王生暉，楊宗帥，陳粉麗，宋 昕，魏昌龍

基于文獻計量分析的地下水中氨氮污染去除研究①

王生暉1,2，楊宗帥2,3，陳粉麗1*，宋 昕2，魏昌龍2

(1 西北師范大學地理與環(huán)境科學學院，蘭州 730070；2 中國科學院土壤環(huán)境與污染修復重點實驗室(南京土壤研究所)，南京 210008；3 長江大學農學院，湖北荊州 451199)

本文利用CiteSpace和VOSviewer文獻可視化軟件，分析了Web of Science數據庫和CNKI數據庫中已發(fā)表地下水中氨氮去除相關文獻的發(fā)文數量、發(fā)文國家及機構、發(fā)文作者、載文期刊、關鍵詞和共被引情況，研究了30 a來地下水中氨氮污染去除的研究熱點與發(fā)展趨勢。結果表明：2000年之后，地下水氨氮污染去除研究的發(fā)文數量不斷增長，中美兩國在該領域的發(fā)文更多、聯系更為緊密，近年來在相關政策的推動下，我國在該領域的研究成果明顯增多；中國地質大學是發(fā)文量最多的機構。目前研究熱點集中在材料吸附、厭氧氨氧化、硝化反硝化作用等去除方式，研究的污染介質較多關注淺層含水層、潛流帶的地下水，未來應加強新型吸附材料篩選及微生物脫氮等技術的研發(fā)。

氨氮；去除；地下水；文獻計量

生態(tài)環(huán)境部2019年發(fā)布的《中國生態(tài)環(huán)境統(tǒng)計年報》[1]指出，我國廢水中氨氮排放量為46.3萬t，主要來源有工業(yè)污染源、農業(yè)污染源、生活污染源和集中式污染治理設施等。近年來，地下水氨氮污染逐漸成為關注重點[2]。根據《中國生態(tài)環(huán)境狀況公報(2020)》[3]，地下水源監(jiān)測點位主要超標指標包含氨氮。地下水氨氮污染途徑主要包括土壤包氣帶中氨氮通過淋濾作用滲入至地下水、氨氮污染地表水側向補給地下水造成地下水的氨氮污染[4]，地下水中氨氮主要以離子態(tài)的NH4+與游離態(tài)的NH3兩種形態(tài)存在[5]，影響生態(tài)健康和市政給水水質[6-7]，且易被環(huán)境中存在的硝化菌轉變?yōu)橄跛猁}氮及亞硝酸鹽氮，危害人類身體健康[8-9]，高濃度的氨氮具有人體非致癌風險[10]。我國十二五、十三五規(guī)劃對氨氮的排放量作了明確的規(guī)定[11]，十四五規(guī)劃提出了氨氮排放量較2020年減少8% 的目標。當前我國出臺的《地下水質量標準(GB/T 14848—2017)》[12]規(guī)定地下水IV類水氨氮濃度限值為1.5 mg/L。

目前，氨氮污染去除技術主要分為物理脫氮法、化學脫氮法和生物脫氮法[13]。其中物理脫氮法主要包括氮吹脫[14-15]、離子交換和反滲透等[16]；化學脫氮法主要包括折點加氯法[17-18]、化學沉淀法[19-20]、電化學法[21]等；生物脫氮法主要為硝化-反硝化技術、厭氧氨氧化和各類新型生物脫氮技術[22-26]。隨著相關研究的深入，不同修復技術聯用成為了氨氮污染去除研究的新路徑[27-28]。

近年來，國內外學者對地下水環(huán)境中氨氮污染去除的研究越來越多，但目前尚未有研究人員對該領域的研究現狀、熱點和發(fā)展趨勢等進行歸納。文獻計量分析是基于文獻數據庫，通過大數據分析來顯示當前研究動態(tài)及預測未來發(fā)展趨勢[29]。利用文獻計量分析地下水環(huán)境中氨氮污染去除研究有助于明確該領域的研究現狀和發(fā)展趨勢。因此，本文基于Web of Science(WoS)數據庫與中國知網(CNKI)數據庫的文獻數據，檢索得到1 413篇文獻，借助CiteSpace和VOSviewer軟件將國內外過去30 a關于地下水環(huán)境中氨氮污染去除領域的發(fā)文數量、作者機構、發(fā)文國家、關鍵詞等作了計量分析，并由此總結梳理該領域的研究熱點及發(fā)展趨勢，為初涉地下水氨氮污染治理工作的研究人員提供文獻參考，也為我國地下水氨氮污染修復與風險管控提供數據參考和決策依據。

