嚴(yán) 修，夏 虹

（1.哈爾濱工程大學(xué) 核安全與先進(jìn)核能技術(shù)工信部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，哈爾濱 150001；2.哈爾濱工程大學(xué) 核安全與仿真技術(shù)國防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，哈爾濱 150001）

0 引言

核工業(yè)運(yùn)行過程中會產(chǎn)生大量來源不同的廢物，放射性廢液是核電站運(yùn)行和維修過程中不可避免的產(chǎn)物。正常情況下，核電站的每臺機(jī)組每年產(chǎn)生的各種放射性廢液大約為幾千立方米，這些廢液主要包括一回路冷卻劑排水及泄漏水、地板沖洗水、工藝疏排水、去污液和化學(xué)實(shí)驗(yàn)室排水等[1]。考慮到這些廢液的來源和組分不同，處理者必須對它們進(jìn)行放射性和物理化學(xué)性質(zhì)等的檢測。根據(jù)相關(guān)規(guī)定，這些廢液需要按照其不同化學(xué)組份以及放射性活度等進(jìn)行分類收集，并采取不同的方法分別進(jìn)行處理，使處理后的廢液能夠達(dá)標(biāo)排放或進(jìn)行長時間的貯存。

電離輻射的檢測和測量是一門龐大、精細(xì)、復(fù)雜的學(xué)科，且由于廢液組分和性質(zhì)各不相同，針對若干種廢液組成情況，理想的、能夠適用于所有應(yīng)用場景的通用核測量儀器并不存在。因此，廢液處理廠有必要對不同性質(zhì)的廢液進(jìn)行理論研究，確定比較適合給定條件的測量方法，以獲得最佳的解決方案。顯然，這種選擇直接取決于被測樣品的性質(zhì)（放射性強(qiáng)度、衰變能量、測量時間、測量點(diǎn)與樣品的相對位置等）及其輻射類型[2]。

Carto Online是法國Orano公司與法國原子能和替代能源委員會（CEA）聯(lián)合研發(fā)的一款基于蒙特卡羅方法進(jìn)行粒子空間模擬和輻射防護(hù)模擬的仿真軟件。與MCNP相比，主要是簡化了數(shù)據(jù)卡的輸入，增加了可視化界面，用戶可以靈活選擇確定性方法或者是隨機(jī)性方法進(jìn)行計(jì)算，方便易懂，在工程使用上具有優(yōu)勢。

本文以某核廢料處理廠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)為依托，對需進(jìn)行分析的廢水進(jìn)行理論研究，利用Carto Online進(jìn)行仿真計(jì)算。目的：為提供適用于區(qū)別中低放廢水的核探測儀器和取樣體積方案。

1 核廢液能譜及廢液接收標(biāo)準(zhǔn)分析

本文基于某核廢料處理廠已有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，為與之相似的廢液樣品提取和檢測提供解決方案。已知能譜可提供的信息量很大，例如廢液中的放射性核素種類、放射性強(qiáng)度、射線類型等。其中，能譜數(shù)據(jù)以表格方式給出，部分主要核素及其相關(guān)信息見表1。

核廢水經(jīng)工廠初步處理后，應(yīng)符合國家和國際標(biāo)準(zhǔn)，根據(jù)放射性程度進(jìn)行分類后被輸送至廢液處理站，或貯存或重新利用，國際標(biāo)準(zhǔn)見表2。

表2 國際廢液接收標(biāo)準(zhǔn)Table 2 International waste liquid acceptance standards

經(jīng)觀察，此表包含α、β、γ以及一些主要考慮的放射性核素的低放廢液、中放廢液分類標(biāo)準(zhǔn)。應(yīng)注意，在廢液構(gòu)成（表1）中，β、γ放射性活度是α放射性活度的約3倍左右，但是在標(biāo)準(zhǔn)（表2）中，β、γ的放射性活度標(biāo)準(zhǔn)是α標(biāo)準(zhǔn)的1000倍，所以在計(jì)算時，應(yīng)當(dāng)注意：需要用前者的α、β、γ比例來計(jì)算，以減少計(jì)算誤差。

2 核廢液能譜粒子通量分析

在已知能譜分布和標(biāo)準(zhǔn)的前提下，對包含核素進(jìn)行進(jìn)一步分析。這里，由于后處理廠的中、低放廢水的核輻射主要由γ射線組成，而γ射線總是伴隨著α、β衰變放出，故應(yīng)找到發(fā)出γ射線的核素及其分支比、射線能量和強(qiáng)度。本文的核素衰變信息由IAEA得到，下面以108mAg為例進(jìn)行介紹，見表3、表4。

