程桐 楊天悅 宮廷 郭古青 邱選兵 李傳亮? 趙剛 馬維光?

1) (太原科技大學(xué)應(yīng)用科學(xué)學(xué)院,山西省精密測量與在線檢測裝備工程研究中心,太原 030024)

2) (山西大學(xué)激光光譜研究所,量子光學(xué)與光量子器件國家重點實驗室,太原 030006)

1 引言

痕量氣體檢測技術(shù)在大氣污染物檢測、溫室氣體監(jiān)測、人體呼出氣體分析以及工業(yè)過程中特定氣體的測量等領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用[1,2].激光吸收光譜技術(shù)(laser absorption spectroscopy,LAS)具有高探測靈敏度、短響應(yīng)時間、可以實現(xiàn)實時在線測量等優(yōu)勢,已成為痕量氣體檢測領(lǐng)域的研究熱點[3,4].但是,常見的LAS 技術(shù)如直接吸收和波長調(diào)制光譜技術(shù)等通常靈敏度較低,只有10—3—10—6量級,不能滿足某些領(lǐng)域的測量要求,如人體呼出氣體檢測[5]、同位素分析[6]等.為了提高探測靈敏度,通?？梢允褂枚喙獬涛粘鼗蛘吖舱裥凸鈱W(xué)腔來增加激光與待測氣體相互作用的有效光程.受限于物理空間,多光程吸收池對光程的增加只有幾米到十幾米[7,8],對探測靈敏度的提高有限.使用共振型光學(xué)腔,激光可以在腔鏡之間多次往返,且腔鏡反射率越高往返次數(shù)越多,這樣可以有效增加激光與腔內(nèi)氣體的相互作用長度,提升對氣體的檢測靈敏度,常用的有腔衰蕩吸收光譜[9]、腔增強(qiáng)吸收光譜[10]等.但是這些方法通常要求激光器的線寬非常窄(約千赫茲量級),而現(xiàn)在常用于吸收光譜測量技術(shù)的半導(dǎo)體激光器,如外腔半導(dǎo)體激光器線寬通常為百千赫茲,其他類型激光器如分布反饋式半導(dǎo)體激光器、量子級聯(lián)激光器等線寬大多在兆赫茲量級,這就大大降低了光學(xué)腔的耦合效率,使得探測靈敏度有所下降.光學(xué)反饋腔增強(qiáng)吸收光譜技術(shù)(optical feedback-cavity enhanced absorption spectroscopy,OF-CEAS)是腔增強(qiáng)吸收光譜技術(shù)的一個分支,該技術(shù)主要有以下兩個優(yōu)點:1)使用光學(xué)腔可以有效增加激光與樣品氣體的相互作用長度;2)通過調(diào)節(jié)反饋場的相位以及強(qiáng)度,激光頻率可以較為穩(wěn)定地鎖定到光學(xué)腔的腔模頻率.這樣就可以壓窄半導(dǎo)體激光器的線寬,提高激光注入光學(xué)腔的效率,從而使得OF-CEAS 系統(tǒng)的探測靈敏度有較大提升[11-13].

最早用于OF-CEAS 系統(tǒng)的光學(xué)腔為V-型腔,這種結(jié)構(gòu)可以有效避免前腔鏡直接反射回來的光對激光器的影響.然而,三腔鏡結(jié)構(gòu)使得腔鏡損耗大大增加,在腔鏡等反射率的條件下其精細(xì)度低于兩鏡腔.此外,V-型腔更易受到外界振動的影響,穩(wěn)定性差[13,14].相較于三腔鏡結(jié)構(gòu),線性光學(xué)腔由兩塊腔鏡組成,其腔鏡損耗更低、穩(wěn)定性更高,引起了研究人員極大的興趣.然而在OF-CEAS 系統(tǒng)中使用這類光學(xué)腔存在一個缺陷,激光器會受到由前腔鏡直接反射的非共振光的影響,引起共振光和非共振光之間的反饋競爭.為了克服此影響,2013年Ritchie 等[15,16]通過在空間上濾除前腔鏡直接反射回來的激光,實現(xiàn)了基于線性光學(xué)腔的OFCEAS 系統(tǒng).然而這種方法會引入激光與光學(xué)腔之間的空間模式失配,降低耦合效率.2021 年山西大學(xué)馬維光等[17,18]通過系統(tǒng)理論推導(dǎo)和實驗驗證,提出當(dāng)光學(xué)腔到激光器的距離控制恰當(dāng)時,可以實現(xiàn)光學(xué)反饋且激光器不會受到直接反射光的影響.研究發(fā)現(xiàn),線性O(shè)F-CEAS 系統(tǒng)中也存在干涉噪聲,造成干涉的原因有很多,比如各種光學(xué)元器件之間的相互干涉、腔鏡前后表面之間的干涉等,這些干涉都會對光譜分析造成一定的影響.常用于干涉抑制的方法有:在光學(xué)元件表面鍍增透膜[19]、光學(xué)器件的有規(guī)律抖動[20]、后期信號處理[21]以及使用合適的調(diào)制指數(shù)[22]或調(diào)制頻率[23]等,Ehlers等[24]在2014 年提出放置光學(xué)元器件于特殊的間隔可以抑制光學(xué)元器件之間的干涉噪聲.

