郭瀅超,權(quán)建農(nóng),潘昱冰,蒲維維,馮 琎,趙秀娟,袁 鐵

2008～2017年北京市PM2.5周期性變化特征與影響機(jī)制

郭瀅超1,2,權(quán)建農(nóng)2*,潘昱冰2,蒲維維3,馮 琎2,趙秀娟2,袁 鐵1

(1.蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,甘肅 蘭州 730000；2.北京城市氣象研究院,北京 100089；3.京津冀環(huán)境預(yù)報(bào)預(yù)警中心,北京 100089)

利用Morlet小波方法分析北京市2008～2017年P(guān)M2.5資料,結(jié)果表明,北京市PM2.5濃度存在顯著的日變化、周變化、以及季節(jié)和年變化周期性特征,并且秋冬季的周期性特征顯著高于春夏季.結(jié)合氣象資料,包括水平風(fēng)速、大氣邊界層高度、以及大氣穩(wěn)定度指數(shù)等,分析PM2.5不同周期性變化對(duì)應(yīng)的主要影響機(jī)制表明:大氣邊界層過(guò)程是PM2.5日變化的主要影響機(jī)制,導(dǎo)致PM2.5濃度白天低、夜間高.秋冬季PM2.5日變化幅度高于春夏季;天氣過(guò)程是PM2.5周變化的主要機(jī)制,PM2.5濃度與天氣變化過(guò)程帶來(lái)的風(fēng)速變化和邊界層高度呈強(qiáng)反相關(guān)關(guān)系;PM2.5的季節(jié)變化與大氣擴(kuò)散能力的季節(jié)變化密切相關(guān),秋冬季減弱的大氣擴(kuò)散能力加速了PM2.5在近地面累積,春夏季則相反.

Morlet小波分析；北京；PM2.5；周期性變化；氣象機(jī)制

大氣PM2.5濃度變化在時(shí)域中存在多時(shí)間尺度特征,這與影響PM2.5的諸多過(guò)程的周期性特征密切相關(guān).污染源的排放與人為活動(dòng)密切相關(guān),交通源和餐飲源排放存在早晚上下班高峰、一日三餐排放峰值,同時(shí)還具有典型的周末效應(yīng)[1].相對(duì)較短的時(shí)間內(nèi),污染源的排放不會(huì)有重大變化,氣象擴(kuò)散能力變化直接關(guān)系到PM2.5的濃度波動(dòng)[2].氣象因素一方面影響大氣污染物的擴(kuò)散與輸送,大氣擴(kuò)散能力的降低導(dǎo)致氣溶膠在近地面累積;另一方面氣象因素(相對(duì)濕度、溫度、輻射等)也直接影響二次氣溶膠的形成.氣象過(guò)程由邊界層過(guò)程、天氣過(guò)程、氣候過(guò)程等多尺度過(guò)程組成[3].因此,分析PM2.5的周期性變化特征,認(rèn)識(shí)影響其周期性變化的機(jī)制,對(duì)于認(rèn)識(shí)我國(guó)重污染天氣的成因、預(yù)報(bào)、以及治理有重要的科學(xué)意義.

