忻智煒 韓剛 陸小軍 / 上海市計量測試技術研究院

0 引言

壓水反應堆核電廠有兩個密閉的循環(huán)回路，一回路包括反應堆壓力容器、主冷卻劑管道、主冷卻劑泵、穩(wěn)壓器、蒸汽發(fā)生器一次側(cè)等，二回路包括蒸汽發(fā)生器二次側(cè)、汽輪機、冷凝器、主給水泵等。一回路相關設備及部件在大約15.5 Pa的壓力下工作，形成反應堆冷卻劑系統(tǒng)壓力邊界（RCPB：Reactor Coolant System Pressure Boundary）。對于壓水反應堆，防止放射性物質(zhì)泄漏的第一道安全屏障是核燃料包殼，第二道安全屏障就是RCPB[1]，第三道安全屏障為反應堆的安全殼。核反應堆安全殼大氣輻射監(jiān)測儀[2-3]通常設置在核電站反應堆安全殼內(nèi)，連續(xù)監(jiān)測氣溶膠中的氟-18、放射性碘、氮-13、惰性氣體等裂變與活化產(chǎn)物，是RCPB泄露的專用監(jiān)測儀器（以下簡稱監(jiān)測儀）。

氟-18核素是一回路冷卻水中的中子活化產(chǎn)物，具有較大的比活度，其產(chǎn)額與中子通量水平（反應堆功率）成正比，主要衰變方式為β+衰變，半衰期為109.7 min[4]。由于制造、安裝、磨損、腐蝕等各種原因，一回路內(nèi)的高溫高壓冷卻水產(chǎn)生的蒸汽可能突破壓力邊界約束，泄漏到安全殼內(nèi)。因而安全殼內(nèi)氣溶膠放射性核素連續(xù)監(jiān)測數(shù)據(jù)是判斷一回路壓力邊界是否發(fā)生泄漏以及泄漏率的重要依據(jù)[5]。

為保證對氟-18監(jiān)測結(jié)果的準確，必須解決核反應堆安全殼內(nèi)氟-18探測器的量值溯源問題，為此搭建實驗平臺，開展相應的校準方法研究。

1 氟-18探測器典型結(jié)構(gòu)及探測原理

以往核反應堆安全殼大氣輻射監(jiān)測儀器完全依賴進口，主要生廠商為Mirion Technologies等國外企業(yè)[6]，近年來國內(nèi)開始自主研發(fā)生產(chǎn)，并已在核電廠應用。

目前國際上主流的氟-18監(jiān)測方案為通過γ-γ符合法測量511 keV γ光子的強度[7]，推算出氟-18核素的活度。一款國產(chǎn)監(jiān)測儀氟-18探測器的結(jié)構(gòu)如圖1所示。采用上下相對的一組NaI(Tl)探測器進行γ-γ符合法測量，其探測器的直徑各廠商的產(chǎn)品有所不同。

圖1 氟-18探測器結(jié)構(gòu)

空氣從進氣管進入，穿過濾紙再從出氣管流出，在此過程中氣溶膠被采集在濾紙上。如果氣溶膠內(nèi)含有氟-18核素，其衰變產(chǎn)生的正電子和空氣中的負電子發(fā)生湮滅，產(chǎn)生方向相反的一對能量為511 keV的γ光子[8]。如一組NaI(Tl)探測器同時測得一對光子，則認為探測到了氟-18[9]。由于通氣管道一般為圓形結(jié)構(gòu)，因此，所形成的氣溶膠樣品在濾紙上呈圓餅狀。

2 氟-18探測器的校準

2.1 校準用參考源

探測器對氟-18核素的響應采用氟-18參考源進行校準。由探測器的γ-γ符合計數(shù)率除以氟-18參考源的活度確定探測器對氟-18核素的活度響應。

氟-18核素較為通用的來源為氟[18F]脫氧葡糖的放射性溶液[10]，參考源也由此制作。并以PET無紡布濾紙為載體。載體使用異丙醇浸潤以便保證氟-18核素在活性區(qū)內(nèi)均勻分布，用低原子序數(shù)材料PVC制作的上下兩層圓形薄片夾緊含源濾紙密封包裹，最大限度地減少自吸收效應，氟[18F]脫氧葡糖的分子量較高，在操作過程中不容易產(chǎn)生揮發(fā)；氟-18放射性溶液的量值由4πγ電離室活度標準裝置測定。

氟-18的半衰期僅為109.77 min，因此，校準用氟-18參考源需在每次校準測量前制備，其活度的相對擴展不確定度Urel= 7%（k= 2）。

2.2 實驗裝置

采用一對直徑50 mm的NaI(Tl)探測器作為γ-γ符合探頭，配置ORTEC公司的多道分析器、高壓模塊、信號放大模塊以及數(shù)字轉(zhuǎn)化器等，搭建構(gòu)成實驗平臺。兩個NaI(Tl)探測器的間距為1 cm，符合時間為 1 μs。

2.3 校準方法

依據(jù)氟-18探測器的實際使用情況制作氟-18參考源，按照探測器的規(guī)格確定活性區(qū)大小。將氟-18參考源置于一對NaI(Tl)探測器（γ-γ符合探頭）的中間，參考源的幾何中心對準探測器的幾何中心，測量時間10 min。利用氟-18核素的半衰期短、衰變快的特點，每間隔一定的時間進行一次重復測量，由氟-18核素的半衰期計算測量時刻氟-18參考源的活度，由各個校準測量點儀器示值和氟-18參考源的活度計算確定監(jiān)測儀的活度響應及其非線性。

