高 潔，何承緒，宋文樂(lè)，楊富堯，劉 洋

(1.先進(jìn)輸電技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 全球能源互聯(lián)網(wǎng)研究院有限公司 電工新材料研究所，北京 102211;2.國(guó)網(wǎng)河北省電力有限公司 滄州供電分公司，河北 滄州 061001)

1K101(FeSiB)合金是一種鐵基非晶合金，利用超急冷凝技術(shù)(105～107K/s)制備而成的新型功能材料，其結(jié)構(gòu)呈玻璃態(tài)，具有高飽和磁通密度、低鐵損、低矯頑力等優(yōu)點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于制備電力電子元器件[1-2]。1K101合金使用前普遍需要進(jìn)行退火處理，但退火后導(dǎo)致帶材明顯脆化，限制了其應(yīng)用[3]。相關(guān)學(xué)者針對(duì)1K101非晶合金退火引起的脆化問(wèn)題開(kāi)展了大量研究，但至今仍未得到有效解決。文獻(xiàn)[4]提出通過(guò)降低退火溫度和縮短退火時(shí)間的方法緩解合金脆化，但該方法不利于合金軟磁性能的改善。Kong等[5]通過(guò)提高合金中的Fe含量方法制備出兼具高飽和磁感和極佳韌性的非晶帶材，但提高Fe含量導(dǎo)致合金非晶形成能力不足，工藝控制難度系數(shù)大，不易于大規(guī)模生產(chǎn)應(yīng)用[6]。因此，需要考慮采用其他方法來(lái)避免非晶合金的脆化問(wèn)題。Iwasaki[7]、Yu等[8-9]提出了排除外磁場(chǎng)而單純通過(guò)外加應(yīng)力驅(qū)動(dòng)非晶磁彈性材料磁化的思路。Ali等[10]研究發(fā)現(xiàn)應(yīng)力能夠高效調(diào)控Fe81Si3.5B13.5C2 非晶態(tài)合金薄膜的磁疇結(jié)構(gòu)和磁各向異性。此外，研究表明應(yīng)力退火能夠在非晶態(tài)Finemet(Fe73.5Cu1Nb3Si13.5B9)合金中產(chǎn)生比磁場(chǎng)退火更強(qiáng)的感生各向異性，由此實(shí)現(xiàn)對(duì)材料磁性的控制[11-12]。綜上可知，應(yīng)力對(duì)非晶合金的磁結(jié)構(gòu)及磁化行為具有顯著影響，同時(shí)可省去退火處理，避免帶材脆化，這為1K101合金的應(yīng)用提供了新的思路。

本文從應(yīng)力角度開(kāi)展研究，探索張應(yīng)力對(duì)1K101合金非晶薄帶磁化特性及損耗的影響，分析磁疇形貌特征，為非晶合金磁性調(diào)控提供新的參考思路和數(shù)據(jù)支撐。

1 試驗(yàn)材料及方法

本研究選用市售成分為Fe80Si9B11(原子分?jǐn)?shù)，%)的淬火態(tài)1K101非晶合金薄帶，帶材厚度為24～26 μm，晶化溫度為510 ℃，表面光亮完好。沿帶材鑄造方向截取60 mm×300 mm單片試樣若干，分為A、B兩組，其中A組以出廠熱處理工藝進(jìn)行縱磁退火處理，退火溫度為380 ℃，保溫60 min，爐溫200 ℃以上引入縱向磁場(chǎng)，采用非鐵磁性陶瓷襯環(huán)支撐試樣內(nèi)窗，施加氣氛保護(hù)；B組保持淬火態(tài)，不做處理。

基于磁性材料的磁光效應(yīng)，采用Kerr顯微鏡對(duì)A、B兩組樣品的中心部分進(jìn)行宏觀磁疇形貌觀測(cè)。利用非晶單片測(cè)量系統(tǒng)(Amorphous SST)對(duì)兩組試樣進(jìn)行軟磁性能測(cè)量，驅(qū)動(dòng)磁化頻率f=50 Hz，波形為正弦，施加張應(yīng)力范圍為0～67 MPa，試樣受力情況示意圖如圖1所示，磁化方向與張應(yīng)力方向一致。

