曹靖原 劉成龍 邱雄輝 彭 林

(華北電力大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，北京 102206)

大氣污染源排放清單是各類污染源在一定時(shí)間、空間尺度排放到大氣中的各種污染物數(shù)量的匯總[1-2]。它不僅能為空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng)提供輸入數(shù)據(jù)[3]，也是識(shí)別重污染成因的基礎(chǔ)[4-6]。我國應(yīng)用較為廣泛的清單為清華大學(xué)的中國多尺度排放清單模型(MEIC)數(shù)據(jù)，包括了電力、工業(yè)、民用、交通和農(nóng)業(yè)5個(gè)部門所排放的SO2、NOx、CO、揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)、NH3、總懸浮顆粒物(TSP)、可吸入顆粒物(PM10)和細(xì)顆粒物(PM2.5)等污染物數(shù)據(jù)，最高空間分辨率約為27 km×27 km[7]。此外，高美平等[8]采用自下而上的方法建立了我國各省份2013—2016年建筑涂料使用過程中VOCs排放清單，發(fā)現(xiàn)污染源主要集中在山東、江蘇、浙江、河南、四川、廣東以及河北等省份；石穎穎等[9]利用OMI衛(wèi)星的NO2柱濃度數(shù)據(jù)，采用自上而下的方法建立了長三角地區(qū)NOx排放清單，空間分辨率為12 km×12 km；還有一些學(xué)者基于自下而上的方法建立了區(qū)域或城市尺度單一污染源排放清單[10-14]，包括工業(yè)源、移動(dòng)源、農(nóng)業(yè)源、生物質(zhì)燃燒源等[15-24]。相對(duì)而言，之前的清單研究存在著空間分辨率較低，污染源單一，且主要聚焦國家或區(qū)域尺度等特點(diǎn)，無法為特定城市大氣污染治理提供有力的科學(xué)支撐。

為降低大氣污染程度、保障公眾健康、有效應(yīng)對(duì)重污染天氣，我國陸續(xù)出臺(tái)了《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動(dòng)計(jì)劃》《污染防治攻堅(jiān)戰(zhàn)三年行動(dòng)計(jì)劃》等一系列政策。其中，京津冀及周邊地區(qū)的“2+26”城市被納入大氣傳輸通道城市，作為重點(diǎn)區(qū)域進(jìn)行聯(lián)防聯(lián)控，以實(shí)現(xiàn)區(qū)域空氣質(zhì)量的整體改善[25]。長治市是我國中部地區(qū)典型的工業(yè)城市，同時(shí)也是“2+26”通道城市之一，煤炭、鋼鐵、焦化、電力等行業(yè)為長治市的支柱產(chǎn)業(yè)，隨著第二產(chǎn)業(yè)的快速發(fā)展，頻發(fā)的光化學(xué)煙霧和霧霾污染事件已成為長治市面臨的首要環(huán)境問題，而其前體物的排放特征、空間分布等仍不清楚。因此，本研究采用了自下而上和自上而下相結(jié)合的方法建立了長治市2016年高分辨率(3 km×3 km)大氣污染源排放清單，為長治市復(fù)合型大氣污染研究和防治提供了科學(xué)支撐。

1 方 法

1.1 研究區(qū)域與對(duì)象

長治市位于我國山西中南部，2016年共轄13個(gè)區(qū)縣。其中，城區(qū)集中了大多數(shù)人口和機(jī)動(dòng)車；郊區(qū)集中了主要的鋼鐵、焦化生產(chǎn)企業(yè)；潞城市集中了主要的水泥、磚瓦、石灰生產(chǎn)企業(yè)；襄垣縣、長治縣集中了主要的煤炭開采企業(yè)；長子縣畜牧業(yè)、種植業(yè)較為發(fā)達(dá)。研究區(qū)域示意圖見圖1。