表3 108mAg的射線分支比和強(qiáng)度Table 3 Ray branch ratio and intensity of 108mAg

表4 108mAg的射線（強(qiáng)度＞1%）分支比和強(qiáng)度Table 4 The branch ratio and intensity of 108mAg rays (intensity> 1%)

為了計(jì)算每種核素對應(yīng)的粒子通量（每秒發(fā)射的粒子數(shù)量），有如下公式所示：

Ai為核素i的活度；Atot為核素的總活度；為核素i發(fā)射的粒子通量；I%為射線強(qiáng)度。

由于各核素的活度比例已由能譜給出，因而為了簡便計(jì)算，隨機(jī)選擇一個數(shù)值作為總活度的假設(shè)值。因?yàn)樽詈笥?jì)算結(jié)果仍然是以百分比形式給出，故這個總活度的取值并不會影響最終的結(jié)果。本例說明如何計(jì)算從放射源發(fā)射后，每秒有多少個粒子能夠到達(dá)探測器的探頭前（沒有進(jìn)入探測區(qū)）。

在粒子由放射源發(fā)射之后至到達(dá)探測器探頭前的這個過程中，會有部分粒子消失（由于散射、衰變等），而到達(dá)探頭前的粒子和放射源發(fā)射的粒子比值則被稱之為傳遞函數(shù)（Transfer Function，F(xiàn)T）。實(shí) 際 上，F(xiàn)T也 是 一 種效率的表達(dá)方式，這個效率取決于廢水樣品罐的尺寸、樣品罐的裝樣體積、樣品罐和探測器之間的位置關(guān)系等。

對FT的仿真是為了模擬真實(shí)的測量情況，但因缺少對實(shí)際樣品組成的資料，故對廢水樣品作如下假設(shè)：①樣品罐內(nèi)樣品均勻分布；②樣品密度看作1g/cm3（近似為純凈水的密度）。因?yàn)榧兯畬αＷ拥淖钃跄芰κ秩?，故此假設(shè)為實(shí)驗(yàn)中會遇到的最差的情況。傳遞函數(shù)需要通過仿真軟件進(jìn)行模擬，本文使用Carto Online計(jì)算。用戶界面如圖1所示。

圖1 仿真軟件用戶界面Fig.1 Simulation software user interface

軟件會輸出一個對應(yīng)各個核素FT值的表格，由此可

經(jīng)計(jì)算得到結(jié)論，到達(dá)探測器窗前的粒子大部分是由137Cs（能量661keV）發(fā)射出來的，占比高達(dá)90%。工程上，因不追求狹義的準(zhǔn)確性，也為了簡化計(jì)算，可以認(rèn)為到達(dá)探測器前的粒子全部是由137Cs（661keV）提供的。

3 核廢液取樣體積及探測器選型方案研究

為了得到適用于不同種類γ探測器的取樣體積，且通過該體積的樣品能夠完成中放廢液、低放廢液的分類要求，制定以下核廢液取樣體積及探測器選型方案。

表5 CZT1500探測器取樣體積計(jì)算表Table 5 Sampling volume calculation table of CZT1500 detector

3.1 核廢液取樣體積研究

影響取樣體積的因素如下[3]：

1）探測器的種類。

2）測量的相對位置（樣品與探測器的距離等）。

3）探測計(jì)數(shù)時間t。

4）探測器的計(jì)數(shù)率。

上述4個因素決定了能夠區(qū)分中、低放廢水的最小取樣體積。探測器的計(jì)數(shù)時間和計(jì)數(shù)率會影響實(shí)驗(yàn)的準(zhǔn)確性，假設(shè)廢液中所研究的核素放射性活度不隨時間而改變，那么探測器測量時間越長，則結(jié)果越準(zhǔn)確。能譜學(xué)中，為了能夠?qū)⒔y(tǒng)計(jì)誤差降低至1%，探測器至少需要計(jì)數(shù)10000個點(diǎn)。此處，引入第二個效率，即探測器的探測效率Ke（粒子進(jìn)入探測器后被探測到的百分比），這些因子的關(guān)系式如下：

