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        海河水系重金屬污染特征及風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

        2022-03-09 14:09:42劉思達(dá)肖淑敏劉金鑫高富
        生態(tài)毒理學(xué)報(bào) 2022年6期
        關(guān)鍵詞:污染生態(tài)

        劉思達(dá),肖淑敏,2,*,劉金鑫,高富,2

        1. 天津城建大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院,天津 300384 2. 天津市水質(zhì)科學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300384

        重金屬是常見的環(huán)境污染物,因其強(qiáng)生物毒性、難降解性及易生物富集等而備受關(guān)注[1]。其來源廣泛,可通過生活污水、工農(nóng)業(yè)廢水排放或地表徑流等途徑進(jìn)入水體系統(tǒng)。絕大部分重金屬會被懸浮顆粒物吸附或結(jié)合而最終富集在沉積物中,同時(shí)在某些條件下(比如風(fēng)浪潮汐、挖掘采沙、船運(yùn)和底棲生物活動(dòng)等)沉積物中的重金屬又可釋放到水體中,造成二次污染。因此,對既是河流重金屬“匯”,又是河流重金屬“源”[2]的沉積物中重金屬分布特征研究可以判斷一定時(shí)期內(nèi)其區(qū)域污染程度。自20世紀(jì)70年代以來,研究者對自然水體及其表層沉積物中的重金屬污染開展了大量研究,發(fā)現(xiàn)不同地區(qū)不同水體重金屬污染程度各有不同[3-5]。

        海河水系包括永定河、薊運(yùn)河、大清河、漳衛(wèi)南運(yùn)河、潮白河、北運(yùn)河、子牙河和黑龍港運(yùn)東地區(qū)諸河等[6],流域總面積31.8萬km2,涵蓋北京、天津和河北等8個(gè)省市。由于海河流域?yàn)槲覈挝幕行乃诘?,在國民?jīng)濟(jì)中占有舉足輕重的地位,很多學(xué)者對其水體或沉積物中重金屬污染進(jìn)行了調(diào)研,但研究工作大多是對個(gè)別或少數(shù)條河流設(shè)置采樣點(diǎn)進(jìn)行的。目前,對海河水系重金屬的大尺度研究較少,整體上海河流域水中重金屬污染特征及風(fēng)險(xiǎn)狀況仍然不清楚。

        文獻(xiàn)計(jì)量學(xué)是通過對文獻(xiàn)標(biāo)題、摘要、關(guān)鍵詞和全文進(jìn)行分析,運(yùn)用統(tǒng)計(jì)學(xué)等數(shù)學(xué)工具來描述研究領(lǐng)域趨勢或特征的研究方法,可在較大的時(shí)間尺度和空間跨度上對某一問題等進(jìn)行系統(tǒng)研究,已被用于環(huán)境中重金屬的環(huán)境污染特征研究[7]。本研究借助該手段以整個(gè)海河流域作為研究區(qū)域,系統(tǒng)分析了近20年海河水系水體和沉積物中幾種重金屬的污染特征,并利用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法進(jìn)行了污染水平和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià),以期為后續(xù)該流域重金屬的污染控制提供參考。

        1 材料與方法(Materials and methods)

        1.1 數(shù)據(jù)來源

        本研究中海河水系重金屬濃度數(shù)據(jù)通過以下文獻(xiàn)檢索而獲得。

        1.1.1 文獻(xiàn)檢索策略

        檢索中國知網(wǎng)(CNKI)和Web of Science兩大綜合性文獻(xiàn)數(shù)據(jù)庫,文獻(xiàn)范圍限定為2000—2021年。中文檢索關(guān)鍵詞為“重金屬/鎘/鉻/銅/鋅/鉛/砷/鎳”,主題詞“海河/永定河/薊運(yùn)河/大清河/北運(yùn)河/潮白河/子牙河/漳衛(wèi)南運(yùn)河/黑龍港”;英文檢索關(guān)鍵詞為“Heavy metals/Cadmium/Chromium/Copper/Zinc/Lead/Arsenic/Nickel”和“China”,主題詞“Haihe River/Yongding River/Jiyun River/Daqing River/Beiyun River/Ziya River/Chaobai River/Zhangwei South River/ Heilonggang”。檢索式使用布爾位置運(yùn)算符(“AND”、“OR”)。

