xì)化工生產(chǎn)原料。它廣泛應(yīng)用于制造油溶性辛基酚醛樹脂、非離子表面活性劑辛基酚聚乙氧基酯、醫(yī)藥、農(nóng)藥、潤滑油抗氧劑、紫外線吸收劑、粘合劑、涂料、增塑劑、除銹劑以及油墨固著劑等。隨著4-叔辛基苯酚及APEOs的廣泛使用,大量4-叔辛基苯酚進(jìn)入到江河湖泊等自然水體中,目前已廣泛存在于地表水、土壤、沉積物以及水生生物中。此外,Routledge和Sumpter[1]的研究表明,辛基酚為雌性激素最強(qiáng)的烷基酚類化合物,能夠干擾動(dòng)物的內(nèi)分泌系統(tǒng),對(duì)動(dòng)物生長(zhǎng)、發(fā)育和生殖造成危害。Myllym?ki等[2]的研究表明,4-叔辛基苯酚是一種親脂性化合物,可快速被機(jī)體吸收并在脂肪組織中累積。因此,存在于水域環(huán)境中的辛基酚可在水生動(dòng)物體內(nèi)富集,甚至?xí)ㄟ^食物鏈影響人類健康[3]。在歐盟水框架指令中,辛基酚類被列為優(yōu)先有毒有害物質(zhì),其中4-叔辛基苯酚在地表水中的限值為0.1 μg·L-1[4]。2011年,作為一種可能對(duì)人體健康產(chǎn)生嚴(yán)重影響的化學(xué)品,歐洲化學(xué)品管理局已將4-叔辛基苯酚列入高關(guān)注化學(xué)品(substance of very high concern, SVHC)候選清單。因此,有必要調(diào)查環(huán)境中4-叔辛基苯酚的污染現(xiàn)狀,開展生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估研究,對(duì)制定環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)管控措施具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

        物種敏感性分布法(SSD)是基于不同物種對(duì)某一環(huán)境脅迫的敏感性服從一定累積概率分布假設(shè),以統(tǒng)計(jì)分布模型來描述不同物種樣本對(duì)脅迫因素的敏感性差異,實(shí)現(xiàn)將單一物種的測(cè)試結(jié)果外推至生態(tài)系統(tǒng)的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法。該方法廣泛應(yīng)用于生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)、環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)以及環(huán)境基準(zhǔn)的制定。本研究通過構(gòu)建4-叔辛基苯酚的急性、慢性物種敏感性分布曲線,在分析4-叔辛基苯酚在我國不同環(huán)境介質(zhì)中的污染現(xiàn)狀基礎(chǔ)上,評(píng)估4-叔辛基苯酚對(duì)我國水、沉積物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),以期為我國4-叔辛基苯酚的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)與管理提供參考。

        1 材料與方法(Materials and methods)

        1.1 數(shù)據(jù)搜集與整理

        利用美國環(huán)境保護(hù)局ECOTOX數(shù)據(jù)庫(http://www.epa.gov/ecotox/)、高產(chǎn)量物質(zhì)信息系統(tǒng)(HPVIS)(https://ofmpub.epa.gov/oppthpv/hpv_ez.html_menu)、日本現(xiàn)有化學(xué)品數(shù)據(jù)庫(JECDB)(https://dra4.nihs.go.jp/mhlw_data/jsp/SearchPageENG.jsp)以及相關(guān)文獻(xiàn),參照《淡水水生生物水質(zhì)基準(zhǔn)制定技術(shù)指南》[5],毒性數(shù)據(jù)篩選標(biāo)準(zhǔn)為:急性毒性使用暴露時(shí)間≤4 d的毒性數(shù)據(jù),慢性毒性使用暴露時(shí)間≥21 d的毒性數(shù)據(jù)。本文共收集到6門12個(gè)淡水物種的急性毒性數(shù)據(jù)(表1),2門8個(gè)淡水物種的內(nèi)分泌干擾效應(yīng)數(shù)據(jù)和2門4個(gè)其他慢性毒性數(shù)據(jù)(表2),3門8個(gè)海水物種的急性毒性數(shù)據(jù)(表3)。

        1.2 5%危害濃度(HC5)的計(jì)算

        SSD常用于HC5的估算,即可以保護(hù)95%以上的物種時(shí)對(duì)應(yīng)的急性濃度/慢性濃度??梢允褂胹igmaplot、ETX2.0、BurrliOZ等軟件工具進(jìn)行SSD曲線擬合。本文使用SSD generator v1分布擬合工具,該工具為美國環(huán)境保護(hù)局開發(fā)的含有宏的Microsoft Excel模板,輸入毒性數(shù)據(jù)后自動(dòng)計(jì)算累積概率并擬合,輸出95%置信限的擬合曲線,同時(shí)還給出HC5值與置信限。

