閆長旺，申曉瑋，張 菊，王蕭蕭，于泓源

(1.內(nèi)蒙古工業(yè)大學(xué)土木工程學(xué)院，呼和浩特 010000；2.內(nèi)蒙古工業(yè)大學(xué)礦業(yè)學(xué)院，呼和浩特 010000；3.內(nèi)蒙古工業(yè)大學(xué)礦產(chǎn)資源綠色開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，呼和浩特 010000；4.生態(tài)型建筑材料與裝配式結(jié)構(gòu)內(nèi)蒙古自治區(qū)工程研究中心，呼和浩特 010000)

0 引 言

對(duì)于混凝土結(jié)構(gòu)的安全性來說，膠凝材料在水化過程中釋放的熱量一直是不可忽視的問題。對(duì)于大體積混凝土結(jié)構(gòu)而言，因?yàn)榛炷翆?dǎo)熱能力低，膠凝材料水化過程中釋放的熱量聚集在混凝土內(nèi)部不易散失，從而使得混凝土內(nèi)、外部之間形成巨大的溫差，產(chǎn)生溫度應(yīng)力，易導(dǎo)致混凝土產(chǎn)生裂縫，造成混凝土結(jié)構(gòu)損傷，降低混凝土結(jié)構(gòu)的耐久性，給工程帶來危害[1]。硅鈣渣是高鋁粉煤灰提取氧化鋁后產(chǎn)生的工業(yè)固體廢棄物[2]，它的大量堆積不僅會(huì)占用土地，還會(huì)造成一定程度的污染，對(duì)人體健康和農(nóng)作物產(chǎn)生危害。將硅鈣渣作為一種固廢摻合料，按一定摻量取代水泥，組成硅鈣渣水泥復(fù)合膠凝材料，既能降低膠凝材料的水化放熱量，又能大批量處理硅鈣渣，實(shí)現(xiàn)固廢利用。

為了保證混凝土工程的質(zhì)量，必須對(duì)所用膠凝材料的水化放熱量進(jìn)行預(yù)測和控制。對(duì)混凝土水化模型的研究一直是工業(yè)界的熱點(diǎn)。De Schutter[3]基于等溫和絕熱水化試驗(yàn)，提出了一種高爐渣水泥水化模型，該模型引入的產(chǎn)熱率需通過水化程度和溫度的函數(shù)來計(jì)算，過程比較煩瑣；Buffo-Lacarrière等[4]提出了一種預(yù)測多組分水泥基材料水化發(fā)展的數(shù)值模型，通過對(duì)膠凝材料組分進(jìn)行分析可以得到其礦物組成，然后對(duì)各成分的水化過程進(jìn)行疊加便可得到膠凝材料整體的水化放熱規(guī)律，由于混凝土膠凝材料組分的多樣性和性能的不穩(wěn)定性，僅通過查表等方式難以獲得準(zhǔn)確描述某一實(shí)際工程所用材料的水化模型參數(shù)，工程的進(jìn)度、現(xiàn)場實(shí)驗(yàn)室配置等因素制約了此方法的使用；姜春萌等[5]以低熱水泥膠凝體系為研究對(duì)象，應(yīng)用PPR軟件在少量樣本數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上建立仿真計(jì)算模型，實(shí)現(xiàn)對(duì)低熱水泥膠凝體系水化熱的高精度預(yù)測，該計(jì)算模型考慮了低熱水泥膠凝體系綜合性能對(duì)水化熱的影響，涉及的因素較多。

