楊婉雨，尹 銚，李 超，白國(guó)鋒

（1. 中國(guó)科學(xué)院聲學(xué)研究所，北京 100190；2. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049）

0 引 言

粘彈性材料如橡膠是常用的功能性材料。在水下減振降噪領(lǐng)域，超過90%的水下聲學(xué)材料都是粘彈性材料，因此針對(duì)粘彈性材料聲學(xué)性能的研究非常重要[1-2]。粘彈性材料動(dòng)態(tài)力學(xué)參數(shù)是決定其聲學(xué)性能的核心參量，由材料應(yīng)力應(yīng)變本構(gòu)關(guān)系決定，因此材料的動(dòng)態(tài)力學(xué)參數(shù)可以用本構(gòu)模型表征。國(guó)內(nèi)外學(xué)者針對(duì)粘彈性材料的動(dòng)力學(xué)特性提出了許多種本構(gòu)模型，其中分?jǐn)?shù)階導(dǎo)數(shù)模型能有效模擬粘彈性材料玻璃化轉(zhuǎn)變區(qū)的連續(xù)松弛過程，并且能夠描述材料在較大頻率范圍內(nèi)的動(dòng)態(tài)力學(xué)特性，近年來被廣泛使用[3]。

用于水聲材料設(shè)計(jì)中的材料動(dòng)態(tài)參數(shù)，一般需要復(fù)數(shù)模量和泊松比。對(duì)于復(fù)數(shù)模量測(cè)試，總體可以分為兩種方法：聲學(xué)法和振動(dòng)法。聲學(xué)法通過測(cè)量材料的聲學(xué)參數(shù)如反射系數(shù)和透射系數(shù)，反演得到黏彈性材料動(dòng)態(tài)力學(xué)的參數(shù)，這類方法有聲管法[4]、自由場(chǎng)衰減法[5]。這些方法的輸出精度取決于反射系數(shù)、透射系數(shù)等聲學(xué)參數(shù)的準(zhǔn)確測(cè)試，但目前聲學(xué)參數(shù)的測(cè)試精度仍然較低。振動(dòng)法測(cè)量材料振動(dòng)特性來計(jì)算其力學(xué)參數(shù)，一般有自由衰減法、強(qiáng)迫共振法和強(qiáng)迫非共振法等[6]。其中前兩者僅能測(cè)量離散頻率點(diǎn)的動(dòng)態(tài)參數(shù)，無法滿足水聲材料寬頻域設(shè)計(jì)的參數(shù)需求[7]。動(dòng)態(tài)機(jī)械分析儀（Dynamic Mcchanical Analyzcr， DMA）是強(qiáng)迫非共振法代表性標(biāo)準(zhǔn)測(cè)試設(shè)備，在直接測(cè)量的頻率范圍內(nèi)精度很高，但是由于直接測(cè)量的頻率范圍小，需要利用時(shí)間-溫度等效原理得到材料寬頻帶內(nèi)的動(dòng)態(tài)力學(xué)參數(shù)，此種等效引起的測(cè)量誤差尚無理論上的估計(jì)。泊松比的測(cè)試，需要通過測(cè)試得到材料的楊氏模量和剪切模量，從而計(jì)算獲得材料泊松比。而彈性模量的測(cè)試，如前所述，其測(cè)試精度無法滿足要求。

