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        CO2資源化利用技術(shù)研究進(jìn)展

        2021-12-24 14:45:08郭忠森趙業(yè)卓
        煉油與化工 2021年6期
        關(guān)鍵詞:催化劑研究

        郭忠森,趙業(yè)卓

        (1.盤(pán)錦浩業(yè)化工有限公司,遼寧 盤(pán)錦 124124;2.吉林化工學(xué)院材料科學(xué)與工程研究中心,吉林 吉林 132022)

        2019年中國(guó)能源碳排放量占世界總量比重高達(dá)28.8%(98×108t),而工業(yè)部門(mén)碳排放量占全國(guó)碳排放總量的70%以上[1,2]。因此,為實(shí)現(xiàn)“2030年碳達(dá)峰、2060年碳中和”的戰(zhàn)略目標(biāo),以電力、石化、鋼鐵等為代表的傳統(tǒng)工業(yè)企業(yè)面臨巨大的碳減排壓力。

        以醇胺法、膜分離法等碳捕集技術(shù)已能夠工業(yè)化應(yīng)用,然而高昂的CO2回收成本仍嚴(yán)重制約著企業(yè)大規(guī)模碳捕集的行動(dòng)意愿。以回收1 t CO2為例,乙醇胺法成本為183.6~380.0元,膜回收法成本為137.5~175.5元,而變壓吸附法成本高達(dá)400.0元[3]。將回收的CO2資源化利用,降低碳捕集成本成為碳捕集技術(shù)廣泛推廣的關(guān)鍵。

        1 油田驅(qū)油

        CO2用于油田驅(qū)油主要包括CO2吞吐驅(qū)油技術(shù)和CO2/水交替驅(qū)油技術(shù)[4,5]。CO2吞吐驅(qū)油技術(shù)指利用CO2與原油間混相作用,降低原油粘度,提高原油產(chǎn)量,封存50%~60%CO2的技術(shù);CO2/水交替驅(qū)油技術(shù)應(yīng)用于因油藏壓力、溫度等因素導(dǎo)致CO2與原油無(wú)法混相作用的情況,該技術(shù)基于水密度大于原油密度、CO2密度小于原油密度的原理,利用重力作用形成CO2—原油—水界面,擴(kuò)大并改善水驅(qū)波及率,提高原油開(kāi)采程度并封存CO2。

        1972年,Chevron公司在Kelly-Snyder油田實(shí)施了世界首個(gè)CO2驅(qū)油商業(yè)化項(xiàng)目,該項(xiàng)目采用CO2/水交替驅(qū)油技術(shù),年EOR產(chǎn)量高達(dá)138×104t;吉林油田在2008年開(kāi)始國(guó)內(nèi)CO2驅(qū)油與埋存實(shí)驗(yàn),該項(xiàng)目采用CO2吞吐驅(qū)油技術(shù),截至2017年底已累計(jì)增油13.8×104t[6,7]。

        盡管CO2已能夠?qū)崿F(xiàn)大規(guī)模應(yīng)用于油田驅(qū)油并成功封存,但胡永樂(lè)等[7]研究表明:提高CO2與原油間混相技術(shù)、提高CO2波及體積技術(shù)、CO2埋存檢測(cè)基礎(chǔ)理論等技術(shù)的開(kāi)發(fā)仍任重道遠(yuǎn)。

        2 能源燃料

        2.1 CO2制汽油

        汽油是表觀消費(fèi)量第2大的成品油,同時(shí)汽油也是重要的乙烯裂解原料和重整制芳烴原料[8,9]。因此,開(kāi)發(fā)CO2制汽油技術(shù)具有廣闊的市場(chǎng)前景。傳統(tǒng)CO2直接合成高碳烴類(lèi)研究主要圍繞Fe基費(fèi)托催化劑展開(kāi),受限于ASF分布,產(chǎn)物中C5-C11烴類(lèi)選擇性較低,而副產(chǎn)物CH4選擇性較高[10]。

        高鵬等[11]通過(guò)設(shè)計(jì)In2O3/HZSM-5雙功能催化劑,實(shí)現(xiàn)了CO2加氫直接制汽油,其中汽油餾分烴選擇性達(dá)78.6%,CH4選擇性低于1%。

