賈新云, 宗 毳, 郭 婧, 陳升平, 鄭 真, 趙文俠, 黃朝暉

（1．中國航發(fā)北京航空材料研究院 先進(jìn)高溫結(jié)構(gòu)材料重點實驗室，北京 100095；2．中國航發(fā)湖南動力機械研究所， 湖南株洲 412002；3．中國航發(fā)北京航空材料研究院 航空材料檢測與評價北京市重點實驗室，北京 100095）

鎳基高溫合金以其優(yōu)異的高溫力學(xué)性能、較低的蠕變速率、良好的抗氧化和抗腐蝕性能而廣泛應(yīng)用于制備航空發(fā)動機渦輪葉片[1-2]。定向凝固高溫合金消除了對高溫性能產(chǎn)生不良影響的橫向晶界，極大地提高了合金的疲勞性能和蠕變性能[3]。為滿足國內(nèi)先進(jìn)渦軸發(fā)動機渦輪工作葉片的需求，北京航空材料研究院研制了二代定向合金DZ406，該合金是以國際上先進(jìn)的二代定向合金為基礎(chǔ)，在綜合平衡高溫強度及鑄造性能的同時，對Al、Ta、C 元素含量進(jìn)行調(diào)整后，得到的新型二代定向高溫合金DZ406[4-5]。由于高溫合金葉片在服役過程中長期處于高溫高壓環(huán)境中，在熱-應(yīng)力耦合作用下葉片的組織逐漸老化，導(dǎo)致性能不斷退化，因此葉片的使用壽命遠(yuǎn)低于發(fā)動機總壽命[6]。高溫合金渦輪葉片在服役過程中的組織演變和性能退化問題一直是航空領(lǐng)域材料研究的重點。從長期來看，正常服役狀態(tài)下發(fā)生的組織性能損傷將成為渦輪葉片壽命的主要限制因素[7]。對于DZ406 合金，此前大量研究工作集中在實驗室條件下對葉片材料在高溫長期時效后的組織和性能演變等的研究上[8-10]，而對模擬服役條件合金葉片組織和性能的研究較少，服役葉片組織和性能的量化表征對航空發(fā)動機的壽命預(yù)測和延壽具有更重要的意義。本工作對DZ406 合金在模擬服役條件下的組織演化和對持久性能的影響開展研究。

1 實驗材料及方法

采用由真空感應(yīng)熔煉而成的φ80 mm 的DZ406 母臺金錠(＞300 kg)，在ISP2/Ⅲ型真空感應(yīng)定向爐中重熔，澆注成具有定向柱晶組織的試棒，合金的化學(xué)成分見表1。試棒按照以下標(biāo)準(zhǔn)熱處理工藝進(jìn)行熱處理：固溶（1275 ℃，30～60 min）+ 一級高溫時效（1120 ℃，4 h）+二級時效（1080 ℃，4 h）+三級時效處理（870 ℃，16 h，空冷）。熱處理后加工成應(yīng)力時效試樣，試樣分別在980 ℃不同應(yīng)力條件下進(jìn)行應(yīng)力時效，以模擬渦輪葉片的高溫服役環(huán)境，加載應(yīng)力分別為70 MPa、110 MPa、140 MPa、180 MPa，應(yīng)力加載方向平行于試樣的定向柱晶凝固生長取向，即[001]取向，應(yīng)力時效時間均為500 h。研究不同應(yīng)力時效后分別沿[001]取向與垂直[001]取向的組織演變。部分試樣加工成標(biāo)準(zhǔn)的持久性能試樣，在980 ℃/275 MPa 條件下測試不同應(yīng)力時效后的持久性能，分析持久試樣的斷口形貌和持久斷裂組織。顯微組織試樣按標(biāo)準(zhǔn)金相樣品制備程序精磨、拋光后用H2SO4∶HNO3∶HCl=5∶3∶90（體積比）的混合溶液腐蝕顯示組織，腐蝕時間為3～5 s。采用SZ61 金相顯微鏡和Nano450 掃描電鏡分析合金組織和斷口。

表1 DZ406 合金的化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%)Table 1 Nominal chemical compositions of DZ406 alloy （mass fraction/%）

