邵 琦,吳曉玉,張 玲,皮宗力,李英龍*
(1 東北大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,沈陽 110819;2 遼寧省輕量化用關(guān)鍵金屬結(jié)構(gòu)材料重點實驗室,沈陽 110004)
近年來,超細晶材料[1-2]由于具有優(yōu)良的物理和力學(xué)性能而激發(fā)了材料界的研究熱潮。大塑性變形可以通過劇烈的塑性變形,將晶粒破碎、扭轉(zhuǎn),經(jīng)過回復(fù)和再結(jié)晶后細化晶粒,主要有疊軋、壓力扭轉(zhuǎn)、等通道轉(zhuǎn)角擠壓等方法[3-6]。其中等通道轉(zhuǎn)角擠壓最具工業(yè)應(yīng)用前景,變形的本質(zhì)是在樣品通過模具時發(fā)生劇烈的剪切作用,通過多道次擠壓獲得超細晶組織[7-8]。然而,傳統(tǒng)的等通道轉(zhuǎn)角擠壓技術(shù)由于過程的不連續(xù)、被加工材料的長度受限,無法進行大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)。因此,連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓技術(shù)[9]的出現(xiàn)彌補了這一不足,其原理是使送料口與出料口成一定角度,利用擠壓輪的不斷旋轉(zhuǎn),借助于擠壓輪凹槽表面和變形材料間的摩擦力實現(xiàn)連續(xù)送料變形。
目前,關(guān)于連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓的研究廣泛開展。Palán等通過Conform連續(xù)擠壓工藝在220 ℃加工商業(yè)用鈦,發(fā)現(xiàn)可以有效細化材料的晶粒尺寸,從12500 nm減小到300~400 nm,但隨擠壓道次的增加晶粒尺寸反而增大[10]。Polyakov等借助ECAP-Conform加工4級鈦,產(chǎn)生了180 nm的超細晶粒,退火可使加工后的材料晶界平衡,而晶粒尺寸沒有增加[11]。陳彥博等研究在室溫下通過連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓加工純鋁,實現(xiàn)了純鋁的無限長度連續(xù)大變形,制備出具有超細晶結(jié)構(gòu)的金屬材料,變形1道次后材料硬度提高了87%[12]。上述研究均表明連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓可以實現(xiàn)連續(xù)制備超細晶材料,并提高金屬的力學(xué)性能,但就目前而言,關(guān)于連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓工藝變形機制的研究報道較少。
鑒于此,本工作采用Al-5Ti-0.2C(質(zhì)量分數(shù)/%,下同)合金為實驗材料,利用自行設(shè)計和制造的設(shè)備進行多道次連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓實驗,研究探討變形前后鋁合金微觀組織和力學(xué)性能的變化,分析晶粒的細化機理和第二相的演化機理。
實驗材料采用直徑為10 mm的Al-5Ti-0.2C線材,實驗設(shè)備為DZJ-300型連續(xù)擠壓機,工作原理如圖1 所示,驅(qū)動輪順時針轉(zhuǎn)動,合金線材受輪槽上的摩擦力被帶動向前,在模具處實現(xiàn)等通道轉(zhuǎn)角擠壓變形。首先將合金線材放入熱處理爐內(nèi),加熱至200 ℃,加熱1 h,潤滑劑(MoS2與石墨質(zhì)量比為1∶3)均勻涂抹在模具通道內(nèi)表面,隨后在室溫下進行連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓實驗,擠壓速度1.5 mm/s,擠壓路徑為Bc路徑,共進行5道次擠壓。