利用時(shí)溫等效原理擴(kuò)展測(cè)量材料的動(dòng)態(tài)力學(xué)參數(shù)的頻率范圍傳統(tǒng)方法是將不同溫度下的復(fù)數(shù)模量沿對(duì)數(shù)頻率軸平移重疊而得到主曲線圖。這樣的方法沒有考慮到儲(chǔ)能模量和損耗因子之間的內(nèi)在聯(lián)系，且在平移過程中會(huì)產(chǎn)生各種誤差。Havriliak-Ncgami （H-N）模型克服了上述缺點(diǎn)，僅用4個(gè)與溫度無關(guān)的變量和一個(gè)與溫度有關(guān)的變量就可準(zhǔn)確反映常用橡膠材料從橡膠態(tài)到玻璃態(tài)轉(zhuǎn)化的整個(gè)力學(xué)參數(shù)變化過程，因此該模型可用于預(yù)測(cè)聚合物在較寬頻率范圍內(nèi)的動(dòng)態(tài)力學(xué)性能[8]。不同溫度和頻率的所有損耗因子-儲(chǔ)能楊氏模量的數(shù)據(jù)在雙對(duì)數(shù)軸上顯示出來，會(huì)構(gòu)成一條倒U曲線，稱為Wickct圖。Wickct圖的形狀與H-N模型中的松弛時(shí)間無關(guān)。因此Szabo等[9]利用DMA測(cè)試的復(fù)彈性模量數(shù)據(jù)反演出H-N模型中的4個(gè)與溫度無關(guān)的變量；然后利用不同溫度的DMA數(shù)據(jù)反演得到松弛時(shí)間；最后，利用不同的溫度時(shí)間就可擬合得到Williams-Landcl- Fcrry（WLF）方程中的未知參數(shù)，繼而計(jì)算氯丁橡膠和增塑性聚氯乙烯兩種彈性體材料在不同溫度和頻率范圍內(nèi)的動(dòng)態(tài)力學(xué)特性。研究結(jié)果表明，計(jì)算出的模量和損耗因子與實(shí)驗(yàn)值基本一致。Waltcr等[10]也提出了基于H-N模型的復(fù)數(shù)模量主曲線擬合方法，該方法在復(fù)楊氏模量測(cè)試隨機(jī)誤差達(dá) 10%的條件下仍然能準(zhǔn)確地?cái)M合出主曲線。隨后，H-N模型被廣泛應(yīng)用于水下聲學(xué)材料研究中[11-13]。

對(duì)于泊松比測(cè)試，Sim等[14]對(duì)兩個(gè)不同形狀因子（形狀因子定義為樣品半徑與厚度比的一半）的圓柱形樣品進(jìn)行軸向激勵(lì)，獲得試樣上下表面的振動(dòng)傳遞函數(shù)，進(jìn)而采用解析的方法計(jì)算表觀楊氏模量。形狀因子小的試樣楊氏模量受泊松比影響小，表觀模量即為真實(shí)材料模量，而形狀因子大的試樣表觀模量對(duì)泊松比敏感。通過有限元擬合出形狀因子較大的試樣表觀模量與真實(shí)模量比值隨泊松比的變化曲線，通過迭代優(yōu)化，即可尋找到泊松比。該方法較復(fù)雜，且需要形狀因子差別很大的兩個(gè)樣品，制樣與測(cè)試均不易操作。隨后Langlois等[15]改進(jìn)了這一方法，基于對(duì)圓盤形彈性試樣在靜壓縮條件下的高階軸對(duì)稱有限元模擬，建立了壓縮剛度、楊氏模量、泊松比和形狀因子之間的多項(xiàng)式關(guān)系，進(jìn)而利用兩個(gè)形狀因子試樣壓縮剛度的測(cè)試結(jié)果代入方程得到泊松比。

本文首先采用DMA對(duì)某丁腈橡膠進(jìn)行動(dòng)態(tài)力學(xué)參數(shù)變溫測(cè)試，再將WLF方程代入到H-N模型中，直接利用不同溫度和頻率的DMA數(shù)據(jù)同時(shí)進(jìn)行反演得到方程中未知的7個(gè)參數(shù)，繼而計(jì)算得到復(fù)楊氏模量寬頻域主曲線。這樣的方法利用了所有不同溫度和頻率的測(cè)試數(shù)據(jù)對(duì)模型中的參數(shù)進(jìn)行反演，簡(jiǎn)化了反演步驟。其次對(duì)文獻(xiàn)[15]中的方法進(jìn)行了改進(jìn)，僅通過準(zhǔn)靜態(tài)壓縮條件下的有限元模擬得到兩種不同形狀因子試樣在不同泊松比下表觀楊氏模量的比值，繼而通過測(cè)試數(shù)據(jù)得到泊松比。這種方法省去了兩次單獨(dú)擬合的工作，同時(shí)消除了測(cè)試裝置本身對(duì)于結(jié)果的影響，提高了測(cè)試效率。最后，將寬頻域內(nèi)的復(fù)楊氏模量和泊松比代入分層介質(zhì)模型進(jìn)行聲學(xué)性能計(jì)算，并與聲管測(cè)試結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。

