張憲龍，呂康源，丁兆楠，陳宇光，楊義濤，張崇宏，劉向兵，薛飛

（1.中國科學(xué)院近代物理研究所，蘭州 730000；2.蘇州熱工研究院有限公司 壽命管理技術(shù)研發(fā)中心，江蘇 蘇州 215004）

目前，我國在役的核電站主要為壓水堆，壓水堆的安全性主要取決于三層防護(hù)：核燃料的包殼管、反應(yīng)堆壓力容器（RPV）以及最外層的混凝土安全殼。其中，RPV是反應(yīng)堆中工作環(huán)境最嚴(yán)苛的部件，除了支撐推芯、承受內(nèi)壓力以外，還需要長期在服役期間處于高溫和中子輻照環(huán)境中。RPV作為整個(gè)反應(yīng)堆中最大的且無法更換的部件，其安全工作年限決定了整個(gè)核電站的壽命。RPV的設(shè)計(jì)壽命通常為40 a，在此期間，RPV還應(yīng)具備抵御突發(fā)性災(zāi)害事故的能力。為了追求更大的經(jīng)濟(jì)效益，反應(yīng)堆的使用壽命將會(huì)被延長到60~80 a，反應(yīng)堆的延壽取決于服役RPV材料力學(xué)性能的退化程度。因此，核電反應(yīng)堆無論是從安全運(yùn)行還是延壽方面，深入了解RPV材料在服役條件下力學(xué)性能的退化都至關(guān)重要。在整個(gè)服役期間，RPV鋼在290 ℃左右的高溫和中子輻照（>1 MeV）的工作條件下，累積的中子輻照通量約為10~10n/cm。RPV鋼內(nèi)部形成許多點(diǎn)缺陷、缺陷團(tuán)簇、位錯(cuò)環(huán)、微空洞等，宏觀表現(xiàn)為材料的硬化和脆化。

測量RPV鋼在輻照過程中力學(xué)性能的變化是認(rèn)識(shí)材料輻照損傷行為的基本問題之一。為了獲得更多輻照后樣品的力學(xué)性能數(shù)據(jù)，需要在實(shí)際反應(yīng)堆中子輻照環(huán)境中進(jìn)行各種工況下的實(shí)驗(yàn)。然而，中子輻照設(shè)施（包括實(shí)驗(yàn)快堆和基于加速器的高能中子源）極其稀少，且價(jià)格昂貴。離子輻照由于能夠產(chǎn)生與中子輻照相似的級(jí)聯(lián)損傷，而被作為材料輻照損傷研究的替代方法。離子束輻照具有更高的損傷率，能夠在幾天時(shí)間內(nèi)達(dá)到相應(yīng)幾十年的中子輻照劑量；同時(shí)，離子輻照還具有易于精確控制溫度和劑量等條件，成本低等優(yōu)勢。除此之外，離子輻照后樣品的放射性較小，便于后續(xù)測試工作的開展。但受離子輻照體積的限制，必須發(fā)展小型試樣技術(shù)來評(píng)估輻照材料的力學(xué)性能?？梢酝ㄟ^從監(jiān)視在役設(shè)備切片或者從夏比沖擊實(shí)驗(yàn)殘留未變形區(qū)域提取小沖桿測試樣品(通常為直徑8 mm或3 mm的圓片)，進(jìn)行測試。試樣在小沖桿測試過程中處于復(fù)雜的雙軸應(yīng)力狀態(tài)，這與RPV鋼在工作中的應(yīng)力狀態(tài)類似，這使該試驗(yàn)比常規(guī)單軸拉伸試驗(yàn)中的單軸應(yīng)力狀態(tài)更適合表征反應(yīng)堆壓力容器中觀察到的實(shí)際應(yīng)力狀態(tài)。

在本研究中，采用蘭州重離子加速器提供的高能C對(duì)RPV樣品進(jìn)行輻照，借助小沖桿方法測定離子輻照RPV鋼樣品，獲得不同輻照劑量條件下RPV鋼脆化與硬化的關(guān)系。

