廖宏　高瑜成　陳東林　代慧斌　杜楠　方力　亢靈　錢靜　秦卓凡　王葉　謝佩芙　楊豪　張丹瑜婷

摘要 本文解讀最近發(fā)布的政府間氣候變化專門委員會（Intergovernmental Panel on Climate Change，IPCC）第六次氣候變化評估報(bào)告（Sixth Assessment Report，AR6）關(guān)于空氣污染-氣候相互作用的主要新結(jié)論。在大氣污染物的氣候效應(yīng)方面，AR6估算了大氣污染物或其前體物排放變化導(dǎo)致的有效輻射強(qiáng)迫值（Effective Radiative Forcing，ERF），對評估大氣污染治理可能產(chǎn)生的氣候效應(yīng)具有啟示性意義。AR6也估算出1750—2019年間人為強(qiáng)迫導(dǎo)致的全球平均地表溫度（Global mean Surface Air Temperature，GSAT）變化為1.29（0.99～1.65） ℃，其中，均勻混合溫室氣體、臭氧、氣溶膠導(dǎo)致的溫度變化分別為1.58（1.17～2.17） ℃、0.23（0.11～0.39） ℃、-0.50（-0.22～-0.96） ℃。氣溶膠歷史變化的氣候效應(yīng)中，起決定性作用的是由SO2排放變化通過氣溶膠-云相互作用所產(chǎn)生的ERF（高信度），從而部分抵消了人為排放溫室氣體所引起的變暖（高信度）。在氣候變化影響大氣污染物方面，AR6首次評估獲得了地表臭氧濃度對溫度的敏感性，在偏遠(yuǎn)地區(qū)為-0.2 ～-2 nL·L-1·℃-1、在污染區(qū)為0.2 ～2 nL·L-1·℃-1。在大多數(shù)陸地區(qū)域，關(guān)于氣候變化是增加還是減少PM2.5，目前模式結(jié)果結(jié)論的一致性較低。

關(guān)鍵詞大氣污染;臭氧;PM2.5;氣候變化

大氣污染物-氣候系統(tǒng)相互作用同時涉及到大氣環(huán)境、天氣、氣候變化這幾個關(guān)系到國計(jì)民生和社會經(jīng)濟(jì)協(xié)調(diào)發(fā)展的重要研究領(lǐng)域。大氣中短壽命的化學(xué)物質(zhì)臭氧和氣溶膠（大氣中液態(tài)或固態(tài)的顆粒物）對人體健康和生態(tài)系統(tǒng)有著直接的危害，是當(dāng)前空氣污染治理的主要對象（UNEP and WMO，2011）。同時這些化學(xué)物質(zhì)還是僅次于長壽命溫室氣體（二氧化碳、氧化亞氮等）影響氣候變化的重要大氣成分。對流層臭氧是溫室氣體，引起氣候增暖。氣溶膠吸收、散射短波和長波輻射（氣溶膠-輻射相互作用），還作為云凝結(jié)核影響云的輻射特性、云的生命史及降水特性（氣溶膠-云相互作用），從而導(dǎo)致氣候變化。

大氣污染物最主要的成分包括氮氧化物（NOx）、一氧化碳（CO）、二氧化硫（SO2）、PM2.5、PM10和臭氧（O3）。臭氧是人為排放的NOx、CO、非甲烷揮發(fā)性有機(jī)物（NMVOCs）以及植被排放的揮發(fā)性有機(jī)物（BVOCs）在太陽光照射下化學(xué)反應(yīng)形成的。大氣中主要的氣溶膠成分包括硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽、一次和二次有機(jī)碳、黑碳、沙塵及海鹽。大氣污染物來源于人為活動（能源、交通運(yùn)輸、工業(yè)生產(chǎn)、居家民用、農(nóng)業(yè)活動、生物質(zhì)燃燒等）和自然過程（野火、植被排放BVOCs、土壤和閃電排放NOx、沙漠排放沙塵氣溶膠、海洋排放海鹽氣溶膠等）。大氣污染物的化學(xué)、物理和光學(xué)特性除了受到排放的影響而外，還受到氣候變化的影響。氣候變化引起大多數(shù)自然源排放以及一些人為排放（例如農(nóng)業(yè)排放）的排放量發(fā)生變化，從而導(dǎo)致氣候反饋（圖1）。氣候變化（例如邊界層厚度、風(fēng)速風(fēng)向、溫度、濕度和降雨等的變化）還會影響大氣化學(xué)過程（例如化學(xué)反應(yīng)速率、污染物的傳輸和沉降），從而影響大氣成分導(dǎo)致氣候反饋。

