沈子宣,徐 敏,胡 波,王躍思,鄒嘉南,*

基于化學組分參數化的大氣氣溶膠吸濕性特征

沈子宣1,徐 敏2,胡 波2,王躍思2,鄒嘉南1,2*

(1.南京信息工程大學中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,氣象災害教育部重點實驗室,氣象災害預報預警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 210044；2.中國科學院大氣物理研究所大氣邊界層物理和大氣化學國家重點實驗室,北京 100029)

大氣氣溶膠通過對光的散射和吸收直接影響大氣輻射的收支平衡[1],同時基于氣溶膠對云微物理特征的影響而間接影響地氣輻射的平衡[2].為了研究氣溶膠對輻射收支平衡的影響,研究中通常會對氣溶膠的光學特性進行測量.在不同濕度條件下氣溶膠吸濕增長所引起的粒徑變化,是影響其光學性質的主要原因之一,故為了評估氣溶膠的光學特性,可考慮將吸濕增長所引起的粒徑變化作為評估光學特性的指標之一.根據Covert等[3]的研究,目前常引入光學吸濕增長因子(RH)來描述氣溶膠粒子群吸濕特性隨環(huán)境的變化,它被定義為粒子在當前環(huán)境下與干燥條件下的散射系數之比.水是大氣氣溶膠的重要成分之一,水的含量主要取決于氣溶膠的吸濕性與環(huán)境的相對濕度(RH).Bian等[4]的研究成果表明,液態(tài)水在RH高于60%時對氣溶膠總質量的貢獻十分顯著.氣溶膠中液態(tài)水部分,可充當多相化學反應界面,從而進一步影響粒子的吸濕特性[5].因此,氣溶膠中的化學組分對其吸濕特性的貢獻不容小覷.

Chen等[6]發(fā)現氣溶膠成分決定了其折射率與吸濕性,特別是在高相對濕度的情況下,對(RH)起主導作用.根據Zieger等[7]的研究,氣溶膠吸濕特性與其化學組成有關,并在不同RH條件下,進一步引起(RH)的變化.基于此,(RH)、氣溶膠的化學組成與吸濕特性三者相互關聯,故利用氣溶膠化學組成分析吸濕特性成為可能.陳卉等[8]根據黃山地區(qū)氣溶膠化學組分計算所得的吸濕性參數.與觀測值差異,發(fā)現兩者的相關系數2為0.60,但未從吸濕性特征參數對結果加以驗證.Binkowski等[9]提出了全球與區(qū)域性的化學運輸模型并根據氣溶膠的化學成分計算了氣溶膠的輻射強迫.Yu等[10]提出的氣溶膠化學與(RH)的參數化方案可運用于化學傳輸模型.Liu等[11]的研究發(fā)現NO3-、SO42-以及碳黑(BC)對氣溶膠光學特性的貢獻高于90%.以上方法均表明氣溶膠化學組成與吸濕性特征存在強相關性,但缺少實測數據與反演數據之間的比較以及運用化學方法對不同吸濕特征的多角度討論.

Kuang等[12]發(fā)現氣溶膠吸濕參數由氣溶膠化學成分決定,而Brock等[13]提出的參數化方法可用于測定(RH).因此可考慮通過氣溶膠的化學組分提供更準確的(RH)預測.本文基于化學組分,詳細構造了參數化方案求解吸濕性參數,并對結果進行了驗證.本文相應反演了光學吸濕增長因子(RH)與粒徑吸濕增長因子, 得到兩者與理論值的差異,進一步證明了化學組分參數化方案的有效性,有助于進一步理解氣溶膠的吸濕性及其對能見度的影響.

1 材料與方法

1.1 觀測實驗

1.1.1 站點描述 本研究的采樣站點位于中國科學院大氣物理研究所香河野外觀測站(116.95°E, 39.76°N),其地理位置西臨北京,位于天津北側,且站點距周圍城鎮(zhèn)3km.站點附近排放源呈多樣化,以農業(yè)、畜牧業(yè)、城鎮(zhèn)居民生活、交通尾氣排放、工地制造業(yè)等為主,是典型的城郊站點.本實驗的采樣時間為2018年6月15～26日.

