趙大地 張 宇 史旭榮 劉 鑫 許艷玲 薛文博,#

(1.鄭州大學化學學院,河南 鄭州 450001;2.生態(tài)環(huán)境部環(huán)境規(guī)劃院,北京 100012)

當前，細顆粒物(PM2.5)與O3已成為影響我國環(huán)境空氣質量的重要污染物[1]，制約了我國環(huán)境空氣質量的進一步改善，PM2.5與O3的協(xié)同控制已成為改善空氣質量的關鍵[2]。PM2.5與O3污染的生成過程復雜，不僅有相同的前體物，而且可通過多種途徑相互影響[3-4]，揮發(fā)性有機物(VOCs)與氮氧化物(NOx)的協(xié)同減排是PM2.5與O3協(xié)同控制的重要措施[5]。機動車是大氣中NOx、VOCs及顆粒物等大氣污染物的重要來源，《中國移動源環(huán)境管理年報(2020)》中顯示，2019年全國機動車保有量達3.48億輛，排放NOx、碳氫化合物(HC)、顆粒物分別達635.6萬、189.2萬、7.4萬t[6]1。因此，編制機動車排放清單并研究其排放特征，使NOx、VOCs等污染物有效減排，實現(xiàn)PM2.5與O3協(xié)同控制的基礎。

現(xiàn)有的研究多基于《道路機動車大氣污染物排放清單編制技術指南(試行)》[7](以下簡稱《指南》)中的排放因子本地化修正方法，以及COPERT、IVE和MOVES等為代表的模型方法，初步探討了全國[8]、區(qū)域[9-11]、省(直轄市)[12-15]、地級市[16]1149,[17]等多個尺度的機動車污染物排放結構、時空分布特征及減排對策等。

省級機動車排放清單研究是當前的熱點。河南省作為我國中部重要省份，機動車保有量及污染物排放量均排在前列[6]5-7?！?019年河南省生態(tài)環(huán)境狀況公報》指出，河南省全省18個城市PM2.5年均值和O3日最大8 h平均濃度全部超過《環(huán)境空氣質量標準》(GB 3095—2012)二級標準限值，大氣污染形勢嚴峻[18]。機動車作為城市PM2.5、O3的重要來源，其治理至關重要。然而，現(xiàn)有的面向河南省的研究時效性及分辨率存在不足，難以支撐機動車減排工作。因此本研究基于《指南》，建立了2018年河南省1 km分辨率網格化機動車排放清單，以此解析河南省機動車排放特征，為大氣污染物防治，尤其是PM2.5與O3協(xié)同控制策略的制訂提供依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究區(qū)域

研究區(qū)域為河南省全境，包括鄭州市、開封市、洛陽市、平頂山市、安陽市、鶴壁市、新鄉(xiāng)市、焦作市、濮陽市、許昌市、漯河市、三門峽市、南陽市、商丘市、信陽市、周口市、駐馬店市及濟源市這18個地級市。

1.2 排放清單建立方法

采用自上而下的方法，收集調查機動車保有量、排放因子及年均行駛里程等活動數(shù)據(jù)，計算得到各城市機動車污染物排放量，計算方法見式(1)。

(1)

式中：Em,n為城市m的污染物n排放量，g；i為機動車車型序號；j為機動車排放標準序號；Pm,i,j為城市m中符合標準j的i類機動車保有量，輛；VKTm,i為城市m中i類機動車年均行駛里程，km；EFm,n,i,j為本地化修正后城市m中符合標準j的i類機動車的污染物n排放因子，g/(km·輛)。