本文解讀最新發(fā)布的政府間氣候變化專門委員會（Intergovernmental Panel on Climate Change，IPCC）第六次氣候變化評估報(bào)告關(guān)于空氣污染-氣候相互作用的主要結(jié)論。

1 大氣污染物對氣候的影響

1.1 大氣污染物或其前體物的有效輻射強(qiáng)迫值（ERF）

圖2給出基于排放變化估算的1750—2019年，各種化學(xué)物質(zhì)產(chǎn)生的有效輻射強(qiáng)迫（Effective Radiative Forcing，ERF）以及相應(yīng)對全球平均地表氣溫的影響。甲烷（CH4）、NOx和SO2的排放產(chǎn)生的ERF較大，而OC、BC、NH3產(chǎn)生的ERF較小。

甲烷本身是溫室氣體，也是地表臭氧的重要前體物導(dǎo)致臭氧生成。考慮到這兩種因素，基于甲烷排放計(jì)算的ERF遠(yuǎn)高于基于其濃度變化計(jì)算的ERF?；谂欧抛兓墓烙?jì)值為1.21（0.90～1.51）W·m-2，而基于濃度變化的估計(jì)值則為0.54 W·m-2。 NOx增加對流層臭氧生成導(dǎo)致ERF正值，也通過增加OH濃度減少甲烷壽命導(dǎo)致ERF負(fù)值。盡管參加氣溶膠和化學(xué)多模式比較計(jì)劃（AerChemMIP）的模式中只有3個模式能模擬硝酸鹽氣溶膠，但模式結(jié)果一致顯示NOx會導(dǎo)致硝酸鹽氣溶膠的生成產(chǎn)生較小的ERF負(fù)貢獻(xiàn)。AR6人為NOx排放變化引起的凈ERF的最佳估計(jì)值為-0.29（-0.57～0.0）W·m-2，量級略大于AR5的估計(jì)值（-0.15（-0.34～+0.02）W·m-2），但兩次評估具有相似的不確定性。

SO2的人為排放導(dǎo)致硫酸鹽氣溶膠的生成，通過其氣溶膠-輻射（ERFari）和氣溶膠-云相互作用（ERFaci）導(dǎo)致ERF負(fù)值?；谂欧诺腅RFaci以前沒有考慮在AR5中，現(xiàn)在包括在AR6的計(jì)算內(nèi)。因此，盡管自2011年以來硫酸鹽氣溶膠濃度下降，但AR6估算的ERF比AR5有更大的負(fù)值。1750年至今SO2排放變化導(dǎo)致的ERF估算為-0.90（-1.56～-0.24） W·m-2，其中-0.22 W·m-2來自氣溶膠-輻射相互作用，-0.68 W·m-2來自氣溶膠-云相互作用。NH3排放導(dǎo)致硝酸銨氣溶膠的生成，估計(jì)的ERF為-0.03 W·m-2。

關(guān)于碳類氣溶膠，AR6估算的BC ERF比AR5估算的小，現(xiàn)在估算為0.063（-0.28～0.42）W·m-2，不確定性也包括負(fù)值。氣溶膠-輻射相互作用產(chǎn)生的BC ERFari正值的很大一部分被其導(dǎo)致的云變化和水汽變化引起的BC ERFaci負(fù)值抵消，因此導(dǎo)致了BC較小的凈ERF正值。BC ERF的不確定性源于不同模式大氣調(diào)整量級和符號的變化有差異，并且與模式處理影響B(tài)C的不同過程（例如老化、混合）及其與云和冰凍圈的相互作用的差異有關(guān)（Thornhill et al.，2021）?；谂欧殴浪愕挠袡C(jī)碳?xì)馊苣zERF為-0.20（-0.41～-0.03）W·m-2，與AR5相比絕對值變小，歸因于新估算考慮了OC對輻射有更強(qiáng)的吸收。

1.2 大氣污染物導(dǎo)致的氣候響應(yīng)

