李 瑞 苗媛媛,2 錢曉東 林 斌 金祥龍 李慕之 劉鎮(zhèn)波,2
(1.東北林業(yè)大學(xué)生物質(zhì)材料科學(xué)與技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 哈爾濱 150040; 2.木質(zhì)新型材料教育部工程研究中心 哈爾濱 150040)
云杉(Picea)、泡桐(Paulownia)等樹種木材具有優(yōu)良的聲學(xué)振動(dòng)性能,常被用來制作樂器共鳴板(余德倩等, 2021; 尹玉雪等, 2021),其中云杉木材主要用于制作西洋樂器音板,泡桐木材主要用于制作民族樂器音板(常德龍等, 2018)。當(dāng)前,優(yōu)質(zhì)木材資源的日益匱乏對(duì)樂器制造行業(yè)的可持續(xù)發(fā)展產(chǎn)生了很大影響,木材聲學(xué)振動(dòng)性能的功能性改良越來越受到關(guān)注。
木材中含有豐富的抽提物,抽提物的種類、含量以及抽提方法對(duì)木材聲學(xué)振動(dòng)性能具有不同程度影響(Miaoetal., 2021),基于木材抽提物的聲學(xué)振動(dòng)性能改良得到了學(xué)者們的廣泛重視。Traore等(2010)采用乙醇-甲苯對(duì)木材進(jìn)行抽提處理,結(jié)果發(fā)現(xiàn)抽提物含量與密度、動(dòng)彈性模量和比動(dòng)彈性模量正相關(guān),與耗損角正切負(fù)相關(guān)。Brémaud等(2011)以非洲紫檀(Pterocarpussoyauxii)及其抽提物為研究對(duì)象,探究抽提物對(duì)木材聲學(xué)振動(dòng)特性能的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn)抽提處理后阻尼系數(shù)增加,而對(duì)比動(dòng)彈性模量影響較小。沙汀鷗(2015)采用1%NaOH、苯醇、熱水對(duì)水杉(Metasequoiaglyptostroboides)進(jìn)行抽提處理,結(jié)果表明抽提物顯著影響水杉的對(duì)數(shù)衰減系數(shù),總體上衰減系數(shù)隨抽提物含量遞減呈下降趨勢。Roohnia等(2015)探究不同抽提處理對(duì)楓木(Acerspp.)聲學(xué)振動(dòng)性能的影響,結(jié)果表明丙酮/乙醇抽提處理相對(duì)熱水抽提處理更有助于提升木材聲學(xué)振動(dòng)性能,且采用聯(lián)合抽提方式可更有效地改善木材聲學(xué)振動(dòng)性能。武亞峰等(2017)利用不同溶劑對(duì)云杉(Piceaasperata)進(jìn)行抽提處理,結(jié)果發(fā)現(xiàn)不同溶劑抽提處理后木材比動(dòng)彈性模量提升3%~6%,對(duì)數(shù)衰減系數(shù)下降13%左右,且不同抽提溶劑對(duì)木材聲學(xué)振動(dòng)性能的影響不同。秦麗麗等(2017)研究蘭考泡桐(Paulowniaelongata)木材物理特征和化學(xué)組分對(duì)其聲學(xué)振動(dòng)性能的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn)木材綜纖維素含量約75%、木質(zhì)素含量約18%以及1%NaOH抽提物含量約20%時(shí)木材聲學(xué)振動(dòng)性能最好。