圖1 研究區(qū)域示意圖Fig.1 Schematic diagram of the study area

1.2 污染源分類與計(jì)算方法

本研究采用自下而上和自上而下相結(jié)合的方法建立了長治市2016年大氣污染源排放清單。將人為源劃分為固定燃燒源、工藝過程源、移動(dòng)源、溶劑使用源、農(nóng)業(yè)源、揚(yáng)塵源、生物質(zhì)燃燒源、儲(chǔ)存運(yùn)輸源、廢棄物處理源和其他排放源，共10類，詳見表1。涉及的污染物包括 SO2、NOx、CO、VOCs、NH3、TSP、PM10和PM2.5，共8種。不同污染源排放量的計(jì)算方法參考我國生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的各類技術(shù)指南，具體參見文獻(xiàn)[26]至[33]?；顒?dòng)水平數(shù)據(jù)主要通過實(shí)地調(diào)研、抽樣調(diào)查以及參考統(tǒng)計(jì)年鑒等方式獲取，排放因子源于上述指南中的規(guī)定值，去除效率參考環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。基于不同污染源的排放特征，利用地理信息系統(tǒng)對(duì)點(diǎn)源按經(jīng)緯度進(jìn)行匯總，同時(shí)將面源排放按人口、國內(nèi)生產(chǎn)總值(GDP)、路網(wǎng)等權(quán)重進(jìn)行空間分配，建立了3 km×3 km的高分辨率大氣污染源排放清單。最后，利用蒙特卡洛模擬方法評(píng)估了清單的不確定性。

表1 污染源分類Table 1 Emission source classification

2 結(jié)果與討論

2.1 污染源排放清單

2016年長治市大氣污染源排放清單如表2所示：SO2、NOx、CO、VOCs、NH3、TSP、PM10和PM2.5的排放量分別為52 993、104 716、946 879、92 493、21 554、281 821、133 829、69 230 t。對(duì)SO2排放貢獻(xiàn)最大的是固定燃燒源，貢獻(xiàn)占比為77%，主要是由于2016年煤改電(氣)政策剛開始施行，居民冬季取暖的主要燃料仍為煤炭，且所用煤炭的硫分較高；對(duì)NOx排放貢獻(xiàn)較大的是固定燃燒源和工藝過程源，分別貢獻(xiàn)了51%和28%，主要是由于2016年大部分電廠和工業(yè)企業(yè)尚未采取脫硝措施或脫硝設(shè)備運(yùn)行效率較低；對(duì)CO排放貢獻(xiàn)最大的是固定燃燒源，貢獻(xiàn)占比為59%，主要是民用散煤的不完全燃燒所致；對(duì)VOCs排放貢獻(xiàn)最大的是工藝過程源，貢獻(xiàn)占比為57%，主要是由于長治市為我國主要的焦炭生產(chǎn)地，煉焦過程中有大量的VOCs排放，且當(dāng)?shù)厮薪够瘡S在2016年均尚未安裝VOCs末端處理設(shè)備；對(duì)NH3排放貢獻(xiàn)最大是農(nóng)業(yè)源，占總排放量的77%，主要源于畜禽養(yǎng)殖和氮肥施用過程中的NH3排放；對(duì)TSP排放貢獻(xiàn)最大的是揚(yáng)塵源，占總排放量的45%，主要是源于施工和堆場(chǎng)裝卸過程中的揚(yáng)塵排放；對(duì)PM10和PM2.5排放貢獻(xiàn)最大的是固定燃燒源，貢獻(xiàn)占比分別為40%和57%，主要是源于民用散煤燃燒。

2.2 區(qū)縣污染物排放特征

基于區(qū)縣尺度進(jìn)一步分析不同污染物的排放特征，結(jié)果見圖2。由于各區(qū)縣經(jīng)濟(jì)發(fā)展程度、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、總?cè)丝跀?shù)量有所不同，各區(qū)縣不同污染物排放呈現(xiàn)出不同的特點(diǎn)。

