劉昌奇 霍東英 韓超 吳康 劉興宇 楊旭 白曉厚王俊潤2) 張宇2) 姚澤恩2) 韋崢2)?

1)(蘭州大學核科學與技術(shù)學院,蘭州 730000)

2)(蘭州大學,中子應(yīng)用技術(shù)教育部工程研究中心,蘭州 730000)

隨著第四代反應(yīng)堆以及先進核能利用系統(tǒng)的發(fā)展,對中子核數(shù)據(jù)提出了高精度、多核素、寬能區(qū)的新要求.目前,中國核數(shù)據(jù)評價庫(CENDL 庫)中相關(guān)核裂變的數(shù)據(jù)較缺失,不足以滿足當前核能發(fā)展的需求.因此,建立面向中子核數(shù)據(jù)需求的可靠計算方法和工具變得極為重要.本文基于Monte-Carlo 方法建立了裂變碎片質(zhì)量動能計算模型,研究了中低能中子誘發(fā)232Th(n,f)反應(yīng)發(fā)射中子前裂變碎片的分布特性.對于裂變碎片質(zhì)量分布,本模型計算結(jié)果與實驗值最大偏差約1%,與GEF,TALYS 程序計算結(jié)果(與實驗值最大偏差約2%)相比具有一定優(yōu)勢.對于發(fā)射中子前裂變碎片動能分布,本模型計算結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)一致.結(jié)果表明,所發(fā)展的計算模型能夠較好地預(yù)測232Th(n,f)反應(yīng)發(fā)射中子前裂變碎片數(shù)據(jù),為中子誘發(fā)錒系核裂變反應(yīng)計算提供一種新思路.

1 引言

對中子誘發(fā)錒系核裂變反應(yīng)進行系統(tǒng)、深入的實驗和理論研究,既是核能利用及發(fā)展的重要途徑,又是理解核反應(yīng)理論機制的重要手段[1,2].近年來,隨著第四代反應(yīng)堆以及先進核能利用系統(tǒng)的發(fā)展,核裂變數(shù)據(jù)測量、計算以及裂變機制理論研究已成為國際核物理研究的新熱點[3-7].釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)(TMSR)作為我國未來先進核能利用發(fā)展的重要科學裝置,具有高固有安全性、核廢料少、防擴散性能和經(jīng)濟性更好等特點,在核領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注[8,9].在反應(yīng)堆設(shè)計中,堆內(nèi)裂變產(chǎn)物的積累會造成中子經(jīng)濟性降低[10].為了維持較高Th/U 燃料循環(huán)增值比,需要一定速率的熔鹽后處理以提取鑭系元素等裂變產(chǎn)物(Nd,Sm,Eu,Gd,Zr 等).中子裂變核數(shù)據(jù)作為釷基熔鹽堆換料、裂變毒物處理等物理設(shè)計的基石,對Th/U 燃料循環(huán)的核能開發(fā)利用具有重要意義.目前,中低能中子誘發(fā)232Th(n,f)反應(yīng)實驗數(shù)據(jù)較少[11-15],各組數(shù)據(jù)存在較大分歧,數(shù)據(jù)不確定度較大.對于發(fā)射中子前碎片質(zhì)量分布數(shù)據(jù),國際原子能機構(gòu)發(fā)布的EXFOR 庫僅提供兩組實驗數(shù)據(jù)[14,15],無法滿足當前核技術(shù)發(fā)展與理論研究的需求[16].因此,建立面向中子核數(shù)據(jù)需求的可靠計算方法與工具極為重要.

國際上通用的中子誘發(fā)錒系核素裂變反應(yīng)計算程序包括GEF[17]和TALYS[18].其中,GEF 模型考慮了大量裂變相關(guān)物理規(guī)律和經(jīng)驗公式[17,19],通過對裂變反應(yīng)實驗數(shù)據(jù)擬合,從經(jīng)驗數(shù)據(jù)系統(tǒng)分析的角度確定了GEF 模型參數(shù)(大約50 個參數(shù)).這些參數(shù)經(jīng)系統(tǒng)調(diào)整后能夠較好適用于大多數(shù)核裂變體系的計算.TALYS 計算程序采用Brosa 物理模型[20,21],該模型主要分為兩部分:1)基于五維位能曲面分布及對應(yīng)搜索算法得到對稱裂變道和非對稱裂變道的裂變路徑和斷前形狀;2)采用無規(guī)頸斷裂模型計算得到碎片質(zhì)量分布和總動能分布等物理量.該模型認為裂變過程中可存在多種裂變模式(一般為3 種裂變模式),分別是對稱超長(SL)、非對稱標準I(S1)以及非對稱標準II(S2)[22],其中,S1 和S2 分別對應(yīng)N=82 球形中子殼和N=88變形中子殼情況.每一條裂變通道對應(yīng)不同裂變路徑、裂變位壘和斷前形狀.在裂變斷前形狀確定基礎(chǔ)上,采用無規(guī)頸斷裂模型計算得到的質(zhì)量分布為3 個裂變模式權(quán)重之和,權(quán)重大小與裂變位壘有關(guān).