1 復(fù)楊氏模量寬頻域主曲線擬合

1.1 H-N復(fù)數(shù)模量模型

1.2 主曲線擬合原理及結(jié)果

聚合物的同一力學(xué)松弛現(xiàn)象可以在較高溫度、較短時(shí)間觀察到，也可以在較低溫度、較長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)觀察到。因此，升高溫度與延長(zhǎng)觀察時(shí)間對(duì)分子運(yùn)動(dòng)是等效的，對(duì)聚合物的粘彈性行為也是等效的，這就是時(shí)間-溫度等效原理。1955年，化學(xué)家Williams，Landcl和Fcrry共同提出WLF方程用來描述時(shí)溫等效原理[16]：

其中，αT為移位因子，C1、C2是兩個(gè)經(jīng)驗(yàn)參數(shù)，取決于參考溫度T0的取值。移位因子αT可以表示溫度T下的松弛時(shí)間與參考溫度T0下的松弛時(shí)間之比，即：

因此可得：

對(duì)于流變簡(jiǎn)單材料，在溫度T下測(cè)量的頻率為f的模量等于在溫度T0下測(cè)量的頻率為f0的模量。利用 WLF方程，可以將不同溫度下一定頻率范圍內(nèi)的測(cè)試結(jié)果通過平移來獲得較寬頻率范圍內(nèi)的動(dòng)態(tài)力學(xué)參數(shù)，用于后續(xù)橡膠材料聲學(xué)性能計(jì)算。

利用 DMA對(duì)橡膠樣品進(jìn)行-10℃、-6℃、-4℃、2℃、8℃、14℃、20℃、29℃這8個(gè)不同溫度臺(tái)階，在1～250 Hz頻率范圍的動(dòng)態(tài)參數(shù)測(cè)試，測(cè)試設(shè)備如圖1所示。將WLF方程引入H-N模型中，根據(jù)對(duì)7個(gè)參數(shù)E0、E∞、α、β、C1、C2、τ0的識(shí)別，可獲得任意參考溫度下材料參數(shù)寬頻域主曲線。定義目標(biāo)函數(shù)為所有儲(chǔ)能模量、損耗因子測(cè)試結(jié)果與 H-N方程計(jì)算結(jié)果的相對(duì)誤差絕對(duì)值之和，即：

圖1 基于DMA450的復(fù)楊氏模量變溫試驗(yàn)Fig.1 The experiment of the complex Young’s modulus test over a wide range of temperatures based on DMA450

式中：floss為目標(biāo)函數(shù)；分別為測(cè)試和計(jì)算的儲(chǔ)能模量；tanδcxp和 ta nδcalc分別為測(cè)試和計(jì)算的損耗因子。

采用信賴域反射算法[17]對(duì)參數(shù)優(yōu)化，使得目標(biāo)函數(shù)最小。得到參數(shù)后代入H-N方程中獲取參考溫度為 0℃時(shí)儲(chǔ)能楊氏模量和損耗因子的主曲線，如圖2和圖3所示。

圖2 參考溫度為0℃時(shí)，丁腈橡膠儲(chǔ)能模量主曲線Fig.2 The storage modulus master curve of nitrile rubber at the reference temperatureT0=0℃

圖3 參考溫度為0℃時(shí)，丁腈橡膠損耗因子主曲線Fig.3 The loss factor master curve of nitrile rubber at the reference temperatureT0=0℃

計(jì)算得到全頻段內(nèi)儲(chǔ)能楊氏模量和損耗因子的平均相對(duì)誤差e1、e2。結(jié)果表明，基于H-N模型得到的主曲線與DMA測(cè)試結(jié)果相比，儲(chǔ)能楊氏模量和損耗因子的平均相對(duì)誤差均在10%的范圍內(nèi)，驗(yàn)證了該方法的可靠性。

2 泊松比測(cè)量

2.1 基本理論

將前述材料制成圓柱形試樣，固定在兩塊鋼板之間，測(cè)試裝置如圖4所示。

圖4 機(jī)械阻抗測(cè)試裝置Fig.4 The measurement setup for the mechanical impedance test

激振器在底部產(chǎn)生0～100 Hz頻段的掃頻信號(hào)激發(fā)底板。力傳感器安裝在頂板上，測(cè)試施加在頂板上的反作用力F（ω）。加速度計(jì)固定在底板上，測(cè)到底板的加速度，再經(jīng)過兩次積分就可以得到其位移u（ω），進(jìn)而得到機(jī)械阻抗即[15]：