從以往研究可以看出,抽提處理是一種改善木材聲學(xué)振動(dòng)性能的有效方法,但不同學(xué)者采用不用抽提方法對(duì)樂器共鳴板用不同樹種木材進(jìn)行抽提處理得出的結(jié)果不盡相同,這表明抽提處理對(duì)木材聲學(xué)振動(dòng)性能影響的差異性; 且在評(píng)價(jià)抽提處理效果時(shí),主要針對(duì)比動(dòng)彈性模量和衰減系數(shù)進(jìn)行分析,對(duì)其他指標(biāo)的分析相對(duì)較少,這是不夠全面的。鑒于此,本研究以我國民族樂器主要用材——泡桐木材為研究對(duì)象,采用苯甲醇、去離子水、二氯甲烷和無水乙醇4種溶劑對(duì)其進(jìn)行抽提處理,并從振動(dòng)彈性特性(彈性模量E、剪切模量G、比動(dòng)彈性模量E/ρ)、振動(dòng)能量分配(對(duì)數(shù)衰減系數(shù)σ、聲阻抗ω、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R)、振動(dòng)頻譜特性(E/G)和振動(dòng)能量傳輸[傳聲速度υ、傳輸參數(shù)υ/σ、聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)]等方面進(jìn)行分析,探究不同溶劑抽提處理對(duì)泡桐木材聲學(xué)振動(dòng)性能的影響,以期為木材聲學(xué)品質(zhì)改良提供理論依據(jù),為我國民族樂器制造行業(yè)可持續(xù)發(fā)展、樂器產(chǎn)品聲學(xué)品質(zhì)提高提供技術(shù)支撐。
選取40塊徑切且無疵蘭考泡桐試件為試驗(yàn)材料,尺寸規(guī)格為300 mm(L)×30 mm(R)×10 mm(T)。試件生長輪寬度8~25 mm,氣干密度0.2~0.3 g·cm-3。
儀器設(shè)備: FX101-1型電熱鼓風(fēng)干燥箱、雙通道快速傅里葉變換頻譜分析儀(CF-5220Z)、自制恒溫抽提器(室溫條件20 ℃,大氣壓力條件)、電子天平Y(jié)P12002(精度0.1 g)。
化學(xué)試劑: 去離子水、無水乙醇(AR,水分≤0.3%)、苯甲醇(AR,≥99%)和二氯甲烷(AR,≥99%)。
基于梁彎曲振動(dòng)理論,在兩端自由的邊界條件下,用彈性支架在試件基頻振動(dòng)節(jié)點(diǎn)位置(距端面距離為0.224L)將其支起,信號(hào)傳感器置于試件一端的下方,用小錘敲擊試件另一端上面,通過頻譜分析儀獲得試件振動(dòng)頻率(呂曉東等, 2018),進(jìn)而計(jì)算木材彈性模量E、剪切模量G、比動(dòng)彈性模量E/ρ、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R、聲阻抗ω、對(duì)數(shù)衰減系數(shù)σ、E/G、傳聲速度υ、傳輸參數(shù)υ/σ和聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)等指標(biāo)。
比動(dòng)彈性模量E/ρ表示順紋方向細(xì)胞壁的平均動(dòng)楊氏模量,可依此判斷振動(dòng)加速度大??; 聲輻射品質(zhì)常數(shù)R表示將入射能量轉(zhuǎn)換為聲能的程度,可依此判別聲壓大?。?聲阻抗ω對(duì)于聲音的傳播,特別是2種介質(zhì)邊界上發(fā)生的阻力有決定意義; 對(duì)數(shù)衰減系數(shù)σ表示因摩擦引起的能量損耗;E/G表示頻譜曲線的“包絡(luò)線”特性,與樂音的自然程度、旋律的突出性、發(fā)音的敏銳程度等聽覺心理量相關(guān); 聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)表示弦樂器中弦的振動(dòng)能量傳遞給樂器的能量轉(zhuǎn)換效率; 傳輸參數(shù)υ/σ表示樂器音板的振動(dòng)傳遞特性。
將試件置于溫度20 ℃、相對(duì)濕度65%的恒溫恒濕箱內(nèi)平衡處理后,測量其初始質(zhì)量M、密度ρ和各項(xiàng)聲學(xué)振動(dòng)性能參數(shù); 再將40塊試件平均分為4組,每組分別采用去離子水、無水乙醇、二氯甲烷、苯甲醇溶劑進(jìn)行為期15天的抽提處理。處理完的試件擦干表面溶劑,再次置于恒溫恒濕箱內(nèi)(相對(duì)濕度65%、溫度20 ℃)平衡處理,待試件恒質(zhì)量后,測量其最終質(zhì)量M′,密度ρ′和各項(xiàng)聲學(xué)振動(dòng)性能參數(shù),并通過下式計(jì)算抽提處理前后聲學(xué)振動(dòng)性能指標(biāo)變化率:
(1)
其中:X為變化率;x為處理前試件聲學(xué)振動(dòng)性能指標(biāo);x′為處理后試件聲學(xué)振動(dòng)性能指標(biāo)。
木材密度ρ、彈性模量E與其聲學(xué)振動(dòng)性能直接相關(guān),低密度和高彈性模量有利于木材聲學(xué)振動(dòng)效率的提高(劉一星等, 2001)。抽提處理前后泡桐木材密度ρ、彈性模量E和比動(dòng)彈性模量E/ρ及其變化率如圖1所示。
圖1 4種溶劑抽提處理前后泡桐木材密度ρ、彈性模量E和比動(dòng)彈性模量E/ρ及其變化率
由圖1a可知,泡桐木材經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后,密度ρ呈降低趨勢,分別減小6.88%、9.06%、5.78%和4.91%,其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理后密度ρ減小程度最為明顯(9.06%),這可能是不同溶劑抽提出的物質(zhì)含量不同,導(dǎo)致密度ρ減小程度不一致。由圖1b可知,經(jīng)4種溶劑抽提處理后,泡桐木材彈性模量E變化均不明顯,經(jīng)去離子水抽提處理后,彈性模量E呈降低趨勢,下降幅度為-2.91%,而經(jīng)其他幾種溶劑抽提處理后,彈性模量E呈小幅增大,其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理后彈性模量E增大程度相對(duì)較明顯,增幅為3.67%。
E/ρ是衡量木材聲學(xué)振動(dòng)性能的重要指標(biāo)之一,E/ρ越高,木材聲學(xué)振動(dòng)性能越好(劉鎮(zhèn)波等, 2012)。由圖1c可知,泡桐木材經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后,E/ρ均有不同程度改善,其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理的改善效果最明顯,增幅達(dá)13.99%。木材中各種抽提物含量不同,不同溶劑對(duì)木材中抽提物的溶解能力也不同(武亞峰等, 2017),去離子水主要溶解無機(jī)鹽或灰分等溶于水的化合物, 二氯甲烷主要溶解醇類、萜烯類和酸類化合物,苯甲醇主要溶解醇類和萜烯類化合物,無水乙醇主要溶解醇類和酚類化合物。因此,根據(jù)相似相溶原理,經(jīng)不同溶劑抽提處理后,泡桐木材密度減少程度不同,彈性模量變化程度也不同,且密度變化程度更顯著,最終使得木材比動(dòng)彈性模量改善較為明顯。
剪切模量G是木材物理性能的重要指標(biāo)之一,與木材力學(xué)性能密切相關(guān),E/G是評(píng)價(jià)木材音色優(yōu)良與否的重要指標(biāo)之一,E/G越高,音色效果越好(劉鎮(zhèn)波等, 2010)。抽提處理前后泡桐木材剪切模量G和E/G及其變化率如圖2所示。
圖2 4種溶劑抽提處理前后泡桐木材剪切模量G和E/G及其變化率
由圖2a可知,泡桐木材經(jīng)無水乙醇抽提處理后,剪切模量G減小且降低幅度最大(-4.04%),經(jīng)苯甲醇抽提處理后,剪切模量G增加幅度最大(1.76%),而去離子水、二氯甲烷抽提處理對(duì)剪切模量G影響較小。由圖2b可知,泡桐木材經(jīng)去離子水抽提處理后,E/G降低(-2.56%),其余3種溶劑抽提處理后,E/G呈增長的變化趨勢,其中無水乙醇抽提處理E/G增長率最大(4.50%)。根據(jù)以往研究結(jié)果(肖祥希等, 2018),無水乙醇抽提的主要是有機(jī)酸和樹脂類化合物,因此可以推斷,泡桐木材中有機(jī)酸和樹脂類化合物的析出有利于E/G提高,即有助于木材音色改善。從振動(dòng)能量角度考慮,木材中侵填體減少,其振動(dòng)能量利用率提高,從而使得木材振動(dòng)聲學(xué)品質(zhì)更加均勻、優(yōu)美。