圖1 連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓示意圖Fig.1 Schematic diagram of ECAP-Conform
取擠壓實驗后的線材橫截面為X面,在HVS-1000型數(shù)顯式顯微硬度儀上測試X面的硬度,測試時采用29.4 N負荷,加載時間10 s,試樣的每個測量面測試10個點取平均值,以保證測試的準確性。同時,在INSTRON型電子萬能材料試驗機上,對擠壓實驗后的線材進行拉伸制備斷口試樣,然后借助ULTRA PLUS掃描電子顯微鏡對拉伸后的線材進行斷口掃描分析。
從擠壓實驗后的線材上截取厚度為5 mm的薄片,令線材橫截面為X面,用水磨砂紙按順序研磨X面,然后再用輕質(zhì)MgO作研磨料精拋至表面沒有劃痕,最后借助ULTRA PLUS掃描電子顯微鏡觀察各擠壓道次的微觀組織演變。
在TECNAIG-220透射電子顯微鏡下觀察各擠壓道次微觀組織演變,采用操作電壓為220 kV。同樣,首先從擠壓實驗后的線材上截取厚度為1.5 mm的薄片,然后在砂紙上磨到0.065 mm,并用沖片機沖出直徑為3 mm的圓片。最后采用電解雙噴減薄,電解液為硝酸與甲醇的混合液(硝酸∶甲醇=1∶3,體積比),實驗溫度-30 ℃,電壓12 V,電流50~60 mA。
圖2(a)為Al-5Ti-0.2C合金經(jīng)過連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓1道次的TEM顯微組織圖像,取試樣橫截面X面觀察??梢钥吹?,晶粒內(nèi)部出現(xiàn)大量的位錯,且位錯之間相互纏結(jié)并堆積在一起,初步形成了位錯墻和位錯胞狀結(jié)構(gòu),且胞狀結(jié)構(gòu)內(nèi)部基本看不到位錯,而胞壁位錯密度較高,位錯胞的形狀很不規(guī)則。圖2(b)為合金經(jīng)過連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓2道次的TEM顯微組織圖像。觀察發(fā)現(xiàn),晶粒內(nèi)部位錯密度減小,少數(shù)晶粒內(nèi)部位錯在向晶界和亞晶界處運動,在亞晶界處有大量位錯堆積,亞晶界因為更多的位錯反應(yīng)而變得平直、纖細。
圖2 不同擠壓道次下Al-5Ti-0.2C合金的TEM微觀組織(a)1道次;(b)2道次Fig.2 TEM microstructures of Al-5Ti-0.2C alloy after different extrusion passes(a)1 pass;(b)2 passes
擠壓1道次后,顯微組織在劇烈的剪切變形作用下,在晶界處和第二相粒子界面處產(chǎn)生較大的應(yīng)力集中,因此產(chǎn)生大量的位錯。但由于擠壓1道次的變形量不是很大,合金內(nèi)部積累的內(nèi)能較少,位錯的湮滅速度小于增殖速度,回復(fù)作用還不明顯。總體上,位錯數(shù)量不斷增加,晶粒細化增強,導(dǎo)致合金硬度顯著增大。擠壓2道次后,積累的變形量使得第二相粒子發(fā)生動態(tài)回復(fù),且位錯在驅(qū)動力作用下繼續(xù)運動,導(dǎo)致位錯湮滅,胞狀結(jié)構(gòu)向亞晶發(fā)展,亞晶界變得更加平直、纖細,尺寸在3.5 μm左右。