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 標(biāo)準(zhǔn)熱處理組織

DZ406 合金標(biāo)準(zhǔn)熱處理后的組織見圖1。由圖1 看出，組織由粒狀、塊狀及骨架狀的碳化物、葵花狀的殘余（γ+γ′）共晶和規(guī)則立方狀的γ′相組成。由于合金含有較多的Hf、C、B 晶界強化元素，熱處理時合金中共晶相無法完全固溶，即使在1280 ℃固溶處理后合金仍有少量的γ+γ′共晶相，這與文獻(xiàn)[4]研究結(jié)果相同。

圖1 DZ406 合金標(biāo)準(zhǔn)熱處理組織 （a） 碳化物和共晶相；（b） 枝晶干γ′相.Fig. 1 Microstructure of DZ406 alloy after heat treatment （a） carbides and eutectic；（b） γ′ phase at the dendrite

2.2 模擬服役條件下合金γ′相的演化

對試樣進(jìn)行預(yù)先加載處理，載荷分別為980 ℃/70 MPa，980 ℃/110 MPa，980 ℃/140 MPa 與980 ℃/180 MPa，加載500h 后試樣的金相組織及SEM 顯微組織見圖2 至圖5。對圖2 至圖5 分析表明，不同服役載荷對合金的（γ+γ′）共晶相和碳化物形貌及含量影響不大，即合金的（γ+γ′）共晶仍保持葵花狀形貌，未發(fā)生明顯回溶，且碳化物仍為塊狀+顆粒狀彌散分布形貌。4 種不同服役載荷試樣的γ′相尺寸與形貌差異較大，具體表現(xiàn)在γ′相的粗化及筏排化程度有所不同。隨著服役載荷應(yīng)力的增加，垂直于[001]方向截面的γ′相尺寸明顯增大。在70 MPa條件下，試樣的γ′相基本為立方狀，其尺寸接近0.7 μm；在110 MPa 條件下，試樣的γ′相雖仍能保持原始狀態(tài)下的立方形貌，但絕大部分γ′相已經(jīng)退化、粗化，其尺寸超過2 μm；在140 MPa 條件下，試樣的γ′相基本退化，γ′相已成塊狀，其尺寸約為3～5 μm；在180 MPa 條件下，試樣的γ′相已不能看出原始狀態(tài)下的立方形貌，γ′相已經(jīng)嚴(yán)重退化、粗化，其尺寸已超過5 μm。

圖2 980 ℃/70 MPa 條件下時效500 h 的顯微組織 （a）垂直[001]取向的碳化物和共晶相；（b）平行[001]取向的碳化物和共晶相；（c）垂直[001]取向的枝晶干γ′相；（d）平行[001]取向的枝晶干γ′相Fig. 2 Microstructures of the alloy after aging at 980 ℃/70 MPa for 500 h （a） carbides and eutectic perpendicular to [001] direction；（b） carbides and eutectic parallel to [001] direction； （c） γ′ phase at the dendrite perpendicular to [001] direction；（d） γ′ phase at the dendrite parallel to [001] direction

圖5 980 ℃/180 MPa 條件下時效500 h 的顯微組織 （a）垂直[001]取向的碳化物和共晶相；（b）平行[001]取向的碳化物和共晶相；（c）垂直[001]取向的枝晶干γ′相；（d）平行[001]取向的枝晶干γ′相Fig. 5 Microstructure of the alloy after aging at 980 ℃/180 MPa for 500 h （a） carbides and eutectic perpendicular to [001] direction；（b） carbides and eutectic parallel to [001] direction； （c） γ′ phase at the dendrite perpendicular to [001] direction；（d） γ′ phase at the dendrite parallel to [001] direction

DZ406 合金在應(yīng)力、高溫長時間耦合作用下，γ′相沿某個方向上的擇優(yōu)長大，即發(fā)生γ′相定向粗化[11]。γ′相的定向粗化方向由外應(yīng)力方向及錯配性質(zhì)所決定[12]。實驗用DZ406 合金具有負(fù)的晶格錯配度，在拉應(yīng)力下粗化方向與應(yīng)力方向垂直。實驗溫度和加載應(yīng)力影響γ′相形態(tài)及其粗化驅(qū)動力，在相同的實驗溫度下，隨著應(yīng)力增加，γ′相筏排的厚度增加。