圖1 非晶薄帶試樣受力情況示意圖

2 試驗(yàn)結(jié)果

2.1 縱磁退火處理及張應(yīng)力對(duì)磁化特性的影響

磁性材料的磁化性能特點(diǎn)主要表現(xiàn)在磁滯回線上。圖2為磁化場(chǎng)強(qiáng)度幅值Hm=80 A/m時(shí)，A、B樣品磁通密度B和磁化場(chǎng)強(qiáng)度H的交流磁滯回線?？梢钥闯?，縱磁退火處理前后帶材的磁滯回線形狀差異明顯，其中B樣品的磁滯回線平伏，帶材達(dá)到磁化飽和前的磁導(dǎo)率隨磁化場(chǎng)變化較為平緩；而經(jīng)380 ℃縱磁退火處理后的A樣品，磁滯回線方形度大，飽和磁通密度(Bs)和剩磁(Br)均顯著提高，矯頑力(Hc)明顯減小，帶材達(dá)到磁化飽和前的磁導(dǎo)率隨外磁場(chǎng)增強(qiáng)而出現(xiàn)陡增現(xiàn)象，這表明縱磁退火熱處理后，1K101合金薄帶沿縱向易磁化程度大幅提高，軟磁性能得到明顯改善。

圖2 縱磁退火處理前后1K101非晶合金的交流磁滯回線

圖3為不同張應(yīng)力下A、B樣品的交流磁滯回線(Hm=80 A/m)?？梢钥闯?，當(dāng)施加約13.4 MPa的張應(yīng)力時(shí)，B樣品的交流磁滯回線形狀細(xì)長(zhǎng)，合金沿應(yīng)力方向易磁化，磁導(dǎo)率、Br和Bs明顯提高，矯頑力Hc降低，與未加張應(yīng)力時(shí)A組樣品的磁化特征高度相似(如圖2所示)；隨著外加張應(yīng)力持續(xù)增大至67 MPa，淬火態(tài)1K101合金的磁導(dǎo)率、Br和Bs持續(xù)增加，Hc則不再隨張應(yīng)力變化，可見(jiàn)外加張應(yīng)力對(duì)淬態(tài)1K101非晶帶材的各個(gè)磁化參數(shù)有不同程度的影響。與B樣品不同，A樣品的交流磁滯回線幾乎不隨張應(yīng)力的增加而變化，說(shuō)明外加張應(yīng)力對(duì)縱磁退火處理合金的磁化特性沒(méi)有明顯影響。

圖3 不同張應(yīng)力下A(a)、B(b)樣品的交流磁滯回線

2.2 縱磁退火處理及張應(yīng)力對(duì)鐵損的影響

交流磁通密度幅值Bm為1.3 T，分別對(duì)不同張應(yīng)力下A、B樣品進(jìn)行損耗P的測(cè)量，結(jié)果如圖4所示?？梢钥闯觯瑢?duì)于B樣品，外加應(yīng)力增加至13.4 MPa前，1K101合金的損耗隨張應(yīng)力的增加而迅速下降，當(dāng)外加應(yīng)力超過(guò)13.4 MPa，合金損耗隨應(yīng)力增大而下降的趨勢(shì)減弱，而A樣品的損耗則基本不受應(yīng)力影響。對(duì)比分析可見(jiàn)，不同張應(yīng)力作用下A樣品的損耗均比B樣品小。綜上所述，外加張應(yīng)力對(duì)淬火態(tài)1K101合金有明顯降低薄帶損耗的作用，對(duì)縱磁退火處理后的帶材則沒(méi)有太大影響。

圖4 不同張應(yīng)力下1K101非晶合金的損耗變化(Bm=1.3 T)