圖3為Al-5Ti-0.2C合金經(jīng)過連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓4道次的TEM顯微組織圖像。從圖3(a)中可以觀察到,相比1道次擠壓和2道次擠壓,晶粒內(nèi)部位錯數(shù)量明顯減少,且亞晶結(jié)構(gòu)形貌更加清晰、完整。從圖3(b)中發(fā)現(xiàn)孿晶現(xiàn)象,主要是晶體受機械應(yīng)力作用,由部分位錯運動產(chǎn)生的。
圖3 擠壓4道次下Al-5Ti-0.2C合金的TEM微觀組織(a)亞晶;(b)孿晶Fig.3 TEM microstructures of Al-5Ti-0.2C alloy after 4 passes of extrusion(a)subgrain;(b)twins
形變誘導(dǎo)是Al-5Ti-0.2C合金在連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓工藝中最主要的晶粒細化機制。圖4為Al-5Ti-0.2C合金中α-Al在不同道次下的平均晶粒尺寸變化,擠壓1道次使得晶粒在很大程度上得到細化,之后隨擠壓道次增加,晶粒進一步得到細化,擠壓4道次后合金平均晶粒尺寸在1 μm左右,晶粒內(nèi)部大量位錯明顯減少,相較于擠壓1道次,亞晶界更加清晰、完整。主要原因是連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓工藝在變形階段溫度較高,促進了動態(tài)再結(jié)晶,所以每擠壓1道次,晶粒內(nèi)部都會伴隨大范圍的動態(tài)回復(fù),有利于位錯反應(yīng)生成亞結(jié)構(gòu)。同時位錯反應(yīng)釋放大部分晶體內(nèi)的能量,致使每一道次擠壓時晶體內(nèi)部位錯密度和能量都處于相對較低的水平,隨著擠壓道次的增加,晶體內(nèi)部未能為大角度晶界的形成積累足夠多的能量,因此,在擠壓4道次后,合金仍以亞晶和小角度晶界為主[13]。
圖4 不同擠壓道次下Al-5Ti-0.2C合金中α-Al的平均晶粒尺寸變化Fig.4 Variation of average grain size of α-Al in Al-5Ti-0.2Calloys after different extrusion passes
圖5為原始鑄態(tài)下Al-5Ti-0.2C合金微觀組織的SEM圖像,圖5中白色部分表示第二相TiAl3組織。從圖中可以觀察到,TiAl3顆粒在Al基體中分布很不均勻,有的部分比較集中,有的部分較為松散,且尺寸從10 μm到50 μm大小不等,形狀也不規(guī)則,有長條狀顆粒、線狀顆粒等。原因是在制備Al-5Ti-0.2C合金的過程中,由于增強相和基體熱性能的差異以及其他各方面因素的影響,使?jié)沧⒊尚蔚脑嚇又写嬖谳^多縮孔、縮松等鑄造缺陷,這就造成了第二相TiAl3顆粒大小不一、形狀各異、分布不均,這些不足也進一步影響了合金的力學(xué)性能。
圖5 Al-5Ti-0.2C合金原始鑄態(tài)SEM微觀組織Fig.5 SEM microstructure of as-cast Al-5Ti-0.2C alloy
圖6為不同擠壓道次下Al-5Ti-0.2C合金微觀組織的SEM圖像。擠壓1道次后合金微觀組織中尺寸較大的TiAl3顆粒形貌為長條狀,邊緣不平整,存有裂紋缺陷,部分TiAl3顆粒內(nèi)部有空洞缺陷。擠壓2道次后,合金微觀組織中TiAl3顆粒分布不均勻,且有的TiAl3顆粒出現(xiàn)裂紋的現(xiàn)象,與顆粒大小無關(guān),如圖6(b)所示。擠壓4道次后的TiAl3顆粒尺寸明顯減小,如圖6(c)所示,合金中TiAl3大尺寸顆粒比例大幅度下降,小尺寸顆粒增多。擠壓5道次后大部分TiAl3大尺寸顆粒都被破碎成小尺寸顆粒,原本長條狀的TiAl3顆粒破裂成形狀規(guī)整、邊界圓滑的小尺寸顆粒,如圖6(d)所示,圖中幾乎沒有空白部分,小尺寸TiAl3顆粒均勻分布于Al基體中[14]。