本文搭建了一套基于光學(xué)反饋線性腔增強(qiáng)吸收光譜技術(shù)的光譜測量系統(tǒng),提出了一種使用軟件算法消除OF-CEAS 系統(tǒng)中激光在光學(xué)腔前腔鏡前后表面之間干涉的方法,并通過測量1.53 μm 附近的乙炔氣體進(jìn)行驗證,實現(xiàn)了對體積分?jǐn)?shù)為1.0 × 10—5的乙炔標(biāo)準(zhǔn)氣體的測量,并評估了系統(tǒng)的探測靈敏度.

2 實驗裝置

如圖1 所示,搭建了一套基于線性光學(xué)腔的OF-CEAS 系統(tǒng).系統(tǒng)采用中心波長為1.53 μm 的連續(xù)單模輸出半導(dǎo)體激光器(TR-1531-DFB-TO5),線寬約為1 MHz,將其安裝在一個三維精密位移臺上,用來實現(xiàn)水平位置的調(diào)節(jié).使用激光驅(qū)動控制器(ILX Lightwave,LDC-3724C)實現(xiàn)激光器溫度控制及電流調(diào)諧,函數(shù)發(fā)生器(Tektronix,AFG3000C)生成的三角波掃描信號調(diào)制驅(qū)動器輸出電流,實現(xiàn)激光器出光波長的連續(xù)調(diào)諧.激光器輸出光束經(jīng)過二分之一波片(half wave plate,λ/2)、四分之一波片(quarter wave plate,λ/4)、偏振分光棱鏡(polarized beam splitter,PBS)、兩塊反射鏡以及匹配透鏡后耦合到光學(xué)腔中.二分之一波片可以用來調(diào)整激光的偏振方向,使得激光可以全部透過分光棱鏡進(jìn)入光學(xué)腔.通過旋轉(zhuǎn)四分之一波片可以改變返回到激光器的反饋光強(qiáng)度,使反饋強(qiáng)度滿足發(fā)生光學(xué)反饋的條件.二分之一波片和四分之一波片兩者配合,這樣既可以使反饋光的強(qiáng)度滿足反饋條件,又不會影響耦合進(jìn)光學(xué)腔的激光功率.研究表明,只有激光器出光到光學(xué)腔前腔鏡的距離等于光學(xué)腔腔長的整數(shù)倍時,才能達(dá)到光學(xué)反饋的條件[25].實驗中通過調(diào)節(jié)精密位移臺來改變激光器到光學(xué)腔的距離,實現(xiàn)對相位的粗調(diào);通過在離光學(xué)腔較近的反射鏡上安裝壓電陶瓷(PZT,Thorlabs PA44M3KW,最大位移3.9 μm),控制高壓放大器輸出電壓改變PZT 的長度實現(xiàn)相位的細(xì)調(diào).當(dāng)反饋相位沒有完全達(dá)到反饋條件時,透射腔模信號會出現(xiàn)腔模不對稱的現(xiàn)象,使用計算機(jī)軟件程序分析不對稱性并得到校準(zhǔn)后的電壓,經(jīng)由數(shù)據(jù)采集卡傳輸?shù)礁邏悍糯笃?這樣可實現(xiàn)對反饋相位的動態(tài)調(diào)節(jié)[26].最終對激光波長進(jìn)行掃描時,只要激光頻率和光學(xué)腔共振,共振光返回到激光器就會發(fā)生光學(xué)反饋.光學(xué)腔透射腔模信號的探測及實現(xiàn)數(shù)據(jù)的采集分別由光電探測器(Thorlabs,PDA50B2)和數(shù)據(jù)采集卡(美國國家儀器公司,PCI-6335)完成.實驗中使用的光學(xué)腔腔長約為60 cm,相應(yīng)的自由光譜區(qū)約為250 MHz.光學(xué)腔由兩個高反射率的腔鏡組成,反射率約為99.65%,精細(xì)度約為900,腔內(nèi)等效吸收光程約為340 m.搭建光學(xué)腔的類型為平凹腔,腔體結(jié)構(gòu)簡單、調(diào)節(jié)方便.