小波分析是近20年來(lái)發(fā)展起來(lái)的一種時(shí)頻分析方法,是研究不同時(shí)間尺度非平穩(wěn)時(shí)間序列演變規(guī)律的有效工具[4].其良好的時(shí)頻性,能在時(shí)域和頻域2個(gè)維度上展開(kāi),既能進(jìn)行多尺度細(xì)化分析,又能排除各種偶然因素對(duì)其變化規(guī)律的影響[5].相對(duì)于傳統(tǒng)方法,小波分析方法對(duì)PM2.5時(shí)間序列的研究具有直觀、計(jì)算速度快等特點(diǎn)[6],近年來(lái)逐步應(yīng)用到PM2.5的周期性解析.小波分析方法的多時(shí)間尺度變化和局部特征可應(yīng)用于大氣污染分析的各個(gè)方面.對(duì)大氣污染周期特征的識(shí)別、監(jiān)測(cè)、預(yù)測(cè)和控制具有重要的參考價(jià)值[7].李梓銘等[8]在對(duì)北京城區(qū)PM2.5濃度不同時(shí)間尺度周期性研究中引入一維連續(xù)小波變換,揭示了PM2.5存在多個(gè)時(shí)間尺度上的變化規(guī)律.陳丹青等[9]發(fā)現(xiàn)粵東三市PM2.5日平均濃度變化呈3～4d周期性波動(dòng).Wu等[10]利用EMD-WA小波重構(gòu)方法研究表明:長(zhǎng)三角地區(qū)2015～2019年P(guān)M2.5日濃度數(shù)據(jù)有4個(gè)明顯的多尺度周期.目前,對(duì)于周期性變化背后的影響機(jī)制尚缺乏深入分析.本研究采用Morlet小波分析了北京市2008～2017年P(guān)M2.5資料,并結(jié)合水平風(fēng)速、大氣邊界層高度、以及大氣穩(wěn)定度指數(shù)等氣象資料分析了PM2.5不同周期性變化的影響機(jī)制.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 PM2.5數(shù)據(jù)來(lái)源與資料處理方法

PM2.5濃度資料為美國(guó)駐華大使館(以下簡(jiǎn)稱為大使館, 116.47°E,39.95°N)2008年4月9日～2017年12月31逐小時(shí)資料,氣象數(shù)據(jù)為北京市觀象臺(tái)氣象站數(shù)據(jù)(116.46°E,39.78°N).在資料的處理過(guò)程中還用到了北京市寶聯(lián)站PM2.5的逐小時(shí)數(shù)據(jù),時(shí)間為2008年4月9日～2015年12月31日.其中大使館PM2.5資料有效數(shù)據(jù)樣本數(shù)為85296個(gè),樣本缺失數(shù)為6198個(gè).缺測(cè)數(shù)據(jù)分布情況如表1所示.

表1 北京大使館PM2.5連續(xù)缺失數(shù)據(jù)的時(shí)間分布

注:其中在2008年11年6日14:00～2009年2月17日16:00連續(xù)缺測(cè)2475h數(shù)據(jù).

1.1.1 數(shù)據(jù)補(bǔ)充 小波要求數(shù)據(jù)必須連續(xù).由于大使館站資料存在缺失數(shù)據(jù),因此需要進(jìn)行資料的補(bǔ)充或插值.根據(jù)缺失資料連續(xù)缺失時(shí)間的不同,采用不同的處理方法.對(duì)于連續(xù)缺失超過(guò)24h的數(shù)據(jù)采用寶聯(lián)觀測(cè)數(shù)據(jù)補(bǔ)充.大使館和寶聯(lián)站分別位于北京市的東部和西部,直線距離約為14km.對(duì)比2008年10月2個(gè)站點(diǎn)PM2.5濃度資料(圖1a),顯示二者呈相同的變化趨勢(shì),相關(guān)性較好(2=0.81,通過(guò)99%的顯著性檢驗(yàn)),但濃度絕對(duì)值存在差異,兩站點(diǎn)數(shù)據(jù)差均值達(dá)到28.8μg/m3.為了消除2站點(diǎn)之間數(shù)據(jù)的系統(tǒng)偏差(均值和標(biāo)準(zhǔn)差),對(duì)寶聯(lián)數(shù)據(jù)進(jìn)行了zscore標(biāo)準(zhǔn)化[11],具體計(jì)算公式如下:

式中:x1為寶聯(lián)站原始PM2.5數(shù)據(jù),x2為標(biāo)準(zhǔn)化處理之后寶聯(lián)站點(diǎn)PM2.5數(shù)據(jù);,分別為寶聯(lián)站,大使館站數(shù)據(jù)的平均值;s1,s2分別為寶聯(lián)站,大使館站數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)差.在此基礎(chǔ)上,利用2008年4月9日～2015年12月31日期間2站點(diǎn)數(shù)據(jù),計(jì)算了上述數(shù)據(jù)均值和標(biāo)準(zhǔn)差,大使館數(shù)據(jù)的平均值為94.5μg/m3,標(biāo)準(zhǔn)差為87.8μg/m3;而寶聯(lián)站數(shù)據(jù)平均值79.1μg/m3,標(biāo)準(zhǔn)差為73.4μg/m3.標(biāo)準(zhǔn)化之后兩站點(diǎn)PM2.5數(shù)據(jù)一致性增強(qiáng),線形回歸系數(shù)更接近1(圖1c, d).標(biāo)準(zhǔn)化前后兩站點(diǎn)PM2.5數(shù)據(jù)的概率分布進(jìn)一步表明標(biāo)準(zhǔn)化處理后寶聯(lián)站點(diǎn)與大使館站點(diǎn)數(shù)據(jù)更加吻合(圖2).

