宋夢迪,馮 淼,李 歆,譚欽文*,宋丹林,劉合凡,董華斌,曾立民,陸克定,張遠(yuǎn)航

成都市臭氧重污染成因與來源解析

宋夢迪1,馮 淼2,李 歆1,譚欽文2*,宋丹林2,劉合凡2,董華斌1,曾立民1,陸克定1,張遠(yuǎn)航1

(1.北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,環(huán)境模擬與污染控制國家重點聯(lián)合實驗室,教育部區(qū)域污染控制國際合作聯(lián)合實驗室,北京 100871；2.成都市環(huán)境保護科學(xué)研究院,四川 成都 610072)

采用來源解析的方法對2020年成都市發(fā)生的一次較為嚴(yán)重的臭氧污染事件進(jìn)行了研究.結(jié)果表明,此次污染過程呈現(xiàn)從清潔-污染-清潔的變化趨勢,污染持續(xù)時間長達(dá)9d,最大臭氧小時濃度達(dá)到258.8μg/m3.氣象因素在成都臭氧污染中的影響不可忽略,其中溫度與臭氧濃度呈現(xiàn)顯著正相關(guān)關(guān)系,東北風(fēng)主要出現(xiàn)在污染前和污染后,可能起到稀釋擴散臭氧濃度的作用;東南風(fēng)主要出現(xiàn)在污染時期,存在對臭氧的傳輸作用.烯烴和芳香烴對成都的臭氧形成貢獻(xiàn)顯著,是成都臭氧污染治理應(yīng)注意的重要前體物.汽油車排放(+燃燒源)作為影響成都VOCs的重要來源(27.3%～58.7%),且在污染期間有顯著的升高,是成都臭氧污染治理應(yīng)重點關(guān)注的前體物來源.在重污染天氣,對污染情景的精準(zhǔn)判斷是治理污染的前提.通過對成都臭氧污染期間的氣象因素及前體物來源進(jìn)行綜合分析,發(fā)現(xiàn)成都存在本地生成與傳輸共同作用和傳輸主導(dǎo)兩種污染情景.在本地生成與傳輸共同作用污染情景下,應(yīng)采取控制成都市前體物排放的措施并密切關(guān)注臭氧傳輸情況,加強聯(lián)防聯(lián)控;而在傳輸主導(dǎo)的污染情景下,控制本地前體物排放效果不大,應(yīng)注重區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控.

臭氧污染；本地生成；外地傳輸；揮發(fā)性有機物；來源解析；成都市

近年來,中國近地面大氣O3濃度呈現(xiàn)逐年上升的趨勢,O3污染事件頻繁發(fā)生.成都作為重點城市群成渝地區(qū)的代表城市,受四川盆地的地形影響,靜風(fēng)、高濕和逆溫等不利氣象條件顯著,污染物擴散能力較差,O3污染事件常有發(fā)生[1].揮發(fā)性有機物(VOCs)作為O3的重要前體物,主要來自于汽車排放、工業(yè)排放、溶劑使用、汽油蒸發(fā)、燃料燃燒和植物排放[2-5].機動車排放往往是城市地區(qū)VOCs的主要來源[6-8].

成都已成為中國汽車保有量第二大的城市. 2020年受疫情影響,成都市為助力城市復(fù)工復(fù)產(chǎn),改善社會經(jīng)濟現(xiàn)狀,對交通管制進(jìn)行了適當(dāng)?shù)姆艑捥幚?在一定程度上減緩了對O3污染前體物的控制. 2020年4月19日～5月12日,成都發(fā)生了罕見的連續(xù)高強度的O3重污染事件,盡管在4月27日采取了重污染期間臨時交通管理措施,仍未迅速控制住O3污染的發(fā)生.此次O3重污染事件呈現(xiàn)從清潔-污染-清潔的變化趨勢,污染持續(xù)時間長達(dá)9d,最大小時O3濃度達(dá)到258.8μg/m3.本研究基于成都市大氣復(fù)合污染綜合觀測站(超級站)與北京大學(xué)在此次O3重污染過程中的加強觀測,對污染過程中O3及前體物變化特征,氣象條件對O3污染的影響,O3及前體物的來源和軌跡傳輸?shù)挠绊懙冗M(jìn)行研究,以期為成都市O3污染的治理提供科學(xué)的理論依據(jù).