相較于上述唯象模型,本文重點研究發(fā)射中子前、后裂變碎片狀態(tài)及物理過程.利用Monte-Carlo 輸運工具Geant4[23]計算發(fā)射中子后裂變碎片信息,并結(jié)合所建立的雙動能計算模型[24-26]推導(dǎo)得到發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量、動能分布,避免了大量經(jīng)驗公式擬合及參數(shù)調(diào)節(jié).另外,Geant4 官方物理模型存在一定局限性—僅適用于裂變后可觀測物理量(發(fā)射中子后狀態(tài))計算,無法提供發(fā)射中子前裂變信息,限制了裂變后物理計算的完整性.為了消除該局限性,本文引入雙動能法,實現(xiàn)了發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量、動能的計算,建立了面向中子核數(shù)據(jù)需求的計算模型,為中子誘發(fā)錒系核裂變反應(yīng)計算提供一種新思路.

2 計算模型

2.1 發(fā)射中子后裂變碎片計算模型

基于雙動能法原理,發(fā)射中子前裂變碎片分布特性可根據(jù)發(fā)射中子后動能信息計算得到.本文通過構(gòu)建適用于雙動能法的Geant4 模型(物理模型與幾何模型),首先實現(xiàn)了發(fā)射中子后裂變碎片物理量的計算.其中,Geant4 模型所采用的數(shù)據(jù)庫為G4NDL 中子數(shù)據(jù)庫(根據(jù)ENDF/B-VII.1 評價核數(shù)據(jù)庫制作而成)[27].發(fā)射中子后裂變碎片分布特性由Geant4 內(nèi)置物理模型—G4ParaFission-Model 模型控制[28-32].圖1 為建立的Geant4 幾何模型示意圖.紅色箭頭代表中子入射方向,灰色部分為厚度為300 nm、直徑為12 mm 的232ThO2裂變材料,黃色部分代表厚度為500 nm、直徑為12 mm 的高分子聚合物Polyethylene Terephthalate(PET)襯底材料.中子轟擊裂變靶發(fā)生裂變反應(yīng),所產(chǎn)生的一對互補碎片(圖中FF1和FF2表示)離開裂變初始點分別向相反方向飛行.由于裂變靶存在一定厚度,部分裂變碎片可能損失在靶中造成裂變事件丟失,因此需采用事件符合方法記錄每次裂變穿出裂變靶的互補碎片信息.圖2 為10 MeV 中子誘發(fā)232Th(n,f)裂變反應(yīng)發(fā)射中子后裂變碎片初始動能Epost與碎片出射方向相對中子入射方向夾角的余弦值 cosθ的二維分布計算結(jié)果.可以看出,在能量70 與100 MeV 附近存在兩個明顯峰,分別對應(yīng)重、輕裂變碎片動能峰位,且重峰峰值要略低于輕峰,與理論、實驗預(yù)期結(jié)果趨勢一致[33,34].該結(jié)果將作為發(fā)射中子前裂變碎片計算模型的輸入?yún)?shù),詳細討論在2.3 節(jié).

圖1 Geant4 幾何模型示意圖.灰色區(qū)域代表錒系核素樣品(Sample),黃色區(qū)域代表襯底(Backing).面向入射中子一側(cè)為樣品側(cè)(Sample side),遠離入射中子一側(cè)為襯底側(cè)(Backing side).FF1 和FF2 分別代表一對互補裂變碎片,并且它們穿出靶的角度分別為θ1 和θ2Fig.1.Schematic illustration of the Geant4 geometric model.The gray layer is the fissile sample of the actinide target,while the yellow one is the backing support for the sample.The sample side faced the impinging neutrons.FF1 and FF2 respectively denote the fragments emitted from the different sides.θ1 and θ2 are the angles of the fragment axis relative to the axial direction of the incoming neutron.