1.1.2 實驗儀器 采樣過程中運用錐形微震蕩天平(TEOM 1405-DF, Thermo Scientific, USA)測量大氣顆粒物(PM2.5)質量濃度;炭黑(BC)的測定采用美國Thermo Scientific公司位于670nm波長的MAAP 5012儀器,采樣粒徑為PM1;采樣過程中,通過硅膠擴散干燥器使得氣溶膠所處環(huán)境的RH在被收集前保持在40%以下.在整個觀測期間,使用加濕的雙濁度計(Aurora-1000, Ecotech, AUS, 525nm)系統(tǒng)得到氣溶膠干狀態(tài)(RH<40%)和一定相對濕度下的散射系數.觀測前,將無顆?？諝庾鳛榱懔砍虤怏w,同時將R134a(純度為99.9%)作為高量程氣體對濁度計進行校準,2臺濁度計的進樣流速均為5.0L/min.加濕的雙濁度計系統(tǒng)還包括無人值守的自動溫濕度控制系統(tǒng)、輔助部件、儀器控制和數據采集軟件等,詳細原理可參考Tan等[14]的研究.

氣溶膠化學數據測量方面,由于大氣氣溶膠中的PM1化學組分(OM、SO42-、NH4+、NO3-、Cl-等)具有較強的代表性,其被廣泛運用于化學傳輸模型的研究[15],本文使用高分辨率飛行時間質譜儀(HR- ToF-AMS, Aerodyne,USA)對PM1化學組分進行定量監(jiān)控.HR-ToF-AMS的時間分辨率為5min,本文中取小時平均值進行分析.高分辨率飛行時間質譜儀包括4個部分:進樣系統(tǒng)、粒徑測量、組分測量和儀器校準.其中,進樣系統(tǒng)主要將空氣中的氣溶膠收集于質譜儀的高真空系統(tǒng)中.粒徑測量部分為在測量粒徑模式下,使粒子束分批進入,并記錄粒子從斬波器到達檢測器的時間.組分測量為高溫狀態(tài)下(約620℃)檢測粒子被電子轟擊后形成的帶正電荷的離子碎片,從而得到非難熔性成分以外的細顆粒物PM1的化學組分.詳細介紹參考文獻[16],具體的標定和維護方法參考文獻[17-18].考慮到氣溶膠種類采集不完全的情況,本研究默認采集效率因子為0.5來加以修正,并使用軟件(SQUIRREL version 1.50 and PIKA version 1.09)進行數據分析.

1.2 計算方法

1.2.1 粒子平衡檢驗 為了保證數據的可靠性,本研究基于離子平衡分析法[19]對采樣過程中所獲得的非難熔性化學組分NH4+、NO3-、SO42-和Cl-進行檢驗.主要離子等效濃度比可用以下2式進行計算,反映離子的酸堿平衡度:

式中:為對應離子的等量濃度,μeq/m3;∑[cation]為陽離子的等量濃度;∑[anion]為陰離子的等量濃度.

若離子當量擬合度大于等于95%,則可證明儀器所得數據準確有效,并可用于后續(xù)分析.同時,本研究還根據當日PM2.5濃度,將所測量離子的總濃度與之相比較,發(fā)現變化趨勢一致,證明數據有效性高.

1.2.2 主要貢獻因子求解算法 由于在多種情形下組分之間存在一定的相關性,即存在一定的信息重疊.本文提出運用主成分分析法(PCA)處理原先提出的所有組分,將重復度較高與相關系數較低的組分刪去,盡可能地篩選出對結果貢獻率最大的因子.計算步驟如下:

第1步:將原始數據標準化獲得維隨機向量=(1,2,…,x)、個樣品=(x1,x2,…,x),在>的條件下構造樣本矩陣,并對其作標準化變換:

第2步:對標準化矩陣求相關系數矩陣:

第4步:將標準化后的指標變量轉換為主成分:

式中:1表示為第一主成分,2為第二主成分,…,U為第主成分.

通過以上方法即可確定本文中對于大氣氣溶膠吸濕特性影響最為顯著的化學組分的影響因子.