        1.1.2 文獻(xiàn)篩選標(biāo)準(zhǔn)

        納入標(biāo)準(zhǔn):①樣品為河水或河流表層沉積物;②采樣地點(diǎn)明確;③重金屬檢測方法科學(xué)可信;④統(tǒng)計(jì)參數(shù)至少包括樣本量、均值和標(biāo)準(zhǔn)差;或樣本量、中位數(shù)和最大/最小值。

        排除標(biāo)準(zhǔn):①重復(fù)性文獻(xiàn);②綜述類文獻(xiàn);③實(shí)驗(yàn)室模擬試驗(yàn)樣品;④統(tǒng)計(jì)參數(shù)不全。

        根據(jù)上述策略,在數(shù)據(jù)庫中檢索到相關(guān)文獻(xiàn)385篇,經(jīng)篩選最終納入49篇,具體流程如圖1所示。

        圖1 文獻(xiàn)篩選流程Fig. 1 Literature screening process

        1.2 數(shù)據(jù)提取與統(tǒng)計(jì)處理

        從納入文獻(xiàn)中提取數(shù)據(jù)包括發(fā)表時(shí)間、采樣地點(diǎn)、樣品類型、樣本量、檢測方法、檢出限和濃度數(shù)據(jù)。通過Excel 2019預(yù)處理數(shù)據(jù),使用SPSS26軟件進(jìn)行重金屬濃度數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)處理。其中,每篇文獻(xiàn)報(bào)告的均值和標(biāo)準(zhǔn)差若可直接從文獻(xiàn)中讀取的就直接讀取,不能讀取的則根據(jù)樣本量、中位數(shù)、最小值和最大值等統(tǒng)計(jì)值間接計(jì)算。然后根據(jù)樣本量、均值和標(biāo)準(zhǔn)差統(tǒng)計(jì)整體的均值(加權(quán)平均值)、標(biāo)準(zhǔn)差和均值的中位數(shù)[7]。

        1.3 風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

        為確定海河水系水中和表層沉積物中重金屬污染程度,分別采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法進(jìn)行污染評價(jià)。

        1.3.1 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法

        內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法能夠反映環(huán)境中重金屬污染現(xiàn)狀及各種重金屬對復(fù)合污染的不同貢獻(xiàn),并甄別主要污染物,是水體重金屬污染評價(jià)的常用方法之一[8]。計(jì)算公式分別為:

        (1)

        (2)

        式中:Wi為重金屬i檢測濃度;Bi為重金屬i相應(yīng)的環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)值;max(Pi)為重金屬單因子污染指數(shù)最大值;ave(Pi)為各重金屬單因子污染指數(shù)平均值。本研究選用《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)V類水域標(biāo)準(zhǔn)限值作為環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)值[9],根據(jù)內(nèi)梅羅污染指數(shù)法評價(jià)分為5個(gè)等級,其等級分類標(biāo)準(zhǔn)可參考陳明等[10]的研究。

        1.3.2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法

        潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法綜合考慮了沉積物中各種重金屬的濃度水平和毒性效應(yīng),是評價(jià)沉積物重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的最常用方法[11-12]。其計(jì)算公式為:

        (3)

        式中:RI為潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù);Ei為重金屬i的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù);Ti為重金屬i的毒性系數(shù),Si為重金屬i的污染參數(shù);Ci為重金屬i的檢測濃度;Di為重金屬i的地球化學(xué)背景值。

        由于本研究中水系分布范圍較大,故Di值采用中國水系沉積物背景值[13],其中,鎘(Cd)、鉻(Cr)、銅(Cu)、鋅(Zn)、鉛(Pb)、砷(As)和鎳(Ni)的Di分別為0.18、61、23、71、27、12和26 mg·kg-1。Ti值采用徐爭啟等[14]的推薦值,即TCd=30,TAs=10,TCr=2,TZn=1,TCu=TPb=TNi=5。根據(jù)評價(jià)的重金屬種類,參考周旭[15]的方法,確定本研究中潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度的RI分級標(biāo)準(zhǔn)為:輕微(RI<66)、中等(66≤RI<132)、強(qiáng)(132≤RI<264)、很強(qiáng)(264≤RI<528)和極強(qiáng)(RI≥528)。