(c)和(d)圖中黑色實(shí)線為線性擬合的回歸直線

1.1.2 數(shù)據(jù)插值 對(duì)于連續(xù)缺失24h內(nèi)的數(shù)據(jù),采用插值的方法補(bǔ)充.插值方法如下:連續(xù)缺失不超過(guò)3h的數(shù)據(jù),直接進(jìn)行線性插值;連續(xù)缺失3～24h的數(shù)據(jù),采用周均值日變化特征插值.為確定連續(xù)缺失3～24h的數(shù)據(jù)的插值方法,對(duì)比分析了多種插值方法,包括線性插值,多項(xiàng)式擬合插值(=3+2++)和日變化特征插值.對(duì)于日變化特征,根據(jù)缺測(cè)值當(dāng)日前后3日和15日資料計(jì)算了周平均和月平均日變化特征.對(duì)比結(jié)果顯示:日變化特征插值法效果最好,顯著好于其它2種方法(線性插值和多項(xiàng)式擬合插值);而周均值日變化插值又優(yōu)于月均值日變化插值.因此,選擇利用周均值日變化特征插值方法補(bǔ)充連續(xù)缺失3～24h的數(shù)據(jù).

圖2 北京市2008～2015年大使館站點(diǎn)和寶聯(lián)站點(diǎn)PM2.5濃度數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化處理前后概率分布

Fig.2 The distributions of PM2.5concentration at the Baolian and USEB stations during 2008～2015 before and after standardization

表2 不同方法插值結(jié)果與觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)(R2)

1.2 大氣邊界層與氣象資料

氣象資料采用連續(xù)性較好的北京市觀象臺(tái)氣象站地面氣象資料(2008～2017年),時(shí)間分辨率為小時(shí).考慮到觀象臺(tái)氣象站與大使館之間的距離可能帶來(lái)的氣象資料差異,分析了距離大使館較近的朝陽(yáng)站(116.46°E,39.98°N)與觀象臺(tái)氣象站氣象資料的差異,結(jié)果顯示二者具有較強(qiáng)的一致性(2=0.71).大氣邊界層觀測(cè)設(shè)備為Vaisala增強(qiáng)型單鏡頭云高儀CL51儀器,儀器采用脈沖二極管激光LIDAR技術(shù)來(lái)測(cè)定大氣顆粒物的后向散射廓線和云高,觀測(cè)站點(diǎn)為北京市朝陽(yáng)氣象站,時(shí)間為2016年全年.采用理想廓線法計(jì)算大氣邊界層高度,該方法利用誤差函數(shù)擬合算法,將激光雷達(dá)探測(cè)到的后向散射系數(shù)擬合為理想大氣后向散射系數(shù)廓線,之后根據(jù)散射系數(shù)廓線的梯度變化確定邊界層高度[12].

1.3 Morlet小波方法

小波分析可以獲得不同頻率波動(dòng)強(qiáng)度隨時(shí)間的變化,適用于非平穩(wěn)時(shí)間序列的分析.小波變換可以將時(shí)間序列和一個(gè)有限長(zhǎng)、從中心時(shí)間向前后衰減的小波函數(shù)進(jìn)行卷積,從而得到中心時(shí)刻附近的波動(dòng)強(qiáng)度[13].選擇不同的中心時(shí)刻和不同頻率的小波函數(shù),對(duì)時(shí)間序列進(jìn)行滑動(dòng)卷積,便可以得到時(shí)間序列在不同頻率和時(shí)間的相位、振幅情況[14].實(shí)際大氣中許多波動(dòng)都呈三角函數(shù)型的振蕩形式,同時(shí)具備發(fā)展和衰減周期.因此理論上來(lái)講,Morlet小波對(duì)空氣污染的波動(dòng)具有很好的識(shí)別能力.因此采用Morlet小波進(jìn)行研究,小波函數(shù)的形式如下:

式中:為時(shí)間,ω是無(wú)量綱頻率.當(dāng)0=6,小波尺度與傅里葉周期基本相等,尺度項(xiàng)與周期項(xiàng)可以相互替代.由此可見(jiàn),Morlet小波在時(shí)間與頻率的局部化之間有著很好的平衡.

平均小波功率譜能夠表明時(shí)間系列真實(shí)功率譜的無(wú)偏、一致估計(jì).由于平均小波功率譜可以顯示出背景譜量度,所以小波局地功率譜的峰值可以得到驗(yàn)證.因?yàn)樵撎匦?通過(guò)小波局地功率譜中可以清晰的辨別時(shí)間系列的周期波動(dòng)特征及其強(qiáng)度[15].

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5周期性變化特征

利用Morlet小波分析了北京市2008年4月9日～2017年12月31日逐小時(shí)PM2.5濃度功率譜(圖3a).結(jié)果顯示北京市PM2.5具有顯著的周期性,在1d、1～2周、以及1年時(shí)間周期附近接近或超過(guò)95%置信線,并且每年秋冬季PM2.5周期性特征顯著高于春夏季.考慮到小時(shí)數(shù)據(jù)離散度較大,會(huì)影響到小波對(duì)PM2.5功率譜的識(shí)別.為此,將北京市PM2.5小時(shí)數(shù)據(jù)處理為日均濃度數(shù)據(jù),計(jì)算得到基于日均時(shí)間序列的小波功率譜(圖3b).結(jié)果與小時(shí)資料吻合,進(jìn)一步證實(shí)了PM2.5存在顯著的周期變化,具有典型日變化、周變化和季節(jié)變化周期性特征.

圖3 北京市2008～2017年P(guān)M2.5小時(shí)濃度和日均濃度時(shí)間序列的小波局地標(biāo)準(zhǔn)化功率譜和平均小波功率譜曲線

左圖中網(wǎng)格線區(qū)域表示受邊界的影響區(qū)域,該區(qū)域內(nèi)結(jié)果可信度低,黑點(diǎn)區(qū)域表示通過(guò)95%可信度檢驗(yàn).右圖紅色虛線表示95%置信度檢驗(yàn)曲線,下同

2.2 PM2.5周期性變化影響機(jī)制

2.2.1 日變化 2016年4個(gè)季節(jié)的PM2.5日變化特征(圖4a)表明,PM2.5濃度呈現(xiàn)白天低,夜間高的特點(diǎn),最低濃度出現(xiàn)在中午前后(11:00～15:00),最高濃度出現(xiàn)在夜間至清晨(0:00～8:00).秋冬季PM2.5濃度變化幅度高于春夏季;冬季PM2.5濃度日較差(最高值和最低值的差值)達(dá)54.9μg/m3,而夏季僅為17.2μg/ m3.這與小波分析結(jié)果中秋冬季PM2.5日時(shí)間尺度周期性變化高于春夏季的結(jié)果吻合.

大氣邊界層高度和水平風(fēng)速是表征大氣擴(kuò)散能力的2個(gè)氣象要素;大氣邊界層高度的抬升促進(jìn)污染物在垂直方向擴(kuò)散,而水平風(fēng)速的增加有利于增強(qiáng)水平方向污染物的擴(kuò)散能力[16].為此,分析了2016年4個(gè)季節(jié)地面水平風(fēng)速和大氣邊界層高度日變化特征(圖4b,4c).整體來(lái)講,午后邊界層高度達(dá)到最大值,而水平風(fēng)速也在午后達(dá)到最大值,午后有利的氣象擴(kuò)散條件導(dǎo)致PM2.5濃度降低;夜間則相反,降低的大氣邊界層高度和水平風(fēng)速有利于污染物在近地層累積,濃度增加.值得注意的是PM2.5濃度并沒(méi)有在早晚排放高峰出現(xiàn)顯著的峰值.PM2.5組分以二次組分為主,包括硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽等無(wú)機(jī)鹽和二次有機(jī)氣溶膠等,其在大氣中來(lái)源于氣態(tài)前體物的轉(zhuǎn)化.PM2.5生成速率不僅與氣態(tài)前體物濃度密切相關(guān),還受大氣光化學(xué)能力和相對(duì)濕度、溫度等氣象因素影響.這可能是導(dǎo)致PM2.5濃度并沒(méi)有在早晚排放高峰階段出現(xiàn)濃度高值得主要原因,這與NO、CO等一次排放氣態(tài)污染物濃度日變化存在顯著差異[17-19].

