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        武漢市不同類型天然水體中溶解性有機質(zhì)的三維熒光光譜特征

        2022-05-06 01:17:56劉權震杜艷君王東紅
        光譜學與光譜分析 2022年5期
        關鍵詞:陸源腐殖酸武漢市

        白 璐, 徐 雄, 劉權震, 杜艷君, 3, 王東紅,2*

        1. 中國科學院生態(tài)環(huán)境研究中心, 中國科學院飲用水科學與技術重點實驗室, 北京 100085

        2. 中國科學院大學, 北京 100049

        3. 中國疾病預防控制中心環(huán)境與健康相關產(chǎn)品安全所, 北京 100021

        引 言

        溶解性有機質(zhì)(dissolved organic matter, DOM)是一種長期穩(wěn)定存在于地表水、 土壤孔隙水和地下水等自然水系統(tǒng)中結構復雜的大分子聚合物[1-3]。 既往研究表明, DOM在生態(tài)系統(tǒng)起著十分重要的作用, 是能量與物質(zhì)循環(huán)的重要途徑, 同時也對各種污染物的環(huán)境行為、 毒性和生物有效性有重要的影響[2], 如:在水生環(huán)境中, 它是異養(yǎng)型微生物所需能源的主要提供者[4]; 在土壤和沉積物中, 它是污染物的主要載體[5]。 迄今為止學者對天然水體中DOM的含量水平、 來源、 化學結構、 循環(huán)特征已展開了大量的研究[2, 6-8]。 然而由于其成分與結構復雜, 如何快速、 準確、 便捷地對DOM進行更全面表征是一個亟待解決的問題。

        三維熒光光譜分析法(three-dimensional excitation-emission matrix spectroscopy, 3D-EEM)具有操作簡單、 靈敏度高、 熒光信息豐富、 可用于多組分混合物的分析[9]等優(yōu)點, 常用的熒光數(shù)據(jù)分析方法包括:平行因子分析法(PARAFAC)、 熒光區(qū)域積分法(fluorescence regional integration, FRI)、 熒光特征參數(shù)[熒光指數(shù)(FI)、 自生源指標(BIX)、 腐殖化指標(HIX)和新鮮度指數(shù)(β∶α)]等等[10-13]。 3D-EEM近年來被廣泛用于DOM的檢測與分析, 如利用PARAFAC和特征熒光參數(shù), 對湖泊[12]和河流[13]中的DOM光譜特征和來源進行解析; 利用FRI和聚類分析, 分析污水處理過程中DOM的去除狀況[14]等等。 然而, 目前對于水中DOM的研究主要集中在單一的水體(河流、 湖泊、 污水)上, 對不同類型水體間DOM的熒光特征差異研究較少, 尤其是對于城市內(nèi)受人類活動影響較大的水體中DOM的熒光特征研究更為鮮見。

        武漢市是中國中部地區(qū)最大城市, 被稱為“百湖之市”, 市內(nèi)存在多種不同類型、 受人類活動影響較大的水體, 這些水體兼負著維持城市生態(tài)環(huán)境平衡、 發(fā)展養(yǎng)殖業(yè)、 提供工農(nóng)業(yè)和飲用水源等重要作用。 因此武漢市內(nèi)不同類型水體DOM的熒光特征具有一定的典型性和代表性, 對其熒光特征的研究具有重要的自然生態(tài)價值和經(jīng)濟社會價值。 本研究采用FRI結合多種熒光特征參數(shù)對武漢市4種具有代表性的不同類型水體進行研究, 以期于:(1)了解武漢市不同類型水體中DOM的來源、 三維熒光特征和DOM在水環(huán)境中的歸趨作用; (2)研究水體中DOM的熒光組分與水質(zhì)和水環(huán)境的關系; (3)對近10年來武漢市東湖湖水中DOM的研究數(shù)據(jù)進行比對分析, 為城市內(nèi)地表水治理提供一些科學依據(jù)和基礎數(shù)據(jù)。

        1 實驗部分

        1.1 樣品采集

        于2020年5月—6月進行樣品采集, 包括武漢市4種不同類型天然水體(河流、 湖泊、 雨水和水源水)的10個樣品, 和1個作為對照組的自來水水樣, 具體采樣點信息見表1。 采集的水樣過0.45 μm孔徑的醋酸纖維素濾膜, 濾液置于4 ℃的冰箱中避光保存。

        表1 武漢市各采樣點信息和基本水質(zhì)參數(shù)

        1.2 水樣測定

        水質(zhì)參數(shù)(pH、 電導率等)采用HACH HQ40d便攜水質(zhì)分析儀測定, TOC采用Fusion TOC總有機碳分析儀測定, 部分采樣河流、 湖泊的總磷(TP)數(shù)據(jù)來自武漢市環(huán)境監(jiān)測中心5月—7月武漢市地表水環(huán)境質(zhì)量狀況報告, 水質(zhì)基本參數(shù)、 TOC和TP均列于表1。 DOM的三維熒光光譜測定采用FP-6500型熒光分光光度計(日本JASCO公司), 設定激發(fā)波長為210~500 nm, 發(fā)射波長為280~750 nm, 激發(fā)和發(fā)射狹縫寬度和增量均為5 nm, 以Milli-Q超純水做空白, 扣除拉曼散射和一、 二級瑞利散射。 對所有數(shù)據(jù)點采用Matlab軟件進行處理, 獲取三維數(shù)據(jù)矩陣并得到等高圖。

