張賀，楊爽，揣榮巖，李新

混沌流微混合器的性能優(yōu)化

張賀*，楊爽，揣榮巖，李新

（沈陽工業(yè)大學 信息科學與工程學院，遼寧 沈陽 110870）

為提高低雷諾數(shù)層流條件下被動式微混合器的效率，依據(jù)“三維馬蹄變換”數(shù)學模型，對流體進行“擠壓拉伸”“彎曲折疊”“二次折疊”和“逆變換-交集”操作，得到了一款包含6個混合單元，總長度為15 mm的混沌流微混合器。仿真研究表明：在“低流速-擴散主導”階段=2×104m/s時，=300 s后混合器進入穩(wěn)定混合狀態(tài)，出口處的混合指數(shù)Outlet=97.82%；在“中流速-湍流發(fā)展”階段=5×103m/s時，=70 s后進入穩(wěn)定混合狀態(tài)，經(jīng)3個混合單元后混合指數(shù)Inlet4=98.89%；在“高流速-湍流主導”階段=8×102m/s時，=22 s后進入穩(wěn)定混合狀態(tài)，經(jīng)2個混合單元后混合指數(shù)Inlet3=99.35%。采用基于面投影微立體光刻的3D打印技術(shù)整體制備了混合器芯片，借助顯微鏡用可視化方法對不同進樣流速下的混合器性能進行了驗證，示蹤劑顏色變化實驗結(jié)果與表面濃度云圖的仿真結(jié)果一致。

微流體；混沌混合器；三維馬蹄變換；3D打??；一體化制備

1 引　言

本文基于三維馬蹄變換數(shù)學模型設(shè)計并優(yōu)化后得到了一款微混合器。該混合器利用復雜的微米級三維結(jié)構(gòu)和溝道截面特征尺度的變化，能夠誘發(fā)并增強混沌流，實現(xiàn)試樣的快速均勻混合。隨后，采用基于面投影微立體光刻的3D打印技術(shù)整體制備了混合器芯片，并對其性能進行了驗證。

2 微混合器設(shè)計與制備

基于三維馬蹄變換［18］的微混合器設(shè)計流程如圖1所示。當兩種不同濃度的液體在T-型溝道內(nèi)相遇時，進樣溝道截面由500 μm×500 μm變?yōu)?00 μm×200 μm，在軸和軸方向滿足三維馬蹄變換過程中的“擠壓”要求（0<<1/2；0<<1/2）；液體相遇后，預混合溝道在軸的長度由200 μm變?yōu)? 000 μm，滿足三維馬蹄變換過程中的“拉伸”要求（>4）。其中，，分別為微混合器結(jié)構(gòu)沿軸、軸方向的擠壓幅度；為微混合器結(jié)構(gòu)沿軸方向的拉伸幅度?！皵D壓拉伸”操作后的液體，首先在（，）平面內(nèi)進行“彎曲折疊”操作，隨后在（，）平面進行“二次折疊”。令操作后的液體重新匯合，以滿足三維馬蹄變換過程中的“彎曲折疊”與“逆變換-交集”要求。在完成基于三維馬蹄變換的一個微混合單元設(shè)計后，重復上述結(jié)構(gòu)6次，以增強誘發(fā)出的混沌流。

圖1　基于三維馬蹄變換的微混合器設(shè)計流程

依據(jù)圖1中的設(shè)計，采用基于面投影微立體光刻技術(shù)的3D打印系統(tǒng)（nanoArch P140，深圳摩方）制備微混合器芯片［19］。芯片制備過程如下：

（1）利用軟件對三維微混合器的結(jié)構(gòu)模型進行分層切片，得到一系列具有特定圖案的二維位圖文件；

（2）基于上述位圖文件，利用打印系統(tǒng)中的數(shù)字微鏡器件（Digital Micromirror Device， DMD）生成數(shù)字動態(tài)掩模版；