盡管以大氣邊界層高度和水平風(fēng)速代表的大氣擴(kuò)散能力能夠反應(yīng)出PM2.5日變化特征,但仍存在不一致現(xiàn)象.以夏季和冬季為例,夏季太陽(yáng)輻射強(qiáng)于冬季,受熱力驅(qū)動(dòng),夏季邊界層發(fā)展的更為旺盛,大氣邊界層最大高度夏季高于冬季(圖4c).夏季更高的邊界層高度意味著夏季午后的擴(kuò)散能力強(qiáng)于冬季,這將會(huì)帶來(lái)更大程度的PM2.5濃度下降.然而,夏季PM2.5晝夜變化幅度卻遠(yuǎn)低于夏季(圖4a),這意味著氣象擴(kuò)散條件并不能完全解釋PM2.5濃度變化.

圖4 北京地區(qū)2016年各季節(jié)PM2.5、水平風(fēng)速、和大氣邊界層高度日變化特征

大氣光化學(xué)氧化過(guò)程和液相非均相過(guò)程是二次氣溶膠形成的主要過(guò)程[20-21],在不同季節(jié)或氣象條件下,2種過(guò)程的貢獻(xiàn)和作用也有所差異.以硫酸鹽形成為例,Duan等[22]研究顯示,夏季硫酸鹽形成以大氣光化學(xué)氧化過(guò)程為主,而冬季則以液相非均相過(guò)程為主.夏季白天大氣光化學(xué)能力強(qiáng),加速了二次氣溶膠形成[23],導(dǎo)致PM2.5濃度升高,部分抵消了由于擴(kuò)散能力提升帶來(lái)的濃度下降趨勢(shì).而液相非均相反應(yīng)與相對(duì)濕度密切相關(guān),夜間伴隨著溫度降低相對(duì)濕度升高,促進(jìn)液相非均相反應(yīng).因此,冬季夜間二次氣溶膠生成能力的增強(qiáng)進(jìn)一步擴(kuò)大晝夜PM2.5濃度差異.

由此可見(jiàn)PM2.5濃度日變化是氣象條件和化學(xué)過(guò)程共同作用的結(jié)果.大氣邊界層過(guò)程是PM2.5濃度日變化(夜間高白天低)的主要影響機(jī)制,而日變化的季節(jié)性差異則主要受化學(xué)過(guò)程的季節(jié)性差異影響,導(dǎo)致秋冬季節(jié)PM2.5日變化幅度高于春夏季節(jié).

2.2.2 周變化 為認(rèn)識(shí)PM2.5周變化的影響機(jī)制,分析了2016年12月份資料(圖5).期間共發(fā)生6次污染過(guò)程,PM2.5最高濃度達(dá)到550μg/m3.在污染過(guò)程初期,風(fēng)速大,小時(shí)平均風(fēng)速通常超過(guò)5m/s,對(duì)應(yīng)的大氣邊界層高度超過(guò)1km[24].良好的擴(kuò)散能力導(dǎo)致PM2.5濃度較低,每次過(guò)程初期PM2.5濃度均低于20μg/m3.之后逐漸轉(zhuǎn)為靜穩(wěn)天氣,表現(xiàn)為風(fēng)速減小、邊界層高度降低.PM2.5在此過(guò)程中逐步累積、濃度增加,直到下一次冷空氣系統(tǒng)將污染物清除.PM2.5和風(fēng)速、以及PM2.5和邊界層高度均存在反位相變化趨勢(shì);風(fēng)速越大、邊界層高度越高,對(duì)應(yīng)的PM2.5濃度越低.