圖1 基于線性腔的OF-CEAS 系統(tǒng)原理圖Fig.1.System schematic of OF-CEAS system based on linear cavity.

3 結(jié)果與討論

選取近紅外波段有較強(qiáng)吸收的C2H2分子吸收譜進(jìn)行測量.根據(jù)HITRAN2016[27]數(shù)據(jù)庫顯示,在室溫(296 K)時,C2H2氣體在6534.36 cm—1附近的吸收強(qiáng)度為1.211×10—20cm—1/(molecules·cm—2).通過改變激光器中心頻率以及三角波掃描范圍,調(diào)整激光器出光頻率為6533.8638—6535.6244 cm—1,圖2 所示為在光學(xué)腔中充入689.2 Torr (太原地區(qū)大氣壓,1 Torr=133.322 Pa) N2氣體得到無吸收情況下的透射腔模信號.從圖2 可以看出,在無吸收的條件下,透射腔模信號中存在干涉效應(yīng),干涉效應(yīng)會在腔模信號上疊加額外的噪聲,影響了光譜測量的精度和準(zhǔn)確度[19].基于干涉產(chǎn)生的條件,當(dāng)傳播方向相同的兩束同頻激光相位差恒定時,則會產(chǎn)生干涉.在實驗中各光學(xué)元器件均傾斜放置,為減小OF-CEAS 實驗中干涉噪聲造成的影響,提出了一種基于軟件算法的干涉抑制方法:使用Ariy函數(shù)對背景信號進(jìn)行擬合,將得到的擬合曲線作為OF-CEAS 實驗的背景信號,對吸收信號做背景噪聲去除就可以得到實際測量的光譜信號.

圖2 N2 背景下的透射腔模信號Fig.2.Transmission cavity mode signal with N2 gas.

實驗中通過監(jiān)視激光自由運轉(zhuǎn)時功率的變化發(fā)現(xiàn),隨著激光頻率的增大,激光的功率呈衰減趨勢,這也是導(dǎo)致干涉信號幅值衰減的原因.因此在分析干涉信號時,還需考慮激光功率的變化.可以用如下函數(shù)分析干涉信號:

式中,k和C表示常數(shù);Ilaser為激光器出光功率背景函數(shù);IAriy為使用Ariy 函數(shù)表示的干涉噪聲,其函數(shù)表達(dá)式如下[28]:

其中,φ表示相位因子,R表示產(chǎn)生干涉效應(yīng)的反射率,λ表示激光波長,n表示折射率,d表示光程差,約等于2L,L為產(chǎn)生干涉的標(biāo)準(zhǔn)具長度.通過軟件算法對圖2 的透射腔模信號尋峰,得到的數(shù)據(jù)如圖3(a)所示.利用(1)式對其進(jìn)行擬合,得到產(chǎn)生干涉的標(biāo)準(zhǔn)具長度L1=0.283 cm,這一數(shù)值與系統(tǒng)中用到的平面鏡厚度接近,因此猜測實驗中產(chǎn)生的干涉信號是由平面鏡引起的.為驗證這一猜想,在原實驗裝置不變的情況下,實驗選取厚度為0.4 cm 和0.635 cm 的平面鏡分別得到了無吸收情況下的透射腔模信號,其結(jié)果如圖3(b)和圖3(c)所示.同樣地,用(1)式對實驗數(shù)據(jù)擬合,分別得到L2=0.398 cm,L3=0.601 cm.經(jīng)實驗測量比對發(fā)現(xiàn),擬合得到的產(chǎn)生干涉的標(biāo)準(zhǔn)具長度與實際平面鏡厚度之間的誤差小于5%,這進(jìn)一步說明在OF-CEAS 系統(tǒng)中,透射腔模信號中的干涉噪聲是由平面鏡前后端面之間的干涉效應(yīng)引起的.