1.2.1 機動車保有量

基于2000—2019年河南省及18個城市發(fā)布的統(tǒng)計年鑒，總結2018年河南省各城市不同注冊年份機動車分車型保有量。本研究結合已有的河南省機動車排放清單研究[16]1151,[19]83及對河南省的調研結果，將機動車燃料類型劃分為汽油、柴油和其他(主要是壓縮天然氣、液化天然氣及液化石油氣等)，并按比例分配計算得到各燃料類型車輛保有量。機動車車型分類說明見表1。依照中國各類型機動車排放標準分為國Ⅰ前、國Ⅰ、國Ⅱ、國Ⅲ、國Ⅳ和國Ⅴ排放標準。以標準實施當年為基準，新注冊的機動車對應新實施標準，判定得到各排放標準機動車保有量。

表1 車型分類說明Table 1 Description of vehicle classification

1.2.2 年均行駛里程

年均行駛里程能夠反映機動車活動水平，對評估機動車污染物排放水平具有重要意義[20]。本研究各類型機動車年均行駛里程參考《指南》推薦值。

1.2.3 排放因子

基于《指南》中各類機動車的基準排放因子，通過調查河南省各地氣象、機動車行駛狀況等進行本地化修正，計算方法見式(2)。

EFm,n,i,j=BEFm,n,i,j×φi×γi×μi×θi

(2)

式中：BEFm,n,i,j為城市m中i類機動車符合標準j的污染物n基準排放系數(shù)，g/(km·輛)；φi為i類機動車的環(huán)境修正因子；γi為i類機動車平均速度修正因子；μi為i類機動車劣化修正因子；θi為i類機動車其他使用條件修正因子。

1.3 空間分配方法

以河南省路網信息為基礎，應用Arcgis建立1 km分辨率網格化污染物排放清單。參考鄭君瑜等[21]提出的“標準道路長度”將各城市道路長度轉化為標準道路長度，得到各城市標準道路總長度及每個網格內的標準道路長度；通過計算得到每單位標準道路長度的污染物排放強度后，乘以各網格標準道路長度，其結果即為單位網格污染物排放總量。

由于研究條件限制，詳盡的道路交通流量數(shù)據(jù)難以獲取。因此本研究總結了各城市不同等級道路設計通車流量，以道路等級(具體分為高速公路、干線公路、一級公路、二級公路、三級公路及四級公路)為劃分依據(jù)，借由各等級道路平均設計通車流量轉化為標準道路長度。同時，不同車型在不同等級道路的分布權重有所不同。如重型貨車等?；钴S在高速、干線公路中，很少出現(xiàn)在市區(qū)內道路中，因此在高速、干線公路中分配了更高的權重；小型客車和摩托車主要在城市道路中活動，在城市道路上的分布權重更高。

2 結果與討論

2.1 機動車排放清單結果

2018年河南省機動車保有量達1 768.7萬輛，NOx、VOCs、PM2.5、可吸入顆粒物(PM10)排放量分別為44.32萬、12.25萬、7 583.5、8 293.7 t(見表2)。不同車型對污染物排放貢獻有很大差異。如小型客車是河南省保有量最大的車型，保有量占70.5%，貢獻了全省59.0%的VOCs排放，是VOCs的最大排放源；其PM2.5、PM10的排放量也較高，貢獻率分別為13.3%、12.7%。重型貨車保有量占2.4%，是NOx、PM2.5、PM10的主要貢獻車型，貢獻率分別為70.3%、35.4%、35.9%。除此之外，輕型貨車、低速貨車等也有較高的PM2.5、PM10排放貢獻。摩托車是除了小型客車以外VOCs排放的最主要來源，貢獻率達到了11.9%。