1 材料與方法

1.1 數據收集

本研究的外文數據以Web of Science核心合集數據庫為檢索源，以(“ground water” OR “groundwater”) AND(removal OR adsorpt* OR degrad* OR treat* OR remediation)AND(“ammonia nitrogen” OR “ammonium”)為主題進行檢索，時間跨度為1991—2021年，文獻類型為Article和Review。中文數據以CNKI為檢索源，以(地下水)*(去除+吸附+降解+處理+修復)*(氨氮)為主題進行檢索，檢索對象為北大核心中文學術期刊，時間跨度為1991—2021年；數據最后更新時間為2022年1月28日，檢索時間為2022年1月28日。共得到相關文獻1 413篇，其中外文文獻1 298篇，中文文獻124篇。

1.2 數據分析

采用CiteSpace (5.8.R3)和VOSviewer (1.1.16)科學知識圖譜分析工具，對來自WoS數據庫和CNKI數據庫氨氮去除領域的文獻進行發(fā)文作者(Authors)、來源國家及機構(Countries and institutions)、載文期刊(Journals)、共被引(Co-cited)和關鍵詞(Key words)等分析，以研究不同時間段該領域的熱點及發(fā)展趨勢。

2 結果與討論

2.1 國內外研究的發(fā)文量及發(fā)文國家分析

年度發(fā)文量在一定程度上能代表該領域受到的關注度[30]，能夠反映專題研究的不同發(fā)展歷程。如圖1所示，2000年前研究人員在該領域發(fā)文較少，21世紀以來，該領域整體發(fā)展較快，我國發(fā)文量增長迅速。過去30 a間該領域在WoS檢索發(fā)文1 289篇，是CNKI發(fā)文124篇的10.4倍，1991—2000年間CNKI數據庫在共檢索到2篇相關論文發(fā)布，WoS數據庫則檢索到131篇。2000年后，CNKI數據庫和WoS數據庫中相關文獻逐漸增多，CNKI的相關年發(fā)文量維持在每年10篇左右，WoS數據庫相關年發(fā)文量從29篇左右增長到117篇。表明該領域仍處于發(fā)展階段，更多研究人員關注并推動著該領域的發(fā)展。

通過分析WoS數據庫中文章來源國家發(fā)現，美國(351篇)和中國(294篇)的總發(fā)文量占該領域全部發(fā)文量的50%，德國(66篇)、加拿大(61篇)等依次排列其后。由圖1可知，2011年之前，美國在該領域的發(fā)文量獨占鰲頭，2011年后我國的發(fā)文量開始超過美國，2015年成為該領域全球發(fā)文最多的國家，與此同時CNKI中的文章量也在迅速增長，相較而言，CNKI數據庫中該領域的發(fā)文量遠小于WoS數據庫。近年來，隨著我國十二五規(guī)劃對氨氮污染治理的高度重視，關注該領域的科研工作者也逐漸增加。

采用VOSviewer獲取國家/地區(qū)合作網絡，結果如圖2所示。國家/地區(qū)合作網絡圖能夠識別出該領域國家間的合作關系，中節(jié)點大小表示發(fā)文量多少，節(jié)點間連線粗細表示合作緊密關系。目前共有138個國家/地區(qū)參與了該領域的研究工作，其中美國與世界各國在各領域的合作最緊密。我國與多個國家在該領域建立了合作關系，合作較為緊密的有美國、德國等國家。結合不同國家發(fā)文量分析結果，中美兩國在該領域的研究具有一定的主導作用。

2.2 外文文獻發(fā)文機構分析

分析相關發(fā)文機構有助于了解目前地下水氨氮污染去除領域研究最具權威性的機構[31]。根據WoS數據庫擴展信息可知，全球共有1 497家機構發(fā)表過該領域論文；其中發(fā)文量排名前10位的機構如表1所示，中國地質大學發(fā)文最多(48篇)，美國農業(yè)部(33篇)、佛羅里達州立大學系統(tǒng)(31篇)和中國科學院(28篇)等緊隨其后。美國機構的總被引頻次都相對較高，說明美國學者在該領域的研究受認可度高，研究工作具有一定的引領性。發(fā)文量前5位的機構均來自中美兩國，也反映了中美兩國在該領域的主導作用。