1 材料與實(shí)驗(yàn)方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

本項(xiàng)目選擇國內(nèi)核電站最廣泛使用的國產(chǎn)低銅A508-3鋼為研究對(duì)象，A508-3鋼為體素體低合金鋼，其主要成分見表1。A508-3鋼的制造工藝為：冶煉—鍛造—鍛造后熱處理—調(diào)質(zhì)處理。調(diào)質(zhì)處理工藝為：850~925 ℃保溫6 h后淬火，然后在635~665 ℃保溫12 h，最后在空氣中冷卻。

表1 A508-3鋼的化學(xué)成分Tab.1 Chemical composition of A508-3 steel

1.2 高能離子輻照實(shí)驗(yàn)

將尺寸為20×20×0.5 mm的國產(chǎn)A508-3壓力容器鋼試樣用碳化硅砂紙機(jī)械研磨至2400晶粒度，然后用粒度為1 μm的膠體二氧化硅懸浮液進(jìn)行拋光。樣品在蘭州重離子加速器（HIRFL）扇形聚焦回旋加速器（SFC-T1）的材料輻照終端進(jìn)行重離子輻照。樣品安裝在靶室末端控溫的樣品臺(tái)上，用83 MeV的C在(290±10) ℃分別輻照0.05、0.10、0.15、0.3 dpa劑量的樣品。用法拉第筒測量的離子束電流密度約為0.8 μA。將試樣安裝在自動(dòng)控溫的試樣臺(tái)上，在試樣臺(tái)上樣品的后端安裝熱電偶監(jiān)測試樣的輻照溫度，自動(dòng)控溫樣品臺(tái)會(huì)根據(jù)返回溫度進(jìn)行溫度補(bǔ)償。筆者對(duì)離子束輻照過程試樣表面的溫度進(jìn)行了有限元模擬計(jì)算，結(jié)果表明：離子束輻照后試樣表面的溫度比熱電偶表面高幾度。將35種不同厚度的鋁箔放入旋轉(zhuǎn)能量降解器中，在試樣中形成了準(zhǔn)均勻的損傷層。根據(jù)蒙特卡羅代碼SRIM 2013（采用Kinchin-Pease模型，閾值位移能=40 eV）估算，高劑量條件下試樣入射深度方向上的損傷分布如圖1所示，右欄顯示梯度減能器中使用的鋁箔的厚度。其為從表面到大約53 μm深度的原子位移的準(zhǔn)均勻平臺(tái)。與單能量離子產(chǎn)生的損傷隨深度分布不均勻相比，多能量離子產(chǎn)生的損傷平臺(tái)有助于更準(zhǔn)確地評(píng)價(jià)其力學(xué)性能。

圖1 SRIM計(jì)算得到的83 MeV的C6+通過梯度減能器后形成的位移損傷隨深度的分布曲線Fig.1 SRIM calculated the distribution curve of displacement damage with depth after 84 MeV C6+ ions passing through the gradient energy reducer

1.3 小沖桿實(shí)驗(yàn)

小沖桿測試設(shè)備如圖2所示。圓盤試樣夾在上夾具和下夾具之間。上夾具的直徑為1.05 mm (小公差為0.05 mm)，下夾具的直徑為1.5 mm。使用直徑為3 mm，厚度為(0.12±0.001) mm的圓片樣品。由于離子輻照的束斑面積有限，且離子輻照的試樣具有一定的放射性，試樣的放射性隨體積增大而增大，故采用直徑為3 mm的圓片小沖桿試樣。沖桿和球形沖頭由萬能實(shí)驗(yàn)機(jī)MTS-E43伺服電機(jī)驅(qū)動(dòng)，橫梁位移設(shè)定為0.02 mm/min。萬能實(shí)驗(yàn)機(jī)自動(dòng)記錄實(shí)驗(yàn)過程中的載荷與位移數(shù)據(jù)。