2.3 磁疇形貌特征演變

由上述磁化特性分析可知，縱磁退火和外加張應(yīng)力均能夠提高淬火態(tài)1K101非晶合金的易磁化程度，為進(jìn)一步探索出現(xiàn)該現(xiàn)象的原因，對(duì)合金的磁疇形貌進(jìn)行了觀測(cè)。圖5為不同工藝處理后1K101非晶合金帶材的磁疇形貌結(jié)構(gòu)，平行方向?yàn)閹Р拈L(zhǎng)度方向。從圖5(a)可以看到，未退火樣品磁疇呈現(xiàn)出典型的弧狀寬大疇結(jié)構(gòu)，寬大疇內(nèi)部存在著無(wú)明顯分布和排列規(guī)律的迷宮樣窄小疇，可能是由于合金薄帶經(jīng)超急冷淬火成型，其內(nèi)部存在著大量不規(guī)則殘余應(yīng)力所致。從圖5(b)可以看到，縱磁退火后樣品內(nèi)部無(wú)細(xì)疇分布，呈典型的條狀寬大疇結(jié)構(gòu)，疇壁與帶材長(zhǎng)度方向平行(如箭頭所示)。施加縱向張應(yīng)力后，淬態(tài)合金的磁疇形貌如圖5(c)所示，可以看到帶材的磁疇結(jié)構(gòu)為弧狀寬大疇中規(guī)則排列分布著Z形窄小疇，各個(gè)方向的窄小疇不再呈迷宮樣雜亂分布，可見(jiàn)張應(yīng)力能夠改變合金中一定區(qū)域內(nèi)窄小疇的磁疇形狀和排列方式。

圖5 1K101非晶合金帶材經(jīng)不同工藝處理后的磁疇形貌

3 分析與討論

3.1 磁化特性分析

技術(shù)磁化就是外加磁場(chǎng)把鐵磁材料中經(jīng)自發(fā)磁化形成的各個(gè)磁疇的磁矩方向轉(zhuǎn)到外磁場(chǎng)方向(或近似外磁場(chǎng)方向)的過(guò)程，磁滯回線即技術(shù)磁化的結(jié)果。技術(shù)磁化通過(guò)兩種方式進(jìn)行：一種是磁疇壁的位移，另一種是磁矩的旋轉(zhuǎn)，其中不可逆的磁疇壁位移引發(fā)巴克豪森跳躍，使磁矩瞬時(shí)轉(zhuǎn)向易磁化方向。由磁化特性分析結(jié)果可知，淬火態(tài)1K101合金薄帶磁化困難，磁導(dǎo)率?。豢v磁退火處理后沿縱向易磁化，磁導(dǎo)率大幅提升。根據(jù)圖5(a)磁疇形貌觀察結(jié)果得知，急冷淬火態(tài)合金的磁疇結(jié)構(gòu)為弧狀寬大疇中分布著迷宮樣窄小疇，其磁化機(jī)制既有疇壁位移，也有磁矩轉(zhuǎn)動(dòng)，因而難以磁化[13]。由圖5(b)可知，縱磁退火處理后1K101合金的磁疇結(jié)構(gòu)改變，條狀寬大疇的磁疇壁與磁場(chǎng)熱處理方向平行，無(wú)窄小疇，這表明磁化機(jī)制以磁疇壁移動(dòng)為主。研究表明，在縱磁退火處理時(shí)，合金系統(tǒng)總自由能趨于減小，原子磁矩在熱激活和縱向磁場(chǎng)的雙重作用下重新排列，同時(shí)合金中因急速冷卻而產(chǎn)生的殘余內(nèi)應(yīng)力得到有效釋放，待系統(tǒng)冷卻后，沿磁場(chǎng)有序排列的原子因擴(kuò)散受到抑制而凍結(jié)下來(lái)，相當(dāng)于在合金中預(yù)留一個(gè)能量為E的感生等效場(chǎng)，故而磁疇結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯改變[14-16]。疇壁移動(dòng)本質(zhì)上是疇壁附近磁矩的局部轉(zhuǎn)動(dòng)，所消耗的外磁場(chǎng)能遠(yuǎn)小于磁矩整體轉(zhuǎn)動(dòng)，因此縱磁退火處理后合金沿縱磁場(chǎng)方向易磁化，磁導(dǎo)率明顯提高。