排放的化學(xué)物質(zhì)對全球平均地表氣溫（GSAT）的影響基本取決于它們對ERF的貢獻(xiàn)（圖2）。在全球范圍內(nèi)，從工業(yè)化前至今，氣溶膠ERF為負(fù)值，人為排放的氣溶膠導(dǎo)致了降溫。多模式結(jié)果表明，與BC或OC相比，硫酸鹽氣溶膠的前體物SO2的排放變化是導(dǎo)致近地表氣溫降低的主要驅(qū)動因素，盡管在某些地區(qū)，BC強(qiáng)迫起著關(guān)鍵作用（Baker et al.，2015;Samset et al.，2016;Stjern et al.，2017;Zanis et al.，2020）。此外，氣溶膠驅(qū)動的降溫已經(jīng)導(dǎo)致了可檢測的大規(guī)模水循環(huán)變化，這是AR6具有很高置信度的結(jié)論。

氣溶膠輻射強(qiáng)迫不僅導(dǎo)致本地溫度變化，也會導(dǎo)致遙遠(yuǎn)地區(qū)的溫度響應(yīng)（高信度）。CMIP6多模式集合平均結(jié)果（圖3）顯示，從1850年到最近（1995—2014年），隨著氣溶膠及其前體物排放的增加，全球幾乎所有地區(qū)都在變冷，這與CMIP5模式的結(jié)果一致。集合平均的全球平均地表溫度下降（0.66±0.51） ℃（北半球下降 （0.97±0.54） ℃，南半球下降 （0.34±0.2） ℃）。緯向平均溫度的響應(yīng)在所有緯度都是負(fù)值（高信度），北極的溫度下降最大，平均約 2.7 ℃。在北極的溫度響應(yīng)是降溫，而當(dāng)?shù)氐腅RF為正值，這與先前的研究一致。因此，溫度對氣溶膠的響應(yīng)比對均勻混合的溫室氣體的響應(yīng)更具有不對稱性并且在所有緯度都為負(fù)值（高信度）。

AR6定量給出了大氣污染物對溫度的貢獻(xiàn)。在1750—2019年間，人為強(qiáng)迫導(dǎo)致的GSAT變化為1.29（0.99～1.65） ℃，其中，均勻混合溫室氣體導(dǎo)致的增溫為1.58（1.17～2.17） ℃，O3變化導(dǎo)致的增溫為0.23（0.11～0.39） ℃，氣溶膠導(dǎo)致的冷卻為-0.50（-0.96～-0.22） ℃。

2 氣候變化對空氣質(zhì)量的影響

氣候變化可通過影響物理、化學(xué)和生物過程從而對大氣污染物產(chǎn)生影響。氣象條件變化改變大氣污染物的傳輸（通過大氣阻塞事件的發(fā)生和持續(xù)時間、大氣邊界層的通風(fēng)條件、平流層-對流層交換（STE）等方式）、二次污染物的化學(xué)反應(yīng)速率以及降水對氣溶膠的濕清除，對大氣污染物濃度有很大的影響（Hou et al.，2018）。氣候變化也影響動態(tài)植被以及相應(yīng)的BVOCs排放。

2.1 氣候變化對地表O3污染的影響

地表臭氧對氣候的響應(yīng)是復(fù)雜的。一些過程會增加地表臭氧濃度，例如STE增強(qiáng)和平流層臭氧恢復(fù)（Morgenstern et al.，2017;Meul et al.，2018;Akritidis et al.，2019）以及全球變暖背景下土壤中NOx排放的增加（Wu et al.，2008;Romer et al.，2018）都會導(dǎo)致地表臭氧增加1～2 nL·L-1。其他過程，特別是臭氧沉降或與自然源排放有關(guān)的過程（例如野火）都將影響地表臭氧濃度甚至是臭氧污染事件，但其影響很難單獨(dú)量化。

自AR5以來，一些全球或區(qū)域模式模擬了氣候變化對地表臭氧的凈影響，但因?yàn)楦鞣N模式在自然排放、化學(xué)機(jī)制和物理過程的表達(dá)方面具有不同的復(fù)雜性，很難對臭氧變化進(jìn)行系統(tǒng)且定量的比較，也需要進(jìn)行長時間模擬，才能不受年際變化信號的干擾。模式的分辨率也很重要。與粗分辨率全球模式相比，高分辨率（區(qū)域和城市尺度）模式中氣候變化對污染區(qū)域臭氧的影響幅度可能有所不同，主要原因是許多關(guān)鍵過程都依賴于分辨率（例如局地排放、對VOC限制區(qū)或NOx限制區(qū)的表達(dá)等）。