在中高緯地區(qū),天氣過(guò)程與長(zhǎng)波槽(羅斯貝波)的移動(dòng)密切相關(guān).由于地球旋轉(zhuǎn),大氣運(yùn)動(dòng)要受到地球轉(zhuǎn)動(dòng)的慣性影響,而慣性的大小隨緯度變化,這將產(chǎn)生大氣中一種波長(zhǎng)達(dá)幾千km的波動(dòng),這種波動(dòng)將控制著地面高低壓的移動(dòng)、地面風(fēng)速,以及相應(yīng)的大氣擴(kuò)散能力變化[25-26].長(zhǎng)波槽(羅斯貝波)的波動(dòng)周期為7d左右.為認(rèn)識(shí)風(fēng)速變化的周期性特征,利用Morlet小波解析了風(fēng)速的平均小波功率譜(圖6).數(shù)據(jù)資料為北京觀象臺(tái)2008～2017年地面小時(shí)平均風(fēng)速資料.結(jié)果表明,風(fēng)速存在顯著的周變化特征,除此之外還具有顯著的日變化和年變化周期性特征,這與PM2.5的周期性變化特征一致.在污染天氣過(guò)程初期,受高壓系統(tǒng)控制[19],整層大氣以西北風(fēng)為主,風(fēng)速大、擴(kuò)散能力強(qiáng),空氣質(zhì)量好.天氣系統(tǒng)的周期性變化直接影響到大氣擴(kuò)散能力變化,是導(dǎo)致北京區(qū)域PM2.5濃度呈周變化周期的主要影響機(jī)制.

圖7顯示,周一開(kāi)始PM2.5濃度持續(xù)增加,至周六達(dá)到峰值,周日濃度下降.對(duì)工作日(周一至周五)和周末(周六和周日)的平均結(jié)果顯示,周末PM2.5濃度(73.3μg/m3)略高于工作日(72.4μg/m3).周一至周日PM2.5濃度日變化進(jìn)一步顯示,周一PM2.5濃度幾乎在所有時(shí)段均處于最低水平,周六則相反.周六濃度增加的趨勢(shì)一致延續(xù)到周日早晨6點(diǎn)左右,之后濃度大幅下降.上述變化特征與NO和CO、以及O3存在較大差異[27-28].對(duì)于一次排放的氣態(tài)污染物NO和CO,其周末濃度通常低于工作日.在城市地區(qū),O3的形成潛勢(shì)通常為VOCS控制,周末NO濃度下降導(dǎo)致O3濃度增加,其周末濃度通常高于工作日.PM2.5以二次組分為主,周六大氣氧化能力的升高加速了氣態(tài)氣體物向顆粒物轉(zhuǎn)化,這可能是周六PM2.5濃度增加的主要影響機(jī)制.由于本文缺乏氣態(tài)前提物和大氣氧化性觀測(cè)資料,未來(lái)需要結(jié)合相關(guān)資料進(jìn)一步分析.

圖5 北京市2016年12月PM2.5、風(fēng)速、以及邊界層高度變化

6塊灰色區(qū)域分別代表6次污染過(guò)程

圖6 北京市2008～2017年地面水平風(fēng)速時(shí)間序列的小波局地標(biāo)準(zhǔn)化功率譜(a)和平均小波功率譜曲線(b)