圖2 發(fā)射中子后裂變碎片初始動能 E post 與碎片出射方向相對中子入射方向夾角的余弦值 cos θ 的關(guān)系 (a)碎片從樣品側(cè)穿出時計算結(jié)果;(b)碎片從襯底側(cè)穿出時計算結(jié)果Fig.2.cos θ versus post-neutron emission kinetic energy E post distribution:(a)The case of the fission fragments from sample side;(b)in the case of the fission fragments from backing side.

隨著裂變體系激發(fā)能增大,裂變反應(yīng)的非對稱裂變模型向?qū)ΨQ裂變模式過渡,對稱裂變增加、非對稱裂變減少,從而影響裂變碎片動能分布.Geant4物理模型能夠較好地描述該過程[30-32].圖3 給出了入射中子能量(表示為En)為3,6,10 MeV 時,232Th(n,f)反應(yīng)發(fā)射中子后裂變碎片總動能TKE分布,黑線為實驗數(shù)據(jù)[13],紅線為計算數(shù)據(jù),縱坐標Norm.Counts 代表歸一化計數(shù).可以看出,TKE在120—200 MeV 能量區(qū)間內(nèi)呈準高斯型分布,其最可幾動能為160 MeV 左右,與實驗結(jié)果基本一致.另外,圖4 給出了發(fā)射中子后裂變碎片平均總動能(表示為)隨入射中子能量的變化規(guī)律.比較發(fā)現(xiàn),計算結(jié)果與近期兩組實驗數(shù)據(jù)[13,35]符合較好,進一步驗證了Geant4 物理模型及其數(shù)據(jù)庫的可靠性.

圖3 232Th(n,f)反應(yīng)發(fā)射中子后TKE 分布 (a)中子能量為3 MeV;(b)中子能量為6 MeV;(c)中子能量為10 MeV.黑線為實驗數(shù)據(jù)[13];紅線為本文計算數(shù)據(jù)Fig.3.Post-neutron emission TKE distribution for 232Th(n,f)reaction:(a)En=3 MeV;(b)En=6 MeV;(c)En=10 MeV.The black line denotes experimental data [13].The red line denotes the calculated result from this work.

圖4 232Th(n,f)反應(yīng)發(fā) 射中子 后平均 總動能 隨入射中子能量的變化情況.紅點為本文計算數(shù)據(jù),其他顏色點為實驗數(shù)據(jù)[13,35-37]Fig.4.Relationship between the incident neutron energy and for 232Th(n,f)reaction.The red dots denote the calculated results from this work.The dots with other colors denote the experimental data 13,35-37].

2.2 中子多重性分布計算模型

在裂變過程中,處于激發(fā)態(tài)的初級裂變碎片會在極短時間內(nèi)(＜10—14s)釋放瞬發(fā)中子而退激.裂變所釋放的瞬發(fā)中子數(shù)目ν呈規(guī)律性統(tǒng)計分布,稱之為中子多重性分布[20,38,39].其中,平均裂變瞬發(fā)中子數(shù)與裂變碎片質(zhì)量數(shù)間的物理關(guān)系引起國內(nèi)外廣泛關(guān)注[40-42],它反映了不同質(zhì)量初始碎片的激發(fā)能大小,為核裂變機制研究提供重要信息.

由于中子多重性理論模型的復(fù)雜性,尤其是對于不同裂變體系,分布隨入射中子能量的變化規(guī)律不同[42,43],至今很少有理論模型能夠系統(tǒng)地、準確地描述中子多重性分布特性.GEF 程序在計算中低能中子多重性分布上具有一定優(yōu)勢[19],因此,本文采用GEF 程序分布計算結(jié)果作為發(fā)射中子前裂變碎片分布特性計算模型的輸入?yún)?shù).圖5 給出不同入射中子能量下232Th(n,f)反應(yīng)分布的計算結(jié)果.可以看出,該分布呈鋸齒狀,并且隨著入射中子能量增大平均中子數(shù)ν明顯增多.另外,對于質(zhì)量數(shù)小于110 的輕碎片,激發(fā)能變化平均中子數(shù)基本不變,ν貢獻主要來自于重碎片,說明對于233Th 裂變體系,隨入射中子能量增大,多余激發(fā)能幾乎全部傳遞給重碎片,對于238Np 等裂變體系也有類似規(guī)律[42].