參與CMIP6 的地球系統(tǒng)模式中，四個模式的集合平均結(jié)果顯示，由于全球變暖水汽增加導(dǎo)致臭氧的化學(xué)清除增大，全球地表臭氧的年均濃度在升溫 1.5～2.5 ℃ 時下降大約1.2～2.3 nL·L-1（圖4）。這些減少是由海洋上空的臭氧減少（特別是在熱帶地區(qū)，減少1～5 nL·L-1）和陸地上比較清潔地區(qū)的臭氧減少主導(dǎo)的。在這些偏遠(yuǎn)地區(qū)，年均地表臭氧濃度對氣候變暖的敏感性因地而異，在-0.2 ～-2 nL·L-1·℃-1的范圍。在北美、歐洲和東亞等臭氧濃度較高的地區(qū)，AR5及其之后的模式結(jié)果均顯示在未來氣候變暖的情況下，夏季地表臭氧濃度將普遍增加（單純氣候變化對臭氧的影響）（Fu and Tian，2019）。氣候變化提高了污染地區(qū)排放的前體物生成近地表臭氧的效率（Schnell et al.，2016），因此這種影響的量級將取決于研究中考慮的排放量（現(xiàn)在或未來、減排與否）（Colette et al.，2015;Fiore et al.，2015）。

CMIP6四個模式的集合平均結(jié)果顯示，在人為或自然源排放較大的區(qū)域，地表臭氧濃度基本上是隨溫度增加而增加，地表臭氧濃度對溫度的敏感性范圍是0.2～2 nL·L-1·℃-1（圖5）。CMIP6模式在東南亞、印度以及非洲和南美洲的部分地區(qū)表現(xiàn)出了一致性。在歐洲和美國的污染區(qū)域這個敏感性是不清晰的，因?yàn)檩^低的人為排放導(dǎo)致了近地面臭氧對氣候變化的敏感性非常低（-0.5 ～0.5 nL·L-1·℃-1）。

總體而言，氣候變暖會減少較為清潔地區(qū)的地表臭氧，因?yàn)楦嗟乃魵鈺铀俪粞趸瘜W(xué)清除（高信度）。在人為和/或自然臭氧前體物排放量較高的區(qū)域，有普遍證據(jù)表明氣候變化將增加地表O3，且濃度增加的量級會隨著變暖水平而增大（敏感性0.2～2 nL·L-1·℃-1）（中等信度至高信度）。然而，目前對地表臭氧受氣候變暖影響的具體過程的理解還存在不確定性。目前對氣候變化-生物圈相互作用（自然 CH4排放、BVOCs排放和臭氧沉降）和閃電NOx排放對地表臭氧的影響程度的研究結(jié)果置信度較低。

2.2 氣候變化對顆粒物（PM）污染的影響

全球變暖導(dǎo)致全球平均PM濃度水平略有增加（在RCP8.5情景下到2100年P(guān)M增加約為0.21 μg·m-3，主要是硫酸鹽和有機(jī)氣溶膠的變化）或略有下降（在RCP2.6情景下為-0.06 μg·m-3）（Westervelt et al.，2016;Xu and Lamarque，2018）。模式結(jié)果也顯示，盡管在未來全球降水總量預(yù)估會增加，但雨帶的變化會導(dǎo)致氣溶膠濕清除減少，整個21世紀(jì)的氣溶膠大氣總量和地表PM濃度都會增加。CMIP6三個模式的結(jié)果表明，對于大多數(shù)陸地區(qū)域，氣候變化是增加還是減少PM2.5，模式結(jié)論的一致性較低（圖6）。

由于PM在大氣中的存留時間約為幾天，目前大多數(shù)關(guān)于未來PM濃度水平的研究均關(guān)注區(qū)域特征，主要關(guān)注歐洲（Megaritis et al.，2013;Lacresonnière et al.，2016，2017;Lemaire et al.，2016;Cholakian et al.，2019）、美國（Penrod et al.，2014;Fiore et al.，2015;Gonzalez-Abraham et al.，2015;Shen et al.，2017;He et al.，2018;Nolte et al.，2018）、南亞和東亞（Jiang et al.，2013;Nguyen et al.，2019）以及印度（Pommier et al.，2018）。世界上其他地區(qū)還沒有此類研究結(jié)論。

未來氣候變化導(dǎo)致的顆粒物化學(xué)組成的改變也是顆粒物對人類健康和環(huán)境影響的一個重要議題，但這方面的文獻(xiàn)中只有少量數(shù)據(jù)可用，目前尚無定論（Im et al.，2012;Jiang et al.，2013;Megaritis et al.，2013;Gonzalez-Abraham et al.，2015;Gao et al.，2017;He et al.，2018;Cholakian et al.，2019）。