2.2.3 季節(jié)與年變化 由圖8可見(jiàn),PM2.5濃度呈顯著的季節(jié)變化趨勢(shì).整體來(lái)講,夏季濃度最低(78.95μg/m3),春季(81.84μg/m3)和秋季(92.16μg/m3)次之,冬季(103.16μg/m3)最為嚴(yán)重.同時(shí)間序列的地面風(fēng)速資料分析顯示,春季風(fēng)速最大(2.2m/s),冬季(1.77m/s)和夏季(1.6m/s)次之,秋季風(fēng)速最低(1.4m/s).盡管季節(jié)平均的PM2.5和風(fēng)速資料不是完全的反相關(guān)關(guān)系,但逐日平均的PM2.5和風(fēng)速資料仍然顯示出二者存在較強(qiáng)的反相關(guān)變化趨勢(shì),即風(fēng)速越大PM2.5濃度越低.北京位于東亞季風(fēng)區(qū),風(fēng)場(chǎng)季節(jié)性變化顯著.利用小波對(duì)風(fēng)場(chǎng)的診斷分析也證實(shí)了這一點(diǎn),風(fēng)速存在顯著的年變化周期(圖6).在夏季風(fēng)影響下,風(fēng)速大、垂直對(duì)流深厚,降水頻繁,以上因素均有利于氣溶膠擴(kuò)散和沉降,冬季則與之相反.

圖7 2008～2017年周一至周日平均PM2.5濃度(a)以及日變化特征(b)

水平風(fēng)速是表征大氣擴(kuò)散能力的因素之一,僅依靠風(fēng)速不能完全反應(yīng)出擴(kuò)散能力變化,這也體現(xiàn)在季節(jié)平均的PM2.5和風(fēng)速不完全一致(圖8b).為此,分析了能夠全面反應(yīng)大氣擴(kuò)散能力的大氣穩(wěn)定度指數(shù)(ASI)的季節(jié)變化特征.ASI資料來(lái)源于[29],計(jì)算ASI時(shí)包含了水平擴(kuò)散能力、垂直擴(kuò)散能力和濕沉降等過(guò)程,ASI為無(wú)量綱數(shù),數(shù)值越大意味著大氣擴(kuò)散能力越低.ASI計(jì)算用到的氣象資料來(lái)源于MERRA-2全球再分析數(shù)據(jù)資料,包括風(fēng)速、位勢(shì)高度、邊界層高度、降水等,具體方法參考文獻(xiàn)[29].與春夏季節(jié)相比,2008～2017年秋冬季節(jié)ASI大幅增加(圖9b),這與PM2.5季節(jié)性變化基本吻合,意味著大氣擴(kuò)散能力對(duì)PM2.5的調(diào)控作用.2008～ 2017年季節(jié)平均的ASI分別為:春季(0.61)、夏季(0.66)、秋季(1.17)、冬季(1.73).利用小波對(duì)該期間逐日ASI指數(shù)的診斷分析結(jié)果進(jìn)一步顯示出ASI存在與PM2.5一致的周期性變化,即存在7d和1年的周期性變化(圖9c).

圖8 北京市2008～2017年P(guān)M2.5和風(fēng)速逐月變化,及季節(jié)平均,年平均濃度變化和PM2.5和風(fēng)速相關(guān)分布

(a)灰柱狀代表PM2.5月均濃度, 黑線代表月均風(fēng)速;(b)灰柱代表PM2.5四季平均濃度,黑線代表四季平均風(fēng)速;(c)灰柱為年均PM2.5;(d)灰色點(diǎn)為PM2.5和風(fēng)速分布,黑線為1倍標(biāo)準(zhǔn)偏差

除了大氣擴(kuò)散能力變化,PM2.5濃度變化還與減排密切相關(guān).2008～2017年P(guān)M2.5逐年變化顯示,2014年之前PM2.5年均值維持在相對(duì)較高的水平,在90μg/m3上下,之后PM2.5濃度逐年下降,至2017年年均PM2.5濃度下降為60μg/m3(圖11c). 2013年起,我國(guó)政府推出了一系列大氣污染防治計(jì)劃,并出臺(tái)了一系列具體減排措施,包括能源結(jié)構(gòu)優(yōu)化、產(chǎn)業(yè)綠色轉(zhuǎn)型和城市管理精細(xì)化要求,重點(diǎn)實(shí)施壓減燃煤、控車減油、治污減排、清潔降塵等八大污染減排工程.實(shí)施的一系列空氣質(zhì)量調(diào)控措施取得了顯著效果[30],2014年后PM2.5年均濃度逐年下降.