1 研究方法

1.1 觀測地點與儀器

觀測站點位于成都市青羊區(qū)環(huán)境保護科學(xué)研究院樓頂(30°56’E, 104°05’N),采樣點距離地面約25m.此觀測點毗鄰芳鄰路,周圍沒有明顯的建筑遮擋,是一個位于交通、商業(yè)、居民混合區(qū)的典型城市站點.本研究采用Synspec公司生產(chǎn)的GC955- 611/811光化學(xué)前驅(qū)體監(jiān)測器對VOCs進(jìn)行自動監(jiān)測.GC955-611/811儀器采用了雙通道檢測系統(tǒng),低碳烴(C2～C5)使用火焰電離檢測器(FID)檢測,高碳烴(C6～C12)使用光電離檢測器(PID)進(jìn)行檢測.觀測過程中,共測量了54種VOCs,包括27種烷烴,10種烯烴,1種炔烴,16種芳烴,54條VOCs的工作曲線的平方相關(guān)系數(shù)大于0.99,儀器運行良好.根據(jù)美國環(huán)境保護署(EPA)的TO-15標(biāo)準(zhǔn)計算每種VOCs的方法檢測限(MDL),所有測得的VOCs的MDL范圍為0.002～0.730×10-9.NO、NO2、NO、CO、O3和SO2的每小時濃度通過Thermo Fisher Corporation生產(chǎn)的i系列儀器進(jìn)行連續(xù)測量.使用WS600-UMB儀器(Lufft Corporation)對風(fēng)向(WD),風(fēng)速(WS),溫度()和相對濕度(RH)進(jìn)行連續(xù)測量.

1.2 活性參數(shù)化計算

VOCs與OH反應(yīng)的消耗速率(OH)以及VOCs的O3生成潛勢(OFP)可表征VOCs的光化學(xué)活性[9-11].OH和OFP通過公式(1)和(2)分別計算獲得:

式中:表示VOCs物種的數(shù)量,[VOCs]表示第種VOCs物種的濃度,×10-9;OHi表示第種VOCs物種與OH自由基的反應(yīng)速率系數(shù),molecule-1·cm3·s-1; MIR表示第種VOCs物種的最大增量反應(yīng)活性,VOCs的KOHi和MIR均來自Carter的最新研究結(jié)果(http://www.engr.ucr.edu/～carter/reactdat.htm).

1.3 正定矩陣因子分解法

正矩陣因子分解模型(PMF)基于對大量受體點測量數(shù)據(jù)的分析,并且不需要直接測量源組分譜,廣泛用于識別和量化大氣污染物的主要來源[12-14].本研究使EPA的PMF 5.0模型分析了成都城區(qū)觀測期間VOCs的來源.PMF模型的約束條件為污染源貢獻(xiàn)矩陣()和污染源譜矩陣()中的元素均為非負(fù)值.優(yōu)化目標(biāo)是使目標(biāo)函數(shù)最小,然后求出和目標(biāo)函數(shù)可通過公式(3)～(4)計算如下:

式中:g是第個來源對第個樣本的物種貢獻(xiàn);f是第個來源中的物種的占比;e是樣本中與物種相關(guān)的殘差;和分別代表物種和樣品的數(shù)量;u是樣本中物種的不確定性.