城區(qū)作為長治市的政治和經(jīng)濟(jì)中心，GDP排名位居第一，人口最為集中，建設(shè)強(qiáng)度較大，導(dǎo)致TSP和PM10排放量相對(duì)較大，分別占全市總排放的12%和11%。郊區(qū)GDP排名僅次于城區(qū)，規(guī)上企業(yè)生產(chǎn)總值位居各區(qū)縣第一，是長治市鋼鐵、焦炭的主要產(chǎn)地，大量的重工業(yè)集中導(dǎo)致該地區(qū)SO2、NOx和CO排放量最大，分別占全市總排放的17%、25%和22%。潞城市是長治市水泥、磚瓦和化工產(chǎn)品的主要產(chǎn)地，導(dǎo)致該地區(qū)VOCs、PM10和PM2.5排放量最大，分別占全市總排放的25%、13%和14%。黎城縣集中了長治市大部分煤炭開采企業(yè)，導(dǎo)致該地區(qū)TSP排放量最大，占全市總排放的16%。屯留縣集中了長治市部分焦化和化工企業(yè)，NOx和VOCs排放量相對(duì)較大，分別占全市總排放的12%和13%。襄垣縣集中了長治市大部分混凝土制造企業(yè)，導(dǎo)致該地區(qū)PM10和PM2.5排放量相對(duì)較大，分別占全市總排放的10%和11%。長子縣的第一產(chǎn)業(yè)較為發(fā)達(dá)，導(dǎo)致該地區(qū)NH3排放最大，占全市總排放的16%；壺關(guān)縣、沁縣、沁源縣和平順縣工業(yè)企業(yè)相對(duì)較少，人口相對(duì)稀疏，污染物排放量總體較低。

表2 長治市2016年大氣污染源排放清單Table 2 Emission inventory of air pollution sources in Changzhi in 2016 t

圖2 2016年長治市各區(qū)縣人為源污染物排放量Fig.2 Emission of anthropogenic pollutants by districts and counties in Changzhi in 2016

2.3 污染物空間分布特征

基于不同污染源及其排放特征，采取不同的空間分配方案，使用ArcGIS軟件對(duì)長治市大氣污染源排放清單進(jìn)行網(wǎng)格化處理，空間分辨率為3 km×3 km。其中，具備詳細(xì)地理信息的點(diǎn)源，根據(jù)其經(jīng)緯度信息，將其污染物排放量自下而上識(shí)別到每個(gè)網(wǎng)格中并進(jìn)行匯總。面源根據(jù)不同的分配權(quán)重，將污染物排放量自上而下分配到每個(gè)網(wǎng)格中。長治市各類大氣污染物排放空間分布見圖3。

圖3 長治市大氣污染物排放空間分布Fig.3 Spatial distribution of air pollutant emission in Changzhi

基于不同污染物的空間分布分析可知， SO2、NOx排放主要集中在郊區(qū)、潞城市和屯留縣等排放量較大的電廠、鋼鐵廠和焦化廠，因此呈現(xiàn)出一定的點(diǎn)狀分布特點(diǎn)；VOCs除部分重工業(yè)的大量排放外，溶劑使用源貢獻(xiàn)不可忽視，而城區(qū)人口較為密集且行政區(qū)面積較小，導(dǎo)致該地區(qū)單位網(wǎng)格VOCs排放量較大；TSP、PM10主要源于揚(yáng)塵源排放，因此呈現(xiàn)出一定的面狀分布特點(diǎn)；PM2.5主要源于民用燃燒排放，因此其分布特征與人口分布關(guān)系較為密切。長子縣由于畜牧業(yè)和種植業(yè)較為發(fā)達(dá)，因此該地區(qū)單位網(wǎng)格的NH3排放強(qiáng)度高于其他區(qū)縣。如圖4所示，長治市排放量較大的工業(yè)企業(yè)多集中于郊區(qū)、潞城市和屯留縣，而其在地理位置上與城區(qū)接近，形成了較為嚴(yán)重的工業(yè)圍城現(xiàn)象，導(dǎo)致城區(qū)附近各項(xiàng)污染物均有著較高的排放強(qiáng)度，加之地形條件不利，污染物不易向外擴(kuò)散，當(dāng)氣象條件不利時(shí)，容易形成重污染天氣。

圖4 長治市重點(diǎn)工業(yè)企業(yè)分布及高程Fig.4 Spatial distribution of key industrial enterprises and the elevation of Changzhi