在980 ℃高溫服役溫度下，隨著載荷應(yīng)力的增加，平行于[001]方向截面的γ′相形貌與尺寸變化并不明顯，表2 所示為不同服役載荷條件下筏狀γ′相厚度尺寸，筏狀γ′相沿[001]方向的厚度尺寸在0.54～0.65 μm 之間，這與原始立方尺寸（0.63 μm）相差不大。由于γ′相粗化方向與應(yīng)力方向垂直，因此平行于[001]方向截面的γ′相形貌幾乎未發(fā)生粗化，尺寸變化不大。

表2 筏狀γ′相垂直[001]方向的厚度尺寸測量結(jié)果Table 2 Rafted γ′ thickness perpendicular to [001] orientation

圖3 980 ℃/110 MPa 條件下時效500 h 的顯微組織 （a）垂直[001]取向的碳化物和共晶相；（b）平行[001]取向的碳化物和共晶相；（c）垂直[001]取向的枝晶干γ′相；（d）平行[001]取向的枝晶干γ′相Fig. 3 Microstructures of the alloy after aging at 980 ℃/110 MPa for 500 h （a） carbides and eutectic perpendicular to [001] direction；（b） carbides and eutectic parallel to [001] direction； （c） γ′ phase at the dendrite perpendicular to [001] direction；（d） γ′ phase at the dendrite parallel to [001] direction

2.3 模擬服役條件下合金剩余持久壽命

模擬4 種服役載荷狀態(tài)條件下試樣的980 ℃/275 MPa 剩余持久壽命結(jié)果見表3 和圖6。由表3和圖6 可知，在980 ℃服役溫度下，服役應(yīng)力對試樣的剩余持久壽命影響較大。實驗結(jié)果顯示，服役應(yīng)力從70 MPa增加至180 MPa 時，試樣的平均剩余持久壽命從30.4 h 迅速降至5 h。

圖6 模擬服役環(huán)境條件下試樣的980 ℃/275 MPa 剩余持久壽命Fig. 6 980 ℃/275 MPa residual stress rupture lives of sample at the simulated service environment

表3 模擬服役環(huán)境條件下試樣的980 ℃/275 MPa 剩余持久壽命Table 3 980 ℃/275 MPa residual stress rupture lives of sample at the simulated service environment

圖4 980 ℃/140 MPa 條件下時效500 h 的顯微組織 （a）垂直[001]取向的碳化物和共晶相；（b）平行[001]取向的碳化物和共晶相；（c）垂直[001]取向的枝晶干γ′相；（d）平行[001]取向的枝晶干γ′相Fig. 4 Microstructures of the alloy after aging at 980 ℃/140 MPa for 500 h （a） carbides and eutectic perpendicular to [001] direction；（b） carbides and eutectic parallel to [001] direction； （c） γ′ phase at the dendrite perpendicular to [001] direction；（d） γ′ phase at the dendrite parallel to [001] direction

2.4 模擬服役條件下合金持久斷口分析

選取具有代表性的70 MPa 與140 MPa 兩種服役載荷試樣研究持久實驗后試樣的斷口形貌。圖7 為兩種服役載荷試樣的典型斷口及宏觀形貌圖7。由圖7 可見試樣表面均呈灰綠色，斷口都是深灰色，斷口表面大部分區(qū)域可見顆粒狀氧化物形貌，斷面較為粗糙，并可見一定高度差，斷口側(cè)面可見變形開裂的小裂紋。圖8 為兩種服役載荷試樣的典型斷口及微觀形貌，如圖8 所示，在清除斷口表面氧化皮后，可清晰觀察到斷口表面的韌窩形貌及斷口邊緣局部的剪切小平面，但沒有發(fā)現(xiàn)沿枝晶斷裂的情況。資料表明，這樣的持久斷口形貌與其他定向高溫合金、單晶高溫合金的高溫持久斷口相同[13-14]，因為應(yīng)力時效對合金高溫持久斷裂機制沒有明顯影響。