        1.3 PNEC的計(jì)算

        在慢性毒性數(shù)據(jù)缺乏的條件下,預(yù)測(cè)無效應(yīng)濃度(predicted no effect concentration, PNEC)的計(jì)算可以采用評(píng)估因子法、最終急性慢性毒性比(FACR)等方法[12]。Hiki和Iwasaki[13]根據(jù)150多個(gè)化學(xué)品的急慢性毒性數(shù)據(jù)分析,得出基于慢性毒性數(shù)據(jù)的HC5值平均為基于急性毒性數(shù)據(jù)的HC5值的1/10,即慢性HC5=急性HC5/10。

        PNEC=HC5/AF,AF為評(píng)估因子,取值為2~5[5],本文中AF取4。

        對(duì)于沉積物PNEC,由于未查到有效的4-叔辛基苯酚沉積物毒性效應(yīng)數(shù)據(jù),參照《化學(xué)物質(zhì)環(huán)境與健康危害評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則(試行)》[14],采用相平衡分配法進(jìn)行估算。

        表1 4-叔辛基苯酚(4-t-OP)的淡水急性毒性數(shù)據(jù)Table 1 Acute toxicity data of 4-tert-octylphenol (4-t-OP) in freshwater

        表2 4-叔辛基苯酚的淡水慢性毒性數(shù)據(jù)Table 2 Chronic toxicity data of 4-t-OP in freshwater

        1.4 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

        采用商值法評(píng)價(jià)4-叔辛基苯酚的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。商值法中風(fēng)險(xiǎn)商(risk quotient, RQ)的計(jì)算公式為:

        式中:PNEC為預(yù)測(cè)無效應(yīng)濃度,MEC為實(shí)測(cè)環(huán)境濃度。本文中,4-叔辛基苯酚的環(huán)境濃度數(shù)據(jù)來源于2010年以后公開發(fā)表的文獻(xiàn)數(shù)據(jù)。

        當(dāng)RQ<0.1時(shí),表示化學(xué)品對(duì)環(huán)境存在的風(fēng)險(xiǎn)較低(低風(fēng)險(xiǎn)),當(dāng)RQ為0.1~1.0時(shí),表明化學(xué)品對(duì)環(huán)境存在一定風(fēng)險(xiǎn)(中風(fēng)險(xiǎn)),需要對(duì)相關(guān)風(fēng)險(xiǎn)源展開跟蹤觀察;當(dāng)RQ超過1.0時(shí),表明化學(xué)品對(duì)環(huán)境存在比較嚴(yán)重的風(fēng)險(xiǎn)(高風(fēng)險(xiǎn)),需要采取相應(yīng)的風(fēng)險(xiǎn)削減措施。

        2 結(jié)果(Results)

        2.1 我國不同環(huán)境介質(zhì)中的4-叔辛基苯酚暴露濃度

        整理了近10年(2010—2020年)文獻(xiàn)報(bào)道的我國不同地表水水體、沉積物中4-叔辛基苯酚的環(huán)境濃度(圖1,表5~表7)。

        8個(gè)湖庫報(bào)道的4-叔辛基苯酚濃度范圍為nd~298.5 ng·L-1,最高檢出濃度位于太湖,最低檢出濃度位于流溪河水庫。五大水系報(bào)道的11個(gè)數(shù)據(jù)中,4-叔辛基苯酚濃度范圍為nd~749 ng·L-1,最高檢出濃度位于珠江水系東江。北京、上海和廣州等9個(gè)城市的市內(nèi)河流中4-叔辛基苯酚濃度范圍為nd~2 050 ng·L-1,最高檢出濃度位于太原市,昆明市檢出濃度相對(duì)較低。國外的湖庫及河流水中4-叔辛基苯酚環(huán)境暴露濃度如表4所示,總體處于ng·L-1級(jí)水平。

        我國太湖、駱馬湖2個(gè)湖泊沉積物中4-叔辛基苯酚濃度范圍為0.909~208.9 ng·g-1。我國珠江、東江等河流沉積物中4-叔辛基苯酚濃度范圍為nd~1 605.56 ng·g-1。就河流、湖泊沉積物中4-叔辛基苯酚濃度而言,我國與意大利、丹麥、西班牙等國,除少數(shù)點(diǎn)位(中國珠江、中國臺(tái)灣高雄港)外,總體處于ng·g-1級(jí)水平(表5)。