圖9 北京市2008～2017年P(guān)M2.5(a),ASI(b)變化、ASI(c)小波局地標(biāo)準(zhǔn)化功率譜,以及PM2.5和ASI的相關(guān)性(d)

3 結(jié)論

3.1 采用數(shù)據(jù)補(bǔ)充和插值相結(jié)合的方法獲得長(zhǎng)時(shí)間序列PM2.5小時(shí)濃度數(shù)據(jù).對(duì)于連續(xù)缺失超過(guò)24h的數(shù)據(jù)采用臨近站點(diǎn)數(shù)據(jù)補(bǔ)充,但需要對(duì)不同站點(diǎn)數(shù)據(jù)進(jìn)行均值和標(biāo)準(zhǔn)差的訂正,以消除數(shù)據(jù)的系統(tǒng)偏差;對(duì)于連續(xù)缺失不超過(guò)3h的數(shù)據(jù),采用線性插值;對(duì)于連續(xù)缺失3～24h的數(shù)據(jù),多種插值方式的對(duì)比結(jié)果顯示,采用缺失值當(dāng)日前后一周內(nèi)資料平均的日變化特征數(shù)據(jù)插值效果最佳.

3.2 Morlet小波分析結(jié)果顯示,北京市PM2.5濃度存在顯著的日變化、周變化以及年變化特征,并且秋冬季日變化和周變化的周期性特征,明顯高于春夏季.地面風(fēng)速和大氣穩(wěn)定度指數(shù)與PM2.5存在類似的周期性變化,表明氣象擴(kuò)散能力是影響PM2.5重要因素.大氣邊界層過(guò)程是日變化的主要機(jī)制,導(dǎo)致PM2.5濃度白天低、夜間高;天氣過(guò)程是PM2.5周變化的主要機(jī)制;PM2.5的季節(jié)變化則與大氣擴(kuò)散能力的季節(jié)變化密切相關(guān),秋冬季減弱的大氣擴(kuò)散能力加速了PM2.5在近地面累積,春夏季則相反.

3.3 除了氣象擴(kuò)散能力變化,PM2.5濃度周期性變化還與化學(xué)過(guò)程和排放密切相關(guān).主要體現(xiàn)在不同季節(jié)PM2.5日變化幅度差異、PM2.5周末效應(yīng)、以及PM2.5年變化趨勢(shì).

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Multi-time scale variations of the PM2.5in Beijing and its key mechanisms during 2008 to 2017.

GUO Ying-chao1,2, QUAN Jian-nong2*, PAN Yu-bing2, PU Wei-wei3, FENG Jin2, ZHAO Xiu-juan2, YUAN Tie1

(1.College of Atmospheric Science, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China；2.Beijing Institute of Urban Meteorology, Beijing 100089, China；3.Environmental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, Beijing 100089, China)., 2022,42(3)：1013～1021

The variation of PM2.5concentration during 2008 to 2017 in Beijing urban area was investigated collectively using the Morlet wavelet method to understand the multi-time scale oscillations of PM2.5. PM2.5in Beijing owned clear temporal variations (on diurnal, week, to seasonal timescales), especially in autumn and winter. Further analyses of wind, planetary boundary layer (PBL), and air stagnation index (ASI) revealed the mechanisms that affect multi-scale temporal oscillations of the PM2.5. The analyses indicated: the diurnal PM2.5variation was closely related to boundary layer process with high concentration at nighttime and low concentration at daytime. The diurnal variations of PM2.5in autumn and winter was higher than that in spring and summer; the weekly PM2.5variation was closely related to synoptic process, and the PM2.5concentration was anti-correlated to wind speed and PBL height; the seasonal variation of PM2.5was caused dominantly by the seasonal variation of atmospheric diffusion capacity with high concentration in autumn and winter and low concentration in summer and spring.

Morlet wavelet analysis；Beijing；PM2.5；periodic variation；meteorological mechanisms

X513

A

1000-6923(2022)03-1013-09

郭瀅超(1997-),女,山西長(zhǎng)治人,蘭州大學(xué)和北京城市氣象研究院聯(lián)合培養(yǎng)碩士研究生,主要從事城市氣象與環(huán)境方向的研究.發(fā)表論文1篇.

2021-07-28

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2018YFF0300101-2)

*責(zé)任作者, 研究員, jnquan@ium.cn