圖3 不同厚度前腔鏡下的透射腔模信號(點線表示透射腔模信號峰值,紅色實線表示擬合曲線)Fig.3.Transmission cavity mode signal under cavity front mirror with different thickness (The dotted line represents the peak of the transmitted cavity mode signal,and the solid red line represents the fitting curve).

圖4 給出了在腔體內(nèi)充入體積分?jǐn)?shù)為1.0 ×10—5的C2H2標(biāo)準(zhǔn)氣體,控制腔體內(nèi)的總壓強(qiáng)為689.2 Torr 時,通過掃描激光頻率得到的透射腔模峰值信號.同時,使用(1)式對數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,得到了圖4 中紅色曲線所示的背景信號.圖5(a)給出了使用圖4 中擬合得到的背景信號與吸收信號相減得到的無背景信號的C2H2氣體的吸收光譜,對數(shù)據(jù)進(jìn)行Voigt 擬合得到了紅色擬合曲線.圖5(b)顯示了擬合殘差,其標(biāo)準(zhǔn)偏差為4.99 × 10—4,對應(yīng)的信噪比為140.與使用吸收信號和測得的背景信號直接相減方法得到的信噪比(72)相比,提升了近1 倍.該方法的優(yōu)勢在于使用Ariy 函數(shù)擬合背景信號,可以在擬合函數(shù)中引入相位因子,這樣可以避免背景信號因環(huán)境變化引起的測量誤差,也可以避免因激光頻率漂移引起的信號初相位不一致.同時,在保證激光器中心頻率不變的情況下,改變不同的掃描范圍,本文擬合函數(shù)具有普適性.最終,評估得到系統(tǒng)的探測靈敏度約為7.143 × 10—8(1σ)[17,29].

圖4 C2H2 氣體吸收信號和Ariy 函數(shù)擬合得到的無吸收背景信號Fig.4.Absorption signal of C2H2 and the background signal obtained by Ariy function fitting.

圖5 (a) C2H2 氣體的吸收光譜及Voigt 擬合曲線;(b) 擬合殘差Fig.5.(a) Absorption spectrum of C2H2 gas and its Voigt fitting curve;(b) fitting residual.

4 結(jié)論

本文利用中心波長為1.53 μm 的DFB 激光器,搭建了一套基于線性腔的OF-CEAS 系統(tǒng),并且對OF-CEAS 系統(tǒng)中的干涉噪聲來源進(jìn)行分析.通過更換3 種厚度不同的前腔鏡,再結(jié)合擬合函數(shù)對干涉信號分析,得到干涉長度與實際平面鏡厚度之間的誤差小于5%,實驗結(jié)果表明干涉噪聲與光學(xué)腔前腔鏡兩端面之間的距離有關(guān).針對在透射腔模信號中發(fā)現(xiàn)的干涉噪聲,提出了一種基于軟件算法的干涉抑制方法,該方法使用Ariy 函數(shù)擬合干涉信號,將得到的擬合曲線作為系統(tǒng)的背景信號,對吸收信號做背景噪聲去除進(jìn)而可以得到測量光譜信號.在實際光譜擬合時只需擬合相位因子變量,簡單并且準(zhǔn)確,不需要進(jìn)行復(fù)雜的差分探測.最后,基于該系統(tǒng)測量了1.53 μm 附近的乙炔氣體吸收特性,并使用本文提出的方法得到了體積分?jǐn)?shù)為1.0 × 10—5乙炔氣體的測量光譜信號,評估系統(tǒng)的探測靈敏度約為7.143 × 10—8(1σ).