在低頻情況下，機(jī)械阻抗可以寫成：

式中：Km（ω）為角頻率ω下試樣的壓縮剛度；η（ω）為損耗因子。

對(duì)于截面積為A，半徑為r，長(zhǎng)度為L(zhǎng)的圓柱，其表觀楊氏模量與壓縮剛度存在線性關(guān)系，即：

再將其歸一化，可得：

其中，E是真實(shí)楊氏模量。

對(duì)于形狀因子s（形狀因子定義為樣品半徑與厚度比的一半，即s=r/ （2L），通常s≥0 . 025）較大的試樣，泊松比對(duì)歸一化表觀楊氏模量影響較大。因此基于圖4的裝置，對(duì)形狀因子s1=0.5和s2=0.25的試樣進(jìn)行有限元仿真，得到其歸一化表觀楊氏模量。由于這兩個(gè)試樣來自于相同的材料，所以它們具有相同的楊氏模量E、泊松比v和損耗因子η。

通過建模發(fā)現(xiàn)，在0～100 Hz頻率范圍內(nèi)，歸一化表觀楊氏模量的大小與頻率幾乎無關(guān)，與其真實(shí)楊氏模量也無關(guān)，而只與材料的形狀因子和泊松比有關(guān)，如圖5所示。

圖5 兩種形狀因子s1=0.5和s2=0.25的試樣歸一化表觀楊氏模量隨泊松比的變化Fig.5 Variations of normalized apparent Young’s modulus with Poisson’s ratio for the two samples with different shape factorss1=0.5 ands2=0.25

因此，對(duì)于這兩種形狀因子的試樣，其歸一化表觀楊氏模量可以寫成：

將上述兩式相比可得：

在固定的兩個(gè)形狀因子s1和s2下，泊松比v與兩個(gè)表觀楊氏模量之比R是一一對(duì)應(yīng)的關(guān)系，因此可將泊松比v用R來表征，即：

2.2 泊松比試驗(yàn)驗(yàn)證

基于圖4的測(cè)試裝置，分別對(duì)形狀因子s1=0.5和s2=0.25的試樣進(jìn)行機(jī)械阻抗的測(cè)量，根據(jù)式（15）和式（16）可以得到兩個(gè)試樣的表觀楊氏模量和。由于系統(tǒng)在50～80 Hz的頻率范圍內(nèi)較為穩(wěn)定，因此選取這一頻率范圍內(nèi)兩個(gè)試樣的表觀楊氏模量，結(jié)果如圖6所示。

圖6 測(cè)量的兩種形狀因子s1=0.5和s2=0.25試樣在50～80 Hz頻率范圍內(nèi)的表觀楊氏模量Fig.6 The measured apparent Young’s modulus of two samples with different shape factorss1=0.5 ands2=0.25 in the frequency range of 50～80 Hz

表觀楊氏模量之比R與泊松比v相互依賴的定量關(guān)系可以利用局部加權(quán)回歸得到，因此將測(cè)量得到的表觀楊氏模量之比R（ω）帶入到回歸模型中即可得到試樣的泊松比，結(jié)果如圖7所示。在 50～80 Hz的頻率范圍內(nèi)，泊松比的平均值和標(biāo)準(zhǔn)差分別是0.491 37和0.003 44，由于實(shí)際橡膠材料的泊松比在 0.49～0.495之間，因此可認(rèn)為該測(cè)量結(jié)果與實(shí)際相符。

圖7 50～80 Hz頻率范圍內(nèi)的泊松比Fig.7 The measured Poisson’s ratio in the frequency range of50～80 Hz

3 吸聲系數(shù)實(shí)驗(yàn)與計(jì)算

將前述橡膠材料制成直徑為 55 mm、厚度為50 mm的聲管樣品，放置在管中進(jìn)行反射、透射、吸聲系數(shù)測(cè)試，測(cè)試頻率范圍為3～30 kHz。同時(shí)，應(yīng)用分層介質(zhì)傳遞矩陣模型計(jì)算其吸聲系數(shù)，計(jì)算模型如圖8所示，圖中的介質(zhì)為橡膠材料，其厚度為D。

圖8 分層介質(zhì)傳遞矩陣計(jì)算模型Fig.8 Calculation model of transfer matrix in the layered medium

水-橡膠界面聲壓p1和法向振速u1與橡膠-水界面聲壓p2和法向振速u2關(guān)系為[18-19]

式中：ρ為橡膠材料的密度；由于只考慮垂直入射的情況，c為橡膠材料中的縱波聲速；k為其對(duì)應(yīng)波數(shù)。其中，聲速與材料本身的性質(zhì)有關(guān)，即：