膠凝材料的水化放熱反應(yīng)是非線性、多參數(shù)耦合的動(dòng)力學(xué)過程，而時(shí)間序列所承載的信息能夠很好地反映水化放熱量結(jié)構(gòu)及因果關(guān)系。ARIMA(autoregressive integrated moving average)模型作為時(shí)間序列預(yù)測分析的有效方法之一[6]，能夠克服隨機(jī)干擾問題，是一種有效的單因素預(yù)測方法，它主要是從時(shí)間序列數(shù)據(jù)自相關(guān)的角度反映其本身的發(fā)展規(guī)律，輸入變量少，模型參數(shù)確定比較簡單，優(yōu)勢顯著[7]。ARIMA模型自創(chuàng)立以來，被廣泛應(yīng)用于經(jīng)濟(jì)[8]、工業(yè)[9]、醫(yī)學(xué)[10]等領(lǐng)域，在諸多領(lǐng)域已顯示出預(yù)測優(yōu)勢。本文運(yùn)用ARIMA模型基本理論，在試驗(yàn)數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上對(duì)硅鈣渣水泥復(fù)合膠凝材料的水化放熱量進(jìn)行預(yù)測，以期簡化今后水化熱測試的工作量，提高試驗(yàn)效率，這對(duì)實(shí)際的研究工作具有一定的指導(dǎo)意義。

1 基于ARIMA的水化放熱量預(yù)測模型

1.1 ARIMA模型概述

ARIMA模型即差分整合移動(dòng)平均自回歸模型,該模型是由美國學(xué)者Box與英國統(tǒng)計(jì)學(xué)家Jenkins于20世紀(jì)70年代提出的時(shí)間序列分析方法，又稱為Box-Jenkins模型[11]。ARIMA模型認(rèn)為一個(gè)時(shí)間序列的相互依存關(guān)系表現(xiàn)在原始數(shù)據(jù)的延續(xù)性上，某時(shí)刻的值通常受到歷史值和隨機(jī)干擾因素的影響。在使用ARIMA模型進(jìn)行預(yù)測時(shí)，主要通過對(duì)研究對(duì)象長期觀測采集到的歷史值、當(dāng)前值以及滯后隨機(jī)擾動(dòng)項(xiàng)的加權(quán)建模，來實(shí)現(xiàn)對(duì)未來值的預(yù)測[12]。

一階差：

(1)

二階差：

(2)

自回歸(autoregressive,AR)模型描述的是當(dāng)前值與歷史值之間的關(guān)系，p階自回歸過程的公式定義為：

yt=c+φ1yt-1+φ2yt-2+…+φpyt-p+εt

(3)

式中：yt表示當(dāng)前值；c表示常數(shù)項(xiàng)；yt-p表示t-p時(shí)刻的歷史值；εt表示t時(shí)刻的誤差項(xiàng)；φi(i=1,2,…,p)表示自回歸系數(shù)，該系數(shù)為模型的待估參數(shù)。

移動(dòng)平均(moving average,MA)模型描述的是ARIMA模型中誤差項(xiàng)的累積，該模型可以有效消除預(yù)測中的隨機(jī)波動(dòng)，q階移動(dòng)平均過程的公式定義為：

yt=c+εt+θ1εt-1+θ2εt-2+…+θqεt-q

(4)

式中：εt-q表示t-q時(shí)刻的誤差項(xiàng)；θi(i=1,2,…,q)表示移動(dòng)平均系數(shù)，該系數(shù)也是模型的待估參數(shù)，其余符號(hào)表示的含義均與公式(3)相同。

自回歸移動(dòng)平均(autoregressive moving average,ARMA)模型為上述兩種模型的整合，具體表達(dá)式如下：

(5)

在ARMA模型的基礎(chǔ)上，對(duì)時(shí)間序列進(jìn)行差分從而得到ARIMA模型。

1.2 基于ARIMA的水化放熱量模型建模步驟

(1)運(yùn)用ARMA模型的前提條件是建立模型的時(shí)間序列由一個(gè)零均值的平穩(wěn)隨機(jī)過程產(chǎn)生[13]。因此，在獲得不同硅鈣渣摻量下復(fù)合膠凝材料水化放熱量的觀察值序列后，首先需通過構(gòu)建觀察值序列的單位根檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量來識(shí)別其平穩(wěn)性，如果觀察值序列為非平穩(wěn)時(shí)間序列，可進(jìn)行差分處理來使序列達(dá)到平穩(wěn)狀態(tài)[14]，差分次數(shù)即為d的值。通過Ljung-Box檢驗(yàn)法來檢驗(yàn)觀察值序列的純隨機(jī)性，也就是判斷該序列是否為白噪聲序列:如果該序列為非白噪聲序列，則可進(jìn)行下一步的建模；如果該序列為白噪聲序列，就意味著序列之間沒有任何有價(jià)值的聯(lián)系，此序列就沒有分析的價(jià)值。