（3）特定波長的紫外光透過動態(tài)掩模版后，曝光光敏樹脂材料，使其固化成型，一次曝光可以完成一層精密結(jié)構(gòu)制作，極大地提高了加工效率；

（4）分層固化的結(jié)構(gòu)層層疊加后即可得到基于三維馬蹄變換的微混合器芯片，如圖2所示。

圖2　基于三維馬蹄變換的微混合器芯片照片

3 微混合器性能研究

模型建立之前，首先計算出微混合器內(nèi)的流體雷諾數(shù)（），即有：

當流體密度（）為1×103kg/m3，動力黏滯系數(shù)（）為1×103Pa·s，流速（）為5×103m/s時，微混合單元入口處的結(jié)構(gòu)特征尺度（inlet）為2×104m，計算得到的=1；微混合單元內(nèi)部的結(jié)構(gòu)特征尺度（unit）為5×104m，計算得到的=2.5?？梢姛o論是混合單元入口處還是混合單元內(nèi)部，微混合器中的流體雷諾數(shù)均遠小于2 300，因此流體運動在典型的層流狀態(tài)下。

據(jù)此，利用COMSOL Multiphysics多物理場仿真軟件，以層流條件下的Navier-Stokes和傳質(zhì)擴散方程為基礎(chǔ)，按照圖1中的結(jié)構(gòu)，基于以下假設(shè)建立數(shù)值仿真模型：

（1）模型中的流體是不可壓縮的牛頓流體；

（2）流體之間無化學反應(yīng)；

（3）邊界無滑移；

（4）不考慮流體滲透、流體中的氣泡或流體極性。

穩(wěn)定混合時不同進樣流速下的混合器表面濃度云圖及不同平面流體軌跡線如圖3所示（彩圖見期刊電子版）。當進樣流速=2×104m/s時，表面濃度云圖顯示：混合單元1近似T型預混合溝道的延伸，整個上表面均能清晰觀測到淺綠色與暗紅色界面；混合單元2入口附近淺黃色與淺橙色的界面仍清晰可見，下層溝道以黃色為主，上層溝道以橙色為主，上、下層溝道色差明顯，上層溝道拐角處的深橙色與淺橙色界面較清晰；混合單元3入口附近深橙色與淺橙色的界面已不易分辨；混合單元4上、下層溝道表面仍有色差，但也已不易分辨；混合單元5和6中，溝道表面顏色趨于一致。-平面流體軌跡線顯示：混合單元1和2入口處流線分層不交叉，為典型的層流狀態(tài)。當進樣流速=2×103m/s時，表面濃度云圖與=2×104m/s時相比無顯著變化。-平面流體軌跡線顯示：混合單元1入口處產(chǎn)生類似于湍流的擾動漩渦，混合單元2入口處流線仍分層不交叉。

圖3　不同流速下混合器上表面濃度云圖及流體軌跡線

當進樣流速=5×103m/s時，表面濃度云圖顯示：混合單元1中暗紅色被鮮紅色取代、淺綠色被黃色取代，鮮紅色與黃色間的界面貫穿于整個混合單元上表面；混合單元2入口附近以鮮紅色為主，上層溝道變?yōu)橼呌谝恢碌某壬?，上、下層溝道的色差仍然明顯；混合單元3～6溝道表面顏色已經(jīng)基本一致。-平面流體軌跡線顯示：混合單元1入口處的擾動漩渦有所增強，而混合單元2入口處也出現(xiàn)微弱擾動。當進樣流速=2×102m/s時，表面濃度云圖與=5×103m/s時相比無顯著變化。-平面流體軌跡線顯示：混合單元1和2入口處的擾動漩渦均進一步增強，其中混合單元1內(nèi)的漩渦已經(jīng)擴展至整個溝道。不過-平面流體軌跡線顯示，此方向的流線雖然已經(jīng)交疊但未出現(xiàn)漩渦，表明湍流對混合的促進作用仍未能充分發(fā)揮。

當=4×102m/s時，表面濃度云圖顯示：混合單元1上表面鮮紅色范圍擴大，黃色范圍縮小，兩種顏色的界面仍貫穿于混合單元上表面；混合單元2～6中溝道表面顏色已經(jīng)一致。-平面流體軌跡線顯示：混合單元2內(nèi)的漩渦也已經(jīng)擴展至整個溝道。-平面流體軌跡線顯示：此方向的流體已經(jīng)出現(xiàn)漩渦擾動。當=8×10-2m/s時，表面濃度云圖顯示：僅混合單元1上層溝道靠近軸負向的拐角處顏色有所差別（圖中用黑色圓形標記）：當=4×102m/s時該位置為鮮紅色，當=8×102m/s時該位置上橙色已占主導地位。-平面流體軌跡線無明顯變化。-平面流體軌跡線顯示此方向流體的漩渦擾動已經(jīng)充分發(fā)展。

