胡志杰，阮錫超,，聶陽(yáng)波，丁琰琰，趙 齊，吳海成，任 杰，鮑 杰，姚澤恩

(1.蘭州大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，甘肅 蘭州 730000；2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413)

中子評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)是用于核裝置設(shè)計(jì)、核能開(kāi)發(fā)以及核技術(shù)應(yīng)用等領(lǐng)域的評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)，是連接核物理基礎(chǔ)研究與核技術(shù)應(yīng)用的紐帶。核數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性、完整性、可靠性將會(huì)影響核技術(shù)應(yīng)用的安全性和經(jīng)濟(jì)性。Fe是核裝置中重要的屏蔽材料、結(jié)構(gòu)材料，是密度大、延展性好、熔沸點(diǎn)高的中重核金屬[1]。W是具有高熔點(diǎn)、高硬度、良好熱傳導(dǎo)性能、優(yōu)異機(jī)械性能、穩(wěn)定化學(xué)性質(zhì)等優(yōu)良性質(zhì)的稀有金屬、戰(zhàn)略金屬；W作為導(dǎo)熱材料被廣泛應(yīng)用在裂變裝置中，在加速器驅(qū)動(dòng)系統(tǒng)中常用作靶材料[2]。隨著核技術(shù)應(yīng)用裝置的發(fā)展，對(duì)Fe材料和W材料的核數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性提出更高的要求。

近日，由我國(guó)自主研發(fā)的《中國(guó)評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)》最新版本CENDL-3.2庫(kù)[3]正式發(fā)布。CENDL-3.2庫(kù)由CENDL-3.1庫(kù)[4]描述的240種核素?cái)?shù)據(jù)擴(kuò)充至272種，數(shù)據(jù)質(zhì)量大幅提升，對(duì)134種核素的中子反應(yīng)數(shù)據(jù)重新評(píng)價(jià)及檢驗(yàn)，包括Fe、W等多種核技術(shù)應(yīng)用領(lǐng)域中的關(guān)鍵核素。

宏觀基準(zhǔn)檢驗(yàn)是檢驗(yàn)核數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性的重要手段之一。中國(guó)原子能科學(xué)研究院于2015年、2019年分別開(kāi)展了W[5]和Fe[6]的宏觀基準(zhǔn)檢驗(yàn)實(shí)驗(yàn)測(cè)量，獲得60°和120°方向的泄漏中子飛行時(shí)間譜。本文根據(jù)實(shí)驗(yàn)條件，分別采用CENDL-3.2及CENDL-3.1數(shù)據(jù)庫(kù)中Fe、W的中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)，利用MCNP-4C程序[7]模擬泄漏中子飛行時(shí)間譜。比較模擬數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，重點(diǎn)分析CENDL-3.2庫(kù)中Fe、W兩核素中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的改進(jìn)和不足。

1 實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)基于中國(guó)原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的300 keV高壓倍加器上的T(d,n)4He源開(kāi)展，氘束能量為300 keV,束流平均流強(qiáng)約30 μA，脈沖頻率約1.5 MHz。選取D-T中子源產(chǎn)生的14.5 MeV脈沖中子分別與一系列不同尺寸的Fe(φ13 cm×5 cm、φ13 cm×10 cm、φ13 cm×15 cm)、W(10.8 cm×10.7 cm×3.5 cm、10.8 cm×10.7 cm×7 cm)樣品相互作用，測(cè)量了60°和120°方向的泄漏中子飛行時(shí)間譜。中子泄漏譜測(cè)量實(shí)驗(yàn)裝置布局示于圖1。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置布局Fig.1 Experimental arrangement for measuring neutron leakage spectra

實(shí)驗(yàn)采用伴隨粒子系統(tǒng)，通過(guò)在D+束流135°方向上安置1個(gè)金硅面壘半導(dǎo)體探測(cè)器測(cè)量T(d,n)4He反應(yīng)產(chǎn)生的α粒子，用于監(jiān)測(cè)源中子產(chǎn)額和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)歸一。為監(jiān)測(cè)中子脈沖形狀，在束流0°方向放置1個(gè)茋晶體探測(cè)器(監(jiān)視器)。在束流垂直方向放置1個(gè)BaF2晶體探測(cè)器，用于監(jiān)測(cè)γ射線的飛行時(shí)間譜。泄漏中子飛行時(shí)間譜由1個(gè)放置在實(shí)驗(yàn)大廳墻體準(zhǔn)直孔外的BC501A液體閃爍體探測(cè)器(主探測(cè)器)測(cè)量。