PMF需要2個輸入文件:物種濃度矩陣和濃度不確定性矩陣.不確定性(Unc)由標(biāo)準(zhǔn)EPA協(xié)議(EPA PMF 5.0用戶指南)計算.如果濃度小于或等于物種的MDL,則不確定性計算為MDL的5/6倍,而濃度用1/2的MDL代替. 如果濃度大于物種的MDL,則不確定性的計算由公式(5)所示:

式中:EF表示濃度的不確定性,本研究使用20%; Conc.表示每個VOCs物種的濃度.在這項研究中,輸入模型的物種共28種,且各物種的數(shù)據(jù)完整性大于75%,有效數(shù)據(jù)大于65%(Conc.3MDL),信噪比(/)大于1.5[15-16].將PMF因子數(shù)從4～7進(jìn)行了測試,并使用fpeak參數(shù)以0.1步長從-1.0～1.0對結(jié)果進(jìn)行旋轉(zhuǎn),以獲得最佳解決方案.在比較多次運行的PMF分配譜圖、true/robust比值和true/expected比值之后,本研究選擇了具有0-fpeak的5因子PMF作為最終的源解析結(jié)果,其true/robust和true/exp的值分別為1.0和1.8.

1.4 潛在源貢獻(xiàn)函數(shù)分析

PSCF潛在來源貢獻(xiàn)因子法是一種基于后向軌跡模型的網(wǎng)格統(tǒng)計分析方法,用于確定VOCs的潛在來源區(qū)域[17-19].PSCF方法將軌跡覆蓋區(qū)域劃分為網(wǎng)格,并計算每個網(wǎng)格中污染物污染軌跡與總軌跡的比率,作為每個網(wǎng)格對污染物貢獻(xiàn)的基礎(chǔ).在這項研究中,使用MeteoInfo軟件計算了到達(dá)地面以上100m的氣團的24h后向軌跡(間隔為1h).氣團再分析數(shù)據(jù)來自于美國國家氣象局國家環(huán)境預(yù)測中心,其網(wǎng)格分辨率為0.25°×0.25°(ftp://arlftp.arlhq.noaa. gov/pub/archives/gfs0p25).為了匹配再分析數(shù)據(jù)的精度,本研究將后向軌跡覆蓋的成都市和附近區(qū)域劃分為0.25°×0.25°網(wǎng)格單元陣列.此外,污染軌跡是指軌跡對應(yīng)的O3濃度超過觀測期間O3濃度的75分位數(shù).因此,PSCF可以通過公式(6)計算[20]:

式中:m代表通過網(wǎng)格()的污染軌跡的端點數(shù);n代表落入網(wǎng)格()內(nèi)的所有軌跡的端點數(shù);W表示用于增加模型精度的權(quán)重函數(shù).PSCF是一種條件概率,當(dāng)n較小,可能會導(dǎo)致PSCF中的高值具有較大的不確定性[21].為了減小n值較小導(dǎo)致PSCF較高的影響,本研究通過對不同范圍的n值進(jìn)行加權(quán)來減少PSCF的不確定性.常用n的平均值avg來劃分n范圍[22],得到的權(quán)重函數(shù)W如公式(7)所示:

2 結(jié)果與討論

2.1 O3及前體物濃度特征

依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ633-2012)標(biāo)準(zhǔn) ,O3污染日定義為其日O3最大8h平均值大于160 μg/cm3.在加強觀測期間, 成都市城區(qū)于2020年4月28日～5月6日出現(xiàn)了罕見的高強度O3重度污染過程,其中4月28日,4月30～5月6日O3最大8h平均值均大于160 μg/cm3,呈現(xiàn)持續(xù)高污染狀態(tài).且在此次污染的前期(4月19～27日)和后期(5月8～12日)分別出現(xiàn)了明顯的O3濃度上升和下降的趨勢,呈現(xiàn)顯著的清潔-污染-清潔的污染過程.如圖1所示,整個污染事件可以分為3個階段,分別是污染前(4月19日～4月27日),污染中(4月28日～5月6日)和污染后(5月7日～5月12日).在污染過程的前期,風(fēng)速較高,溫度較低,O3前體物(NO和VOCs)濃度較低,O3濃度較低.隨著溫度的逐漸升高,O3濃度逐步上升,進(jìn)入O3污染中期,此階段風(fēng)速相對較低,而前體物濃度卻相應(yīng)增高,O3處于持續(xù)超標(biāo)狀態(tài).在此次污染的后期,雖然溫度仍然處于較高水平,但是風(fēng)速較污染中期顯著上升,O3濃度降低.因此,可以看出導(dǎo)致此次污染事件消失的主要原因在于風(fēng)速對O3及其前體物的擴散與稀釋.