        2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

        2.1 海河水系水中重金屬含量分布特征

        海河水系6種重金屬Cd、Cr、Cu、Zn、Pb和As濃度統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表1所示,其平均濃度順序?yàn)椋篫n(0.1388 mg·L-1)>Cu(0.0303 mg·L-1)>Pb(0.0293 mg·L-1)>Cr(0.0245 mg·L-1)>Cd(0.0050 mg·L-1)=As(0.0050 mg·L-1)。與《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3838—2002)Ⅴ類水域標(biāo)準(zhǔn)限值來看,總體上海河水系6種重金屬的平均濃度雖然未超標(biāo),但部分河流存在超標(biāo)現(xiàn)象。如大清河、海河干流和黑龍港的Cd,其平均濃度均超過Ⅴ類水質(zhì)限值,且Cd在各個(gè)河流的部分檢測點(diǎn)位均有超出Ⅴ類水質(zhì)限值的現(xiàn)象,故相對其他重金屬來說污染可能嚴(yán)重一些。需要特別注意的是Cr在上述河流中報(bào)道的最高濃度是Ⅴ類水質(zhì)限值的62.26倍,Zn的最高濃度則達(dá)到了25.45倍。此外,Cr在薊運(yùn)河、北運(yùn)河和子牙河的部分檢測點(diǎn)位超出了Ⅴ類水質(zhì)限值,而其他幾種重金屬超標(biāo)率較低,Cu甚至在所有檢測點(diǎn)位均沒有超標(biāo)。表1的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)還表明重金屬在各個(gè)河流的濃度分布波動(dòng)較大,同時(shí)在不同河流的空間差異也較明顯,可能是受到不同區(qū)域工農(nóng)業(yè)污染排放的影響。

        表1 海河水系水體重金屬濃度水平Table 1 Concentrations of heavy metals in river water of Haihe Basin

        2.2 表層沉積物重金屬含量分布特征

        海河水系整體上表層沉積物重金屬含量平均濃度由高到低依次為Zn>Cr>Cu>Ni>Pb>As>Cd,濃度范圍為0.39~133.94 mg·kg-1(表2)。各種重金屬均高于中國水系沉積物背景值,為1.13倍~2.17倍。從具體河流沉積物來看,除了黑龍港的Cr、北運(yùn)河的As、薊運(yùn)河和永定河的Pb、潮白河的Cd、Pb、Zn、As和Ni其濃度低于中國水系沉積物背景值外,其他的均高于背景值,特別是海河干流,其沉積物中Zn、Cd和Pb濃度分別為相對應(yīng)背景值的7.32倍、7.28倍和2.53倍。分析原因可能與海河流經(jīng)人口稠密、工業(yè)發(fā)達(dá)的天津市中心城區(qū)和塘沽區(qū)有關(guān)[16]。子牙河沉積物Cr含量最高,為背景值1.71倍,可能與其流經(jīng)地區(qū)分布著大量的工業(yè)企業(yè)有關(guān)[17]。黑龍港沉積物Cu、As和Ni含量最高,分別是背景值的6.15倍、6.05倍和1.64倍,原因可能與其上游石化、冶金等工業(yè)排放廢水有關(guān)[18]。與國內(nèi)其他流域沉積物重金屬相比,海河水系表層沉積物各重金屬平均濃度均低于珠江[19],但均高于黃河[20]和遼河[21];除Cr之外,亦均高于長江的水平[22]。同樣由表2可知,各重金屬在不同河流的濃度水平和空間差異性存在較大不同,可能與不同區(qū)域的人類活動(dòng)密切相關(guān)。

        表2 海河水系沉積物重金屬濃度水平Table 2 Concentrations of heavy metals in sediments of Haihe Basin

        2.3 海河水系水中重金屬污染評價(jià)