為降低散射中子及環(huán)境本底對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響，在實(shí)驗(yàn)布局中考慮多種屏蔽準(zhǔn)直措施。在樣品與探測(cè)器之間，布置1套由Fe、聚乙烯、鉛組合成的前級(jí)準(zhǔn)直系統(tǒng)，并在中子源和前級(jí)準(zhǔn)直器之間布置1個(gè)銅影錐以消除源中子與準(zhǔn)直器作用產(chǎn)生的散射中子本底。另一套準(zhǔn)直系統(tǒng)被放置在2 m厚的混凝土墻體內(nèi)。通過(guò)以上多種準(zhǔn)直屏蔽措施，可有效提高實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的效應(yīng)/本底比，同時(shí)不影響樣品出射中子入射至BC501A探測(cè)器。

2 MCNP模擬

模擬采用基準(zhǔn)模型(圖2)，計(jì)算60°方向樣品泄漏中子飛行時(shí)間譜時(shí)，左側(cè)樣品設(shè)定為空氣；計(jì)算120°方向樣品泄漏中子飛行時(shí)間譜時(shí)，右側(cè)樣品設(shè)定為空氣。計(jì)算本底時(shí)，兩側(cè)樣品均設(shè)定為空氣。通過(guò)MCNP-4C程序模擬獲得Fe、W樣品泄漏中子飛行時(shí)間譜的模擬結(jié)果。模擬過(guò)程中細(xì)致描述了靶結(jié)構(gòu)，源中子能譜、角分布(圖3)和脈沖時(shí)間分布(圖4)，樣品尺寸、密度和同位素成分(表1)。根據(jù)9Be(d,n)10B白光中子源標(biāo)定的BC501A液體閃爍體探測(cè)器光響應(yīng)函數(shù)數(shù)據(jù)[8]，利用NEFF程序計(jì)算獲得探測(cè)器效率曲線(圖5)。模擬中待檢驗(yàn)核素中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)分別采用CENDL-3.2及CENDL-3.1數(shù)據(jù)庫(kù)中評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)，其他材料(包括靶室中的銅、空氣中的氧和氮)統(tǒng)一采用ENDF/B-Ⅷ.0數(shù)據(jù)庫(kù)的評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)。

圖2 MCNP模擬基準(zhǔn)模型Fig.2 Simulation model for MCNP calculation

圖3 源中子能譜、角分布Fig.3 Angle dependent energy distribution of source neutron

圖4 脈沖時(shí)間分布Fig.4 Time-of-flight spectra of neutron source

表1 樣品尺寸、密度及同位素成分Table 1 Size, density and isotopic composition of sample

圖5 探測(cè)效率曲線Fig.5 Detection efficiency with different thresholds

3 結(jié)果比較與分析

3.1 Fe樣品結(jié)果比較與分析

分別測(cè)量了3種厚度(5、10、15 cm)Fe樣品在60°、120°方向上的泄漏中子飛行時(shí)間譜。采用MCNP 4C程序，使用CENDL-3.2、CENDL-3.1數(shù)據(jù)庫(kù)中Fe中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)，模擬3種厚度樣品在60°、120°方向的泄漏中子飛行時(shí)間譜。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果比較示于圖6。

觀察圖6中數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與模擬結(jié)果整體變化趨勢(shì)基本一致。各數(shù)據(jù)庫(kù)模擬結(jié)果在一些能量范圍內(nèi)存在差異。為細(xì)致分析，引入模擬值/實(shí)驗(yàn)值(C/E)，F(xiàn)e樣品在各能量范圍的C/E列于表2。

14.5 MeV中子與Fe相互作用后產(chǎn)生的次級(jí)中子主要由彈性散射中子、非彈性散射中子、(n,2n)反應(yīng)產(chǎn)生的次級(jí)中子組成?；贑ENDL-3.2評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)數(shù)據(jù)，利用NDplot程序[9]計(jì)算的14.5 MeV中子與Fe作用次級(jí)中子能譜示于圖7。

圖6 Fe樣品泄漏中子飛行時(shí)間譜實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果比較Fig.6 Comparison of experimental and calculated leakage neutron spectra from Fe sample

表2 Fe樣品在5個(gè)能量段范圍的C/ETable 2 C/E of spectra integrated over 5 energy regions for Fe

