農(nóng) 鑫， 高金忠， 吳俊武， 師春生， 趙乃勤

(1. 天津大學 材料科學與工程學院， 天津 300350；2. 上海宇航系統(tǒng)工程研究所， 上海 201108)

1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧是一種采用奧氏體不銹鋼絲制造的螺旋彈簧，具有優(yōu)秀的耐熱性和抗腐蝕性能。奧氏體不銹鋼絲與其他需要經(jīng)過冷拔強化的彈簧鋼絲不同，經(jīng)過冷軋或者冷拉以及卷制后，不需要進行熱處理，便得到成品。其彈簧的絲徑較粗，常裝備在重要的大型設備當中[1]，因此，需要考慮其工程應用的安全性能問題。對于材料的安全性能，通常會首先考慮其強度、韌性以及耐腐蝕性等因素，而往往會忽略材料的抗應力松弛性，而抗應力松弛性同樣是衡量材料安全性能的重要指標，在螺旋壓縮彈簧中更加不可忽視[2-3]。

應力松弛是材料在一定溫度下保持固定的應變，應力隨著時間的延長，不斷降低的現(xiàn)象[2,4]。應力松弛過程可分為兩個階段，第一階段為應力快速下降階段，第二階段為應力緩慢下降階段[5]，它相比于斷裂和腐蝕等失效形式更難被觀測到，具有較大隱蔽性。已有研究從可動位錯密度、顯微組織中各相之間的位向關系或者合金元素的角度去考慮應力松弛的機理。Guo等[6]對直徑φ50 μm的銅導線進行系統(tǒng)的應力松弛研究，發(fā)現(xiàn)應力松弛同時發(fā)生在銅線的塑性區(qū)域和彈性區(qū)域，隨著松弛的進行，可動位錯密度降低的趨勢和應力下降的趨勢相同。除了可動位錯會發(fā)生變化之外，材料的組織形貌也會發(fā)生一定程度的轉變。Jia等[7]發(fā)現(xiàn)在Ti-7333合金中，在750 ℃下的松弛不僅會導致可動位錯密度發(fā)生變化，合金中的片層狀α相也會轉變成球形組織；隨著電子顯微鏡等微觀表征技術的發(fā)展，還有學者[8]通過向Cu-Cr合金中添加Mg元素來研究其對應力松弛的影響，結果表明Mg元素的添加使Cu-Cr合金在100 ℃以上時的抗應力松弛性能顯著提高，而在100 ℃以下則不明顯，因為在100 ℃以上時Mg的加入促進了Cottrell氣團的形成，阻礙了松弛的進行。然而，目前的研究僅僅宏觀地分析了應力松弛產(chǎn)生的原因以及影響因素，并未解釋應力松弛兩個階段松弛速率不同的原因，也沒有闡明不同的松弛溫度下，松弛的第一階段和第二階段之間拐點時間出現(xiàn)變化的具體原因。

本文以1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧為研究對象，通過應力松弛試驗觀測不同溫度下松弛第一階段和第二階段拐點的位置并據(jù)此計算Arrhenius公式中的激活能Q，并結合透射電子顯微鏡(TEM)技術，著重探索應力松弛出現(xiàn)兩個階段的原因。

1 試驗材料和方法

1.1 試驗材料和測試方法

試驗所用1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧的化學成分和彈簧結構如表1和圖1所示。采用圖2所示的RDL-10松弛蠕變試驗機對彈簧進行應力松弛測試，該設備檢測載荷的誤差為±0.5%，配套環(huán)境箱的溫度誤差為±2 ℃，可以有效地保證測試的準確程度。

表1 1Cr18Ni9不銹鋼的化學成分(質(zhì)量分數(shù)，%)

圖1 1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧結構示意圖

根據(jù)已報導的研究成果[1]，1Cr18Ni9鋼在較低溫度時松弛非常不明顯，若設定的溫度太低或松弛時間較短，會造成松弛現(xiàn)象觀測的困難。因此，選定試驗時長為960 h，試驗溫度為100、140、180和220 ℃。此外，從宏觀意義上來說，載荷的增加同樣會導致松弛的加速，為了保證松弛的觀測明顯，根據(jù)彈簧手冊和彈簧的結構參數(shù)圖[9]，選定保證彈簧不并圈的最大壓縮量作為不同溫度試驗的壓縮量，固定為28 mm。使用游標卡尺(精度為0.02 mm)測量1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧松弛后的自由長度，為了保證測試的準確，每個樣品測量3次，取平均值作為彈簧松弛后的自由長度。

1.2 顯微組織表征

采用JEOL-JEM-2100F透射電鏡(TEM)對1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧松弛前后的顯微組織進行分析，先用數(shù)控線切割沿平行于彈簧圓截面切取一定厚度的試樣，然后用砂紙打磨至約30 μm厚，再通過離子減薄法制備成透射電鏡觀測樣品。