        表3 4-叔辛基苯酚的海水急性毒性數(shù)據(jù)Table 3 Acute toxicity data of 4-t-OP in seawater

        表4 國外湖庫及河流水中4-叔辛基苯酚環(huán)境暴露濃度Table 4 Environmental exposure concentrations of 4-t-OP in lakes, reservoirs and rivers water of abroad

        圖1 我國湖庫及河流水體中4-叔辛基苯酚環(huán)境暴露濃度注:(a) 駱馬湖[15],太湖[16],東洞庭湖[17],洪湖[17],巢湖[18],錦繡川水庫[19],雀山水庫[19],流溪河水庫[20];(b) 長(zhǎng)江[21-23],湘江[24],岷江[25],沱江[25],宜溧河[26],珠江[27],東江[28],西枝江[29],黃河[19],遼河[30],海河[30];(c) 北京[31],上海[32],廣州[33],寧波[34],昆明[35],惠州[28],濟(jì)南[19],太原[36],東莞[28, 37]。Fig. 1 Environmental exposure concentrations of 4-t-OP in lakes, reservoirs and rivers water of ChinaNote: (a) Luomahu Lake[15], Taihu Lake[16], East Dongting Lake[17], Honghu Lake[17], Chaohu Lake[18], Jinxiuchuan Reservoir[19], Queshan Reservoir[19], Liuxi Reservoir[20]; (b) Yangtze River[21-23], Xiangjiang River[24], Min River[25], Tuo River[25], Yilihe River[26], Pearl River[27], East River[28], Xizhi River[29], Yellow River[19], Liao River[30], Hai River[30]; (c) Beijing[31], Shanghai[32], Guangzhou[33], Ningbo[34], Kunming[35], Huizhou[28], Ji’nan[19], Taiyuan[36], Dongguan[28, 37].

        2篇文獻(xiàn)報(bào)道了我國海岸線沿海及矛尾海的4-叔辛基苯酚濃度,范圍為nd~68.1 ng·L-1,與波蘭、法國海水中的4-叔辛基苯酚濃度在相同水平。我國黃海青堆子灣、渤海遼東灣等海洋沉積物中4-叔辛基苯酚濃度范圍為nd~12.23 ng·g-1(表6)。

        我國6個(gè)城市的污水處理廠進(jìn)出水中4-叔辛基苯酚濃度范圍為11.84~1 694 ng·L-1(表7),其中惠州、東莞的印染廢水以及寧波市污水處理廠出水中濃度相對(duì)較高。與美國、伊朗等國相比,我國與其污水處理廠出水濃度在相同水平,但城市污水處理廠進(jìn)水最高檢出濃度要低于美國芝加哥。

        2.2 SSD曲線擬合與PNEC計(jì)算

        基于表1~表3的急慢性毒性數(shù)據(jù),采用SSD generator v1擬合淡水急性、海水急性、淡水慢性SSD曲線如圖2所示。

        表5 沉積物中4-叔辛基苯酚濃度Table 5 Concentrations of 4-t-OP in sediment

        表6 海洋環(huán)境中4-叔辛基苯酚濃度Table 6 Concentrations of 4-t-OP in marine environment

        表7 污水處理廠進(jìn)出水中4-叔辛基苯酚濃度Table 7 Concentrations of 4-t-OP in influent and effluent of wastewater treatment plants

        基于淡水急性SSD曲線(圖2(a)),淡水急性HC5=0.037 mg·L-1,95%置信限為0.009~0.147 mg·L-1?;诤K毙許SD曲線(圖2(b)),海水急性HC5=0.042 mg·L-1,95%置信限為0.027~0.065 mg·L-1。基于淡水內(nèi)分泌干擾效應(yīng)SSD曲線(圖2(c)),淡水慢性HC5=0.0008 mg·L-1,95%置信限為0.0002~0.0039 mg·L-1。基于淡水慢性SSD曲線(圖2(d)),淡水慢性HC5=0.0022 mg·L-1,95%置信限為0.0015~0.0032 mg·L-1。其他模型參數(shù)如表8所示。

        由于4-叔辛基苯酚為確定的內(nèi)分泌干擾物,采用內(nèi)分泌干擾效應(yīng)SSD曲線的淡水慢性HC5,AF取值為4,則淡水PNEC=0.20 μg·L-1。

        以海水急性HC5值0.042 mg·L-1,采用文獻(xiàn)[13]方法推算海水慢性HC5為0.0042 mg·L-1。AF取值為4,則海水PNEC=1.05 μg·L-1。