2.4 不確定分析

在建立大氣污染源排放清單過程中，由于在活動(dòng)水平數(shù)據(jù)收集以及排放因子選取上均存在隨機(jī)誤差，會(huì)使清單計(jì)算結(jié)果產(chǎn)生一定的不確定性[34]。因此，排放清單的不確定性分析對(duì)于清單應(yīng)用具有非常重要的意義。通過對(duì)清單不確定性進(jìn)行定量研究，能夠了解清單結(jié)果的可靠性，從而為清單的更新和改進(jìn)以及可信度的提高提供有力依據(jù)。

本研究中活動(dòng)水平不確定性分類參考文獻(xiàn)[35]，詳見表3。利用蒙特卡洛模擬方法將輸入數(shù)據(jù)的不確定性傳遞到清單計(jì)算結(jié)果進(jìn)行不確定性分析，各項(xiàng)污染物在95%置信區(qū)間的排放量見圖5。

表3 活動(dòng)水平信息不確定性等級(jí)Table 3 Uncertainty level of activity data

圖5 95%置信區(qū)間的污染物排放量Fig.5 Pollutant emission with a 95% confidence interval

SO2、NOx和PM2.5的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)大多直接來自于統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，因此不確定性相對(duì)較小，分別為-20.1%～24.1%、-26.1%～34.4%和-32.0%～48.3%；而VOCs、NH3和TSP的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)大多來自于統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)的再分配計(jì)算，因此不確定性相對(duì)較大，分別為-53.2%～116.7%、-43.0%～75.8%和-47.4%～84.8%；CO和PM10的不確定性分別為-34.1%～50.6%和-35.7%～53.1%?？傮w來說，各污染物排放量的不確定性介于-60%～120%，與其他研究結(jié)果對(duì)比差異不大[36-38]。在今后的清單編制工作中，應(yīng)選擇精確、可信度高的數(shù)據(jù)來源，并開展排放因子的本地化測(cè)試工作，提升基礎(chǔ)數(shù)據(jù)質(zhì)量，從而減小排放量的不確定性，以獲得更加精準(zhǔn)可靠的大氣污染物清單。本研究建立的排放清單能夠較好地代表長治市人為源大氣污染物的排放特征，可為長治市復(fù)合型大氣污染研究和防治提供科學(xué)支撐。后續(xù)研究中應(yīng)著重強(qiáng)調(diào)活動(dòng)水平數(shù)據(jù)收集的全面性以及排放因子的本地化，逐步更新長治市大氣污染源排放清單。

3 結(jié) 論

(1) 2016年長治市SO2、NOx、CO、VOCs、NH3、TSP、PM10、PM2.5的排放量分別為52 993、104 716、946 879、92 493、21 554、281 821、133 829、69 230 t。

(2) 固定燃燒源是SO2、NOx、CO、PM10和PM2.5最大貢獻(xiàn)源，分別占總排放量的77%、51%、59%、40%和57%；工藝過程源是VOCs最大貢獻(xiàn)源，占總排放量的57%；農(nóng)業(yè)源是NH3最大貢獻(xiàn)源，占總排放量的77%；揚(yáng)塵源是TSP最大貢獻(xiàn)源，占總排放量的45%。

(3) 從區(qū)縣排放特征分析，郊區(qū)SO2、NOx、CO的排放量最大，占全市排放總量的17%、25%、22%；潞城市VOCs、PM10、PM2.5的排放量最大，占全市排放總量的25%、13%、14%；黎城縣TSP的排放量最大，占全市排放總量的16%；長子縣NH3的排放量最大，占全市排放總量的16%。

(4) 長治市各項(xiàng)大氣污染物主要集中分布于人口最為密集、工業(yè)企業(yè)較為集中的郊區(qū)、潞城市和屯留縣，三者在地理位置上毗鄰城區(qū)，形成了較為嚴(yán)重的工業(yè)圍城現(xiàn)象，加之不利的地形條件，不利于污染物的擴(kuò)散。

(5) 采用蒙特卡洛模擬方法計(jì)算出的SO2、NOx、CO、VOCs、NH3、TSP、PM10和PM2.5在95%置信區(qū)間的不確定性分別為-20.1%～24.1%、-26.1%～34.4%、-34.1%～50.6%、-53.2%～116.7%、-43.0%～75.8%、-47.4%～84.8%、-35.7%～53.1%和-32.0%～48.3%。