從燃料類型看，河南省汽油車、柴油車及其他燃料類型機動車保有量比例分別為90.8%、9.0%、0.2%；汽油車的NOx、VOCs、PM2.5、PM10貢獻率分別為4.6%、79.2%、18.2%、17.6%，是VOCs最主要排放源；柴油車對NOx、VOCs、PM2.5、PM10的貢獻率分別達到了94.0%、20.1%、80.9%、81.5%，是NOx、PM2.5、PM10最主要來源；其他燃料類型車輛保有量較低，NOx、VOCs、PM2.5、PM10貢獻率分別僅有1.4%、0.7%、0.9%、0.9%。汽油車污染物排放主要源于小型汽油客車和摩托車，小型汽油客車對汽油車NOx、VOCs、PM2.5、PM10的貢獻率分別為59.0%、74.3%、69.3%、68.0%，摩托車的貢獻率分別為11.7%、15.0%、16.2%、16.8%。柴油車中，重型柴油貨車是污染物排放的主要來源，對柴油車NOx、VOCs、PM2.5、PM10的貢獻率分別為74.6%、35.8%、43.2%、43.5%；大型客車、輕型貨車、三輪汽車及低速貨車等柴油車型也具有較高的PM2.5、PM10排放。

表2 河南省2018年機動車排放清單Table 2 Vehicle emission inventory of Henan Province in 2018

不同排放標準機動車的保有量比例和污染物貢獻率見圖1。在河南省淘汰黃標車政策實行后[22-23]，2018年國Ⅰ前和國Ⅰ標準機動車保有量比例合計已經降低至7.5%(2015年合計為19.0%[19]83)，仍有較高VOCs、PM2.5、PM10貢獻率(合計為13.7%、14.9%、14.8%)，因此在短期內繼續(xù)淘汰老舊車輛仍是機動車減排的有效手段之一。國Ⅲ和國Ⅳ標準機動車成為當前河南省機動車污染物的最主要來源；國Ⅲ標準機動車的NOx、VOCs、PM2.5、PM10貢獻率分別為39.5%、20.3%、34.6%、35.2%，國Ⅳ標準機動車分別為48.6%、49.4%、31.4%、31.0%。國Ⅴ標準機動車NOx、PM2.5、PM10的排放貢獻遠低于其他排放標準機動車。相比NOx、PM2.5、PM10，國Ⅴ標準機動車的VOCs排放貢獻稍高，這是由于該排放標準階段的機動車主要以VOCs排放強度高的小型客車為主。整體上，機動車在排放標準的不斷提升下，其排放水平逐漸降低[24]。因此，當前除了繼續(xù)淘汰老舊車輛，提前實施比國Ⅴ排放標準更嚴格的國Ⅵ排放標準[25]是河南省進一步降低機動車污染物排放水平的重要措施。

圖1 不同排放標準機動車的保有量比例和污染物貢獻率Fig.1 Vehicle population fraction and contribution rate of pollutant emission under different emission standards

2.2 城市排放特征分析

從2.1節(jié)的分析中可發(fā)現(xiàn)PM2.5與PM10的排放特征基本一致。因此，在顆粒物方面僅選擇PM2.5就其排放特征展開詳細分析。

不同城市機動車污染物排放貢獻有較大差距。圖2為河南省18個城市機動車分車型保有量及各城市機動車污染物貢獻率。鄭州市是河南省省會，為重要交通樞紐，并且經濟發(fā)達、交通流量大，機動車保有量遠高于其他城市，因此各項污染物貢獻率均為河南省最高。周口市對NOx、PM2.5的貢獻僅次于鄭州市，這里重型貨車保有量為全省最高(5.8萬輛)。南陽市是全省VOCs貢獻率排名第二的城市(9.4%)，該城市機動車保有量僅次于鄭州市，并且摩托車保有量比例達到了43.3%；濟源市、鶴壁市等城市機動車保有量較少，其污染物貢獻率也較低。

圖2 河南省各城市機動車保有量及污染物貢獻率Fig.2 Vehicle population and contribution rate of pollutant in cities of Henan Province