聲阻抗ω和聲輻射品質(zhì)常數(shù)R是木材聲學(xué)振動(dòng)性能的重要參數(shù),聲阻抗ω越低,木材聲學(xué)振動(dòng)性能越好(劉鎮(zhèn)波等, 2010)。聲輻射品質(zhì)常數(shù)R指木材及其制品向周圍空氣輻射聲功率的大小,用作樂器共鳴板時(shí),常選用聲輻射品質(zhì)常數(shù)R較高的木材(Yangetal., 2016)。抽提處理前后泡桐木材聲阻抗ω、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R和傳聲速度υ及其變化率如圖3所示。
圖3 4種溶劑抽提處理前后泡桐木材聲阻抗ω、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R和傳聲速度v及其變化率
由圖3a可知,經(jīng)4種溶劑抽提處理后,泡桐木材聲阻抗ω均呈降低的變化趨勢,其中經(jīng)去離子水抽提處理后降低幅度最大(-5.03%),經(jīng)無水乙醇抽提處理后降低幅度最小(-2.49%)。由圖3b可知,經(jīng)4種溶劑抽提處理后,泡桐木材聲輻射品質(zhì)常數(shù)R均得到提高,其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理后提高幅度最大(17.28%),經(jīng)無水乙醇抽提處理后提高幅度最小(7.95%)。對(duì)比分析抽提物種類發(fā)現(xiàn),醇類化合物抽出對(duì)木材聲輻射品質(zhì)常數(shù)R影響較大。
傳聲速度υ是反映木材聲學(xué)振動(dòng)傳遞的重要指標(biāo),與木材彈性模量E、密度ρ等均有內(nèi)在聯(lián)系(Kubojimaetal., 2006)。由圖3c可知,經(jīng)4種溶劑抽提處理后,泡桐木材傳聲速度υ均得到提高,其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理后增幅最大(6.77%),經(jīng)去離子水抽提處理后增幅最小(2.11%)。根據(jù)以往研究結(jié)果(肖祥希等, 2008), 二氯甲烷抽提的主要是醇類化合物,因此可以推斷,泡桐木材中醇類化合物對(duì)木材傳聲速度v影響較大。從能量利用率角度考慮,木材中侵填體(部分為膠狀脂類化合物)被抽出,大大減少聲能吸收和消耗,從而使得振動(dòng)能量用于聲學(xué)傳輸?shù)男矢撸虼藗鬏斶^程中木材傳聲速度υ得到提高。
對(duì)數(shù)衰減系數(shù)σ、傳輸參數(shù)υ/σ和聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)是評(píng)價(jià)振動(dòng)能量傳遞效率的重要指標(biāo),常用來表征木材振動(dòng)傳輸特性(Onoetal., 1983)。經(jīng)4種溶劑抽提處理后,泡桐木材對(duì)數(shù)衰減系數(shù)σ、傳輸參數(shù)υ/σ和聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)及其變化率如圖4所示。
圖4 4種溶劑抽提處理前后泡桐木材對(duì)數(shù)衰減系數(shù)σ、傳輸參數(shù)υ/σ和聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)及其變化率