(2)基于模型的識(shí)別規(guī)則為平穩(wěn)化后的水化放熱量觀察值序列建立ARIMA模型，根據(jù)貝葉斯信息準(zhǔn)則(Bayesian information criterion,BIC)進(jìn)行模型定階，確定p和q的值，使用極大似然估計(jì)法進(jìn)行參數(shù)估計(jì)，從而得到各個(gè)水化放熱量模型預(yù)測的表達(dá)式。

(3)通過Ljung-Box檢驗(yàn)法對(duì)所建模型的顯著性進(jìn)行檢驗(yàn)，判斷殘差序列是否為白噪聲序列。一個(gè)好的模型應(yīng)該確保提取了時(shí)間序列中幾乎所有的樣本相關(guān)信息，換言之，殘差序列應(yīng)該為白噪聲序列。如果該序列為白噪聲序列，則認(rèn)為所建模型是合適的，可以用于預(yù)測;反之，如果殘差序列為非白噪聲序列，則該殘差序列中還存留相關(guān)信息未被提取，則認(rèn)為所建模型不合適，需重新確定模型參數(shù)并重新建模。

(4)在Anaconda3運(yùn)行環(huán)境下進(jìn)行各個(gè)模型的準(zhǔn)確性驗(yàn)證，運(yùn)用最終選定的ARIMA模型預(yù)測需求值,計(jì)算試驗(yàn)值與預(yù)測值的相對(duì)誤差,以驗(yàn)證模型的擬合效果，對(duì)模型精確度以及預(yù)測效果進(jìn)行評(píng)價(jià)。

2 水化放熱量預(yù)測模型的準(zhǔn)確性驗(yàn)證

2.1 試驗(yàn)結(jié)果

試驗(yàn)原材料主要為硅鈣渣與水泥，硅鈣渣選用內(nèi)蒙古大唐國際再生資源開發(fā)有限公司生產(chǎn)的原狀硅鈣渣，水泥選用冀東牌P·O 42.5R級(jí)普通硅酸鹽水泥。兩種原材料的主要化學(xué)成分通過X射線熒光(XRF)測試獲得，如表1所示。

表1 原材料的主要化學(xué)成分Table 1 Main chemical composition of raw materials

為了研究不同硅鈣渣摻量對(duì)硅鈣渣水泥復(fù)合膠凝材料水化放熱量的影響，在總膠凝材料質(zhì)量不變的情況下，改變硅鈣渣的摻量(占總膠凝材料的質(zhì)量分?jǐn)?shù))，分別為0%、10%、30%，水膠比為0.35，試驗(yàn)配合比如表2所示。根據(jù)GB/T 12959—2008《水泥水化熱測定方法》對(duì)不同硅鈣渣摻量下復(fù)合膠凝材料的水化放熱量進(jìn)行測定。各試件的水化放熱量測試結(jié)果如表3所示。

表2 硅鈣渣水泥復(fù)合膠凝材料配合比Table 2 Mix proportion of calcium silicate slag composite cementitious materials

表3 硅鈣渣水泥復(fù)合膠凝材料在不同齡期的水化放熱量Table 3 Hydration heat of calcium silicate slag composite cementitious materials at different ages

2.2 基于試驗(yàn)結(jié)果的模型準(zhǔn)確性驗(yàn)證

2.2.1 平穩(wěn)非白噪聲檢驗(yàn)

根據(jù)ARIMA模型建模的前提要求，對(duì)試驗(yàn)獲得的觀察值序列進(jìn)行平穩(wěn)非白噪聲檢驗(yàn)。分別采用ADF檢驗(yàn)法和Ljung-Box檢驗(yàn)法來檢驗(yàn)觀察值序列的平穩(wěn)性和純隨機(jī)性。