圖1 1991—2021年WoS與CNKI年發(fā)文量和WoS排名前3位國家年發(fā)文量

圖2 基于WoS文獻計量分析的地下水氨氮去除研究領域的國家/地區(qū)合作網絡

表1 1991—2021年WoS數據庫地下水氨氮去除領域發(fā)文量前10位機構

注：-index值是基于以“被引頻次”計數降序排列的出版物列表，值為的索引表明有篇文獻已被引用至少次。

2.3 作者耦合分析

作者耦合是指個著者在文獻中同時引證了某一個著者所發(fā)表文獻的情況，則稱這個作者具有耦合關系，反映了各個作者間的客觀聯系[32]。對WoS數據庫中檢索到的文獻進行作者耦合分析，得到1 289篇相關文獻，4 504位相關文獻作者。表2列出了當最小發(fā)文閾值為5時發(fā)文量前10位的作者，我國西安建筑科技大學與中國地質大學共有7位學者進入發(fā)文量前10位的名單，體現出兩所高校在地下水氨氮去除領域的工作量。圖3展示了該領域各作者的合作關系，圓圈大小表示參與合作的發(fā)文數量，距離遠近代表合作的緊密程度，來自西安建筑科技大學的黃廷林(Huang T L)擁有較高發(fā)文量的同時也擁有最高的總聯系強度，說明該學者在該領域與其他專家學者的交流合作較多。從全球范圍來看，研究人員以團隊獨立研究為主，團隊間的合作較少，團隊獨立性較強。

表2 1991—2021年地下水中氨氮去除領域發(fā)文量前10位作者(WoS)

圖3 基于WoS文獻計量的地下水中氨氮去除領域作者合作關系

CNKI數據庫中檢索到124篇文獻，共424位作者，當最小發(fā)文閾值為5時，發(fā)文量前5位的作者如表3所示，北京工業(yè)大學、西安建筑科技大學各有兩位學者上榜。圖4展示了CNKI數據庫中各作者的合作關系，作者間具有明顯的聚類關系，其中張杰、黃廷林兩位學者的合作作者較多，同時也擁有相對較高的總聯系強度。

表3 1991—2021年氨氮去除研究領域發(fā)文量前5位作者(CNKI)

2.4 載文期刊與學科門類分析

對WoS文獻出版物來源進行分析，共有1 289篇文獻刊登在353種不同的期刊上，載文量前10位的期刊共發(fā)表文章339篇，占發(fā)表總文獻的26.3%(表4)；其中載文最多的期刊是(63篇)，其次有(40篇)、&(36篇)、(36篇)等。發(fā)文量排名前10位的期刊中，2020年影響因子大于5的有5個，表明相關成果擁有較高的質量及影響力。CNKI數據庫中(表5)，載文較多的期刊有《中國環(huán)境科學》(10篇)、《環(huán)境科學》(8篇)、《農業(yè)環(huán)境科學學報》(5篇)等。

圖4 基于CNKI文獻計量的地下水氨氮污染去除領域的作者合作關系

表4 1991—2021年氨氮去除研究領域WoS數據庫載文量前10位的期刊

注：WoS中的影響因子是2020年的綜合影響因子。

發(fā)表文章涉及的學科門類如圖5所示，該領域已刊出的中文及外文文獻的學科門類基本一致；環(huán)境科學是該領域外文發(fā)文較多的學科，環(huán)境科學與資源利用是該領域中文發(fā)文較多的學科，其他學科還包括農業(yè)工程、資源利用、化工等，說明地下水中氨氮污染問題涉及農業(yè)、化工、水處理和生態(tài)修復等學科領域。