2 試驗結果與討論

2.1 松弛曲線分析

根據(jù)1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧在不同溫度下的應力松弛曲線，得出負載損失率(應力F與初始應力F0之比，F(xiàn)/F0)曲線，如圖3所示。從圖3可以很明顯地看出，1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧的應力負載損失量很小，具有優(yōu)異的抗松弛性能。其松弛曲線和經(jīng)典的松弛規(guī)律相似，即第一階段應力快速下降，達到拐點(圖3中圓圈處)后進入第二階段，應力緩慢下降。另外，在140、180和220 ℃下出現(xiàn)第二階段的時間均為30 h左右，進入第二階段后負載損失率下降變緩，最終趨近于應力松弛極限[10]。但對于該彈簧100 ℃下的應力松弛，第二階段出現(xiàn)的時間則在30 h之后，且拐點非常不明顯，該現(xiàn)象的原因?qū)⒃诤笪淖鲞M一步說明。

圖3 1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧不同溫度下的松弛曲線

采用簡化的李氏方程對彈簧在不同溫度的應力松弛曲線進行擬合[11]：

F/F0=alnt+b

(1)

式中：F為彈簧應力；F0為初始應力；a為與伯氏矢量相關的常數(shù)；b為材料常數(shù)；t為松馳時間。擬合結果如表2所示。可以看出，100 ℃和220 ℃的擬合精度明顯低于140 ℃和180 ℃，這是由于100 ℃的整體負載損失偏低，而且第一階段和第二階段的拐點相當不明顯，但經(jīng)典的李氏方程在第一階段和第二階段的拐點處十分清晰，而220 ℃的應力松弛試驗數(shù)據(jù)和李氏方程擬合曲線在600 h以后開始產(chǎn)生差異，經(jīng)典的李氏方程的負載損失要小于試驗下的負載損失，導致了擬合精度偏低。根據(jù)文獻[12]，當環(huán)境溫度升高時，原子會變得更加活躍，應力松弛過程中的驅(qū)動力將會增大，松弛速率符合Arrhenius公式：

表2 1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧不同松弛溫度下的李氏方程

Vs=Ae-Q/kT

(2)

式中：Vs為松馳速率；T為溫度，K；Q為松弛過程中的激活能，eV；A為材料常數(shù)；k為玻爾茲曼常數(shù)[13]，k=8.6×10-5eV/K。

對公式(2)進行變形得到公式(3)：

lnVs=lnA-Q/kT

(3)

由式(3)可知，當Q不變時，松弛速率的對數(shù)與1/T呈線性關系，因此，當溫度較高時，松弛速率快，達到應力松弛極限的時間也較短。

將圖3中的最終負載變化量與溫度的關系作圖，如圖4(a)所示，發(fā)現(xiàn)當試驗溫度越高時，材料的最終負載保持率越低，即在溫度更高時材料的松弛速率更大，根據(jù)式(3)，在其余條件相同時，環(huán)境溫度高的松弛速率大于環(huán)境溫度低的松弛速率，最終導致負載保持率隨溫度的增加而降低。

通過測量松弛后的彈簧尺寸可以更直觀地表明松弛溫度與松弛速率的關系，如圖4(b)所示?？梢钥闯?，彈簧經(jīng)960 h的松弛試驗后的自由長度均有縮小，100 ℃松弛后的自由長度從原來的70.00 mm縮短至69.84 mm，而220 ℃松弛后樣品的自由長度從原來的70.00 mm縮短至68.60 mm，即松弛溫度越高彈簧的自由長度下降得越明顯。在宏觀上，這是因為松弛的本質(zhì)是彈性不斷向塑性轉變的過程，即原本能伸縮的彈簧在扭轉壓縮過程中發(fā)生了塑性變形，導致原始長度無法完全恢復，溫度越高，這個轉變的過程越明顯；在微觀上，根據(jù)式(3)，溫度越高，松弛速率變大，松弛越明顯，彈簧的自由長度越小。這種現(xiàn)象也可以解釋圖4(a)中的松弛溫度越高最終負載保持率越低的情況。

圖4 1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧不同溫度下的最終負載損失(a)和最終自由長度(b)

根據(jù)文獻[2]，不銹鋼彈簧應力松弛的松弛曲線不僅符合李氏方程，松弛規(guī)律還符合經(jīng)典的退化函數(shù)模型：

F/F0=y0+Ade-t/t1

(4)

式中：y0為應力松弛極限；Ad為應力松弛程度；t1為與溫度相關的常數(shù)；t為松馳時間。退化函數(shù)模型與Arrhenius公式的匹配程度更高，采用退化函數(shù)作為預測公式可以評估1Cr18Ni9鋼彈簧在不同溫度的應力松弛性能，根據(jù)圖3可以得出不同溫度下的退化函數(shù)，如表3所示。采用式(3)分別對y0、Ad和t1進行擬合，結果如圖5所示。由圖5(a～c)可以發(fā)現(xiàn)，3個參數(shù)的擬合結果精度較低，尤其對于Ad來說，R2僅為0.38。通過觀察數(shù)據(jù)點分布情況并結合圖3分析，發(fā)現(xiàn)100 ℃的應力松弛情況存在較大差異是造成擬合精度較低的原因。當排除100 ℃時的數(shù)據(jù)再進行擬合時，3個參數(shù)的擬合結果精度明顯提升，對應的R2大大增加，如圖5(d～f)所示。表明溫度在140 ℃以上時，材料的松弛符合Arrhenius公式。由式(2)可知，松弛速率的對數(shù)與1/T呈現(xiàn)線性關系的前提是激活能Q不變，當Q發(fā)生變化，擬合結果的精確性將下降，即不同溫度的松弛機理不同時，擬合結果的精確性會降低。

