李建良
(福建福清核電有限公司,福建 福清 350318)
放射性核素會不斷發(fā)生衰變,特別是在半衰期較短而取樣、擱置和測量的時間相對較長且對測量的準確度有較高要求時,應考慮衰變校正。雖然國內(nèi)部分文獻為讀者提供了衰變校正公式或簡化校正公式,但是未給出放射性核素衰變因子的推導方法或原理,且不同文獻給出的衰變校正公式也不相同,會給測量人員選擇校正方法造成困難。因此,提供衰變校正因子的推導方法和理論解釋并給出合理選擇簡易衰變校正的方法具有現(xiàn)實意義。
部分原子核并不穩(wěn)定,會從核內(nèi)放出帶有動能的粒子或輻射出電磁能。在釋放能量之后,該原子核可能處于穩(wěn)定狀態(tài),也可能仍然處于不穩(wěn)定狀態(tài),如果處于不穩(wěn)定狀態(tài),則須繼續(xù)釋放能量后才能達到穩(wěn)定狀態(tài)。這種隨著粒子或輻射的發(fā)射,由不穩(wěn)定核素轉變?yōu)榱硪环N核素的過程通常叫放射性衰變。單位時間內(nèi)某不穩(wěn)定原子核發(fā)生衰變的概率為衰變常數(shù),用符號表示。放射性核素往往不是只有一種衰變方式,對一種核素來說,不同衰變途徑的衰變概率是恒定的,不受外界試驗條件、溫度以及壓力等因素的影響,如公式(1)所示。
式中:p'為某一放射性原子核在短時間內(nèi)發(fā)生衰變的概率;Δ為衰變時間。
由公式(1)可以得到公式(2)。
式中:為某一放射性原子核在短時間內(nèi)未發(fā)生衰變的概率。
由公式(2)可以得到公式(3)。
令→∞,則Δ→0,如公式(4)所示。
式中:為經(jīng)過時間后該原子核未發(fā)生衰變的概率;為經(jīng)過的時間;為將時間分割為時間間隔Δ的個數(shù)。
綜上所述,可以得到公式(5)~公式(6)。
式中:為經(jīng)時間后未發(fā)生衰變的原子核數(shù);為經(jīng)時間后已發(fā)生衰變的原子核數(shù);為=0時刻放射性原子核的數(shù)量。
根據(jù)公式(5)可知,經(jīng)過時間后,未發(fā)生衰變的原子核數(shù)'為= 0時刻放射性原子核數(shù)的1/2,如公式(7)所示。
由公式(7)可以得到公式(8)。
式中:為衰變常數(shù);為放射性核素的半衰期。
一般情況下,很難測量放射性核素的原子數(shù),測量發(fā)生衰變的放射性核素的數(shù)量比較簡單,放射性核素的原子數(shù)量與發(fā)生衰變的數(shù)量成正比,即與放射性核素的活度成正比,由公式(5)可以得到計算放射性核素衰變活度的基本公式,如公式(9)所示。
式中:為= 0時放射性核素的活度;為經(jīng)過時間后放射性核素的活度。
放射性核素測量過程的衰變校正一般分為3種:1) 采樣期間的衰變校正。一次性采樣的采樣時間短,因此無須在采樣階段進行衰變校正。連續(xù)累積采樣的樣品不斷累積,需要較長的采樣時間,一般需要考慮衰變校正。該過程的衰變校正是要將采樣結束時的活度校正到采樣前的活度。2) 擱置期間的衰變校正。樣品從采集完成到測量開始前一般都會放置一段時間或對其進行一定的處理后再開始測量,樣品中的放射性核素會發(fā)生衰變,須考慮衰變校正。該過程的衰變校正是要將樣品在開始測量前的活度校正到采樣結束時的活度。3) 測量期間的衰變校正。樣品在測量期間因衰變而降低活度,測量儀器的計數(shù)率也不斷降低。該過程的衰變校正是要將樣品在測量期間的平均活度校正到開始測量時的活度,而不是將樣品在測量結束時的活度校正到開始測量時的活度。