1.2.3 化學組分參數化方案 氣溶膠通常包含各種不同狀態(tài)下的化學組分,故化學組分的相態(tài)變化以及濃度變化均會影響粒子的吸濕性.在顆粒物吸濕增長的同時,其粒徑也會相應變大,粒子的光散射能力隨之增加.顆粒物的散射與吸收特性都與其包含的化學組分密切相關[20].對于組分復雜的環(huán)境氣溶膠來說,吸濕性參數可根據ZSR混合理論[21]計算得到,ZSR混合定律假設氣溶膠粒子所吸收水分的總體積等于各組分單獨吸收水分體積的總和,因此多組分氣溶膠粒子的吸濕性參數chemical可用各組分純物質吸濕性參數κ的體積加權計算而來.如下式:

第1步:確定化合物體積

第2步:加權求解各化合物對應值

第3步:獲得各時刻對應的值

式中:V、N、M分別對應每一化合物的體積、物質的量、物質的摩爾質量、密度,K為各化合物對應的經驗吸濕參數[26],本文用到的化合物為NH4NO3、H2SO4、NH4HSO4、(NH4)2SO4,經驗吸濕參數分別為0.68, 1.13, 0.46, 0.53.

2 結果與討論

2.1 氣象背景概述

觀測期間RH與溫度波動明顯(圖1a),主要考慮為白天太陽輻射較強,故氣溫較高;而由于太陽輻射導致地面水汽向上蒸發(fā),RH較低.夜間,由于太陽輻射的缺失,氣溫下降,濕度增加.由分析可知,在采樣時間段中,RH的變化與每小時氣溫的變化呈現負相關關系.與此同時,采樣時間段內PM2.5濃度與能見度也呈現一定的相關性(圖1b).觀測過程中,PM2.5濃度最高可至115μg/m3,此時能見度僅為6.4km;PM2.5濃度最低為6μg/m3,此時能見度可達49km.就觀測時間段內的變化趨勢而言,PM2.5濃度升高時,能見度下降;PM2.5濃度下降時,能見度隨之上升,兩者呈負相關.

a. RH與溫度的變化;b. VIS與PM2.5的變化

2.2 氣溶膠化學組分特征

由于化學組分質量濃度的變化可直接導致氣溶膠的吸濕性變化[30],本文對PM1組分中的黑炭(BC)、有機物(OM)、NH4+、NO3-、SO42-、Cl-的濃度與總懸浮顆粒物(TSP)的散射系數進行了分析,其中包括各組分的日濃度(圖2a)及其在總濃度中的占比(圖2b).

圖2 化學組分質量濃度日變化與散射系數的關系

a. 日均化學組分質量濃度與散射系數;b. 各化學組分濃度占比

由分析可知,BC、SO42-、NH4+濃度占比變化不大.其中,BC占比處于5%～10%之間,SO42-與NH4+濃度占比均處于20%左右;有機物濃度占比日變化較為顯著,其峰值占比可達到42.57%(6月23日),谷值則僅為17.72%(6月26日);此外,NO3-日濃度的差異也較為明顯,峰值為36.53%,谷值為13.30%;Cl-濃度與占總濃度的百分比均較小,且其對吸濕性變化的影響較小,具體驗證詳見2.3節(jié).各組分的濃度日均值與散射系數的關系如圖2a所示,由分析可知化學組分總濃度與散射系數存在明顯相關性,化學組分濃度高值的出現與散射系數峰值相呼應,均處于6月18日、6月22日、6月26日,說明二次無機氣溶膠質量濃度的升高與降低是影響散射系數的原因之一[30].

2.3 吸濕性參數κchemical求解

表1 各主成分貢獻率(信息利用率)

考慮到確定主成分的依據為貢獻率(信息利用率)達到85%以上,可認為所選用的主成分代表了全部成分,故本文中僅選取1與2作為最終評價指標.1和2所包含元素及其占比如式12、13所示:

式中:1、2分別代表由實驗數據6種化學組分加權所得的第一、第二主成分,兩者整體對的貢獻率分別為0.7294與0.2102;C為對應下標化學組分的濃度.

由于主成分1與2貢獻之和為93.96%,對整體的總貢獻率達到了85%以上,故可根據1、2中各組分無機離子與其相關系數的大小確定對吸濕性參數影響較為明顯的化學組分.

圖3 各化學組分的貢獻與所占質量分數

由圖3可知,NO3-、SO42-、NH4+、BC、OM、Cl-對吸濕性參數的總貢獻率分別為0.69, 0.23, 0.33, 0.05, 0.29, 0.01.結果表明NO3-、SO42-、NH4+、OM相關系數較其他化學組分而言,相關性最強;BC次之,Cl-的相關性最弱.