        沉積物生物的危害PNECsed的計(jì)算方法參見文獻(xiàn)[14]。4-叔辛基苯酚分子量為206.32 g·mol-1,飽和蒸氣壓為0.001 kPa(20 ℃),水溶解度為19 mg·L-1,正辛醇/水分配系數(shù)(logPow)為4.12,吸附系數(shù)(Koc)為2 740[56]。其他參數(shù)取值為《化學(xué)物質(zhì)環(huán)境與健康危害評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則(試行)》[14]中的默認(rèn)值,估算淡水沉積物生物的危害PNECsed為0.012 mg·kg-1,海水沉積物生物的危害PNECsed為0.063 mg·kg-1。

        2.3 基于商值法的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

        4-叔辛基苯酚在我國淡水地表水中濃度范圍為

        由表9可知,2010年以來,文獻(xiàn)中共有全國28處淡水地表水中4-叔辛基苯酚濃度數(shù)據(jù),其中長(zhǎng)江水系(太湖、長(zhǎng)江)、珠江水系(珠江、東江)4個(gè)地表水部分點(diǎn)位為高風(fēng)險(xiǎn),且珠江水系的風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)較高。9個(gè)城市中上海、廣州、寧波、濟(jì)南、太原和東莞6個(gè)城市河流部分點(diǎn)位為高風(fēng)險(xiǎn)??傮w而言,28處淡水地表水高風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位占比為35.7%。10處有數(shù)據(jù)報(bào)道的淡水沉積物9處為低風(fēng)險(xiǎn),1個(gè)點(diǎn)位為中風(fēng)險(xiǎn)。由表10可知,我國海洋環(huán)境中海水與沉積物中的4-叔辛基苯酚生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)為低風(fēng)險(xiǎn)。

        圖2 4-叔辛基苯酚的急慢性物種敏感性分布(SSD)曲線注:(a)淡水急性毒性;(b)海水急性毒性;(c)淡水內(nèi)分泌干擾效應(yīng);(d)淡水內(nèi)分泌干擾效應(yīng)+其他慢性毒性。Fig. 2 Species sensitivity distribution (SSD) curves for acute and chronic toxicity of 4-t-OPNote: (a) Acute toxicity to freshwater organisms; (b) Acute toxicity to marine organisms; (c) Endocrine disrupting effects for freshwater organisms; (d) Endocrine disrupting effects and other chronic toxicity to freshwater organisms.

        表8 擬合SSD曲線方程參數(shù)Table 8 Equation parameter values of SSD curves

        3 討論(Discussion)

        28處淡水地表水環(huán)境調(diào)查點(diǎn)涵蓋了我國七大水系中的長(zhǎng)江水系、珠江水系、黃河水系、遼河水系和海河水系和9個(gè)城市河流,海水地表水環(huán)境調(diào)查點(diǎn)涵覆蓋了我國近海區(qū)域。綜合淡水與海水地表水中4-叔辛基苯酚的檢出濃度,目前整體處于ng·L-1水平,與國外相關(guān)文獻(xiàn)資料報(bào)道的檢出濃度基本在相同水平。值得注意的是,檢出濃度相對(duì)較低的黃河水系、遼河水系、海河水系,數(shù)據(jù)來源的文獻(xiàn)相對(duì)偏少,調(diào)查時(shí)間較早(2010—2011年),相關(guān)數(shù)據(jù)可能不能代表這3個(gè)水系中4-叔辛基苯酚目前的污染現(xiàn)狀。此外,從寧波2個(gè)污水處理廠出水中4-叔辛基苯酚濃度來看,平均濃度高達(dá)597 ng·L-1和716 ng·L-1。多項(xiàng)研究表明,污水處理廠出水是環(huán)境中內(nèi)分泌干擾物的重要來源之一[57-58]。為了遏制我國水環(huán)境中4-叔辛基苯酚的濃度日趨升高,有必要在《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》中增加針對(duì)4-叔辛基苯酚的排放標(biāo)準(zhǔn)。

        足夠的生態(tài)毒性數(shù)據(jù)和環(huán)境暴露濃度數(shù)據(jù)是采用物種敏感性分布法開展生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的基礎(chǔ)。經(jīng)濟(jì)合作發(fā)展組織以及澳大利亞水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)、我國的淡水水質(zhì)基準(zhǔn)中推薦的最小數(shù)量為5個(gè),其他研究或政府指導(dǎo)文件從8到10個(gè)不等。本文中的12個(gè)淡水物種、8個(gè)海水物種的急性毒性數(shù)據(jù)、8個(gè)淡水物種的慢性毒性數(shù)據(jù),符合生態(tài)毒性數(shù)據(jù)數(shù)量的要求。需要指出的是,用于構(gòu)建急性SSD曲線的12個(gè)淡水物種中,除黑頭軟口鰷、斑馬魚外,其他生物均為本土物種或在我國的水生態(tài)系統(tǒng)中也有分布。用于構(gòu)建慢性SSD曲線的9個(gè)淡水物種中,除豹蛙外,其他生物均為本土物種或國際通用物種。用于構(gòu)建急性海水SSD曲線的8個(gè)海水物種中,中肋骨條藻、虎斑猛水蚤以及沙蝦在我國近海均有分布。因此,本文采用SSD法得到的淡水、海水以及沉積物的PNEC可以為我國的水環(huán)境4-叔辛基苯酚的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估提供參考。