使用Anaconda3軟件對(duì)三組觀察值序列進(jìn)行ADF檢驗(yàn)，檢驗(yàn)結(jié)果顯示，試件A0、A1的ADF檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量值分別為-4.171、-5.245，均小于5%顯著性水平下的臨界值，同時(shí)概率值P均小于0.05，則認(rèn)為這兩種試件的水化放熱量數(shù)據(jù)為平穩(wěn)時(shí)間序列。而試件A3的ADF檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量值大于5%顯著性水平下的臨界值，同時(shí)概率值P大于0.05，則認(rèn)為該試件的水化放熱量數(shù)據(jù)為非平穩(wěn)時(shí)間序列，對(duì)該非平穩(wěn)序列進(jìn)行一階差分，對(duì)差分后的序列進(jìn)行ADF檢驗(yàn)，檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量值為-3.693，而且P值很小，表明一階差分后的序列平穩(wěn)，可進(jìn)行下一步檢驗(yàn)。

采用Ljung-Box檢驗(yàn)法，引入Autocorrelation Test函數(shù)，對(duì)三組觀察值平穩(wěn)序列進(jìn)行白噪聲檢驗(yàn)。運(yùn)用該函數(shù)進(jìn)行檢驗(yàn)時(shí)，Anaconda3中的計(jì)算程序在默認(rèn)情況下，會(huì)返回一個(gè)概率值P，若P大于0.05，則認(rèn)為序列為白噪聲序列,反之序列為非白噪聲序列。檢驗(yàn)結(jié)果顯示，不同硅鈣渣摻量下觀察值序列檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量的P均遠(yuǎn)小于0.05，從而拒絕純隨機(jī)序列的原假設(shè)，說明觀察值序列的歷史信息對(duì)未來有影響，可以繼續(xù)建模。

2.2.2 模型識(shí)別

當(dāng)觀察值序列確定為平穩(wěn)非白噪聲序列后，也就已知ARIMA(p,d,q)模型中d的值，沒有進(jìn)行差分處理的序列，d值為0，進(jìn)行一階差分處理的序列，d值為1。現(xiàn)還需確定模型的其他參數(shù)，即p和q的值。p和q值的確定主要有兩種方法，一種是通過自相關(guān)圖和偏自相關(guān)圖來確定[15]，另一種是通過最優(yōu)信息準(zhǔn)則定階方法來確定。本文依據(jù)BIC的方法進(jìn)行模型定階。

BIC從模型擬合的角度來衡量模型對(duì)現(xiàn)有數(shù)據(jù)擬合的優(yōu)劣性[7]，其一般表達(dá)式為：

BIC=klnn-2 lnL

(6)

式中：k為模型參數(shù)個(gè)數(shù)；n為樣本數(shù)量；L為似然函數(shù)。

在Anaconda3軟件中引入BIC，尋找最優(yōu)p、q值，并輸出BIC值，BIC值越小，模型對(duì)數(shù)據(jù)的擬合效果越好[16]。根據(jù)BIC的這一特性，最終確定了不同試件水化放熱量觀察值序列的預(yù)測模型，列于表4。

表4 不同試件對(duì)應(yīng)的模型Table 4 Models corresponding to different samples

對(duì)上述已構(gòu)建好的預(yù)測模型進(jìn)行參數(shù)估計(jì)，得到參數(shù)的估計(jì)值，由此可以得出不同試件對(duì)應(yīng)模型的水化放熱量預(yù)測表達(dá)式：

試件A0：

yt=266.890 7+2.375 3yt-1-1.853 8yt-2+0.478 4yt-3+εt

(7)

試件A1：

yt=249.262 3+1.652 0yt-1-0.550 5yt-2-0.101 4yt-3+εt

(8)

試件A3：

yt=7.252 4+1.601 1yt-1-1.017 0yt-2+0.341 8yt-3+εt

(9)

2.2.3 模型顯著性檢驗(yàn)