基于主要貢獻的氣溶膠化學組分,可根據1.2.3節(jié)的參數化方案得到吸濕性參數(圖4).基于化學組分計算所得的吸濕性參數基本處于0.50～0.67之間,且呈現良好的日變化趨勢.就單日變化而言,本文發(fā)現吸濕性參數在夜間數值較大,下墊面無額外增加的熱輻射,且夜間濕度較高,導致值較高,為0.62左右;白天則日照充足,使得RH降低,值相應下降,處于0.56左右.

圖4 κchemical計算結果

2.4 基于理論的κchemical結果驗證

圖5 κchemical與擬合效果

式中:RHdry為濁度系統(tǒng)中干濁度計腔內的RH,本文中取RHdry為30%.

反演結果如圖6所示,雖然實測的(RH)和反演結果在值域上有一定差異,但在趨勢上十分相似;(RH)measured與反演的(RH)比值的平均值為0.89,該結論與Fan等[24]的研究結果相類似:由于夏季光照較為強烈,加速了粒子的老化過程,使得粒子均勻混合,從而導致實測值偏小.同時,氣溶膠中有機物與無機物之間的化學相互作用也會對混合粒子的整體吸濕性存在一定影響.此外,兩者呈現較好的相關性,其相關系數高達0.99,RMSE為0.0091,處于較低水平,進一步證明了兩者存在很強的線性關系.利用基于化學組分的吸濕參數chemical可以較好地反演(RH)值,因此基于chemical的參數化方案是可信的.

圖6 f(RH)反演結果

2.4.2 粒徑吸濕增長因子反演 考慮到氣溶膠粒徑增長因子同樣為一重要氣溶膠吸濕性特征,基于所得的chemical參數,本文根據Zhang等[26]的研究,通過式15對各個時刻的粒徑增長因子值進行反演計算.

由于原始數據中缺少氣溶膠粒徑增長因子的直接測量數據,本文基于張智察等[31]對于特定RH條件下提出的迭代算法以及鄒嘉南[16]在此基礎上推廣至不同環(huán)境RH下的改進,通過經驗公式16與米散射理論,將不同環(huán)境RH下的氣溶膠散射因子和干燥環(huán)境下的粒徑數據代入迭代算法,對氣溶膠粒徑增長因子進行計算:

基于化學組分參數化方案計算所得的吸濕參數chemical,本文根據式15反演得到氣溶膠粒徑增長因子_chemical,并將其與Zhang等[32]提出的迭代算法(_NEP)、張智察等[31]經驗公式(_zhang)所得進行比較(圖7).從NEP與本文反演方法所得的粒徑增長因子來看,兩者重合度極高,相關性佳,絕對差值最小,迭代算法得到的結果均勻地分布在基于化學組分參數化方案的實線上.從RH的變化來看,3種方法求得的粒徑增長因子均隨著濕度的變化而變化,且變化趨勢十分近似,即意味著RH為影響粒徑增長的一重要參數,該結論與鄒嘉南[16]的研究成果相吻合.

圖7 gf反演結果

2.5 吸濕參數κchemical與能見度的關系

a. 總吸濕參數chemical與能見度的關系;b. 能見度與單個化合物體積的關系;c. 能見度與單個化合物對應吸濕參數的關系

3 結論

3.2參數化公式進行(RH)的反演結果表明:(RH)measured和反演結果在趨勢上十分近似,相關系數高達0.99.參數化公式進行的反演結果表明:反演所得的chemical與NEP重合度極高,且粒徑增長因子隨濕度變化而變化,即RH為影響粒徑增長的一重要參數.

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Characteristics of hygroscopicity of atmospheric aerosols based on chemical component parameterization.

SHEN Zi-xuan1, XU Min2, HU Bo2, WANG Yue-si2, ZOU Jia-nan1,2*

(1.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disaster, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China)., 2022,42(1)：52～60

chemical composition；the parameterized；K?hler theory；hygroscopic characteristics

X131

A

1000-6923(2022)01-0052-09

沈子宣(1998-),女,浙江嘉興人,南京信息工程大學本科生,主要從事大氣氣溶膠及大氣化學研究.發(fā)表論文2篇.

2021-05-20

北京市自然科學基金資助項目(8202050);江蘇省高等學科自然科學研究項目(21KJB170002);國家重點研發(fā)計劃(2017YFC0210000);中國氣象局云霧物理環(huán)境重點開放實驗室開放課題(2017Z016)

* 責任作者, 講師, zoujn16@nuist.edu.cn