對(duì)數(shù)衰減系數(shù)σ越小,能量轉(zhuǎn)換效率越大,用于聲學(xué)振動(dòng)輻射的能量也就越高,聲學(xué)性能越好(呂曉東等, 2018)。由圖4a可知,經(jīng)4種溶劑抽提處理后,泡桐木材對(duì)數(shù)衰減系數(shù)σ均呈降低的變化趨勢,其中經(jīng)去離子水抽提處理后降低幅度最大(-23.45%),經(jīng)無水乙醇抽提處理后降低幅度最小(-11.20%)。由圖4b可知,經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后,泡桐木材傳輸參數(shù)υ/σ均得到提高,提高幅度分別為33.39%、34.29%、33.65%和15.50%,其中二氯甲烷抽提處理對(duì)木材傳輸參數(shù)υ/σ影響較大。由圖4c可知,4種溶劑抽提處理也有利于提高木材聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ),其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理后提高幅度最大(47.66%)。
去離子水抽提的主要是無機(jī)鹽類和烴類化合物,苯甲醇抽提的主要是醇類和萜烯類化合物,二氯甲烷抽提的主要是醇類、萜烯類和酸類化合物(Palmetal, 2003)。由上述分析可知,無機(jī)鹽類和烴類化合物對(duì)木材對(duì)數(shù)衰減系數(shù)σ影響較大,其存在會(huì)增大木材振動(dòng)能量消耗; 而二氯甲烷抽提物對(duì)木材傳輸參數(shù)υ/σ、聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)影響較大,其存在會(huì)加劇木材振動(dòng)時(shí)聲轉(zhuǎn)換過程的能量消耗。
泡桐未處理材和抽提處理材的微觀結(jié)構(gòu)如圖5所示。
圖5 泡桐未處理材和抽提處理材的微觀結(jié)構(gòu)(SEM)
對(duì)比未處理材和抽提處理材的微觀結(jié)構(gòu)可以看出,未處理材紋孔和樹脂道內(nèi)充滿侵填體,抽提處理后木材中侵填體被抽出,導(dǎo)管壁面更加光滑、紋孔紋路清晰。經(jīng)抽提處理后,密度ρ降低,E/ρ、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R增加,有利于木材聲學(xué)振動(dòng)性能提升(朱玲靜等, 2017); 從微觀結(jié)構(gòu)也可以看出,未處理材細(xì)胞壁上附著有一些抽提物,抽提處理后細(xì)胞壁上的物質(zhì)消失。二氯甲烷和苯甲醇的抽提效果最好,木材紋孔、木射線相比無水乙醇和去離子水抽提得更干凈。從木材聲學(xué)振動(dòng)性能參數(shù)來看,將這些膜狀或顆粒狀內(nèi)含物抽出后,密度ρ減小,E/ρ、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R增大; 從能量方面考慮,根據(jù)能量守恒定律可知,木材受振動(dòng)敲擊后做阻尼振動(dòng),外界給予的能量一部分用于木材振動(dòng)向外部輻射,另一部分用于內(nèi)部消耗,而內(nèi)部抽提物存在會(huì)加劇振動(dòng)內(nèi)摩擦,即更多振動(dòng)能量轉(zhuǎn)變?yōu)闊崃繐p耗。抽提處理后木材中侵填體被抽出,使得因內(nèi)摩擦損耗的能量減少,聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)、傳輸參數(shù)υ/σ提高,對(duì)數(shù)衰減率σ降低,從而有利于改善木材聲學(xué)振動(dòng)性能。
以往研究表明,木材結(jié)晶度與彈性模量E、比動(dòng)彈性模量E/ρ等存在正相關(guān)關(guān)系(沈雋等, 2001)。4種溶劑抽提處理后泡桐木材X射線衍射(XRD)圖譜以及結(jié)晶度及其變化率如圖6、7所示。
圖6 泡桐未處理材和抽提處理材的XRD圖譜
圖7 4種抽提處理前后泡桐木材結(jié)晶度及其變化率