結(jié)合圖6、7及表2數(shù)據(jù)比較，可得到以下結(jié)論。

1) 中子能量在12～15 MeV (對(duì)應(yīng)60°方向飛行時(shí)間為157.52～172.52 ns、120°方向飛行時(shí)間為161.27～183.77ns)內(nèi)，次級(jí)中子主要為彈性散射中子的貢獻(xiàn)。60°方向，兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果均符合較好，C/E均接近1。而120°方向，CENDL-3.1庫(kù)的模擬結(jié)果較實(shí)驗(yàn)結(jié)果低估約15%，這主要是因?yàn)镃ENDL-3.2庫(kù)改進(jìn)了Fe的彈性散射角分布數(shù)據(jù)，如圖8所示。CENDL-3.2庫(kù)增大了大角度的彈性散射截面。

圖7 14.5 MeV中子與Fe作用次級(jí)中子能譜Fig.7 Energy spectra of secondary neutron from Fe at incident neutron energy of 14.5 MeV

圖8 14.5 MeV中子與Fe相互作用彈性散射角分布Fig.8 Angular distribution of elastic cross section for Fe at incident neutron energy of 14.5 MeV

2) 中子能量在8.5～12 MeV(對(duì)應(yīng)60°方向飛行時(shí)間為176.27～202.52 ns、120°方向飛行時(shí)間為187.52～217.52 ns)內(nèi)，次級(jí)中子主要由在分立能級(jí)發(fā)生非彈性散射的中子貢獻(xiàn)。CENDL-3.1庫(kù)的模擬結(jié)果較實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏低約15%，而CENDL-3.2庫(kù)的的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合較好，C/E與1的相對(duì)偏差在10%以內(nèi)，這主要是因?yàn)镃ENDL-3.2庫(kù)中對(duì)Fe的分立能級(jí)非彈性散射出射中子能譜進(jìn)行了調(diào)整，如圖9所示，在8.5～10 MeV區(qū)間，CENDL-3.2庫(kù)的出射中子能譜高于CENDL-3.1庫(kù)的。

圖9 14.5 MeV中子與Fe相互作用 分立能級(jí)非彈性散射中子能譜Fig.9 Neutron spectra of Fe(n, n′) discrete reaction at incident neutron energy of 14.5 MeV

3) 中子能量在3～8.5 MeV(對(duì)應(yīng)60°方向飛行時(shí)間為206.27～341.29 ns、120°方向飛行時(shí)間為221.27～356.29 ns)內(nèi)，次級(jí)中子主要是連續(xù)能級(jí)非彈性散射的中子貢獻(xiàn)。兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)的模擬結(jié)果均與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合很好，尤其是CENDL-3.2庫(kù)，其模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的相對(duì)偏差小于5%。

4) 中子能量在0.8～3 MeV(對(duì)應(yīng)60°方向飛行時(shí)間為345.04～648.82 ns、120°方向飛行時(shí)間為360.04～678.82 ns)內(nèi)，次級(jí)中子主要由發(fā)生(n,2n)反應(yīng)產(chǎn)生的次級(jí)中子貢獻(xiàn)。兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)的模擬結(jié)果均與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合較好，C/E均接近1。

3.2 W樣品結(jié)果比較與分析

分別測(cè)量了兩種厚度(3.5 cm、7 cm)W樣品在60°、120°方向的泄漏中子飛行時(shí)間譜。采用MCNP-4C程序，使用CENDL-3.2、CENDL-3.1數(shù)據(jù)庫(kù)中W中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)，模擬兩種厚度樣品在60°、120°方向的泄漏中子飛行時(shí)間譜。實(shí)驗(yàn)結(jié)果及模擬結(jié)果示于圖10。

觀察圖10中曲線發(fā)現(xiàn)，不同數(shù)據(jù)庫(kù)在一些能區(qū)內(nèi)模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏差較大。計(jì)算W樣品在各能量范圍內(nèi)的C/E，列于表3。

14.5 MeV中子與W相互作用后產(chǎn)生的次級(jí)中子主要由彈性散射中子、非彈性散射中子、(n,2n)反應(yīng)產(chǎn)生的次級(jí)中子組成?；贑ENDL-3.2評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)數(shù)據(jù)，利用NDplot程序計(jì)算的14.5 MeV中子與W作用次級(jí)中子能譜示于圖11。

圖10 W樣品泄漏中子飛行時(shí)間譜實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果比較Fig.10 Comparison of experimental and calculated leakage neutron spectra from W sample

表3 W樣品在5個(gè)能量段范圍的C/ETable 3 C/E of spectra integrated over 5 energy regions for W