圖1 觀測期間成都市氣象因素和污染物濃度變化時間序列

如圖2所示,O3的日變化為單峰型,和溫度的日變化呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)性.夜間由于沒有太陽光的照射,NO氧化成優(yōu)勢反應(yīng),此階段O3濃度呈下降趨勢.上午,人類活動導(dǎo)致大量的VOCs和NO進(jìn)入大氣環(huán)境中.隨著溫度的升高,太陽輻射強度增強,在太陽光的照射下,光化學(xué)反應(yīng)強烈,O3呈現(xiàn)上升趨勢,峰值出現(xiàn)在15:00～18:00左右.在污染前、中、后階段,O3峰值分別為(117.3±46.7), (206.5±38.5)和(95.6±39.0) μg/m3.成都市的風(fēng)速無明顯的日變化特征,整體處于靜風(fēng)狀態(tài),污染中期風(fēng)速呈現(xiàn)顯著降低的特征.3個階段風(fēng)速的均值分別為(1.1±0.9), (0.8±0.5)和(1.7± 1.2)m/s.污染前、中、后階段VOCs的均值分別為(18.9±11.4), (31.7±21.2)和(14.1± 7.6)×10-9.污染期間,VOC濃度顯著上升,高于我國環(huán)境背景站VOCs濃度1.4～4倍[23].VOCs的日變化呈現(xiàn)雙峰型,白天的峰值出現(xiàn)在9:00～11:00左右受人類活動影響顯著,夜間的峰值出現(xiàn)在1:00～4:00左右受汽車和貨車限號的影響顯著.值得注意的是,成都交管局于4月7日執(zhí)行了關(guān)于有序恢復(fù)城區(qū)工作日高峰時段汽車“尾號限行”交通管理措施的影響,措施內(nèi)容主要為在工作日的早高峰7:30～9:30和晚高峰17:00～19:00時段對小型、微型載客汽車進(jìn)行尾號限行;在9:00～次日7:00允許小型汽車號牌(藍(lán)色)普通貨車在城區(qū)內(nèi)通行;在20:00～次日7:00允許大型汽車號牌(黃色)普通貨運汽車在城區(qū)通行.4月27日成都市又執(zhí)行了重污染期間交通管理措施,將尾號限行時間延長到了工作日的6:00～22:00.而這一措施可能是導(dǎo)致成都夜間VOCs的峰值顯著高于日間峰值這一特征的重要原因.整體來看,對比3個階段氣象參數(shù)和前體物濃度的變化發(fā)現(xiàn),成都市O3超標(biāo)過程呈現(xiàn)以下兩個特點:(1)溫度明顯升高,風(fēng)速明顯降低,呈現(xiàn)靜穩(wěn)天氣, (2)NO和各類VOCs濃度的顯著上升.

圖2 成都O3污染過程三階段溫度、風(fēng)速、O3、NOx和VOCs日變化對比

陰影表示數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)偏差范圍

2.2 VOCs活性特征

OFP常用來表征VOCs物種在最佳反應(yīng)條件下對O3生成的最大貢獻(xiàn)[3,9,24-27],OH用來衡量各VOCs物種的化學(xué)活性.如圖3(a)所示,觀測期間,烷烴、烯烴、炔烴和芳香烴對成都市VOCs濃度的貢獻(xiàn)分別為(64.7%±5.6%), (20.9%±4.5%), (1.2%±0.5%)和(3.2%±4.2%).其中烯烴的濃度雖然低于烷烴,但由于它具有更高的化學(xué)反應(yīng)活性,成為對OH和OFP貢獻(xiàn)最大的物種,占比分別達(dá)到(56.7%±7.9%)和(42.9%±8.2%).此外,芳香烴對OFP的貢獻(xiàn)僅次于烯烴,占比為(29.2%±9.4).因此,烯烴和芳香烴在成都的O3形成中具有很大的潛力.污染中階段,VOCs的濃度,OH和OFP均顯著上升,但各組分占比的變化不顯著.圖3(b)列出了觀測期間各階段成都市VOCs對濃度,OH和OFP形成貢獻(xiàn)最大的10大物種.從總量控制來看,乙烯、乙烷、丙烷、2,3-二甲基丁烷、異戊烷、正丁烷、正己烷、甲苯、2-甲基戊烯和正癸烷是對濃度貢獻(xiàn)最高的十種物質(zhì),占比達(dá)到64.6%.從活性控制來看,乙烯、1-己烯、反-2-丁烯、間-對二甲苯、1-戊烯、順-2-戊烯和丙烯同屬于對OH和OFP貢獻(xiàn)最高的前10種物質(zhì),這些物種分別占OH和OFP總貢獻(xiàn)的50.2%和48.6%,是成都大氣O3污染治理應(yīng)重點關(guān)注的前體物.

