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        電化學(xué)法去除硝態(tài)氮的研究

        2022-06-06 01:52:24楊嬌嬌
        中國(guó)資源綜合利用 2022年5期

        張 莉,楊嬌嬌

        (泉州南京大學(xué)環(huán)保產(chǎn)業(yè)研究院,福建 泉州 362000)

        近年來,諸多水體的氮元素含量不斷上升。硝態(tài)氮(NO-N)可以長(zhǎng)期存在于水體中,不僅威脅人體健康,而且會(huì)引起水體富營(yíng)養(yǎng)化、赤潮、生物棲息地惡化等環(huán)境問題。為保護(hù)生態(tài)環(huán)境,保障公眾健康,國(guó)家針對(duì)污水處理廠出水的硝態(tài)氮制訂嚴(yán)格的排放標(biāo)準(zhǔn)。目前,我國(guó)很多污水處理廠面臨提標(biāo)改造問題。國(guó)內(nèi)外常用的硝態(tài)氮去除技術(shù)主要有生物反硝化法、離子交換法和催化還原法。其中,離子交換法工藝簡(jiǎn)單,快速高效,可再生性好,是去除水體中硝態(tài)氮的首選方法。但是,樹脂脫附液處置會(huì)導(dǎo)致二次污染,后續(xù)處理難度大。如何有效地處理樹脂脫附液成為離子交換法廣泛應(yīng)用的制約因素。電化學(xué)法可以有效地去除硝態(tài)氮,促進(jìn)樹脂的循環(huán)利用。本文耦合電化學(xué)法和離子交換法,通過優(yōu)化電化學(xué)法的工藝參數(shù),提高硝態(tài)氮去除效果,實(shí)現(xiàn)硝態(tài)氮的持續(xù)去除和樹脂的再生利用。

        1 試驗(yàn)材料與方法

        1.1 試驗(yàn)裝置和試劑

        試驗(yàn)在1 L 燒杯中進(jìn)行,試驗(yàn)裝置主要由磁力攪拌器、直流穩(wěn)壓電源和電極組成。試驗(yàn)過程中,電極板的間距為4 cm。主要試劑有硝酸鉀、氯化鈉、氫氧化鈉、鹽酸和過硫酸鉀,均為分析純,強(qiáng)堿性陰離子交換樹脂購(gòu)買于南京環(huán)保產(chǎn)業(yè)創(chuàng)新中心有限公司。主要儀器包括紫外可見分光光度計(jì)、pH 計(jì)、多頭磁力加熱攪拌器、多路直流穩(wěn)壓電源和蠕動(dòng)泵。

        1.2 試驗(yàn)水樣

        試驗(yàn)需要配制高濃度硝態(tài)氮廢水,其間可采用模擬飽和樹脂脫附后的高濃度硝態(tài)氮廢水。在樹脂脫附的過程中,樹脂和氯化鈉溶液(濃度12%)的體積比為1∶10,樹脂脫附液的硝態(tài)氮濃度為1 000 mg/L左右。

        1.3 電極材料

        電極材料對(duì)硝態(tài)氮的去除有較大影響,試驗(yàn)選擇具有代表性的電極材料。能有效地去除硝態(tài)氮的電極材料主要有三類。一是非金屬材料,如石墨、碳化硅等;二是單金屬材料,如銅、鐵、鎳和鉛等;三是合金材料,如銅鋅合金、銅鎳合金等。根據(jù)材料的易得性,試驗(yàn)選擇石墨作為陽極材料,并選擇石墨、銅、鐵作為陰極材料。

        1.4 去除率計(jì)算

        電解試驗(yàn)期間需要測(cè)定樹脂脫附液的硝態(tài)氮濃度,測(cè)定方法選用《水質(zhì) 無機(jī)陰離子(F、Cl、N O、Br、NO、P O、SO、SO)的測(cè)定 離子色譜法》(HJ 84—2016)。硝態(tài)氮去除率的計(jì)算公式為:

        式中:為硝態(tài)氮去除率,%;和C分別為硝態(tài)氮初始濃度和電解后的濃度,mg/L。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 不同陰極材料對(duì)硝態(tài)氮去除率的影響