        表9 我國淡水環(huán)境中4-叔辛基苯酚生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)Table 9 Ecological risk of 4-t-OP in freshwater of China

        表10 我國海水環(huán)境中的4-叔辛基苯酚生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)Table 10 Ecological risk of 4-t-OP in seawater of China

        歐盟水框架指令中4-叔辛基苯酚在地表水中的限值為0.1 μg·L-1,該值基于最敏感物種虹鱒(Oncorhynchusmykiss)的慢性毒性值60 d-NOEC=6.1 μg·L-1以及評(píng)估因子AF=50計(jì)算而來[59]?;诒?的數(shù)據(jù),目前已知的本土物種中最敏感物種為鯉魚(Cyprinuscarpio),42 d-NOEC=4 μg·L-1。本研究中,基于最敏感物種的慢性毒性以及其他生物基于內(nèi)分泌干擾效應(yīng)的慢性毒性值采用SSD法計(jì)算的PNEC(0.2 μg·L-1)與歐盟采用評(píng)估因子法的結(jié)果(0.1 μg·L-1)處于同一數(shù)量級(jí)。評(píng)估因子法因其簡(jiǎn)單易行,廣泛應(yīng)用于環(huán)境污染物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估以及水質(zhì)基準(zhǔn)制訂,近年來因其不確定性,不準(zhǔn)確性,過度保守等缺點(diǎn)而受到批評(píng)[60]。物種敏感性分布法充分利用了獲得的所有物種的毒性數(shù)據(jù),從某種程度上來說可以代表整個(gè)生態(tài)系統(tǒng),其結(jié)果更具有參考性。

        綜上所述,利用ECOTOX數(shù)據(jù)庫、高產(chǎn)量物質(zhì)信息系統(tǒng)HPVIS和已發(fā)表文獻(xiàn)中4-叔辛基苯酚的急慢性毒性數(shù)據(jù),以及2010年以來我國8個(gè)湖庫、11條主要河流、9個(gè)城市市內(nèi)河流以及我國近海的水體和沉積物中4-叔辛基苯酚的濃度數(shù)據(jù),采用SSD法計(jì)算了淡水、海水以及沉積物的PNEC,并采用商值法進(jìn)行了生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。得出以下結(jié)論:

        2010年以來,4-叔辛基苯酚在我國不同水環(huán)境介質(zhì)中的濃度范圍,淡水地表水中為

        采用SSD法計(jì)算淡水PNEC=0.20 μg·L-1,海水PNEC=1.05 μg·L-1。采用平衡分配法得到淡水沉積物PNEC=0.012 mg·kg-1,海水PNEC=0.063 mg·kg-1。

        基于全國共28處淡水地表水中4-叔辛基苯酚環(huán)境暴露濃度數(shù)據(jù),長(zhǎng)江水系(太湖、長(zhǎng)江)、珠江水系(珠江、東江)4個(gè)地表水部分點(diǎn)位為高風(fēng)險(xiǎn),且珠江水系的風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)較高。9個(gè)城市中上海、廣州、寧波、濟(jì)南、太原和東莞6個(gè)城市河流部分點(diǎn)位為高風(fēng)險(xiǎn)??傮w而言,28處淡水地表水高風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位占比為35.7%。10處有數(shù)據(jù)報(bào)道的淡水沉積物9處為低風(fēng)險(xiǎn),1處為中風(fēng)險(xiǎn)。海水及海洋沉積物均為低風(fēng)險(xiǎn)。4-叔辛基苯酚對(duì)我國淡水環(huán)境的影響應(yīng)該引起環(huán)境管理部門的重視。

        通訊作者簡(jiǎn)介:王蕾(1983—),女,博士,副研究員,主要研究方向?yàn)榛瘜W(xué)品生態(tài)危害評(píng)估。

        共同通訊作者簡(jiǎn)介:劉濟(jì)寧(1977—),男,博士,研究員,主要研究方向?yàn)榛瘜W(xué)品風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。

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