        孫劍等[12]通過(guò)設(shè)計(jì)含有Fe3O4、Fe5C2、酸活性位的Na-Fe3O4/HZSM-5催化劑,在近似工業(yè)條件下實(shí)現(xiàn)CO2加氫直接制高辛烷值汽油,其中C5-C11餾分選擇性達(dá)78%,CH4選擇性?xún)H4%,CO2轉(zhuǎn)化率達(dá)22%。對(duì)反應(yīng)路徑的研究表明:精準(zhǔn)調(diào)控多活性位結(jié)構(gòu)及親密性效應(yīng)是CO2加氫制汽油的關(guān)鍵。

        2.2 CO2制合成氣

        水蒸氣和甲烷重整制合成氣(CH4+2H2O=CO2+4H2),合成氣經(jīng)PSA裝置提純是傳統(tǒng)工業(yè)制氫工藝,但該工藝PSA外排解析氣中含有高達(dá)50%~60%的CO2。CO2與甲烷重整制合成氣(CO2+CH4=2CO+H2)為大規(guī)模生產(chǎn)氫氣提供可能。

        蓋希坤等[13]采用超聲波輔助等體積浸漬法制備了Ni-CeO2-K/γ-Al2O3催化劑,系統(tǒng)研究了反應(yīng)溫度、反應(yīng)空速、原料氣組成等對(duì)沼氣聯(lián)合重整反應(yīng)的影響。研究表明:升高反應(yīng)溫度和減小體積空速利于提高沼氣中CH4和CO2的轉(zhuǎn)化率;而原料氣中適當(dāng)加入水蒸氣,能夠改善產(chǎn)物中H2/CO比例;在最優(yōu)條件下,沼氣中CH4轉(zhuǎn)化率超過(guò)95%,CO2轉(zhuǎn)化率超過(guò)75%,生成合成氣H2/CO體積比約為1.6。由于CO2重整是強(qiáng)吸熱反應(yīng),若其所需轉(zhuǎn)化所消耗能源仍由化石燃料燃燒提供將削弱其碳減排能力。目前,科研工作者將等離子體[14]、太陽(yáng)能[15]等作為動(dòng)力進(jìn)行基礎(chǔ)研究工作。

        3 化學(xué)品

        3.1 CO2制化肥

        目前,世界工業(yè)生產(chǎn)尿素的主流工藝是氨與CO2直接合成工藝(2NH3+CO2=NH4COONH2;NH4COONH2=NH2CONH2+H2O)。該工藝可分為水溶液全循環(huán)法、CO2汽提法和氨汽提法,但上述3種工藝條件均為高溫高壓,如何在溫和條件下實(shí)現(xiàn)反應(yīng)的高效進(jìn)行成為科研人員的研究熱點(diǎn)[16]。

        周華敏[17]采用同步電化學(xué)還原法實(shí)現(xiàn)CO2與NO3-合成尿素,其研究表明低溫和高壓條件利于提高尿素的電流效率,利于尿素合成;Cu/Zn合金電極上尿素合成效率與生成和的電流效率有關(guān),CO和NH3的生成電流效率越高,生成的氨前體和前體越多,合成尿素的能力就越強(qiáng)。除合成尿素以外,CO2還可通過(guò)礦化制備無(wú)機(jī)肥料。如:利用氯化鎂礦化CO2聯(lián)產(chǎn)鹽酸和碳酸鎂;利用氯化鈣為助劑,通過(guò)鉀長(zhǎng)石礦化CO2生產(chǎn)鉀肥;利用固廢磷石膏礦化CO2聯(lián)產(chǎn)復(fù)合肥等[18]。

        3.2 CO2制生物質(zhì)

        植物光合作用是自然界最廣泛的CO2合成生物質(zhì)反應(yīng),然而僅靠植物光合作用利用CO2具有周期長(zhǎng)、占地廣、效率低等缺點(diǎn)。但科研工作者基于光合作用原理開(kāi)展了大量CO2合成生物質(zhì)基礎(chǔ)研究。馬延和等[19]設(shè)計(jì)了1個(gè)化學(xué)—生化混合路徑,實(shí)現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)室從CO2到淀粉的全合成,采用核磁等表征手段驗(yàn)證合成淀粉分子與天然淀粉分子結(jié)構(gòu)一致,其合成效率約為傳統(tǒng)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)淀粉的8.5倍。中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院飼料研究所首次實(shí)現(xiàn)CO到乙醇梭菌蛋白質(zhì)合成技術(shù),并形成萬(wàn)噸級(jí)工業(yè)生產(chǎn)能力。而電催化還原CO2制CO已在固體氧化物電解液中實(shí)現(xiàn)商業(yè)化,這使得CO2合成蛋白質(zhì)技術(shù)路線(xiàn)成為可能。