        試驗(yàn)結(jié)果表明,石墨作為陰極材料時(shí),樹脂脫附液的硝態(tài)氮去除率為12.66%;鐵作為陰極材料時(shí),硝態(tài)氮去除率為38.19%;銅作為陰極材料時(shí),硝態(tài)氮去除率為54.84%。相較于石墨和鐵,銅作為陰極材料時(shí),硝態(tài)氮去除率最高。這時(shí),硝態(tài)氮的電化學(xué)還原過程可根據(jù)不同的電勢(shì)區(qū)間分為3 步,分別對(duì)應(yīng)亞硝酸鹽、氮?dú)馀c氨。因?yàn)閬喯跛猁}在電解過程中不穩(wěn)定,易被陽極再次氧化或被陰極進(jìn)一步還原,所以電解過程的主要副產(chǎn)物為氨,反應(yīng)期間會(huì)散發(fā)氨氣味。本試驗(yàn)以銅為陰極材料,反應(yīng)過程中未聞到氨氣味,故推測(cè)硝態(tài)氮基本上轉(zhuǎn)化為氮?dú)猓狈磻?yīng)較少發(fā)生或基本無發(fā)生。研究表明,F(xiàn)e、Cu、Co、Pb 和Zn金屬材料在陰極電場(chǎng)的作用下對(duì)硝酸鹽具有較高的催化還原活性。對(duì)比發(fā)現(xiàn),硝態(tài)氮去除效果的影響因素較多,但優(yōu)先選擇銅或者鐵作為陰極材料更有助于硝態(tài)氮的去除。

        2.2 不同pH 對(duì)硝態(tài)氮去除率的影響

        不同pH 條件下硝態(tài)氮的去除率試驗(yàn)結(jié)果如表1 所示。樹脂脫附液的pH 為2 ~3 時(shí),硝態(tài)氮去除率為61.14%;pH 為7 ~8 時(shí),硝態(tài)氮去除率為68.15%;pH 為11 ~12 時(shí),硝態(tài)氮去除率為46.44%。對(duì)比不同的去除率可知,維持溶液中性偏酸最利于硝態(tài)氮的去除。根據(jù)硝態(tài)氮間接還原機(jī)理可知,氫離子是硝態(tài)氮降解過程中必不可少的物質(zhì)。溶液pH 偏低更有利于硝態(tài)氮的降解,但pH 過低,溶液的氫離子濃度過高時(shí),帶正電的氫離子會(huì)與硝酸根離子競(jìng)爭(zhēng),吸附在陰極表面,從而阻礙硝酸根離子在陰極表面的進(jìn)一步還原。同時(shí),氫離子濃度過高會(huì)促進(jìn)N-H 鍵的結(jié)合,催生副產(chǎn)物氨氮。因此,相比堿性條件,酸性條件更利于硝態(tài)氮的降解,但酸度過低會(huì)降低其降解效率,維持溶液中性偏酸能最大限度地去除溶液中的硝態(tài)氮。

        表1 不同pH 條件下硝態(tài)氮的去除率

        2.3 電流密度對(duì)硝態(tài)氮去除率的影響

        由表2 可知,隨著電流密度的增大,硝態(tài)氮的去除率呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì)。電流密度的不同使陰極電位發(fā)生變化,從而影響硝態(tài)氮的去除。由硝態(tài)氮間接還原機(jī)理可知,氫離子的產(chǎn)生有利于硝酸根離子的降解。原因是電流密度增加,產(chǎn)氫量增大,過多的氫離子會(huì)促進(jìn)N-H 鍵的結(jié)合,使氨氮濃度增加。研究發(fā)現(xiàn),低電流密度的硝態(tài)氮降解率比高電流密度大,這是由于較低的電流密度能有效促進(jìn)N-N鍵的結(jié)合,從而提高N生成率,促進(jìn)硝態(tài)氮的去除;高濃度硝酸鹽廢水電催化還原過程中,電流是影響硝態(tài)氮去除率和N生成率的主要因素。由此可見,電化學(xué)法處理高濃度硝態(tài)氮廢水時(shí),電流密度并非越高越好,應(yīng)該綜合硝態(tài)氮去除率和副產(chǎn)物氨氮的生成量進(jìn)行考慮。

        表2 不同電流密度下硝態(tài)氮的去除率

        3 結(jié)論

        在電化學(xué)法去除硝態(tài)氮的過程中,相較于石墨和鐵,銅作為陰極材料,更有助于硝態(tài)氮的去除。比較不同pH 條件下硝酸氮的去除率可知,維持溶液中性偏酸更利于去除硝態(tài)氮。在電解過程中,電流密度并非越高越好,應(yīng)該綜合硝態(tài)氮去除率和副產(chǎn)物氨氮的生成量進(jìn)行考慮。本試驗(yàn)研究為水體硝態(tài)氮污染治理提供了一種可行工藝。

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