圖5 不同入射中子能量下,232Th(n,f)反應(yīng)中子多重性ν(m) 的計算結(jié)果Fig.5.Calculation of neutron multiplicity distribution ν(m) for 232Th(n,f)reaction with the different incident neutron energies.

2.3 發(fā)射中子前裂變碎片分布特性計算模型

根據(jù)雙動能法計算模型,發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量(mpre)可由裂變產(chǎn)物的能量(Epost)、角度(cosθ)以及中子多重性信息計算得到,具體過程如圖6 所示.迭代初始假設(shè)條件為互補初始碎片質(zhì)量數(shù)相同:

圖6 發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量、總動能分布計算流程圖Fig.6.Program flow chart for the calculation of the preneutron fission fragment mass and TKE distribution.

根據(jù)實驗室系與質(zhì)心系關(guān)系,修正得到:

3 結(jié)果及討論

對于中低能中子誘發(fā)錒系核素裂變反應(yīng),當改變裂變體系激發(fā)能,質(zhì)量分布呈現(xiàn)規(guī)律性變化.根據(jù)所建立的發(fā)射中子前裂變碎片分布特性計算模型,計算了不同入射中子能量232Th(n,f)反應(yīng)發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量分布,結(jié)果如圖7 所示.可以看出,隨著入射中子能量增大,質(zhì)量分布呈現(xiàn)峰產(chǎn)額降低、谷產(chǎn)額增高的變化趨勢.這是因為激發(fā)能增大引起殼效應(yīng)減弱,非對稱裂變向?qū)ΨQ裂變過渡,從而導(dǎo)致非對稱裂變貢獻減小,對稱裂變貢獻增加.另外,圖8 給出了質(zhì)量分布計算值與實驗值的偏差分析結(jié)果Yieldcal-Yieldexp.數(shù)據(jù)表明,本工作與實驗值最大偏差約1%,GEF 計算數(shù)據(jù)與實驗值最大偏差約2%,TALYS 計算數(shù)據(jù)與實驗值最大偏差約2%.因此,該計算模型能夠較好反映232Th(n,f)反應(yīng)發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量分布及其物理規(guī)律,與GEF 和TALYS 程序相比具有一定優(yōu)勢.

圖8 232Th(n,f)反應(yīng)質(zhì)量分布計算與實驗結(jié)果偏差分析 (a)中子能量為1.6 MeV;(b)中子能量為3 MeV;(c)中子能量為6 MeV;(d)中子能量為10 MeV.紅線為本工作結(jié)果,藍線為GEF 結(jié)果,綠線為TALYS 結(jié)果Fig.8.Difference of the mass distribution between calculation and experimental data for 232Th(n,f)reaction:(a)En=1.6 MeV;(b)En=3 MeV;(c)En=6 MeV;(d)En=10 MeV.The red line is the calculated data from this work,while the blue one is from the GEF code and the green one is from the TALYS code.

發(fā)射中子前碎片動能分布作為裂變過程中重要的物理量之一,與裂變斷點構(gòu)形以及鞍點至斷點的動力學過程有關(guān),其分布特性的研究有助于理解核裂變過程中激發(fā)能及動能的分配情況,為核裂變機制理論研究提供數(shù)據(jù)支撐.圖9 為不同入射中子能量232Th(n,f)反應(yīng)發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量-TKE 二維分布計算結(jié)果.可以看出,隨著裂變體系激發(fā)能的增加,對稱裂變區(qū)域產(chǎn)額(質(zhì)量數(shù)115 附近)明顯增多,非對稱裂變向?qū)ΨQ裂變過渡,與圖7結(jié)論一致.圖9 中的黑線為裂變碎片質(zhì)量與平均總動能關(guān)系.可以發(fā)現(xiàn),當質(zhì)量數(shù)在132附近時,達到最大值.受原子核殼結(jié)構(gòu)影響,此時斷前形狀可能由一個雙幻核球形重碎片(132Sn)和一個中等形變的輕碎片組成,斷裂時碎片中心距離較近,從而庫侖能較大,較大.另外,圖10 給出了不同入射中子能量裂變碎片平均總動能的計算結(jié)果與實驗數(shù)據(jù).比較發(fā)現(xiàn),計算結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)符合較好,因此,該模型能夠較好地評價計算中低能中子誘發(fā)232Th(n,f)反應(yīng)發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量分布、動能分布數(shù)據(jù)及其物理規(guī)律.