表5 1991—2021年地下水氨氮污染去除研究領域CNKI數據庫載文量前5位的期刊

注：CNKI中的影響因子是2021年綜合影響因子。

2.5 關鍵詞共現分析

關鍵詞出現的頻次和關鍵詞間的聯系在一定程度上能反映該領域的研究熱點[33]。WoS數據庫中1 289篇文獻共包含5 829個關鍵詞(圖6)，將最小共現次數設置為10，共獲得213個關鍵詞，其中出現最多的關鍵詞是denitrification(233次)，其次是adsorption(178次)和nitrification(112次)，同時還包括kinetics(81次)、zero-valent iron(77次)、oxidation(55次)、bacteria(55次)、biodegradation(生物降解，54次)等。由此可知，目前對于地下水環(huán)境中氨氮的去除，學者們研究較多的是利用微生物或微生物群落作用實現氨氮污染修復；同時研發(fā)不同吸附劑以去除地下水中氨氮，主要開展了改性零價鐵、活性炭和生物沸石等材料的篩選工作，而通過化學藥劑等脫氮除氨的研究已逐漸減少。

圖5 WoS數據庫和CNKI數據庫發(fā)文學科分析

上述213個關鍵詞主要分為4個聚類(圖6)，分別為藍色(1)、紅色(2)、綠色(3)和黃色(4)，紫色聚類則交錯在主要的4個聚類中。聚類1(Cluster1)主要以地下水為主題的聚類，包括硝化作用、氧化菌、零價鐵等。聚類2(Cluster2)主要是以去除/修復方法為主題的聚類，該聚類的核心詞匯包括吸附、去除、動力學等。該聚類組集合了不同吸附材料對氨氮去除的效果與機理研究，吸附劑包括生物質炭、活性炭、沸石等；生物降解和生物修復等作為綠色的修復技術也有較多研究；同時還包括對地下水中氨氮去除機制的研究。聚類3(Cluster3)與聚類4(Cluster4)主要包括氨氮在環(huán)境介質中的污染來源及去除工藝。聚類3的核心詞匯包括土地利用、灌溉、地下水質量、化肥施用、污染遷移等，這說明污水灌溉、化肥過度施用和不規(guī)范土地利用會增加土壤中氨氮濃度，土壤中氨氮可通過淋濾作用進入到地下水中，導致地下水氨氮污染。聚類4則聚焦于硝化反硝化技術和厭氧氨氧化工藝對地下水中氨氮的去除。

圖6 WoS數據庫關鍵詞聚類

CNKI數據庫中124篇相關文獻共包含501個關鍵詞(圖7)，其中出現較多的關鍵詞為地下水(57次)、錳(14次)、鐵(10次)、吸附(7次)、溶解氧(6次)、沸石(5次)等，關鍵詞未形成較獨立的聚類。但從圖7中可以看出國內對氨氮污染去除的研究同時還伴隨著去除共污染(如鐵、錳)，修復手段也包括利用改性沸石和活性炭吸附、硝化反硝化、接觸氧化、膜生物反應器、納米鐵、PRB(可滲透反應墻)等，研究尺度包括實驗室批試驗、土柱模擬試驗和中試試驗。

圖7 CNKI數據庫關鍵詞聚類

2.6 文獻共被引分析

文獻共被引(co-citation)是指兩篇文獻共同出現在第三篇施引文文獻目錄中，可以反映發(fā)表文獻之間的緊密關系[34]。地下水氨氮污染去除領域的文獻共被引情況如圖8所示，共被引次數較多的文章都集中在近10 a，且大部分文章為我國學者所發(fā)表，在近5 a來，部分學者之間的交流合作增多，這些作者的文獻共被引次數也相對較高。

由表6可知，共被引前10位的文獻多來自雜志，膜生物過濾器的研究占比較大[35-40]，其次是對吸附技術的研究[41-42]，材料吸附容量及長效性等問題是吸附技術的應用瓶頸，研發(fā)高容量、低成本、易制備的氨氮吸附材料是該技術的發(fā)展趨勢[43]，同時對硝化反硝化與同位素示蹤技術的研究也同樣受到關注[44-45]。