        1.3 數(shù)據(jù)處理

        采用FRI對水樣中DOM的各區(qū)域熒光強度進行積分, FRI將三維熒光圖譜分為5個區(qū)域, 分別代表不同的熒光組分, 區(qū)域Ⅰ為類酪氨酸熒光組分(C1, Ex/Em=<250/<330 nm); 區(qū)域Ⅱ為類色氨酸熒光組分(C2, Ex/Em=<250/330~380 nm); 區(qū)域Ⅲ為類富里酸熒光組分(C3, Ex/Em=<250/>380 nm); 區(qū)域Ⅳ為溶解性的微生物代謝物類熒光組分(C4, Ex/Em=>400/<380 nm); 區(qū)域V為類腐殖酸熒光組分(C5, Ex/Em=>250/>380 nm)。 通過對5個區(qū)域熒光強度進行積分, 實現(xiàn)對DOM的定性及半定量分析[10]。 熒光特征參數(shù)(FI, BIX, HIX,β∶α)的計算, 參考既往文獻(表2)。

        表2 熒光特征參數(shù)的計算及光譜參數(shù)描述

        2 結果與討論

        2.1 DOM的熒光光譜特性及區(qū)域積分

        11個水樣中DOM的三維熒光特征光譜圖和DOM各組分標準熒光積分體積、 熒光區(qū)域積分占比情況, 如圖1、 圖2所示。 不同類型水體DOM的熒光區(qū)域標準化積分體積具有明顯的差異[圖2(a)]。 其中河流類水樣(WH2, WH3, WH4, WH5)中DOM的類蛋白質(zhì)組分(C1, C2)的熒光強度相對較弱, 而湖泊類水樣(WH6, WH7, WH8)中DOM的C1, C2和C3組分熒光強度在所有類型水樣中最高。 C4組分多為水體中水生植物及浮游微生物代謝等活動產(chǎn)生, 一定程度上可以表征水體生物(微生物、 藻類等)的代謝, 水質(zhì)較差的WH5巡司河、 WH7南湖1、 WH8南湖2等樣品的C4組分熒光強度為自來水的2倍以上。

        圖1 武漢市各水樣三維熒光特征光譜圖

        圖2 武漢市各水樣標準熒光積分體積(a)和各熒光區(qū)域積分占比情況(b)

        不同類型水體中DOM的三維熒光各熒光區(qū)域積分占比存在差異[圖2(b)]。 既往研究表明, 類蛋白、 類富里酸組分主要來源于陸源, 受陸生植物、 土壤有機質(zhì)、 工業(yè)廢水、 生活污水等影響, 水生DOM主要源于浮游植物、 藻類和微生物代謝, 腐殖酸來源復雜[13, 15-16]。 4種水體10個樣品中DOM的陸源來源熒光組分(C1, C2, C3)的占比范圍為33.0%~66.5%。 其中河流、 湖泊、 雨水、 水源水4種類型水體的陸源組分占比均值分別為46.2%, 56.4%, 54.2%和51.6%, 水生源組分占比均值分別為12.3%, 10.1%, 10.4%和9.7%。 水源水、 雨水與對照組自來水中DOM的各熒光區(qū)域熒光強度和占比具有相似性, 僅C5組分存在差異。 這可能是由于自來水經(jīng)過水廠飲用水工藝流程的處理, 而水源水和雨水較為清潔, 所以三者DOM的組成結構相似。 結合采樣當月武漢市環(huán)境監(jiān)測中心的水質(zhì)監(jiān)測報告和采樣現(xiàn)場觀測記錄, 即采樣點WH4巡司河、 WH5青菱河、 WH8南湖2水質(zhì)污染較重、 水質(zhì)較渾濁, WH4巡司河、 WH5青菱河岸線正在整治中。 該結論與Henderson[17]等認為蛋白質(zhì)是水體污染物的主要成分, 受污染嚴重的水體類蛋白質(zhì)組分(C1, C2)具有較高熒光強度的結論存在一致性。

        綜上所述, 武漢市不同類型水體中DOM的來源主要以陸源輸入為主, 內(nèi)源輸入為輔。 武漢市不同類型的水體中, 湖泊類污染程度最高, 其陸源組分占比、 類蛋白熒光組分占比和各熒光區(qū)域積分體積均高于其他類型水體, 河流類水樣由于河流的污染程度存在差異, 其熒光強度強弱不一。 而相對較清潔的水源水和雨水類水樣, 和對照組的自來水相比, 各熒光區(qū)域的熒光強度和占比具有相似性, 僅C5組分存在差異。

        2.2 熒光特征參數(shù)