        使用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對海河水系各河水中重金屬污染進(jìn)行評價(jià)。由圖2可知,各河水體中重金屬污染程度(Pn)排序?yàn)椋汉邶埜?1.93)>子牙河(0.93)>大清河(0.83)>永定河(0.60)>海河干流(0.52)>漳衛(wèi)南運(yùn)河(0.32)>薊運(yùn)河(0.26)>北運(yùn)河(0.10)>潮白河(0.08)。總體來看,黑龍港重金屬污染呈輕度水平,大清河和子牙河為警戒水平,其他河流則處于安全水平。黑龍港輕度污染主要是Cd導(dǎo)致的,可能與該研究區(qū)域的采礦、皮革工業(yè)活動(dòng)和農(nóng)業(yè)施肥有關(guān)[9]。

        圖2 海河水系水中重金屬內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評價(jià)結(jié)果空間分布注:YD為永定河;JY為薊運(yùn)河;DQ為大清河;ZW為漳衛(wèi)南運(yùn)河;CB為潮白河;BY為北運(yùn)河;ZY為子牙河;HL為黑龍港;HH為海河干流。Fig. 2 Distribution of Nemerow integrated pollution index for heavy metals in water from Haihe BasinNote: YD means Yongding River; JY means Jiyun River; DQ means Daqing River; ZW means Zhangweinan River; CB means Chaobai River; BY means Beiyun River; ZY means Ziya River; HL means Heilonggang River; HH means Haihe River mainstream.

        2.4 海河水系沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

        各河流沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度(以RI值表征)為:海河干流(332)>黑龍港(239)>子牙河(164)>漳衛(wèi)南運(yùn)河(110)>大清河(108)>北運(yùn)河(91)>薊運(yùn)河(76)>永定河(64)>潮白河(48)。海河干流有很強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),黑龍港和子牙河均達(dá)到強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),漳衛(wèi)南運(yùn)河、大清河、北運(yùn)河和薊運(yùn)河均處于中等風(fēng)險(xiǎn)等級,永定河和潮白河都是輕微生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)(圖3)。造成海河干流很強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)可能與海河流經(jīng)人口稠密、工業(yè)發(fā)達(dá)的天津市中心城區(qū)和塘沽區(qū)有關(guān),工業(yè)企業(yè)排放含有重金屬的廢水,進(jìn)入到河流等水體并在沉積物中積累[23]。黑龍港處于強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)同樣是該地區(qū)人類生產(chǎn)和生活的排放造成的[18]。從貢獻(xiàn)率來看,Cd對海河水系沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)起了主導(dǎo)作用(圖4),是需要重點(diǎn)關(guān)注的對象。

        圖3 海河水系沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)空間分布注:YD為永定河;JY為薊運(yùn)河;DQ為大清河;ZW為漳衛(wèi)南運(yùn)河;CB為潮白河;BY為北運(yùn)河;ZY為子牙河;HL為黑龍港;HH為海河干流。Fig. 3 Distribution of potential ecological risk of heavy metals in sediments from Haihe BasinNote: YD means Yongding River; JY means Jiyun River; DQ means Daqing River; ZW means Zhangweinan River; CB means Chaobai River; BY means Beiyun River; ZY means Ziya River; HL means Heilonggang River; HH means Haihe River mainstream.

        圖4 海河水系沉積物潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)各重金屬貢獻(xiàn)率Fig. 4 Contribution rate of heavy metals to potential ecological risk of sediments in Haihe Basin

        本研究表明,海河水系水體中6種重金屬平均含量由高到低依次為Zn>Cu>Pb>Cr>Cd=As,均未超出Ⅴ類水質(zhì)限值,但存在部分采樣點(diǎn)位重金屬超標(biāo)現(xiàn)象。水體沉積物中各重金屬與中國水系沉積物背景值相比均超標(biāo),超標(biāo)倍數(shù)依次為Cd(2.17)>Cu(2.00)>Zn(1.89)>As(1.55)>Ni(1.25)>Pb(1.14)>Cr(1.13)。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評價(jià)表明水體中重金屬污染黑龍港為輕度水平,其他河流污染處于警戒或安全水平。水系沉積物中重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最高的為海河干流,其次為黑龍港和子牙河,其他河流為中等或輕微的風(fēng)險(xiǎn)范疇。Cd是潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最大的貢獻(xiàn)者,是風(fēng)險(xiǎn)防控中需要特別關(guān)注的對象。

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