圖3 觀測期間成都市各類VOCs及排名前10VOCs物種的濃度、O3生成潛勢(OFP)和OH反應(yīng)活性(LOH)

P1表示污染前期, P2表示污染中期, P3表示污染后期

2.3 O3前體物來源解析

整個污染過程共解析出5種可能的VOCs來源,分別是工業(yè)源、溶劑使用源、柴油車排放源、汽油車排放源(+燃燒源)和燃料揮發(fā)源,其源排放成分譜見圖4(a).

因子1為工業(yè)源,工業(yè)源的特點是含有較高的高碳烷烴和烯烴以及部分芳香烴[2,16,28-29],因子1中具有較高含量的二甲基丁烷、環(huán)戊烷、正辛烷、正癸烷和1-戊烯.其中,二甲基丁烷是工業(yè)生產(chǎn)和溶劑使用的重要產(chǎn)物[30],環(huán)戊烷是煉油廠的典型示蹤劑[16];正辛烷既是工業(yè)汽油的主要成分之一,還是一種有機合成原料;正癸烷既來源于柴油廢氣,也是瀝青工業(yè)的主要示蹤劑[16].因此因子1定性為工業(yè)源.觀測站點位于青羊地區(qū),周圍工業(yè)區(qū)較多,分別為青羊工業(yè)區(qū)、武侯高新區(qū)、錦江工業(yè)開發(fā)區(qū)、金牛高新技術(shù)工業(yè)園區(qū)和龍騰工業(yè)區(qū).這些工業(yè)區(qū)主要涉及建筑材料制造業(yè)、機械制造業(yè)、石化業(yè)、服裝制造業(yè)、食品制造業(yè)、制藥、煙草加工、印刷行業(yè)和家用電器制造業(yè)等行業(yè).因此,工業(yè)源對成都市VOCs有重要影響.在此次污染事件中工業(yè)源對VOCs的貢獻(xiàn)達(dá)到19.9%,是成都市VOCs的第二大來源.

因子2是溶劑使用源,其特點在于含有較高濃度的芳香烴化合物,包括甲苯、乙苯和二甲苯[29,31-32].從圖4(a)中可以看出,甲苯、乙苯、間/對-二甲苯和鄰二甲苯占比較大,且是涂料溶劑使用的主要示蹤物[33].此外,因子2中正己烷的含量也較高,其也是溶劑使用的重要示蹤物之一[34].因此,定性因子2為溶劑使用源.在此次污染事件中,溶劑使用源占了VOCs的15.3%,是成都市VOCs的第三大來源.

因子3是柴油車排放源,其特點在于含有較高濃度的高碳烷烴[22].因子3具有較高濃度的高碳烷烴,特別是正癸烷和正十一烷(圖4(a)),它們均是柴油車排放和瀝青使用的重要示蹤物[16].因此,定性因子3為柴油車排放源.在此次污染事件中,柴油車排放占比較低,僅占了VOCs的5.7%.