圖11 14.5 MeV中子與W作用次級(jí)中子能譜Fig.11 Energy spectra of secondary neutron for W at incident neutron energy of 14.5 MeV

結(jié)合圖10、11及表3數(shù)據(jù)，可得到以下結(jié)論。

1) 中子能量在13.5～15 MeV(對(duì)應(yīng)60°方向飛行時(shí)間為138.85～165.12 ns、120°方向飛行時(shí)間為161.37～172.63 ns)內(nèi)，次級(jí)中子主要為彈性散射中子的貢獻(xiàn)。CENDL-3.2庫(kù)模擬結(jié)果高于實(shí)驗(yàn)結(jié)果，C/E與1的相對(duì)偏差在20%左右。而CENDL-3.1庫(kù)在120°方向模擬結(jié)果較實(shí)驗(yàn)結(jié)果低約50%。如圖12所示，CENDL-3.2庫(kù)調(diào)整了彈性散射角分布，在60°、120°方向CENDL-3.2庫(kù)彈性散射截面高于CENDL-3.1庫(kù)。

圖12 14.5 MeV中子與W相互作用彈性散射角分布Fig.12 Angular distribution of elastic cross section for W at incident neutron energy of 14.5 MeV

2) 中子能量在7～13.5 MeV(對(duì)應(yīng)60°方向飛行時(shí)間為168.88～225.17 ns、120°方向飛行時(shí)間為176.38～236.43 ns)內(nèi)，次級(jí)中子主要為非彈性散射中子的貢獻(xiàn)。觀察發(fā)現(xiàn)，相對(duì)于CENDL-3.1庫(kù)，CENDL-3.2庫(kù)的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合更好。60°方向，CENDL-3.1庫(kù)的模擬結(jié)果較實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏低50%以上，而CENDL-3.2庫(kù)模擬結(jié)果較實(shí)驗(yàn)結(jié)果只偏低20%以內(nèi)；120°方向，CENDL-3.1庫(kù)的模擬結(jié)果較實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏低20%以上，而CENDL-3.2庫(kù)的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合較好。如圖13所示，CENDL-3.2庫(kù)改進(jìn)了該能區(qū)內(nèi)非彈性散射中子出射能譜。

圖13 14.5 MeV中子與W相互作用 非彈性散射中子能譜Fig.13 Neutron spectra of W(n, n′) reaction at incident neutron energy of 14.5 MeV

圖14 14.5 MeV中子與W相互作用 (n,2n)反應(yīng)次級(jí)中子能譜Fig.14 Neutron spectra from W (n, 2n) reactions at incident neutron energy of 14.5 MeV

3) 中子能量在0.8～7 MeV(對(duì)應(yīng)60°方向飛行時(shí)間為228.92～649.32 ns、120°方向飛行時(shí)間為240.18～679.26 ns)內(nèi)，次級(jí)中子主要為發(fā)生(n,2n)反應(yīng)產(chǎn)生的次級(jí)中子及多次散射中子的貢獻(xiàn)。CENDL-3.2庫(kù)模擬結(jié)果較實(shí)驗(yàn)結(jié)果低約20%。如圖14所示，CENDL-3.2庫(kù)調(diào)整了該能區(qū)出射中子能譜。在6～7 MeV能區(qū)內(nèi)，CENDL-3.2庫(kù)出射中子能譜快速下降。

4 結(jié)論

利用MCNP-4C程序模擬計(jì)算Fe樣品的泄漏中子飛行時(shí)間譜，對(duì)比模擬結(jié)果及實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，CENDL-3.2庫(kù)在彈性散射能區(qū)、分立能級(jí)非彈性散射能區(qū)、連續(xù)能級(jí)非彈性散射能區(qū)模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合較好，較CENDL-3.1庫(kù)數(shù)據(jù)有明顯改善。

利用MCNP-4C程序模擬計(jì)算W樣品的泄漏中子譜，對(duì)比模擬結(jié)果及實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，CENDL-3.2庫(kù)在非彈性散射能區(qū)模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合較好，較CENDL-3.1庫(kù)數(shù)據(jù)有明顯改善。CENDL-3.2庫(kù)在彈性散射能區(qū)截面數(shù)據(jù)偏高，模擬結(jié)果高于實(shí)驗(yàn)結(jié)果；在(n,2n)反應(yīng)區(qū)截面數(shù)據(jù)偏低，模擬結(jié)果低于實(shí)驗(yàn)結(jié)果。CENDL-3.2庫(kù)關(guān)于天然W的中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)應(yīng)進(jìn)一步改善。