為深入分析流速對混合效果的影響，計算不同流速下各混合單元入口截面和混合器出口截面的濃度方差（采樣截面位置在圖3中已標出），得到：

濃度方差曲線如圖4所示?？梢钥闯觯弘S著混合單元結(jié)構(gòu)重復次數(shù)的增加，截面濃度方差不斷減小，混合效果得到改善；隨著流速的增加，截面濃度方差減小的速度加快，混合效率得到改善；當2×104m/s≤≤2×103m/s，5×103m/s≤≤2×102m/s，4×102m/s≤≤8×102m/s時，濃度方差的變化趨勢相似，因此可以將混合過程分為3個階段進行分析。

圖4　不同流速下混合器的濃度方差曲線

3.1　低流速-擴散主導階段（2×10-4 m/s≤u≤2×10-3 m/s）

當=2×104m/s，混合單元結(jié)構(gòu)特征尺度=5×104m，液體擴散系數(shù)=1×109m2/s時，流體的佩克萊數(shù)（Peclet Number，）為：

其中=100>10。而此時圖3中的流體軌跡線分層不交叉，為典型的層流狀態(tài)。混合器內(nèi)傳質(zhì)過程主要由分子的橫向擴散運動決定。分子的橫向擴散速度與試樣的接觸面積和接觸時間成正比。混合單元結(jié)構(gòu)一定時，試樣接觸面積不會發(fā)生變化，因此接觸時間越長，分子擴散運動越充分，混合效果越好?；旌掀鞒隹谔帲∣utlet）的濃度方差Outlet0.008 5，依據(jù)式（4）可計算出混合指數(shù)Outlet=97.82%。

式中max=0.389 2，為混合器入口處試樣未混合時的濃度方差（Inlet1位置）。

當=2×103m/s時，圖3中相應(yīng)流速下的流體軌跡線顯示部分混合單元內(nèi)產(chǎn)生了湍流漩渦，表明擴散混合與湍流混合同時存在。但圖4中=2×103m/s與=2×104m/s時濃度-方差曲線的變化趨勢類似，出口處Outlet0.008 7，Outlet=97.71%。說明當前流速下混合器內(nèi)雖有湍流漩渦產(chǎn)生，但它對混合的促進作用有限，僅能彌補流速增加，試樣接觸時間縮短導致擴散混合的削弱，混合效果無法提升?？梢?，在≤2×103m/s的較低流速條件下，分子的擴散運動仍對混合效果起主導作用。

3.2　中流速-湍流發(fā)展階段（5×10-3 m/s≤u≤2×10-2 m/s）

該階段流速增加，試樣接觸時間進一步縮短，濃度方差曲線加速下降，說明混合過程中分子擴散運動的貢獻減少，湍流運輸?shù)呢暙I增大。然而，圖3中的流體軌跡線顯示在流速由5×103m/s提高至2×102m/s的過程中，-平面內(nèi)的擾動漩渦雖已充分發(fā)展，但-平面內(nèi)并未出現(xiàn)漩渦擾動，說明湍流仍處在發(fā)展階段。當=5×103m/s時，在Inlet4處Inlet40.004 2，混合指數(shù)Inlet4=98.89%，混合效果已經(jīng)優(yōu)于工作在“低流速-擴散主導階段”的混合器出口處。當=2×102m/s時，Inlet40.004 0，混合指數(shù)Inlet4=98.97%。因此在保證混合效果、提升混合效率的同時，可將工作在“中流速-湍流發(fā)展階段”的混合單元數(shù)量減至4個，以節(jié)省寶貴的片上空間，降低制備成本。