其中，F(xiàn)T為傳遞函數(shù)；Ke為探測器的探測效率；t為計(jì)數(shù)時間（s）；N為探測器所得計(jì)數(shù)。

利用樣品中廢液所含核素的活度和國際標(biāo)準(zhǔn)，計(jì)算最小取樣體積公式如下：

其中，Crit為國際標(biāo)準(zhǔn)中低放廢水、中放廢水間的邊界值。

3.2 探測器選型方案

γ探測器主要分半導(dǎo)體探測器、閃爍體探測器和氣體探測器3大類，本方案對核廢料處理廠中常見的4種探測器進(jìn)行了計(jì)算分析。由于各類探測器優(yōu)缺點(diǎn)不同，本研究利用其特性參數(shù)進(jìn)行了取樣時間及體積的計(jì)算，同時，對其經(jīng)濟(jì)性和測量準(zhǔn)確性進(jìn)行了總結(jié)。

1）CZT500/CZT1500半導(dǎo)體探測器

在廢料處理廠中，本著安全可靠的原則，探測器均優(yōu)先選取已經(jīng)過驗(yàn)證使用過的類型。若實(shí)在不符合工廠的測量要求，則要進(jìn)行市場調(diào)研并提供探測器方案并與客戶商討后確定。

圖2 井式HPGe探測器Fig.2 Well type HPGe detector

在核廢料處理廠中，由于方便攜帶、價格低廉、準(zhǔn)確性相對高等優(yōu)勢，最常使用的是半導(dǎo)體探測器CZT500/CZT1500?？梢钥闯觯词故窃谔綔y距離最近的情況下，取樣體積仍高達(dá)2.16L，這與工廠的需求（探測時間盡可能短，取樣體積盡可能?。┎环?，取樣體積過大。

2）BeGe半導(dǎo)體探測器

鈹鍺（BeGe）半導(dǎo)體探測器和高純鍺（HPGe）半導(dǎo)體探測器也在工廠考慮的范圍之內(nèi)，相比于CZT探測器，它們的計(jì)數(shù)效率更高，所以所需的樣品體積就更小，計(jì)算結(jié)果見表6。

表6 BeGe探測器取樣體積計(jì)算表Table 6 Sampling volume calculation table of BeGe detector

明顯看出，用了BeGe探測器后，若取樣時間為6h，探測距離為10cm，則取樣體積可以減少到188ml。為了防止工業(yè)上取樣的操作誤差，此處的體積應(yīng)取一個略大的值如200ml，取樣體積仍不理想但可以考慮。

3）高純鍺HPGe井式探測器

經(jīng)調(diào)研，由Mirion公司出品的一種井式探測器，全包圍探測，探測效率接近100%，而樣品倉能儲存的容量也僅有6ml。因此，取4ml樣品即可進(jìn)行探測分析，但缺點(diǎn)是該儀器價格十分高昂，且應(yīng)用場景不夠豐富，需要客戶按需決定，其示意圖如圖2所示。

4）NaI閃爍體井式探測器

除了半導(dǎo)體探測器外，閃爍體探測器也是常用的核輻射探測器。經(jīng)調(diào)研，Mirion公司提供的一種NaI井式探測器，探測效率極高，取樣體積約為9ml，市場價格約為HPGe井式探測器的一半。其缺點(diǎn)是分辨率不高[4]，尤其是在600keV～720keV的能量區(qū)間內(nèi)無法將137Cs和125Sb分辨開，故會對結(jié)果產(chǎn)生一定影響，但相對于低廉的價格和較小的取樣體積優(yōu)點(diǎn)，該影響是否需要進(jìn)行考慮，仍然是工廠和客戶需要進(jìn)行比較分析的地方。

4 結(jié)論及展望

通過Carto Online對γ粒子在空間中的運(yùn)動進(jìn)行模擬仿真，對核廢料處理廠的廢水取樣方案進(jìn)行了研究。研究認(rèn)為，對于中、低放廢水，為了合理取樣檢測分類中、低放廢水，工廠應(yīng)考慮如下取樣方案：

1）采用BeGe半導(dǎo)體探測器進(jìn)行探測，取樣體積為200ml。該探測器工廠已使用，但是取樣體積仍然有些大。

2）采用HPGe井式探測器，取樣體積為4ml。該探測器價格昂貴，需要工廠根據(jù)客戶預(yù)算確定購置需求。

3）采用NaI井式探測器，取樣體積為9ml。該探測器分辨率不高，價格為Ge井式探測器的二分之一，需工廠根據(jù)要求結(jié)果精度和預(yù)算確定購置需求。

若要給出更進(jìn)一步的精確性結(jié)論，需要客戶和工廠根據(jù)實(shí)際情況進(jìn)行討論。本文主要提供一種探測器選型的理論方案和示例，以便在工程上遇到類似問題時，可以得到一種解決方法，對于國內(nèi)后處理廠的γ探測器選型具有指導(dǎo)意義。