取顯著性水平為0.05，檢驗(yàn)結(jié)果顯示，不同試件對(duì)應(yīng)模型的殘差序列統(tǒng)計(jì)量Q的概率值均大于0.05，說明各觀察值序列的統(tǒng)計(jì)量Q值都小于0.05顯著性水平下的χ2分布臨界值，即認(rèn)為殘差序列為白噪聲序列，這說明建立的模型是顯著有效的，意味著該模型能在一定置信度下有效地?cái)M合觀測數(shù)據(jù)。

2.2.4 模型驗(yàn)證

模型構(gòu)建之后，對(duì)試件A0、A1、A3的水化放熱量觀察值序列分別采用表4對(duì)應(yīng)的模型進(jìn)行準(zhǔn)確性驗(yàn)證，驗(yàn)證時(shí)采用的函數(shù)是ARIMA模型中的predict函數(shù)。表5中給出了不同試件水化放熱量預(yù)測值與試驗(yàn)值的對(duì)比。從表5可以看出：試件A0的最大相對(duì)誤差為4.01%，相對(duì)誤差均值為1.45%；試件A1的最大相對(duì)誤差為5.85%，相對(duì)誤差均值為2.90%；試件A3的最大相對(duì)誤差為5.35%，相對(duì)誤差均值為3.20%。通過以上檢驗(yàn)可見，不同齡期下相對(duì)誤差均值均小于5%，用ARIMA模型預(yù)測硅鈣渣水泥復(fù)合膠凝材料的水化放熱量是可行的，而且具有較高的預(yù)測精度。

表5 水化放熱量預(yù)測值與試驗(yàn)值的對(duì)比Table 5 Comparisons of predicted values and test values of hydration heat

圖1中(a)、(b)、(c)分別給出了試件A0、A1、A3水化放熱量試驗(yàn)值與預(yù)測值的對(duì)比。從圖中可以看出，三種配合比試件的水化放熱量試驗(yàn)值和預(yù)測值相差不大，不同配合比試件的預(yù)測曲線變化趨勢走向大體一致。從圖中還可以看出，大部分的水化放熱量均產(chǎn)生在7 d之前，7 d之后不同試件的水化放熱量趨于平緩。從試件的水化放熱量來看，試件A0的水化放熱量最多，試件A3的水化放熱量最少，隨著硅鈣渣摻量的增加，復(fù)合膠凝材料的水化放熱量逐漸降低?；谠囼?yàn)值與預(yù)測值，試件A3的水化放熱量低于試件A1，這是因?yàn)閺?fù)合膠凝材料的水化反應(yīng)受到硅鈣渣摻量的影響。硅鈣渣是一種鈣含量較低的硅酸鹽凝膠礦物，硅鈣渣中含有大量的β-C2S，含量約為90%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))，其礦物活性較低，導(dǎo)致水化速率較慢，而生成的水化產(chǎn)物中C-S-H凝膠Ca/Si比較低，氫氧化鈣含量較少，從而造成復(fù)合膠凝材料的水化放熱量降低，且其降低程度與摻量呈正比關(guān)系。由此可見，將硅鈣渣作為固廢摻合料加入到水泥中，可以有效降低膠凝材料的累計(jì)水化放熱量，進(jìn)而提高復(fù)合膠凝材料的穩(wěn)定性。

圖1 不同試件水化放熱量試驗(yàn)值與預(yù)測值對(duì)比Fig.1 Comparisons between test values and predicted values of hydration heat of different samples

3 水化放熱量預(yù)測與分析

上述試驗(yàn)結(jié)果很好地驗(yàn)證了ARIMA模型的準(zhǔn)確性與可靠性，這為復(fù)合膠凝材料的水化放熱量預(yù)測提供了一種新思路。而ARIMA模型的特點(diǎn)在于從時(shí)間序列的過去值及現(xiàn)在值預(yù)測未來值，因此，為了進(jìn)一步研究復(fù)合膠凝材料水化放熱量隨硅鈣渣摻量的影響，在0%、10%、30%這三種硅鈣渣摻量復(fù)合膠凝材料水化放熱量試驗(yàn)數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，對(duì)不同齡期下復(fù)合膠凝材料水化放熱量建立不同的ARIMA預(yù)測模型。通過建立的模型，對(duì)硅鈣渣摻量分別為40%、50%、60%、70%、80%、90%下復(fù)合膠凝材料的水化放熱量進(jìn)行預(yù)測，建模方法與上述步驟相同，不同齡期下建立的ARIMA預(yù)測模型如表6所示。