研究的知識基礎由被引文獻(共引網絡)所組成，而施引文獻是被引文獻的延續(xù)，由施引文獻中提取的關鍵詞(文獻共被引聚類命名)被認為是研究前沿的領域[31]。以共被引文獻中的關鍵詞為依據，對近30 a該領域內的共被引文獻聚類進行分析，能夠識別該領域不同時期的研究熱點及趨勢(圖9)，圖9中圓圈被稱為引文年環(huán)，年輪的大小代表共被引頻次高低。圖9能夠識別該領域不同時期的研究熱點及趨勢。近10 a來，生物質炭(biochar)、吸附(adsorption)、碳固定(carbon sequestration)和厭氧氨氧化(anammox)是研究的熱點內容，近5 a，國內外學者更加聚焦到生物質炭和吸附技術方面上。

圖8 外文文獻共被引圖

表 6 1991—2021年氨氮去除研究領域WoS數據庫相關文獻共被引前10位

氨氮作為地下水中比較常見的一類污染物，從利用單一化學法、物理法脫氮除氨，到利用微生物脫氮，到現在的復合脫氮技術，氨氮污染去除技術不斷向綠色高效的方向發(fā)展，基于對地下水中氨氮去除領域相關文獻的調研，本研究發(fā)現：①單一去除氨氮的方式逐漸被復合系統(tǒng)脫氮的方式所取代；②隨著同步硝化反硝化技術、厭氧氨氧化技術的快速發(fā)展，篩選新型菌株高效脫氮的研究不斷增多，利用復合菌群脫氮的研究也日益增強，并且利用基因組學和蛋白質組學等進行多水平的機制研究；在后續(xù)的研究中，人工馴化不同新型菌株或將成為新的研究方向；③在考慮現場環(huán)境及施工、造價方面的影響后，針對一些需要高效快速去除氨氮的應用場景，吸附作為一種相對環(huán)保的方式被廣泛選擇，研發(fā)高效、可持續(xù)的吸附材料成為研究熱點，在此基礎上如何延長吸附劑的使用年限、提高吸附能力及吸附劑的綠色再生將成為未來的研究重點。此外如何將氨氮污染地下水進行資源再利用也可能成為新的研究方向。

圖9 文獻共被引聚類

3 結論

1)21世紀以來，隨著人們關注度的提高，國內外學者在地下水氨氮污染去除領域的研究逐年增多，其中美國、中國和德國是發(fā)表文獻量前3位的國家，我國在該領域的年發(fā)文量呈上升趨勢。

2)中國地質大學是地下水氨氮污染去除領域發(fā)文量最多的機構，是該領域載文量最多的期刊，對于地下水中氨氮去除的研究涉及多個學科，中國地質大學及西安建筑科技大學在該領域發(fā)表成果的學者較多。

3)目前地下水氨氮污染去除研究熱點主要以吸附技術及微生物硝化反硝化作用為主，同時加強了復合技術的研究。

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Research on Removal of Ammonia Nitrogen Pollution from Groundwater Based on Bibliometric Analysis

WANG Shenghui1, 2, YANG Zongshuai2, 3, CHEN Fenli1*, SONG Xin2, WEI Changlong2

(1 College of Geography and Environmental Science, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, China; 2 CAS State Key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China; 3 College of Agriculture, Yangtze University, Jingzhou, Hubei 451199, China)

In this study, CiteSpace and VOSviewer softwares were used to analyze the publications on the subject of ammonium removal from groundwater based on Web of Science (WoS) database and CNKI database, to explore the status quo and future research perspective in the past three decades. The bibliometric analysis results showed that the number of published papers has continued to increase since 2000, and China and USA have published more papers on the subject. China University of Geosciences was the institution with the largest number of published papers. At present, research focused on the removal methods, including adsorption, anammox, and nitrification /denitrification. The relevant research on the ammonium in groundwater mainly targeted those in shallow aquifers and hyporheic zones. In the future, more efforts should be made to develop new adsorbent and bioremediation technologies such as nitrification/denitrification processes.

Ammonium; Contamination removal; Groundwater; Bibliometric

X52

A

10.13758/j.cnki.tr.2022.06.020

王生暉, 楊宗帥, 陳粉麗, 等. 基于文獻計量分析的地下水中氨氮污染去除研究. 土壤, 2022, 54(6): 1247–1256.

國家重點研發(fā)計劃項目(2019YFC1805100)資助。

通訊作者(chenfenli1102@163.com)

王生暉(1995—)，女，甘肅張掖人，碩士研究生，主要研究方向為地下水氨氮污染修復。E-mail: shwang@issas.ac.cn