3.3　高流速-湍流主導階段（4×10-2 m/s≤u≤8×10-2 m/s）

該階段濃度方差曲線的下降速度進一步加快，表明湍流已經(jīng)在混合過程中占據(jù)主導地位，混合主要由其產(chǎn)生的漩渦擾動完成，圖3中相應(yīng)流速下的流體軌跡線也顯示在-平面和-平面內(nèi)均出現(xiàn)漩渦擾動。此時，在Inlet3處Inlet30.006 2，混合指數(shù)Inlet3=98.40%，混合效果已經(jīng)優(yōu)于工作在“低流速-擴散主導階段”的混合器出口處。當=8×102m/s時，Inlet30.002 5，混合指數(shù)Inlet3=99.35%?？梢娫凇案吡魉?湍流主導”階段，混合單元數(shù)量能減至3個。

為進一步研究微混合器的動態(tài)性能，當進樣流速分別為=2×104m/s，=5×103m/s，=8×102m/s時，不同時刻微混合器上表面的濃度云圖及進入穩(wěn)態(tài)混合后各混合單元入口及混合器出口的等濃度線如圖5所示。

圖5　不同流速下不同時刻的微混合器上表面濃度云圖及進入穩(wěn)態(tài)混合后各混合單元入口及混合器出口的等濃度線

當=2×104m/s，=20 s時，試樣僅流經(jīng)混合單元1，混合單元2～6的表面濃度云圖仍為深藍色（代表濃度為0 mol/L）。=80 s時，試樣已流經(jīng)混合單元3并部分進入混合單元4和5，但混合單元6的表面濃度云圖仍為深藍色。=160 s時，試樣已流經(jīng)整個微混合器，但混合單元6的表面濃度云圖以亮黃色為主且結(jié)構(gòu)拐角處仍呈藍色，與其他混合單元的差異顯著。=240 s時，混合單元4～6的表面云圖已趨于一致，僅在結(jié)構(gòu)的拐角或邊緣處仍有色差斑塊（圖中已標注并放大）。這些斑塊與周圍試樣間存在明顯的濃度差，這是因為混合器側(cè)壁的摩擦阻力使得拐角處或邊緣處的流速遠小于結(jié)構(gòu)中心處，所以拐角處或邊緣處達到均勻混合狀態(tài)需要更多時間。=300 s時，混合器的表面濃度云圖中已無斑點，且表面云圖顏色也不隨時間的增加而變化，與圖3中的靜態(tài)仿真結(jié)果對比，可認為試樣進入穩(wěn)定混合狀態(tài)。

當=5×103m/s，=1 s時，試樣僅進入了混合單元1，混合單元2～6的表面濃度云圖為深藍色。=5 s時，試樣已流經(jīng)混合單元5，并部分進入混合單元6。=20 s時，流體已經(jīng)過整個微混合器，且混合單元4～6的表面云圖已趨于一致，但結(jié)構(gòu)拐角或邊緣處仍有藍色斑塊。=40 s時，多數(shù)斑塊已經(jīng)消失，僅個別結(jié)構(gòu)拐角處仍有少數(shù)斑點。=70 s時，試樣進入穩(wěn)定混合狀態(tài)。

當=8×102m/s，=0.1 s時，試樣已流經(jīng)混合單元1～3并部分進入混合單元4和5，僅混合單元6的表面濃度云圖為深藍色。然而，在混合單元1上層溝道靠近軸負向的拐角處（圖中用黑色圓形標記）仍有顯著的深藍色區(qū)域，說明試樣雖已流經(jīng)混合單元1，但因流速過快，停留時間過短，混合單元1內(nèi)的橫向擴散并不充分?；旌蠁卧?和3的情況與1類似。=0.5 s時，流體已經(jīng)過整個微混合器，但各混合單元表面的色差明顯。=2 s時，混合單元2～6的表面云圖已經(jīng)趨于一致，但多數(shù)結(jié)構(gòu)拐角或邊緣處存在藍色斑塊。=8 s時，僅部分結(jié)構(gòu)拐角或邊緣處仍有藍色斑塊。=22 s時，試樣進入穩(wěn)定混合狀態(tài)。

此外，從進入穩(wěn)態(tài)混合后各混合單元入口及混合器出口的等濃度線中可以看出，隨著試樣流經(jīng)的混合單元數(shù)量的增加，截面的濃度差迅速縮小；而當進樣流速增加后，截面濃度差的縮小速度也隨之加快。