因子4是汽油車排放源(+燃燒源),其特點在于高濃度的低碳烷烴、低碳烯烴和低碳芳香烴[3].乙烷、丙烷、乙烯、丙烯和甲苯是在汽油車尾氣中觀察到的典型的VOCs物種[16,35].如圖4(a)所示,乙烷、丙烷、丁烷、戊烷、乙烯、丙烯和乙炔在因子1中表現(xiàn)出較高的貢獻(xiàn),并符合汽油車排放源的特點.此外,較高濃度的乙烯,說明因子4中混合了部分燃燒源的特征[3,16,36].因此將因子4定義為汽油車排放源(+燃燒源).截至2020年12月,成都機動車保有量達(dá)到545.7萬輛,居全國第二,僅次于北京.因此,機動車排放已經(jīng)成為成都VOCs的一大重要排放源.此次污染事件中,機動車排放對VOCs的貢獻(xiàn)是44.4%,是成都市VOCs的最大排放源.

圖4 觀測期間成都市VOCs來源源譜和時間序列

因子5是燃料揮發(fā)源,其特點是高含量的甲基戊烷和正癸烷.研究表明,甲基戊烷既是工業(yè)合成的原料,也來自于汽油車尾氣[37-38];正癸烷是柴油汽車尾氣的示蹤物[16].如圖4(a)所示,在因子5中,甲基戊烷和正癸烷的比例相對較大,因此定義為燃料揮發(fā)源.

根據(jù)污染事件中各類VOCs源的時間序列和餅狀圖分析可以看出(圖4(b)),在污染過程中期汽油車排放源(+燃燒源)的占比顯著升高,達(dá)到58.7%.因此,汽油車排放源(+燃燒源)是成都市O3污染時期VOCs控制的重點.此外,在污染過程中期工業(yè)源的占比顯著降低,但是從時間序列變化來看并不顯著.

2.4 影響O3污染的主導(dǎo)原因

對污染期間每天的風(fēng)向風(fēng)速及前體物來源進(jìn)行綜合分析發(fā)現(xiàn),成都O3污染存在本地生成與傳輸共同作用和傳輸主導(dǎo)2種污染情景(圖5).其中4月28日、5月2日和5月3日屬于本地生成與傳輸共同作用情景,這一污染情景的特征表現(xiàn)為:前體物濃度高,清晨較高濃度的NO2和VOCs為中午O3快速轉(zhuǎn)化提供了有利條件,使得OFP較高,且較高的溫度為化學(xué)轉(zhuǎn)化提供了前提條件,使得OFP較高,東南方向O3傳輸增強,導(dǎo)致O3超標(biāo)事件的發(fā)生.4月30日、5月1日和5月4日～7日屬于傳輸主導(dǎo)情景,這一情景下,前體物濃度雖然較低,但東南O3傳輸強,導(dǎo)致O3濃度超標(biāo).

圖5 污染過程中氣象因素及O3前體物日變化情況

圖6 觀測期間成都市O324-h后向軌跡潛在來源分析

本次加強觀測研究發(fā)現(xiàn)東南方向O3的傳輸對成都市O3貢獻(xiàn)顯著,結(jié)合成都市O3的24小時后向軌跡聚類分析結(jié)果(圖6)可知,污染前期,成都O3的高PSCF值主要位于觀測點的東南(資陽市)和西南部(雅安市);進(jìn)入污染過程中期和后期,O3的高PSCF值主要出現(xiàn)在觀測點的東南部(資陽市),說明污染中后期有來自資陽市的O3傳輸影響.因此,在重污染天氣,對污染情景的精準(zhǔn)判斷是治理污染的前提.在本地生成與傳輸共同作用污染情景下,應(yīng)采取控制成都市前體物排放的措施并密切關(guān)注O3傳輸情況,加強聯(lián)防聯(lián)控.而在傳輸主導(dǎo)的污染情景下,控制本地前體物排放效果不大,應(yīng)將防控重點放在區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控上[39].

3 結(jié)論

3.1 成都地區(qū)O3污染過程中氣象因素的影響不可忽略.溫度和O3濃度呈現(xiàn)顯著正相關(guān)關(guān)系.成都市主要受東北風(fēng)、東南風(fēng)和西南風(fēng)的影響.其中,東北風(fēng)主要出現(xiàn)在污染前和污染后,可能起到稀釋擴散污染物的作用;東南風(fēng)主要出現(xiàn)在污染時期,存在對O3的傳輸作用.