        3.3 CO2制可降解聚合物材料

        傳統(tǒng)聚合物材料使用后難以降解而造成“白色污染”,CO2結(jié)構(gòu)上可視為碳酸酸酐,且具有不飽和鍵,原理上具有共聚縮合或加成共聚的可能性。

        李紅春等[20]采用配合物SalenCrⅢCl,在Lewis堿試劑4—二甲胺基吡啶(DMAP)的活化下,催化CO2與環(huán)氧丙烷發(fā)生共聚反應(yīng),得到完全交替的聚碳酸丙烯酯(PPC),分子質(zhì)量高達(dá)63 kg/mol,并且聚合物的分子質(zhì)量分布PDI小于1.5。

        韓微莉等[21]研究認(rèn)為:現(xiàn)有的催化體系中只有Cr、Co和Zn催化體系對(duì)CO2與環(huán)氧化物共聚反應(yīng)有較高的催化活性,但反應(yīng)過(guò)程中高溫高壓條件以及高成本的催化體系一直阻礙著聚碳酸酯的發(fā)展。因此,需要加強(qiáng)對(duì)已有催化體系配體結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)改造,以及反應(yīng)機(jī)理的進(jìn)一步研究以極大提高催化效率并實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用。

        3.4 CO2制其它化學(xué)品

        氫氣儲(chǔ)存需要高壓低溫條件,將甲醇或甲酸作為中間體能夠滿(mǎn)足環(huán)境條件下大規(guī)模長(zhǎng)周期儲(chǔ)氫。而CO2加氫制甲醇或甲酸反應(yīng)即為儲(chǔ)氫過(guò)程,科研工作者對(duì)此做了大量工作。

        高文桂等[22]采用并流共沉淀法制備了CuOZnO-ZrO2催化劑,其研究表明:適宜的Cu/Zn有利于提高活性組分分散度,同時(shí)形成Cu-Zn協(xié)同活性位,提高表面強(qiáng)堿性位強(qiáng)度及數(shù)量,從而提高催化劑轉(zhuǎn)化率以及甲醇選擇性。

        史建公等[23]系統(tǒng)梳理了近年來(lái)CO2加氫制甲酸的研究進(jìn)展,并認(rèn)為當(dāng)前的研究絕大多數(shù)都集中于均相反應(yīng),存在金屬殘留的問(wèn)題,部分催化劑的成本太高,造成大量損失,其它類(lèi)型的催化過(guò)程技術(shù)不成熟,效率較低。

        4 結(jié)束語(yǔ)

        為實(shí)現(xiàn)“2030年碳中和、2060年碳達(dá)峰”戰(zhàn)略目標(biāo),傳統(tǒng)工業(yè)產(chǎn)業(yè)承受巨大碳減排壓力。盡管碳捕集技術(shù)成熟度已能夠滿(mǎn)足工業(yè)應(yīng)用,但所捕集的CO2如何資源化利用仍困擾相關(guān)企業(yè),成本因素嚴(yán)重制約碳捕集技術(shù)的廣泛推廣。文中闡述了CO2在不同領(lǐng)域的資源化利用研究現(xiàn)狀,以期為企業(yè)后續(xù)合理利用CO2資源提供有益參考。其中用于油田驅(qū)油、制化肥、降解塑料等已實(shí)現(xiàn)大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用,但仍存在后續(xù)CO2釋放問(wèn)題;CO2制能源燃料研究已取得一定突破性進(jìn)展,但如何與太陽(yáng)能、風(fēng)能等新能源結(jié)合,以實(shí)現(xiàn)低能耗轉(zhuǎn)化仍是該技術(shù)廣泛應(yīng)用的關(guān)鍵;CO2制生物質(zhì)能源作為人工光合作用,具有廣泛發(fā)展?jié)摿氨U鲜称钒踩匾饬x,應(yīng)予以更為深入的研究和推廣。此外,催化劑設(shè)計(jì)及反應(yīng)機(jī)理的研究仍是所有CO2資源化利用技術(shù)從實(shí)驗(yàn)室走向工業(yè)應(yīng)用的關(guān)鍵。

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