由以上動態(tài)性能仿真結(jié)果可知，工作在“低流速-擴散主導”階段的微混合器需要很長的時間才能進入穩(wěn)定混合狀態(tài)，效率較低。而工作在“高流速-湍流主導”階段的微混合器短時間即可進入穩(wěn)定混合狀態(tài)，不過較高的流速會縮短試樣在固相萃取、電化學檢測等片上后級模塊上的停留時間，對分離、富集或痕量檢測效果造成不利影響［20-21］。因此，在兼顧效率并保證后級模塊正常工作的條件下，本文設(shè)計的微混合器應(yīng)工作在中流速-湍流發(fā)展階段（5×103m/s≤≤2×102m/s）。

4 實　驗

測試開始之前，將仿真模型中的進樣流速（）轉(zhuǎn)換為體積流量（），以便設(shè)置注射泵參數(shù)，即：

式中：為雷諾數(shù)，為結(jié)構(gòu)的特征尺度（2×104m），為示蹤劑的動力黏滯系數(shù)（20 ℃時為1×103Pa?s），為示蹤劑密度（水基試樣時為1×103kg/m3）。

圖6　微混合器可視化測試系統(tǒng)照片

不同進樣流速下，達到穩(wěn)定狀態(tài)后的微混合器可視化測試結(jié)果如圖7所示（彩圖見期刊電子版）。圖中黑色圓圈標記位置與周圍的色差顯著，是由于軸方向的混合器結(jié)構(gòu)全部疊加到觀測平面所致。當進樣流速為=2×104m/s時，混合單元1入口處能夠清晰觀測到綠色與粉紅色界面，混合單元1的軸正向以綠色為主，軸負向以粉紅色為主，因此混合單元1的表面顏色分布可近似為T型預混合溝道的延伸?；旌蠁卧?入口附近綠色與淺粉色的界面清晰，上層溝道以粉紅色為主，上層溝道拐角處可觀測到深、淺兩種顏色的界面?；旌蠁卧?入口附近的顏色界面已不易分辨，由于軸方向的混合器結(jié)構(gòu)疊加到觀測平面，混合單元表面顏色有所加深?；旌蠁卧?上、下層溝道表面仍有色差，但已不易分辨。混合單元5和6中，溝道表面顏色基本一致。

圖7　不同進樣流速下微混合器可視化測試照片

當進樣流速=5×103m/s時，混合單元1中綠色與粉紅色的界面清晰可見，并貫穿于整個混合單元上表面?；旌蠁卧?入口附近以淺粉紅色為主，上層溝道則以粉紅色為主，結(jié)構(gòu)拐角處仍存在明顯的深、淺兩種顏色的界面，上、下層溝道的色差仍然明顯?；旌蠁卧?～6溝道表面顏色已經(jīng)基本一致。當=8×102m/s時，混合單元1中粉紅色的范圍擴大，綠色范圍縮小，兩種顏色的界面仍貫穿于混合單元1上表面?；旌蠁卧?中上、下層溝道表面顏色已趨于一致，入口附近和溝道拐角處的顏色界面均無法分辨?；旌蠁卧?～6中溝道表面顏色已經(jīng)基本一致?？梢姡斶M樣流速分別為=2×104m/s，=5×103m/s和=8×102m/s時，微混合器的可視化測試結(jié)果與數(shù)值仿真計算得到的表面濃度云圖基本一致，微混合器的實際混合效果理想。