圖2 小沖桿裝置裝配圖Fig.2 Schematic of small punch device

2 小沖桿實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

針對(duì)國產(chǎn)RPV A508-3鋼，在不同的輻照劑量條件下獲得了載荷-位移曲線，如圖3所示。在相同的輻照條件下，隨著輻照劑量條件增大，曲線彈性彎曲階段的斜率逐漸增大；曲線彈性彎曲階段與塑性彎曲階段拐點(diǎn)（即屈服特征值）上升；同時(shí)，最大載荷值也逐漸增大，表明A508-3鋼在離子輻照條件下表現(xiàn)出一定程度的硬化；在載荷-位移曲線的塑性失穩(wěn)階段，隨著輻照劑量條件增大，曲線的變形量逐漸減小，表明隨著輻照劑量增加，RPV鋼逐漸表現(xiàn)出一定程度的脆化。

圖3 不同輻照劑量條件下RPV鋼樣品的小沖桿試驗(yàn)載荷-位移曲線Fig.3 Load-displacement curves of RPV steel of small punch test under different irradiation doses

2.1 輻照硬化

從小沖桿試驗(yàn)得到的載荷-位移曲線中，可以得到屈服特征值P和最大載荷值。其中，屈服特征值P與被測樣品的屈服強(qiáng)度相關(guān)，目前測定其值的方法有很多，且其值較小，這樣判斷誤差會(huì)被放大。最大載荷值與被測樣品的極限抗拉強(qiáng)度相關(guān)，文中采用載荷-位移曲線的最大載荷值判定被測樣品的輻照硬化。不同輻照劑量條件下，RPV鋼樣品小沖桿試驗(yàn)得到的輻照硬化曲線如圖4所示。隨著輻照劑量的不斷升高，樣品的硬度逐漸增大，0.15 dpa以前呈現(xiàn)線性增長，而后輻照硬化緩慢增大，約0.2 dpa時(shí)達(dá)到飽和趨勢。

圖4 不同輻照劑量條件下RPV鋼樣品的硬化曲線Fig.4 Irradiation hardening rate curve of RPV steels under different irradiation doses

2.2 輻照脆化

從小沖桿試驗(yàn)得到的載荷-位移曲線中，可以得到最大載荷值相對(duì)應(yīng)的位移，其值與被測樣品的極限伸長率相關(guān)。因此，可以通過測定最大載荷值相對(duì)應(yīng)的位移來判斷被測樣品的延性，進(jìn)而獲得材料的輻照脆化性能，結(jié)果如圖5所示。由此可以看出，隨著輻照劑量不斷升高，樣品的延性損失率逐漸增大，0.15 dpa以前呈線性增長；而后樣品的延性損失率緩慢增大，約0.2 dpa時(shí)達(dá)到飽和趨勢。這與圖4所示的輻照硬化的趨勢一致，說明RPV鋼的輻照硬化與脆化同時(shí)發(fā)生，并具有相同的趨勢。

圖5 不同輻照劑量條件下RPV鋼樣品的脆化曲線Fig.5 Irradiation embrittlement curves of RPV steel under different irradiation doses

3 結(jié)論

1）隨著輻照劑量的逐漸升高，通過小沖桿試驗(yàn)測得樣品的輻照硬化逐漸增強(qiáng)，0.15 dpa以前呈現(xiàn)線性增長。而后輻照硬化緩慢增大，約0.2 dpa時(shí)達(dá)到飽和趨勢。

2）隨著輻照劑量的逐漸升高，通過小沖桿試驗(yàn)測得樣品的延性損失率逐漸增大，0.15 dpa以前呈現(xiàn)線性增長。而后樣品的延性損失率緩慢增大，約0.2 dpa時(shí)達(dá)到飽和趨勢。

3）輻照脆化與輻照硬化的趨勢一致，說明RPV鋼的輻照硬化與脆化同時(shí)發(fā)生，并有一致的變化趨勢。