圖6 不同擠壓道次下Al-5Ti-0.2C合金SEM微觀組織(a)1道次;(b)2道次;(c)4道次;(d)5道次Fig.6 SEM microstructures of Al-5Ti-0.2C alloy after different extrusion passes(a)1 pass;(b)2 passes;(c)4 passes;(d)5 passes
對于大尺寸Al3Ti顆粒減小的破碎機制現(xiàn)在還沒有明確的定論[15]。胡治流等認為α-Al與TiAl3界面處的高密度位錯導(dǎo)致裂紋源的產(chǎn)生,裂紋向內(nèi)部生長,從而使得TiAl3顆粒細化[16]。本實驗通過探討各個道次下裂紋的產(chǎn)生位置及其擴展方式研究TiAl3顆粒的破碎機制。從擠壓1道次后的合金微觀組織SEM圖像觀察發(fā)現(xiàn),部分TiAl3顆粒內(nèi)部存在空洞,且邊緣不整齊,這些存在的缺陷在后續(xù)的擠壓過程中對TiAl3的碎化產(chǎn)生了一定影響。隨著擠壓道次的增加,存在的空洞缺陷將對后期大尺寸TiAl3顆粒的破碎產(chǎn)生影響。擠壓2道次的合金微觀組織SEM圖像中,TiAl3顆粒內(nèi)部有部分裂紋產(chǎn)生,裂紋未擴展至顆粒邊緣,而內(nèi)部空洞周圍也有裂紋產(chǎn)生,隨著形變量的增加,兩種裂紋接觸加速了裂紋的擴展,致使大尺寸TiAl3顆粒破碎。同時隨著擠壓過程的進行,第二相TiAl3粒子作為位錯運動的第一道防線減慢位錯在晶界處積聚的速度,且提升了材料位錯的存儲能力,但大尺寸TiAl3顆粒也在被位錯不斷切割。擠壓4道次和擠壓5道次的合金微觀組織SEM圖像中可觀察到,大尺寸TiAl3顆粒已經(jīng)完全被破碎,尺寸減小到5 μm左右,分布于鋁基體中,但仍有部分尺寸較大的TiAl3顆粒存在。
第二相TiAl3粒子的組織演變對晶粒細化過程具有重要作用。在連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓過程中,由于存在劇烈的剪切作用,第二相TiAl3粒子被不斷破碎,因此第二相粒子的數(shù)目不斷增多,這些粒子產(chǎn)生的釘扎作用越來越大。所以,尺寸較小的第二相TiAl3粒子在一定程度上起到釘扎晶界、阻止晶粒長大的作用,從而有利于晶粒細化。另外,對于Al-5Ti-0.2C合金,在擠壓變形前,TiAl3顆粒大多分布于Al基體上,隨著擠壓變形過程的進行,在剪切力的作用下,這些顆粒因基體晶粒細化進入晶界位置,尺寸大小保持不變。這是由于第二相TiAl3顆粒相比Al基體屬于硬顆粒,因此在外力驅(qū)動下對其起到了剪切作用,使得Al基體得到明顯細化。
圖7為Al-5Ti-0.2C合金試樣X面的顯微硬度值隨擠壓道次不同而產(chǎn)生的變化。可以看到,原始態(tài)Al-5Ti-0.2C合金的維氏硬度值為36.58。在連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓1道次后,合金硬度快速提高,與原始態(tài)相比提高59.2%。在之后的擠壓過程中,隨擠壓道次的增加,合金硬度增幅減緩,但仍然呈上升趨勢。
圖7 X面的硬度值隨擠壓道次的變化Fig.7 Variation of hardness on X direction with pressing numbers increasing