由圖6可知,經(jīng)4種溶劑抽提處理后,泡桐木材X射線衍射峰位置未發(fā)生偏移,僅衍射峰強(qiáng)度有所不同,說明抽提處理未改變木材晶型,即保留了木材的基本結(jié)構(gòu)。對(duì)比泡桐木材相對(duì)結(jié)晶度(圖7)發(fā)現(xiàn),經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后,相對(duì)結(jié)晶度分別增加4.37%、10.25%、3.56%和7.66%,變化率為8.18%、17.42%、6.37%和12.80%,其中二氯甲烷抽提處理效果最明顯。以往研究(Xuetal., 2014)表明,木材相對(duì)結(jié)晶度越高,彈性模量E、比動(dòng)彈性模量E/ρ越大,同時(shí)傳聲速度υ提高,木材聲學(xué)振動(dòng)性能越好(周賢武等, 2018)。
采用紅外光譜分析木材內(nèi)部官能團(tuán)變化情況,抽提處理前后泡桐木材紅外光譜如圖8所示。
3 650~3 100 cm-1范圍為羥基—OH伸縮振動(dòng)區(qū)域(Miaoetal., 2018),由圖8可知,不同溶劑對(duì)該區(qū)域影響程度不同,苯甲醇抽提處理后木材羥基振動(dòng)減少,其次是二氯甲烷、無水乙醇和去離子水,未處理材羥基振動(dòng)最明顯,說明抽提處理后醇類或酚類物質(zhì)減少; 1 000 cm-1處主要是纖維素、半纖維素和木質(zhì)素上的C—O鍵振動(dòng)(莊琳等, 2017),雖然不同溶劑的影響程度略有差別,但均減弱該處的吸收峰,表明木材中一些萜烯類化合物和無機(jī)鹽含量降低??梢?,抽提處理使木材中游離羥基減少,同時(shí)導(dǎo)致半纖維素降解,并抽提出木材內(nèi)一些雜質(zhì),降低木材密度ρ,有利于比動(dòng)彈性模量E/ρ、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R提高,木材中內(nèi)含物減少降低內(nèi)摩擦損耗,提高傳聲速度υ和聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ),改善了木材聲學(xué)振動(dòng)性能。
圖8 泡桐未處理材和抽提處理材的紅外光譜
經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后,泡桐木材聲學(xué)振動(dòng)性能參數(shù)均發(fā)生變化,比動(dòng)彈性模量E/ρ分別增加4.26%、13.99%、7.24%和5.20%, 聲輻射品質(zhì)常數(shù)R分別增加9.85%、17.28%、10.36%和7.95%,E/G分別增加-2.56%、3.26%、2.51%和4.50%,傳聲速度υ分別增加2.11%、6.77%、3.56%和2.57%, 聲阻抗ω呈降低的變化趨勢,變化率分別為-5.03%、-2.87%、-2.51%和-2.49%。
從能量利用率來看,經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后,泡桐木材對(duì)數(shù)衰減系數(shù)σ均呈降低的變化趨勢,變化率分別為-23.45%、-20.49%、-22.52%和-11.20%; 傳輸參數(shù)υ/σ均得到提高,分別增加33.39%、34.29%、33.65%和15.50%,除經(jīng)無水乙醇抽提處理外,其余3種抽提處理對(duì)傳輸參數(shù)υ/σ的影響幾乎相同; 聲轉(zhuǎn)換率υ/(σ·ρ)也均得到提升,分別增加43.25%、47.66%、43.38%和21.27%,經(jīng)前3種溶劑抽提處理后,泡桐木材聲轉(zhuǎn)換效率變化較為接近。
有機(jī)溶劑二氯甲烷和苯甲醇的抽提效果比極性溶劑去離子水好,但無水乙醇的抽提效果總體來看不如去離子水,這可能是由于無水乙醇的高揮發(fā)性,導(dǎo)致無法更好抽提出木材中的有機(jī)物質(zhì)。從變化率來看,不同溶劑抽提處理的改善效果不同,今后可考慮采取多種溶劑抽提結(jié)合的方式全面提升木材聲學(xué)振動(dòng)性能。