5 結(jié)　論

本文依據(jù)“三維馬蹄變換”數(shù)學模型，對流體進行“擠壓拉伸”“彎曲折疊”“二次折疊”和“逆變換-交集”操作，得到一款由6個混合單元組成，總長度為15 mm的微混合器。隨后，基于面投影微立體光刻的3D打印技術(shù)整體制備了混合器芯片，并采用數(shù)值仿真與實驗測試相結(jié)合的方法研究了其性能。依據(jù)微混合器數(shù)值仿真結(jié)果，結(jié)合對試樣雷諾數(shù)、濃度方差和佩克萊數(shù)的計算，將微混合器的工作條件劃分為：低流速-擴散主導（2×104m/s≤≤2×103m/s）、中流速-湍流發(fā)展（5×103m/s≤≤2×102m/s）和高流速-湍流主導（4×102m/s≤≤8×102m/s）3個階段。在低流速-擴散主導階段，隨流速提高混合器內(nèi)雖有湍流漩渦產(chǎn)生，但分子擴散運動仍對混合效果起主導作用。穩(wěn)態(tài)時，出口處97.71%≤Outlet≤97.82%，性能已優(yōu)于課題組此前設(shè)計的微混合器［12］。在中流速-湍流發(fā)展階段，流速增加使得湍流運輸對混合的促進增強，濃度方差曲線加速下降，但湍流的作用仍未充分發(fā)揮。穩(wěn)態(tài)時，Inlet4處98.89%≤Inlet4≤98.97%，優(yōu)于工作在低流速-擴散主導階段outlet處的混合指數(shù)，說明在保證混合效果和提升混合效率的同時，可將混合單元數(shù)量減至4個，以節(jié)省寶貴的片上空間，降低制備成本。在高流速-湍流主導階段，混合主要由湍流產(chǎn)生的漩渦擾動完成，濃度方差曲線的下降速度進一步加快。穩(wěn)態(tài)時，Inlet3處98.40%≤Inlet3≤99.35%，說明工作在此階段的微混合器，其混合單元數(shù)量可進一步減少至3個。對工作在不同階段的微混合器進行可視化測試，結(jié)果表明，基于三維馬蹄變換設(shè)計并制備的微混合器性能與數(shù)值仿真結(jié)果一致，實際效果理想。

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［19］140［EB/OL］. http：//www.bmftec.cn/zh/print/details/2.

［20］ 張賀，劉曉為，揣榮巖，等. 用于Pb2+、Hg2+離子選擇性固相萃取的微流控芯片［J］. 哈爾濱工業(yè)大學學報， 2017， 49（5）： 141-147.

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Performance optimization of chaotic flow micromixer

ZHANG He*，YANG Shuang，CHUAI Rongyan，LI Xin

（，，110870，），：

In order to improve the efficiency of passive micromixers under laminar flows at low Reynolds numbers， this study conducts a series of operations on fluids including "extrusion stretching，" "curved folding，" "secondary folding，" and "inverse transformation intersection" based on a mathematical model of 3D horseshoe transformation. The considered chaotic flow micromixer contains six mixing units with a total length of 15 mm. Simulations show that in the low flow rate-diffusion dominated stage， the mixer enters a stable state after=300 s when=2×104m/s， and the mixing indexOutlet=97.82% at the mixer outlet. In the medium velocity-turbulence development stage， the mixer enters a stable state after=70 s when=5×103m/s， and the mixing indexInlet4=98.89% at the inlet of mixing unit 4. In the high velocity-turbulence dominated stage， the mixer enters a stable state after=22 s when=8×102m/s， and the mixing indexInlet3=99.35% at the inlet of mixing unit 3. The entire mixer chip is fabricated as a whole by 3D printing technology based on surface projection micro-stereo lithography. The performance of the mixer at different injection flow rates is verified by visualization using a microscope. The results of the tracer color change experiment are consistent with the simulation results of the mixer surface concentration cloud map.

microfluidic； chaotic mixer； three-dimensional horseshoe transform； 3D printing； integration preparation

O652；TQ021

A

10.37188/OPE.20223003.0286

1004-924X（2022）03-0286-10

2021-08-16；

2021-09-16.

遼寧省教育廳基礎(chǔ)研究基金資助項目（No.LJGD2020014）

張賀（1981），男，博士，副教授，博士生導師，2015年于哈爾濱工業(yè)大學獲得博士學位，2015年至2017年在沈陽工業(yè)大學儀器科學與技術(shù)博士后流動站工作，主要從事微/納傳感器及其接口電路、微全分析系統(tǒng)芯片、仿生微/納器件、基于MEMS的智能制造等方面的研究。E-mail：zhanghe@sut.edu.cn

楊爽（1996），女，博士研究生，2019年于長春工業(yè)大學獲得學士學位，主要從事微流控技術(shù)及應(yīng)用、微全分析系統(tǒng)芯片、微納米結(jié)構(gòu)涂層等方面的研究。E-mail：yangshaung_sut@163.com