由圖3可知，張應(yīng)力下淬火態(tài)1K101合金的磁化特性與縱磁退火處理后高度相似，隨著外加應(yīng)力增加，磁滯回線表現(xiàn)出了典型的方形化特征。從能量觀點(diǎn)考慮，應(yīng)力導(dǎo)致材料非自發(fā)形變，其產(chǎn)生的磁彈性能由式(1)計(jì)算[17]：

(1)

式中：λs為飽和磁致伸縮系數(shù)；σ為外應(yīng)力；θ為磁化方向與應(yīng)力方向的夾角。由于1K101非晶合金的飽和磁致伸縮系數(shù)λs>0，在張應(yīng)力(σ>0)作用下，λsσ>0，因此當(dāng)應(yīng)力與磁化方向一致(θ=0)時(shí)，磁彈性能Eσ具有最小值，這意味著外加張應(yīng)力能夠等效為磁化方向的單軸磁各向異性場(chǎng)，該等效場(chǎng)使磁體在軸內(nèi)的磁化狀態(tài)趨于平衡，故沿張應(yīng)力方向形成了易磁化軸。隨著張應(yīng)力σ增加，Eσ進(jìn)一步減小，應(yīng)力驅(qū)動(dòng)各向異性持續(xù)加強(qiáng)，淬火態(tài)合金沿應(yīng)力方向更易磁化，表現(xiàn)為磁滯回線矩形化程度不斷加深，如圖3(b)所示。實(shí)際上，在應(yīng)力、磁場(chǎng)和高溫等外部因素作用下，結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定的非晶合金極易發(fā)生結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變而獲得感生各向異性[18-19]，感生各向異性由原子對(duì)有序引起，即通過(guò)外部因素驅(qū)動(dòng)使局部原子對(duì)發(fā)生有序偏斜，使磁矩分布發(fā)生變化[16]。由此推測(cè)，外加縱向張應(yīng)力使非晶原子對(duì)發(fā)生了局部重排，部分原子鍵方向與磁化方向趨于長(zhǎng)程相關(guān)，宏觀上表現(xiàn)為應(yīng)力驅(qū)動(dòng)感生各向異性。從圖5(c)磁疇形貌特征來(lái)看，弧狀寬大疇內(nèi)部分布著沿應(yīng)力方向規(guī)則排列的Z形窄小疇，說(shuō)明張應(yīng)力使窄小疇的疇壁和磁矩沿其方向發(fā)生偏轉(zhuǎn)，磁化時(shí)疇壁位移和磁矩轉(zhuǎn)動(dòng)所需消耗的外磁場(chǎng)能相比于自由狀態(tài)減少，因此合金沿應(yīng)力方向更易磁化，這與圖3(b)的測(cè)試結(jié)果吻合。

3.2 損耗分析

軟磁薄帶材料的鐵損主要包括渦流損耗、磁滯損耗以及反常損耗。非晶合金片厚極薄，其鐵損以磁滯損耗為主，渦流損耗影響很小，當(dāng)磁化頻率f保持恒定時(shí)，材料的磁滯損耗Ph與矯頑力Hc成正比，如公式(2)所示[20]：

Ph=aBmHc

(2)

式中：a為常數(shù)；Bm為磁通密度幅值。據(jù)圖3可知，外加張應(yīng)力及縱磁退火處理均能夠有效降低淬火態(tài)1K101非晶合金的Hc，結(jié)合公式(2)分析，兩者均通過(guò)降低矯頑力使合金的渦流損耗減小。