式中：E、v分別是材料的楊氏模量和泊松比。

根據(jù)式（21）、（22），可得到表面的聲阻抗率為

垂直入射條件下，聲反射系數(shù)rp和透射系數(shù)tp算公式為

式中：ρ0、c0分別為水的密度和聲速。吸聲系數(shù)為

根據(jù)前述模型得到的楊氏模量和泊松比代入式（22），并根據(jù)式（21）～（25）計(jì)算吸聲系數(shù)。計(jì)算結(jié)果與聲管測(cè)試結(jié)果對(duì)比如圖9所示，由圖可知，兩者相吻合，驗(yàn)證了前述材料動(dòng)態(tài)參數(shù)測(cè)試方法的準(zhǔn)確性。分別計(jì)算v±0.003 4時(shí) 0～10 kHz范圍內(nèi)吸聲系數(shù)的變化情況，如圖10所示。結(jié)果表明，泊松比變化0.003 4造成吸聲系數(shù)的變化均在0.1的范圍內(nèi)，但泊松比如此微小的變化對(duì)吸聲系數(shù)仍產(chǎn)生較大影響的結(jié)果證明對(duì)材料的泊松比進(jìn)行準(zhǔn)確測(cè)量是決定吸聲系數(shù)計(jì)算準(zhǔn)確性的重要因素。

圖9 橡膠吸聲系數(shù)的模型計(jì)算結(jié)果與聲管測(cè)試結(jié)果對(duì)比Fig.9 The comparison between the model calculated results and sound tube tested results of the sound absorption coefficient of rubber

圖10 泊松比變化±0.003 4對(duì)吸聲系數(shù)的影響Fig.10 Effects of Poisson’s ratio change of ±0.003 4 on sound absorption coefficient

4 結(jié) 論

本文首先提出了一種復(fù)楊氏模量及泊松比準(zhǔn)確測(cè)試的方法。該方法將WLF方程引入到H-N復(fù)數(shù)模量模型中，直接利用不同溫度和頻率的 DMA數(shù)據(jù)并采用信賴域反射算法進(jìn)行反演得到方程中的未知參數(shù)，并準(zhǔn)確擬合得到了儲(chǔ)能楊氏模量和損耗因子寬頻域主曲線。與DMA測(cè)試結(jié)果相比，儲(chǔ)能楊氏模量和損耗因子的平均相對(duì)誤差均在 10%以內(nèi)。

其次，泊松比的測(cè)試方法是在Langlois等提出方法的基礎(chǔ)上進(jìn)行改進(jìn)。根據(jù)同一材料不同形狀因子表觀楊氏模量之比與泊松比存在唯一量化關(guān)系的特性，通過對(duì)兩種不同形狀因子試樣準(zhǔn)靜態(tài)的有限元模擬，獲得不同表觀楊氏模量比值與泊松比量化曲線，再根據(jù)橡膠樣品表觀楊氏模量的測(cè)試結(jié)果，利用局部加權(quán)回歸獲得其泊松比。該方法的優(yōu)勢(shì)在于省去了兩次單獨(dú)擬合的工作，提升了測(cè)量效率，同時(shí)消除了測(cè)試裝置本身對(duì)于結(jié)果的影響。結(jié)果表明，泊松比的平均測(cè)量值在實(shí)際范圍之內(nèi)，而標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.003 4，與原有方法中基本一致，因此可以認(rèn)為本文改進(jìn)的泊松比測(cè)量方法可靠。

最后，制作出直徑55 mm、厚度50 mm的聲管樣品進(jìn)行吸聲系數(shù)測(cè)試，同時(shí)將復(fù)楊氏模量、泊松比的測(cè)試結(jié)果帶入分層介質(zhì)模型中進(jìn)行吸聲系數(shù)計(jì)算，吸聲系數(shù)測(cè)試結(jié)果與計(jì)算結(jié)果相吻合，驗(yàn)證了上述測(cè)試方法的正確性和有效性。通過計(jì)算泊松比對(duì)吸聲性能的影響發(fā)現(xiàn)，泊松比的千分位微小變化會(huì)造成吸聲系數(shù)的較大改變。本測(cè)試方法提高了動(dòng)態(tài)參數(shù)的測(cè)試效率，為提高水聲材料設(shè)計(jì)中的動(dòng)態(tài)參數(shù)輸入精度提供了新的解決方法。