1）活度響應

活度響應表征了探測器對放射性核素活度的響應能力，是反映探測器計量性能最主要的特性參數(shù)。以探測器的計數(shù)率除以測量時間中點時刻氟-18參考源的活度，得到相應活度下探測器對氟-18核素的活度響應：

式中：Ri——第i個校準測量點探測器的活度響應；

Nγ-γi——第i個校準測量點的 γ-γ符合計數(shù)率；

AF-18i——第i個校準測量點氟-18參考源的活度

而定義儀器的活度響應R為各個校準測量點活度響應的平均值：

2）活度響應非線性

基于監(jiān)測對象確定為氟-18核素，則無需考察探測器的能量響應特性，探測器響應的偏差主要體現(xiàn)在不同活度水平下響應的非線性。隨著活度水平的提高，探測器響應隨著死時間的增加而變小，非線性則隨之增大，因而探測器響應的非線性也是影響探測器有效測量范圍的關鍵因素之一。

式中：R——各測量點活度響應的平均值；

Ri——第i個測量點的活度響應值；

Ei——第i個測量點活度響應的非線性

E= |Ei|MAX

3）測量重復性

測量重復性是測量儀器最基本的計量性能之一。放射性測量存在統(tǒng)計漲落，重復性由相同測量條件下連續(xù)重復所得示值的實驗標準偏差表示。由于氟-18核素的半衰期僅為109.77 min，在重復性測量時，需按照一個參考時刻對示值做歸一化的衰變修正后計算相對實驗標準偏差。

3 實驗

3.1 探測器的活度響應測量

制作一枚活性區(qū)直徑為10 mm、活度約2.5×104Bq的氟-18參考源，在自行搭建的實驗平臺上進行氟-18探測器活度響應的測量，隨后每間隔約50 min重復測量1次，累計測量不少于5次，結(jié)果見表1。

表1 同一氟-18參考源不同活度下探測器的活度響應

對氟-18參考源的活度進行了衰變修正。表1顯示，在5.5～25 kBq活度區(qū)間內(nèi)，活度響應沒有變化、保持一致，R為4.54×10-3s-1Bq-1，非線性E為0.5%。

3.2 活度響應復現(xiàn)性實驗

重新制備5枚不同的氟-18參考源，同樣方法在實驗平臺上進行測量，并計算活度響應，得到的結(jié)果見表2。

表2 探測器活度響應的復現(xiàn)性

表2顯示，5次測量得到的活度響應平均值為4.68，各測得值與平均值的最大偏為±4.7%。

3.3 立體角影響實驗

為研究立體角對活度響應的影響，設計了兩組實驗，通過不同方式改變立體角來觀察測量結(jié)果。

首先制備活度值相似但活性區(qū)不同的氟-18參考源，分別作活度響應測量，得到結(jié)果如表3所示。

表3 不同活性區(qū)大小的氟-18參考源的活度響應

結(jié)果顯示，當活性區(qū)直徑超過30 mm，活度響應測量值隨活性區(qū)進一步增大而快速的減小。

其次使用同一枚參考源在距離探測器幾何中心不同的位置上進行測量。得到的結(jié)果見表4。

表4 不同氟-18參考源位置的活度響應

結(jié)果顯示，當氟-18參考源偏離中心位置，活度響應測量值隨距離的增大快速變小。

4 結(jié)果分析

源于正電子湮滅產(chǎn)生的一對γ光子發(fā)射角在4π范圍內(nèi)的隨機性，氟-18核素所在位置的不同對符合計數(shù)的貢獻有影響，越接近探測器邊沿，形成符合計數(shù)的概率就越低。氟-18參考源活性區(qū)均勻性的差異導致活度響應測量值的波動。

由于測試平臺的探測器直徑為50 mm，則越接近探測器邊沿的湮滅光子對越難成為γ-γ符合計數(shù)。因此，隨著活性區(qū)面積的擴大活度響應下降很快。實驗結(jié)果表明，在探測器直徑50 mm、一對探測器間隔10 mm的條件下，活性區(qū)如果超過直徑30 mm對活度響應會有嚴重影響，導致測量結(jié)果偏小。而氟-18參考源位置的偏離導致活度響應測量值的偏差更超過活性區(qū)尺寸的影響。

由上述實驗的結(jié)果可以判斷，氟-18參考源的均勻性是活度響應測量值產(chǎn)生波動的重要原因，立體角的變化是影響氟-18探測器活度響應校準結(jié)果的主要因素。

5 結(jié)語

大氣輻射監(jiān)測儀氟-18探測器用于核電站反應堆安全殼內(nèi)氣溶膠監(jiān)測，采用通過γ-γ符合法測量511 keV γ光子來確定氟-18核素活度的工作原理，以氟-18參考源校準其活度響應，氟-18參考源以PET無紡布濾紙為載體，其較為通用的來源為氟[18F]脫氧葡糖的放射性溶液。實驗結(jié)果顯示，在5.5～25 kBq的活度范圍內(nèi)，輻射監(jiān)測儀氟-18探測器活度響應的非線性可忽略；采用不同氟-18參考源時，氟-18核素分布均勻性影響活度響應測量的復現(xiàn)性；由于γ-γ符合測量的特性，對于輻射監(jiān)測儀氟-18探測器活度響應的校準，立體角的變化是影響校準結(jié)果的主要因素。