不同擠壓道次下Al-5Ti-0.2C合金出現(xiàn)這種硬度的變化,主要是擠壓時細晶強化和位錯強化共同作用的結(jié)果[17]。擠壓初期,合金晶粒細化程度大,根據(jù)Hall-Petch關(guān)系式,其硬度也隨之提高,同時晶粒內(nèi)部產(chǎn)生大量位錯,位錯運動成為合金的主要塑性變形機制。擠壓產(chǎn)生的亞晶尺寸較小,晶體中晶界所占比例較高,位錯運動受到很大阻力,材料的變形抗力增大,存在加工硬化和殘余應(yīng)力,因此合金硬度得到大幅度提升,塑性大幅度下降。隨著擠壓道次的增加,變形量不斷累積,位錯越來越多,但大量位錯堆積在晶界處被吸收,且位錯增殖速度小于湮滅速度,合金的位錯密度達到了動態(tài)平衡,此時擠壓產(chǎn)生的加工硬化和回復(fù)作用同時存在,因此擠壓中期和后期的應(yīng)力值變化較小,合金組織細化程度減小,從而導(dǎo)致合金的硬度基本不變。
圖8顯示了不同擠壓道次下Al-5Ti-0.2C合金拉伸斷口的掃描電鏡圖像。可以看到,原始態(tài)合金拉伸斷口的部分韌窩平均尺寸較大,韌窩深且直徑大,且大尺寸韌窩周圍分布很多較小的韌窩,小尺寸韌窩深淺大小分布不均。經(jīng)過1道次擠壓,斷口處仍有部分大尺寸韌窩,但總體深度變小,直徑減小,且斷口處出現(xiàn)大量的解理臺階。2道次擠壓之后,韌窩進一步變淺變小,斷口處有很清晰的解理臺階和河流花樣。經(jīng)過4道次擠壓,韌窩大小分布均勻且深度變小,并且斷口處呈現(xiàn)河流花樣,有大量的解理臺階。
圖8 不同擠壓道次下Al-5Ti-0.2C合金的拉伸斷口形貌(a)原始鑄態(tài);(b)1道次;(c)2道次;(d)4道次Fig.8 Fracture surface morphologies of Al-5Ti-0.2C alloy after different extrusion passes(a)as-cast;(b)1 pass;(c)2 passes;(d)4 passes
拉伸斷裂包括孔洞萌生、擴展和聚合的規(guī)律過程。經(jīng)過連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓后的試樣進行拉伸時,難以產(chǎn)生塑性變形,導(dǎo)致合金中TiC顆粒與基體分離形成密集的小尺寸韌窩,且不斷聚合致使微孔變大,形成裂紋進而斷裂,斷裂方式是微孔聚集型斷裂;另外,大尺寸韌窩則是由TiAl3與基體分離形成,分析認為,第二相的尺寸和分布對韌窩尺寸及深度有較大影響[18]。對照不同擠壓道次下Al-5Ti-0.2C合金組織中的TiAl3相的尺寸和分布,隨著擠壓道次的增加,TiAl3相平均尺寸減小,斷口形貌特征表現(xiàn)出韌性提高,主要原因是粗大第二相顆粒數(shù)量的減少[19]。同時,在4道次擠壓后,因為TiAl3粒子周圍伴生大量細小的TiAl3粒子,而大尺寸TiAl3粒子具有明顯的脆性。因此,在4道次擠壓后,對于圖8所示的大尺寸TiAl3粒子表現(xiàn)出區(qū)域解理斷裂特征,小尺寸TiAl3粒子與鋁基體具有較好的界面相容性使得斷口呈現(xiàn)大量韌窩形態(tài)。同時,隨著變形量的不斷累積,基體加工硬化加劇,材料塑性逐漸下降,韌性提高。
(1)連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓工藝可有效細化Al-5Ti-0.2C合金微觀組織,平均晶粒尺寸減小至1 μm左右,而形變誘導(dǎo)是Al-5Ti-0.2C合金在等通道轉(zhuǎn)角擠壓工藝中最主要的晶粒細化機制。
(2)第二相TiAl3組織的演變過程中,高密度位錯堆積導(dǎo)致Al基體和TiAl3界面的裂紋以及TiAl3內(nèi)部的空洞產(chǎn)生,隨著擠壓變形裂紋擴展,最終貫穿整個TiAl3顆粒,從而引起第二相TiAl3的細化。而細小的第二相TiAl3組織在一定程度上起到釘扎晶界、阻止晶粒長大的作用,并對Al基體組織起到剪切作用,促進組織中晶粒的細化。
(3)連續(xù)等通道轉(zhuǎn)角擠壓有效提高了Al-5Ti-0.2C合金的力學(xué)性能,擠壓1道次后合金硬度提升最為明顯,與原始態(tài)相比提高59.2%,之后隨擠壓道次的增加,硬度提升的趨勢變緩,合金的塑性下降,韌性提高。