對(duì)軟磁合金來(lái)說(shuō)，矯頑力只與磁疇壁的不可逆移動(dòng)過(guò)程有關(guān)。如前所述，在外應(yīng)力驅(qū)動(dòng)下，非晶合金感生出宏觀單軸各向異性，磁滯回線具有明顯的方形化特征，Z形窄小疇沿應(yīng)力方向規(guī)則分布，所以考慮磁化時(shí)以磁疇壁位移機(jī)制為主。鑒于針對(duì)非晶合金的應(yīng)力及各向異性缺乏直接觀測(cè)，彭斌[17]、謝巧英[21]基于經(jīng)典Jiles-Atherton疇壁位移模型建立了非晶薄膜的各向異性磁滯模型，提出釘扎系數(shù)k隨應(yīng)力的變化應(yīng)滿足：

k=k0-k1σ+sk2(1-cosθ)

(3)

式中：k0為與應(yīng)力無(wú)關(guān)的釘扎系數(shù)；k1為外應(yīng)力大小的影響；k2為外應(yīng)力方向的影響；s為體現(xiàn)應(yīng)力方向的系數(shù)，施加張應(yīng)力時(shí)，s=1，施加壓應(yīng)力時(shí)，s=-1；θ為外應(yīng)力與磁場(chǎng)方向的夾角。釘扎系數(shù)k反應(yīng)了磁疇壁位移的阻力。因此，基于上述磁滯模型考慮，對(duì)以疇壁位移為主要磁化機(jī)制的非晶合金施加與磁化方向一致的張應(yīng)力時(shí)，合金的釘扎系數(shù)隨張應(yīng)力σ的增加而減小，矯頑力也隨之降低，其分析結(jié)果與本試驗(yàn)結(jié)論相吻合。出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因可能是張應(yīng)力使淬火態(tài)1K101非晶合金的部分磁疇壁沿應(yīng)力方向發(fā)生局部偏移，疇壁借外力穿過(guò)淬火態(tài)合金內(nèi)應(yīng)力和缺陷集中的區(qū)域，導(dǎo)致釘扎作用減弱，同時(shí)增加了磁場(chǎng)方向的應(yīng)力等效場(chǎng)，矯頑力因此降低。但需要注意的是，合金的矯頑力與張應(yīng)力大小并不是簡(jiǎn)單的線性關(guān)系，當(dāng)張應(yīng)力大于13.4 MPa時(shí)，繼續(xù)增加張應(yīng)力對(duì)矯頑力的影響作用變得非常有限。

基于以上分析，施加張應(yīng)力對(duì)淬火態(tài)1K101非晶合金的磁化特性有明顯的改善作用，且有效降低了材料損耗，在后續(xù)電力電子元器件加工過(guò)程中建議考慮引入應(yīng)力，不僅有利于提升元器件性能，而且省去退火熱處理工藝，避免帶材脆化。

4 結(jié)論

1)適當(dāng)?shù)耐饧訌垜?yīng)力能驅(qū)動(dòng)淬火態(tài)1K101合金感生出單軸磁各向異性，使合金沿應(yīng)力方向更易磁化，軟磁特性得到明顯改善。結(jié)合Kerr磁疇觀測(cè)可知，軟磁性能改善的原因是合金中的Z形窄小疇沿應(yīng)力方向有序排列，磁化所需的外磁場(chǎng)能量相比迷宮疇減少。

2)外加張應(yīng)力對(duì)淬火態(tài)1K101非晶合金有明顯的降鐵損作用，這可能與應(yīng)力下合金釘扎力減弱，矯頑力下降有關(guān)。

3)通過(guò)外加張應(yīng)力來(lái)降低損耗，避免了非晶合金去應(yīng)力退火后的脆化問(wèn)題，為淬火態(tài)1K101合金薄帶提供了除退火外的軟磁性能優(yōu)化思路。