表6 不同齡期下對(duì)應(yīng)的水化放熱量預(yù)測模型Table 6 Corresponding hydration heat prediction models under different ages

對(duì)已建立好的預(yù)測模型進(jìn)行參數(shù)估計(jì)，得到各個(gè)模型參數(shù)的估計(jì)值，從而建立不同齡期下水化放熱量的預(yù)測表達(dá)式：

1 d：

yt=-0.427 4+0.968 2yt-1+εt-0.819 2εt-1+0.523 9εt-2

(10)

3 d：

yt=-0.607 1+0.435 9yt-1+0.548 7yt-2+εt

(11)

7 d：

yt=-0.733 3+0.465 1yt-1+0.444 2yt-2+εt

(12)

14 d：

yt=-0.727 8+1.816 6yt-1-0.816 6yt-2+εt-1.470 4εt-1+0.470 4εt-2

(13)

28 d：

yt=-1.284 9+1.513 7yt-1-0.605 8yt-2+εt-1.303 2εt-1+0.682 6εt-2

(14)

圖2給出了不同齡期下所建模型的預(yù)測結(jié)果。從圖中可以看出，不同硅鈣渣摻量下復(fù)合膠凝材料隨齡期的水化放熱量預(yù)測變化趨勢基本一致，水化放熱量大部分產(chǎn)生在水化反應(yīng)前期，后期的水化放熱量逐漸趨于平緩，這與上述試驗(yàn)結(jié)果一致。從預(yù)測的水化放熱量來看，不摻硅鈣渣的基準(zhǔn)水泥水化放熱量最多，硅鈣渣摻量為90%的復(fù)合膠凝材料的水化放熱量最少，預(yù)測結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果一致，即隨著硅鈣渣摻量的增加，復(fù)合膠凝材料的水化放熱量逐漸降低。當(dāng)水化齡期達(dá)到28 d時(shí)，與未摻硅鈣渣的基準(zhǔn)水泥相比，硅鈣渣摻量分別為10%、30%、40%、50%、60%、70%、80%、90%的復(fù)合膠凝材料的水化放熱量分別降低了9.02%、21.51%、27.11%、34.79%、42.48%、50.17%、57.86%、64.78%。由此看來，通過所建模型預(yù)測的不同硅鈣渣摻量下復(fù)合膠凝材料的水化放熱量，符合實(shí)際變化趨勢，進(jìn)一步證明了ARIMA模型用于預(yù)測復(fù)合膠凝材料水化放熱量的可行性。

4 結(jié) 論

(1)通過試驗(yàn)，驗(yàn)證了ARIMA模型的準(zhǔn)確性與可靠性，將所建模型的預(yù)測結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，發(fā)現(xiàn)各試件的試驗(yàn)值與預(yù)測值的相對(duì)誤差均值均小于5%，這說明ARIMA模型用于預(yù)測硅鈣渣水泥復(fù)合膠凝材料的水化放熱量是可行的，且具有較高的預(yù)測精度，這為定量研究與預(yù)測不同類型膠凝材料的水化放熱量提供了一種有效方法，具有實(shí)際意義。

(2)將硅鈣渣按不同比例取代基準(zhǔn)水泥，組成硅鈣渣水泥復(fù)合膠凝材料體系，能夠有效降低膠凝材料的水化放熱量，硅鈣渣的加入改善了膠凝材料的性能，提高了膠凝材料的穩(wěn)定性。

(3)通過建立不同齡期下的ARIMA模型來預(yù)測部分硅鈣渣摻量下復(fù)合膠凝材料的水化放熱量值，預(yù)測結(jié)果符合實(shí)際水化放熱量變化趨勢，進(jìn)一步證明了運(yùn)用ARIMA模型預(yù)測硅鈣渣水泥復(fù)合膠凝材料水化放熱量的可行性。