其他有關放射性衰變校正的問題,一般都可以采取上述3種方式中的某種方式進行校正。
待測樣品中放射性核素的活度與對應時刻測量儀器的計數(shù)率成正比。考慮取樣、擱置、制樣或者測量期間的衰變校正,忽略取樣效率、制樣回收率以及測量期間儀器的穩(wěn)定性等因素,放射性核素的活度如公式(10)所示。
式中:為放射性核素的活度;為測量凈計數(shù)率;為儀器的效率;為取樣過程衰變校正因子;為擱置過程衰變校正因子;為測量過程衰變校正因子。
以空氣中氣溶膠取樣為例,假設空氣中某放射性核素的活度濃度在整個取樣過程中不變,滯留在取樣過濾介質中的放射性核素不再與空氣中的放射性核素發(fā)生交換,整個取樣過程是勻速進行的,放射性核素一旦過濾到樣品中就會因衰變而降低活度,先后采集到的樣品的衰變程度不同。根據(jù)公式(9)將整個取樣過程按時間劃分為無限多個小的時段,其中某時刻取到的樣品中的放射性核素衰變到取樣結束時的活度如公式(11)所示。
將公式(11)積分得到公式(12)~公式(13)。
式中:為取樣過程中某時刻取到樣品中的放射性核素衰變到取樣結束時的活度;為取樣時到取樣結束時所經(jīng)過的時間;為整個取樣過程滯留在過濾介質上放射性核素的總活度;為從取樣開始到取樣結束的時間;/為某時刻取到的放射性核素的活度;為樣品在取樣結束時的總活度;為取樣過程的衰變校正因子。
樣品擱置過程中放射性核素按指數(shù)衰變規(guī)律不停地發(fā)生衰變并降低活度,如公式(14)~公式(15)所示。
式中:為開始測量時待測樣品的活度;為取樣結束時樣品的總活度;為從取樣結束到開始測量的時間;為擱置過程的衰變校正因子。
該文提供2種思路推導測量過程的衰變校正因子。
根據(jù)公式(9)可以求出測量過程某時刻樣品的活度,如公式(16)所示。
隨著測量工作的逐步開展,樣品的活度不斷降低,可以將各時刻樣品的活度積分,再除以測量時間,從而得到測量期間樣品的平均活度,如公式(17)~公式(18)所示。
式中:為測量過程中某時刻的樣品活度;為從測量開始到該時刻;為測量過程樣品的平均活度;為測量開始到測量結束的時間;為測量過程的衰變校正因子。
根據(jù)公式(6)可知,測量過程中衰變掉的核素數(shù)量如公式(19)所示。
假設測量過程中放射性核素的活度不變,始終能夠保持測量開始時的活度,那么在整個測量期間放射性核素發(fā)生衰變的概率為,進而可以求出在這種假設下發(fā)生衰變的放射性核素數(shù)量,如公式(20)~公式(21)所示。
式中:為開始測量時樣品中放射性核素的總數(shù)量;為測量過程中發(fā)生衰變的核素數(shù)量;為假定樣品活度不變的情況下測量過程中發(fā)生衰變的核素數(shù)量;為測量開始到測量結束的時間;為測量過程的衰變校正因子。
由公式(13)、公式(15)、公式(18)或公式(21)可以看出,取樣過程、擱置過程及測量過程衰變校正因子的計算公式中都存在衰變常數(shù)與相應過程所需時間的乘積。由公式(8)可知,衰變常數(shù)與放射性核素的半衰期成反比,因此,取各過程所需時間與放射性核素的半衰期的比值/作為變量,就可以計算與取樣過程、擱置過程及測量過程的/、/和/對應的衰變校正因子、和,進而求得不進行衰變校正時帶來的以百分比表示的偏差=(1-)×100%、=(1-)×100%以及=(1-)×100%,部分計算結果見表1。