3.2 烯烴和芳香烴在成都的O3形成貢獻(xiàn)顯著.污染期間,VOCs的濃度,OH和OFP均有顯著上升.乙烯、1-己烯、反-2-丁烯、間-對二甲苯、1-戊烯、順-2-戊烯和丙烯對OH和OFP貢獻(xiàn)分別達(dá)到50.2%和48.6%,是成都大氣O3污染治理的重要前體物.

3.3 成都O3污染事件共解析出5中來源,呈現(xiàn)規(guī)律為:汽油車排放源+燃燒源(44.4%)>工業(yè)源(19.9%)>溶劑使用源(15.3%)>燃料揮發(fā)源(14.8%)>柴油車排放源(5.7%).其中汽油車排放(+燃燒源)是影響成都VOCs的重要來源,且在污染期間有顯著的升高.

3.4 成都O3污染存在本地生成與傳輸共同作用和傳輸主導(dǎo)兩種污染情景.傳輸和本地生成共同作用情景特征為:前體物濃度高,東南傳輸強,O3濃度超標(biāo).傳輸主導(dǎo)情景特征為:前體物濃度低,東南傳輸強,O3濃度超標(biāo).

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Causes and sources of heavy ozone pollution in Chengdu.

SONG Meng-di1, FENG Miao2, LI Xin1, TAN Qin-wen2*, SONG Dan-lin2, LIU He-fan2, DONG Hua-bin1, ZENG Li-min1, LU Ke-ding1, ZHANG Yuan-hang1

(1.International Joint Laboratory for Regional Pollution Control, Ministry of Education, State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control, College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China；2.Chengdu Academy of Environmental Sciences, Chengdu 610072, China)., 2022,42(3)：1057～1065

Based on the method of source analysis, a relatively serious ozone pollution event in Chengdu in 2020 was studied. The results shown that, the pollution event showed a trend of clean-pollution-clean, and the pollution event lasted for 9days, with the maximum hourly ozone concentration reaching 258.8μg/m3.Meteorological conditions played a vital role in the formation of O3in Chengdu.Among them, temperature and O3concentration shown a significant positive correlation. The northeast wind mainly appeared before and after the pollution event, which might dilute and diffuse the concentration of ozone; the southeast wind mainly appeared during the pollution event and had a transmission effect on O3. Alkenes and aromatics played a leading role in the O3formation in Chengduwhich were important precursors for ozone pollution control. Gasoline vehicle emissions (+combustion sources) were the primary source of volatile organic compounds (VOCs) in Chengdu (27.3%～58.7%), and had a significant increase during the pollution event. Chengdu should focus on effective control measures for gasoline vehicle emissions (+ combustion sources) in the treatment of ozone pollution. In the heavy ozone pollution events, accurate identification of the cause of O3pollution is a prerequisite for pollution control. Based on the comprehensive analysis of meteorological factors and ozone sources in Chengdu, two pollution scenarios were found: scenario of synergy between local production and transport, and scenario of regional transport. Therefore, under the pollution scenario of synergy between local production and transport, it is necessary to take measures to control the emission of precursors, pay close attention to the transmission of ozone, and strengthen joint prevention and control. Under the pollution scenario of regional transport, the control measures should be focused on regional joint prevention and control.

ozone pollution；local production；regional transport；volatile organic compounds (VOCs)；source apportionments；Chengdu

X511

A

1000-6923(2022)03-1057-09

宋夢迪(1994-),女,江蘇徐州人,北京大學(xué)博士研究生,主要研究方向為大氣揮發(fā)性有機物的特征、來源與二次轉(zhuǎn)化,臭氧污染成因,芳香烴氧化機理及環(huán)境效應(yīng).發(fā)表論文9篇.

2021-08-03

國家自然科學(xué)基金資助項目(91844301,91644108);國家重點研發(fā)計劃資助項目(2017YFC0209400)

*責(zé)任作者, 教授級高級工程師, tanqw@cdaes.org.cn