圖3列出了各城市機動車分車型NOx、VOCs及PM2.5貢獻率。對大部分城市而言，小型客車是VOCs的主要排放源；重型貨車是NOx、PM2.5的主要排放源。城市之間仍有明顯差異。如鄭州市小型客車對PM2.5的貢獻率稍高于重型貨車，輕型貨車、低速貨車的PM2.5貢獻率也較高；在NOx貢獻率方面，重型貨車遠高于其他車型。鄭州市作為河南省省會，對重型車輛要求更為嚴格，高排放標準的重型貨車保有量比例高于其他城市。而高排放標準下，重型車輛PM2.5排放強度大幅下降，但NOx減排幅度相對較小。信陽市、南陽市等城市摩托車是VOCs排放的重要來源，貢獻率分別達到了43.4%、31.0%，這與其他城市有所差別。信陽市、南陽市禁摩力度較小，加之經濟發(fā)展水平偏低(人均國內生產總值(GDP)在河南省處于倒數(shù))，居民更傾向于購置摩托車滿足出行需求，而非價格更昂貴、但更舒適的轎車等。這使得信陽市、南陽市摩托車保有量比例較高，對VOCs的排放產生了較大的影響。

圖3 河南省各城市機動車污染物分車型貢獻率Fig.3 Contribution rate of pollution by each type vehicle in cities of Henan Province

2.3 污染物空間分布特征

使用Arcgis 10.5將NOx、VOCs、PM2.5、PM10排放量分配在1 km分辨率空間網格中，結果見圖4。河南省機動車污染物在空間中的排放存在明顯的線形分布特征；排放高值區(qū)主要集中在各城市路網密集的市區(qū)，以及連接各城市的高速及干線公路上；中部及北部地區(qū)污染物排放強度最高，南部地區(qū)污染物排放強度最低。

對各污染物而言，NOx排放高值區(qū)在高速公路上的分布更為明顯；VOCs的排放高值區(qū)主要集中在各城市路網密集的市區(qū)，并且在連接各城市內不同縣區(qū)的道路上也有較高的排放；PM2.5、PM10排放特征類似，排放高值區(qū)主要分布在各城區(qū)之間的連接道路上，并且在市區(qū)也有較高的排放。污染物排放高值區(qū)的分布在鄭州市最為密集，并且以鄭州市為中心向外輻射，排放強度不斷衰減。除鄭州市外，安陽市、周口市、焦作市、商丘市及平頂山市等城市污染物排放強度較高。值得一提的是，開封市緊鄰鄭州市，但除了VOCs在路網密集的市區(qū)有較高的排放強度外，其他污染物排放強度較低。

本研究與2015年河南省機動車污染物的空間分布特征[19]90進行了對比。與2015年相比，河南省機動車各項污染物排放分布特征相似，排放高值區(qū)均集中在中部及北部地區(qū)；有所不同的是，2018年東部地區(qū)排放強度有所上升。本研究在1 km網格中對污染物進行分配，分辨率提高，能夠更清楚地反映機動車污染物在道路上的線形分布特征。

2.4 與其他排放清單對比

相較于往年，2018年鄭州市機動車污染物排放量較往年大幅下降，PM2.5、PM10減排效果明顯，僅為2013年的20%左右；但是VOCs的下降幅度較小，因此鄭州市接下來應加大小型客車及摩托車等VOCs排放貢獻高的車型的減排力度。河南省機動車污染物排放水平也在降低，這表明河南省政府針對機動車減排而采取的政策措施如淘汰黃標車、油品升級[26]以及推廣更為嚴格的機動車排放標準[27]等已初見成效。本研究與其他排放清單對比結果見表3。但機動車的減排在未來仍有大量工作亟待完成。如小型客車和摩托車應作為VOCs減排的重點控制對象，可以考慮提高排放標準、新能源汽車替代燃油車輛以及城市限摩等措施；發(fā)揮河南省鐵路交通樞紐優(yōu)勢，大力發(fā)展城際間的鐵路運輸替代以各類貨車為主的公路運輸方式，逐步形成以公路和鐵路運輸為核心的多式聯(lián)運機制，從而降低貨車NOx、PM2.5、PM10等的排放。