圖7 模擬服役條件下試樣持久性能斷口宏觀形貌 （a）980 ℃/70 MPa 斷口正面; （b）980 ℃/70 MPa 斷口側(cè)面; （c）980 ℃/140 MPa 斷口正面; （d）980 ℃/140 MPa 斷口側(cè)面Fig. 7 Fractograph macro-morphologies of stress rupture of the samples at the simulated service environment （a） 980 ℃/70 MPa, fracture frontage; （b） 980 ℃/70 MPa, fracture profile; （c） 980 ℃/140 MPa, fracture frontage; （d） 980 ℃/140 MPa，fracture profile

圖8 模擬服役載荷試樣斷口形貌 （a）980 ℃/70 MPa，低倍; （b）980 ℃/70 MPa，高倍;（c）980 ℃/140 MPa，低倍; （d）980 ℃/140 MPa，高倍Fig. 8 Fracture morphologies of samples at the simulated service environment （a） 980 ℃/70 MPa, low magnification; （b） 980 ℃/70 MPa, high magnification; （c） 980 ℃/140 MPa, low magnification; （d） 980 ℃/140 MPa, high magnification

圖9 為兩種服役載荷試樣斷口SEM 顯微組織分析。兩種服役載荷試樣中γ′相附近均發(fā)現(xiàn)了微孔組織，而且140 MPa 服役載荷試樣的微孔數(shù)量明顯多于70 MPa 服役載荷試樣，這也與持久性能的測試結(jié)果相吻合。

3 分析與討論

在模擬熱力耦合的共同作用下，合金的微觀組織會產(chǎn)生相應(yīng)變化，如界面位錯網(wǎng)的形成、界面附近合金元素濃度的變化，但主要的特征是形成所謂的“筏排組織”，即γ′相沿某個方向發(fā)生走向粗化[11]。γ′相作為合金的主要強化相，其形筏過程不僅影響形貌演變，還會對合金的力學(xué)性能產(chǎn)生影響[6]。

合金的組織決定其性能，由溫度和應(yīng)力的作用，導(dǎo)致γ′相形成了筏排組織，基體通道寬度增加，基體通道的體積分?jǐn)?shù)增加，相應(yīng)地γ′相體積分?jǐn)?shù)的減少，γ′相的總體沉淀強化作用減少[15]。在合金的塑性變形中，γ 基體通道寬度的增加，γ′相對位錯的阻礙作用減弱，導(dǎo)致位錯更容易在基體中運動[16]。高溫持久變形過程中，不同柏氏矢量的位錯在γ′相周圍形成位錯網(wǎng)，能夠阻礙后續(xù)位錯切割γ′相，對合金變形起到強化作用[17]。隨著γ′相筏排化，位錯網(wǎng)的密度降低，導(dǎo)致合金強度下降。

觀察圖9 中所示的70 MPa 服役載荷試樣與140 MPa 服役載荷試樣進(jìn)行980 ℃/275 MPa 加載斷裂后的試樣斷口附近SEM 顯微組織圖像，發(fā)現(xiàn)70 MPa 服役載荷試樣中的γ′相附近的微孔數(shù)量明顯少于140 MPa 服役載荷試樣，這些微孔是試樣在加載過程中裂紋萌生的起源。這也是熱力耦合140 MPa 載荷試樣的持久壽命相比較短的主要原因之一。

圖9 試樣近斷口顯微組織 （a）70 MPa 服役載荷試樣；（b） 140 MPa 服役載荷試樣Fig. 9 Microstructure near the fracture surface of ruptured samples （a） 70 MPa service load sample;（b） 140 MPa service load sample

4 結(jié)論

（1）DZ406 合金標(biāo)準(zhǔn)熱處理組織由碳化物、殘余（γ+γ′）共晶和規(guī)則立方狀的γ′相組成。

（2）在模擬服役條件熱力耦合作用下，合金的共晶和碳化物的形貌和尺寸無明顯變化，平行于[001]方向試樣的γ′相呈現(xiàn)不同程度的筏排化，垂直于[001]方向截面的γ′相尺寸明顯增大。

（3）在模擬服役條件熱力耦合作用下，隨著服役載荷應(yīng)力的增加，由于組織中微孔數(shù)量的增多，試樣的剩余持久壽命迅速降低。