        11個水樣中DOM的FI, BIX, HIX,β∶α如表3所示, FI范圍為1.03~2.17。 河流和湖泊類型的水樣DOM來源主要為陸源與內(nèi)源混合, 水源水、 雨水、 自來水中DOM以陸源輸入為主, 這與2.1節(jié)的結論具有一致性; BIX范圍為0.86~0.99, 說明水樣中DOM具有較明顯的自生源特征, 水體中水生植物及浮游微生物代謝活動較強; HIX范圍為1.02~1.95, 說明水樣的腐殖質(zhì)化程度微弱且有新近自身源; 新鮮度指數(shù)(β∶α)范圍為0.79~0.93, 除對照組WH11自來水外, 采樣點WH1—WH10的新鮮度指數(shù)均大于0.8, 在0.8~1.0之間, 表明采樣點水樣DOM主要為生物屬性來源, 水體生物活性強, 結合HIX數(shù)值進行分析, 說明了新生成的DOM腐殖化程度比較低。 綜上所述, 不同類型天然水體的熒光特征參數(shù)沒有明顯的差異性, 僅河流和湖泊類具有較顯著的陸源和內(nèi)源混合輸入的特征。

        表3 各水樣中DOM的熒光指數(shù)、 自生源指標、 腐殖化指標和新鮮度指數(shù)

        2.3 水體環(huán)境質(zhì)量、 水質(zhì)參數(shù)與熒光組分的相關性

        對水樣的水質(zhì)參數(shù)TOC、 TP與熒光組分的相關性分析結果(表4)發(fā)現(xiàn), 不同類型水體的TOC、 TP、 C4熒光組分、 C5熒光組分四者間具有較強的正相關性(R2>0.73), 即TOC和TP在水環(huán)境中呈正相關, 隨著TOC和TP的升高, 水體DOM中的C4和C5組分占比增大。 這與宋曉娜[15]等指出DOM的熒光峰強度與TP呈顯著正相關關系, 李元鵬[18]等發(fā)現(xiàn)陸源類腐殖酸與DOC等水質(zhì)參數(shù)有良好的相關性的研究結論具有一致性。

        表4 水體環(huán)境質(zhì)量、 水質(zhì)參數(shù)與熒光組分的相關性分析

        既往研究認為, 類蛋白質(zhì)(C1、 C2)、 類富里酸(C3)和類腐殖酸(C5)熒光組分主要源于陸源輸入。 如表4所示, C1, C2和C3組分之間的相關性顯著(R2>0.98), 三者之間的相關性均大于0.98, 具有同源性; C5與組分C1, C2和C3之間的相關性較差, 組分C4和C5相關性較強(R2=0.95), 說明類蛋白質(zhì)、 類富里酸和類腐殖酸組分的來源途徑具有多樣性。 這可能是由于疫情期間武漢市的人類活動、 工業(yè)排放減弱, 類腐殖酸組分的來源比重發(fā)生變化, 內(nèi)源比例增大造成的。

        2.4 東湖湖水DOM的歷史變化比較

        本研究對2020年6月武漢市水體中DOM的組分進行了分析, 結合近10年文獻中對于東湖湖水中DOM的研究數(shù)據(jù)[16, 19](表5), 可以發(fā)現(xiàn)東湖湖水DOM在時間上存在以下變化規(guī)律:(1)2007年—2019年, 東湖湖水中DOM來源主要為陸源, 其占比整體呈上升趨勢。 其中類蛋白組分(類酪氨酸、 類色氨酸)占比呈上升趨勢, 陸源類腐殖質(zhì)占比呈下降趨勢; (2)相比過去十年水中DOM的組成, 2020年東湖湖水DOM的陸源組分驟降, 類腐殖酸和微生物代謝組分明顯上升。 結合本研究的2.1節(jié)和2.3節(jié)研究結論, 這可能是COVID-19疫情期間, 人類活動大幅較低、 工業(yè)生產(chǎn)減少, 湖水的DOM陸源輸入降低導致的。

        表5 東湖湖水中DOM組成成分及占比的時間變化

        3 結 論

        (1)武漢市不同類型的天然水體中, 湖泊類水體中DOM各組分的熒光強度均值最高。 水源水和雨水類型水體中DOM以陸源輸入組分為主; 河流和湖泊類型水體DOM, 具有顯著的陸源和內(nèi)源混合輸入的特征。

        (2)各采樣點C1, C2和C3組分具有較強正相關性, TP, TOC, C4和C5組分均具有較強正相關性。 C1和C2組分是水體污染物的主要成分, 受污染較嚴重水體的C1和C2組分具有較高熒光強度。 后期應以陸源污染治理為主, 并密切關注C1, C2和C5組分的含量和變化。

        (3)城市內(nèi)天然水體中DOM的變化和人類活動密切相關。 東湖水中DOM陸源組分往年呈逐年上升趨勢, 2020年疫情發(fā)生后, 陸源組分驟降, 這可能是疫情期間人類活動、 工業(yè)生產(chǎn)減少, 湖水中DOM的陸源輸入大幅降低導致的。

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