圖4 機動車污染物空間分布Fig.4 Spatial distribution of vehicle pollutant

表3 與其他機動車排放清單研究結果對比Table 3 Comparison with other vehicle emission inventories

2.5 不確定性分析

排放清單編制過程中難免會存在一些不確定性[30]。本研究中，機動車保有量數(shù)據(jù)來自官方統(tǒng)計年鑒，數(shù)據(jù)可靠，不確定性較?。晃廴疚锱欧帕康挠嬎慊诒镜鼗拚呐欧乓蜃?，降低了不確定性。研究結果的不確定性主要來自年均行駛里程、機動車燃料類型及排放標準數(shù)據(jù)。詳細的機動車分排放標準、燃料類型的保有量數(shù)據(jù)基于調研及當?shù)匾延星鍐螆蟾婀浪?，這使得結果存在不確定性。機動車年均行駛里程數(shù)據(jù)來源于《指南》推薦值，本地化程度不足；如果能將年均行駛里程精確對應各燃料類型，乃至各排放標準階段，則可以進一步降低不確定性。此外大型貨車、特大型貨車及半掛車等排放因子、年均行駛里程數(shù)據(jù)缺乏，統(tǒng)一納入重型貨車計算，存在不確定性。不同城市由于經濟水平、交通條件等差異，年均行駛里程可能有所不同，這也會產生不確定性。

3 結 論

(1) 2018年河南省機動車NOx、VOCs、PM2.5、PM10排放量分別為44.32萬、12.25萬、7 583.5、8 293.7 t。小型客車是VOCs的最大排放源，貢獻了59.0%的VOCs排放，并有較高的PM2.5、PM10貢獻率，分別為13.3%、12.7%；重型貨車是NOx、PM2.5、PM10的主要貢獻車型，分別貢獻全省排放量的70.3%、35.4%、35.9%；摩托車是除小型客車外VOCs排放的最主要來源，貢獻率達11.9%。

(2) 從燃料類型來看，汽油車NOx、VOCs、PM2.5、PM10貢獻率分別為4.6%、79.2%、18.2%、17.6%，是VOCs污染物的主要排放源；汽油車污染物排放主要源于小型汽油客車和摩托車，小型汽油客車貢獻汽油車NOx、VOCs、PM2.5、PM10排放量的59.0%、74.3%、69.3%、68.0%，摩托車分別貢獻11.7%、15.0%、16.2%、16.8%。柴油車對NOx、VOCs、PM2.5、PM10貢獻率分別達到了94.0%、20.1%、80.9%、81.5%，是NOx、PM2.5、PM10的主要排放源；重型柴油貨車是污染物排放的主要來源，分別貢獻了柴油車NOx、PM2.5、PM10污染物排放的74.6%、43.2%、43.5%。其他燃料類型車輛NOx、VOCs、PM2.5、PM10貢獻率分別僅有1.4%、0.7%、0.9%、0.9%。

(3) 國Ⅰ前和國Ⅰ標準機動車仍有較多的VOCs、PM2.5、PM10排放，貢獻率合計分別為13.7%、14.9%、14.8%；國Ⅲ和國Ⅳ標準機動車成為當前河南省機動車污染物的最主要來源，國Ⅲ標準機動車的NOx、VOCs、PM2.5、PM10貢獻率分別為39.5%、20.3%、34.6%、35.2%，國Ⅳ標準機動車分別為48.6%、49.4%、31.4%、31.0%。

(4) 鄭州市機動車污染物排放量遠高于省內其他城市。除鄭州市外，周口市NOx、PM2.5排放量最高，南陽市是VOCs排放最高的城市。此外，濟源市、鶴壁市等地區(qū)污染物排放貢獻最少。

(5) 河南省機動車污染物在空間中的排放呈現(xiàn)出線形分布特征；排放高值區(qū)主要集中在各城市路網密集的市區(qū)，以及連接各城市的高速及干線公路上；中部及北部地區(qū)污染物排放強度最高，南部地區(qū)污染物排放強度最低。