由表1可知,當取樣時間、擱置時間以及測量時間與半衰期的比值/越小時,衰變校正因子就越大,不進行衰變校正時帶來的偏差就越小。當取樣時間、擱置時間以及測量時間與半衰期的比值/越大時,衰變校正因子就越小,不開展衰變校正時帶來的偏差就越大。在取樣、擱置和測量3個過程所用時間相同的情況下,擱置過程衰變校正因子最小,活度降低最多。
表1 取樣、擱置及測量過程中的衰變因子表
當==≥時,=≥27%,≥50%。當==≤0.3時,=≤10%,≤20%。當==≤0.149時,=≤5%,≤10%。當==≤0.029時,=≤1%,≤2%。當==≤0.014時,=≤0.5%,≤1%。
因此,對半衰期比較長的放射性核素來說,如果取樣過程、擱置過程或測量過程比半衰期短很多,在測量精度要求不高的情況下可以不考慮衰變校正。當相應過程的時間不到半衰期的1%時,不開展擱置過程的衰變校正帶來的偏差為0.69%,而不開展采樣過程或測量過程的衰變校正帶來的偏差僅為0.35%。
一般的放射性核素測量分為取樣、擱置和測量3個過程,每個過程的衰變需要分別利用不同的計算公式進行校正,計算比較煩瑣。對測量的準確度要求不高時,可利用擱置過程中衰變校正因子的計算公式(15)近似簡化計算取樣和測量過程的衰變校正因子,公式中的分別用/2和/2替換,如公式(22)、公式(23)所示。
利用公式(24)近似計算取樣、擱置和測量3個過程總的簡化衰變校正因子。
式中:為取樣過程近似校正因子;為測量過程近似校正因子。
取各過程所需時間與放射性核素的半衰期的比值/作為變量,公式(22)、公式(23)可以計算與取樣過程和測量過程的/、/對應的衰變校正因子、,近似計算方法會引入一定偏差。表2是在取樣或測量時間與半衰期取不同比值/時,/(或/)的值以及不開展衰變校正時帶來的偏差=(1-/)×100%、=(1-/)×100%。
由表2可知,取樣或測量時間比半衰期越長,用近似簡化公式計算帶來的偏差越大;反之,取樣或測量時間比半衰期越短,用近似簡化公式計算帶來的偏差越小。
表2 衰變因子簡易算法偏差表
當(或)≤0.7時,偏差小于或等于1%。當(或)小于或等于1.6時,偏差小于或等于5%。當(或)小于或等于2.3時,偏差小于或等于10%。當(或) 大于或等于3.5時,偏差大于20%。當(或)大于或等于6.3時,偏差大于50%。
因此,對半衰期比較長的放射性核素來說,如果取樣過程或測量過程比半衰期小很多,那么在測量精度要求不高的情況下,可以直接采用簡化衰變校正方法。當相應過程的時間為半衰期的1/2時,采用簡化方法帶來的偏差僅為0.50%。一般的測量可以直接查詢表2的測量結果進行近似校正。
測量期間需要注意以下3點:1) 當測量期間衰變校正時,應選擇測量實時間(總時間,實時間=活時間+死時間)進行校正。2) 當測量有母核的短半衰期放射性核素的活度時,如果取樣、擱置以及測量過程總時間達到子核半衰期的5~6倍,則接近衰變平衡,可利用母核的半衰期進行衰變校正。3) 在放化分子中,部分樣品需要將子體從母體中分離出來,單獨測量其子體的活度,假設分離的過程是勻速進行的,則該過程可按照取樣過程衰變因子的計算方法進行衰變校正。
通過給出放射性核素測量中衰變因子的推導過程可以使監(jiān)測人員更容易理解放射性核素測量中衰變校正的原理、方法及計算公式,便于監(jiān)測人員正確選擇合適的衰變校正方法。當測量精度要求高或放射性核素的半衰期比取樣、擱置和測量時間短時,應采用標準的校正公式;當精度要求不高或放射性核素的半衰期比取樣、擱置和測量時間長很多時,可選擇簡易方法或采取查表修正的方法,甚至可忽略衰變校正。選擇合適的衰變校正方法,在滿足測量準確度的要求的同時還可降低計算處理的難度,提高工作效率。