圖5 溫度與退化函數(shù)中各參數(shù)之間的關系

表3 1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧不同松弛溫度下的退化函數(shù)

2.2 松弛機理分析

宏觀上，松弛的本質(zhì)是在應力作用下彈性應變不斷向塑性應變轉化的過程，但是在微觀組織方面，材料的位錯運動方式等還不清楚，因此采用透射電鏡分析1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧松弛后的位錯以及晶粒大小等變化，從微觀角度討論彈簧的松弛機理。

圖6所示為1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧松弛前后的TEM顯微組織，由圖6(a, b)可以看出，每塊區(qū)域的晶界十分明顯，呈現(xiàn)明顯的板條狀，對于工藝十分成熟的1Cr18Ni9螺旋壓縮彈簧，在材料制備成彈簧鋼絲時，會在室溫下采用冷拔變形的方式，控制鋼絲的線徑，并細化晶粒，這樣可以顯著提高材料的抗應力松弛性能[14]。此外，可在圖6(a)中發(fā)現(xiàn)奧氏體晶粒中存在少量的位錯線，這是1Cr18Ni9材料經(jīng)過卷制得到螺旋彈簧時發(fā)生塑性變形產(chǎn)生的位錯。

圖6 1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧不同溫度松弛后的TEM組織

由圖6(c, d)可以看出，奧氏體晶粒在100 ℃×960 h 的松弛后，晶界相比于初始狀態(tài)時更加模糊，因為應力松弛的本質(zhì)是微塑性變形，應力松弛的過程中，晶粒不斷發(fā)生微塑性變形，呈現(xiàn)纖維狀，使得晶界變得模糊不清。此外，在圖6(d)中還發(fā)現(xiàn)完整晶粒中存在堆積的位錯胞，這些區(qū)域的位錯密度很大，會產(chǎn)生較大的應力集中。在松弛過程中，這些區(qū)域不會優(yōu)先松弛，但隨著松弛時間的延長，這些區(qū)域的應力超過開動松弛的臨界分切應力時同樣會發(fā)生松弛，位錯密度下降。整個松弛是先從位錯堆積較少的“弱區(qū)”開始，隨著松弛不斷進行，逐步過渡到位錯密度大的“強區(qū)”，最后“強區(qū)”的應力集中現(xiàn)象得到緩解，整個材料的組織、亞結構逐漸均勻化，位錯的運動方式以多滑移為主[12]。

由圖6(e～j)可以看出，經(jīng)過140、180、220 ℃松弛后晶粒的變形程度非常不均勻，可在圖6(e, g, i)中觀察到晶粒變形程度低，晶粒完整性相對較好的區(qū)域，而其余部分則變形程度較大，奧氏體仍維持板條狀，如圖6(f, h, j) 中所示。

為了更直觀地對比不同松弛溫度下的晶粒完整程度，將未松弛、100 ℃和220 ℃松弛后的組織單獨選出比較，如圖7所示，可以看到，未松弛的組織板條特征十分明顯，當松弛溫度不斷提高，整個晶粒的變形程度發(fā)生變化。彈簧線圈截面在壓應力的作用下，整個彈簧松弛的過程從外圈開始，不斷向內(nèi)圈擴展，這樣的非均勻松弛行為導致了內(nèi)部的組織變形程度不均勻，在“內(nèi)圈”的位置，晶粒變形程度較低，而在松弛程度高的“外圈”區(qū)域，由于應力集中使松弛變形量累積增加，條塊組織明顯增多、細化。除此之外，在更高的溫度，松弛變形的方式不單單以多滑移的方式進行，還發(fā)生了孿生變形，使得整個晶粒轉變成更細的板條。上文中提到，100 ℃的松弛激活能與其他3個溫度的不同，正是因為溫度的升高，導致塑性變形方式變得多樣化，從原本單一的位錯多滑移向滑移和孿生轉變[15]。

圖7 1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧不同溫度松弛后的組織形貌

3 結論

1) 1Cr18Ni9鋼螺旋壓縮彈簧的應力松弛和經(jīng)典的松弛規(guī)律基本接近，松弛速率基本呈現(xiàn)先快后慢的趨勢，但是100 ℃松弛拐點并不明顯，因此使用經(jīng)典的方程擬合時精度不高。

2) 在100 ℃時，松弛塑性變形以位錯的多滑移為主，而在更高的溫度，塑性變形方式以位錯多滑移與孿生并存的方式進行，從而導致激活能Q不同，最終導致100 ℃時的松弛一階段和二階段之間的拐點出現(xiàn)時間不同，最終在松弛曲線上呈現(xiàn)不同的趨勢。