圖7 232Th(n,f)反應(yīng)發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量分布 (a)中子能量為1.6 MeV;(b)中子能量為3 MeV;(c)中子能量為6 MeV;(d)中子能量為10 MeV.黑色實心點代表實驗結(jié)果[14,15],紅線為本工作結(jié)果,藍線為GEF 結(jié)果,綠線為TALYS 結(jié)果Fig.7.Calculation of the pre-neutron mass distribution for 232Th(n,f)reaction:(a)En=1.6 MeV;(b)En=3 MeV;(c)En=6 MeV;(d)En=10 MeV.The black dots line is experimental data [14,15].The red line is the calculated data from this work,while the blue one is from the GEF code and the green one is from the TALYS code.

圖9 發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量-TKE 的二維分布 (a)中子能量為1.6 MeV;(b)中子能量為3 MeV;(c)中子能量為6 MeV;(d)中子能量為10 MeV.黑點表示碎片質(zhì)量與平均總動能 關(guān)系.圖例中顏色標度反映了事件數(shù)目Fig.9.Two-dimension distribution of pre-neutron mass versus TKE:(a)En=1.6 MeV;(b)En=3 MeV;(c)En=6 MeV;(d)En=10 MeV.The black dots denote ,the relationship between pre-neutron mass and average TKE.The color scale refers to the number of events.

圖10 232Th(n,f)反應(yīng)發(fā)射中子前平均總動能 隨入射中子能量變化情況.紅點為本文計算數(shù)據(jù),其他顏色點為實驗數(shù)據(jù)[13,35,43,44]Fig.10.Relationship between the incident neutron energy and for 232Th(n,f)reaction.The red dots denote the calculated results from this work.The dots with other colors denote the experimental data 13,35,43,44].

4 結(jié)論

本文基于Monte-Carlo 方法建立了研究發(fā)射中子前裂變碎片分布特性的計算模型.其中,模型參數(shù)包括基于Geant4 物理模型計算的發(fā)射中子后裂變碎片動能-角度關(guān)聯(lián)分布以及基于GEF 模型計算的中子多重性分布.根據(jù)該模型研究了1.6,3.0,6.0,10.0 MeV 中子誘發(fā)232Th(n,f)反應(yīng)的發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量分布.結(jié)果表明,質(zhì)量分布計算結(jié)果與實驗結(jié)果最大偏差約1%.此外,發(fā)射中子前裂變碎片動能分布計算數(shù)據(jù)與實驗結(jié)果一致性較好.綜上分析,該模型能夠較好地評價計算中低能中子誘發(fā)232Th(n,f)反應(yīng)發(fā)射中子前裂變碎片質(zhì)量分布、動能分布數(shù)據(jù)及其物理規(guī)律,并對不同裂變激發(fā)能情況下分布結(jié)果具有較好預(yù)測性,為中子誘發(fā)典型錒系核裂變核數(shù)據(jù)實驗測量和數(shù)據(jù)評價提供了新方法,為第四代反應(yīng)堆和先進核能利用系統(tǒng)的物理設(shè)計提供了數(shù)據(jù)支撐.

相比于大多數(shù)唯象模型,本工作著重于研究發(fā)射中子前、后裂變碎片狀態(tài)及其物理過程,避免了大量的經(jīng)驗公式擬合與參數(shù)調(diào)節(jié).另外,Geant4 物理模型僅適用于裂變后可觀測物理量(發(fā)射中子后狀態(tài))的計算,并不能提供發(fā)射中子前的裂變信息.通過引入計算模型彌補了該缺陷,實現(xiàn)了裂變后物理計算的完整性.

由于中子多重性理論模型的復(fù)雜性及實驗數(shù)據(jù)不足,至今很少有模型能夠系統(tǒng)、準確地描述分布隨激發(fā)能的變化規(guī)律.因此,本文采用GEF程序計算分布作為模型輸入?yún)?shù),從而導(dǎo)致計算結(jié)果依賴于GEF 計算數(shù)據(jù).下一階段,將重點研究不同裂變體系中子多重性隨入射中子能量的變化規(guī)律,形成一個更加獨立的計算系統(tǒng).