總體而言，氣候變化對全球大氣顆粒物總量存在或正或負(fù)的較小量級的影響，是AR6中等信度的結(jié)論。

2.3 氣候變化對極端污染的影響

極端空氣污染是指空氣污染物的濃度高于某一給定閾值（高濃度或高百分位數(shù)）。污染物峰值濃度對氣象條件的敏感性可能不同于中值或平均值的敏感性（Porter et al.，2015）。氣象條件，如熱浪、逆溫和大氣靜穩(wěn)事件有利于極端污染事件形成，而他們都受到氣候變化的影響（Fiore et al.，2015）。研究氣候變化和極端污染事件之間關(guān)系的大量文獻(xiàn)主要基于統(tǒng)計(jì)相關(guān)和回歸分析，由于指標(biāo)和方法不同很難進(jìn)行定量比較。自然系統(tǒng)中的許多排放過程都對溫度敏感，例如干燥條件下的野火，增加了極端空氣污染的風(fēng)險(xiǎn)。

自AR5以來，已發(fā)表的研究提供了極端臭氧和極端PM污染事件與高溫之間關(guān)聯(lián)的更多證據(jù)，尤其是長期持久的熱浪的頻率因氣候變暖而增加（Lelieveld et al.，2014;Porter et al.，2015;Hou and Wu，2016;Schnell and Prather，2017;Sun et al.，2017）。熱浪通常與晴空和靜穩(wěn)大氣聯(lián)系在一起，這使得極端污染事件與某一特定氣象變量的歸因變得復(fù)雜。在亞洲，研究顯示未來冬季氣象條件有利于更多的極端PM污染事件的發(fā)生（Cai et al.，2017;Zou et al.，2017）。已有研究表明，靜穩(wěn)天氣與高濃度臭氧和高濃度PM2.5之間的關(guān)系跟研究的區(qū)域有關(guān)（Oswald et al.，2015;Sun et al.，2017;Kerr and Waugh，2018;Schnell et al.，2018;Garrido-Perez et al.，2019）。

3 結(jié)論及未來研究展望

綜上所述，AR6空氣污染-氣候相互作用的主要新結(jié)論包括：

1）評估獲得了CH4、NOx、NMVOCs+CO、SO2、OC、BC、NH3產(chǎn)生的ERF值。AR6估算的BC ERF比AR5估算的小，主要原因是氣溶膠-輻射相互作用產(chǎn)生的正ERF的很大一部分被其氣溶膠-云相互作用產(chǎn)生的負(fù)ERF抵消。CH4和NMVOCs+CO的ERF均為正值，因此對他們的減排是空氣質(zhì)量和氣候雙贏的減排措施。

2）大氣污染物在氣候變化中起著非常重要的作用。AR6估算出1750—2019年間人為強(qiáng)迫導(dǎo)致的全球平均地表溫度（GSAT）變化為1.29（0.99～1.65） ℃，其中，均勻混合溫室氣體、臭氧、氣溶膠導(dǎo)致的溫度變化分別為1.58（1.17～2.17） ℃、0.23（0.11～0.39）℃、-0.50（-0.96～-0.22） ℃。

3）AR6首次評估獲得了地表臭氧濃度對溫度的敏感性，在偏遠(yuǎn)地區(qū)為-2～-0.2 nL·L-1·℃-1、在污染區(qū)為0.2 ～2 nL·L-1·℃-1。在大多數(shù)陸地區(qū)域，關(guān)于氣候變化是增加還是減少PM2.5，目前模式結(jié)果結(jié)論的一致性較低。氣候變化導(dǎo)致的PM2.5化學(xué)組成的改變也是顆粒物對人類健康和環(huán)境影響的重要議題，但目前這方面的研究太少，在未來可以投入更多的研究。

AR6雖有上述重要新進(jìn)展，但評估結(jié)果還存在一定的不確定性。大氣污染物的ERF和氣候效應(yīng)的定量表達(dá)，不僅依賴于模式對大氣污染物當(dāng)前濃度和輻射效應(yīng)的表達(dá)，也非常依賴于模式對工業(yè)化以前污染物濃度和分布的準(zhǔn)確描述。然而，因缺乏工業(yè)化前大氣污染物的觀測，尚不能較好地驗(yàn)證模式模擬的工業(yè)化前大氣污染物濃度水平。此外，由于世界各地特別是南半球缺乏觀測網(wǎng)絡(luò)，各類氣溶膠的近期變化趨勢分析具有不確定性。

對城市一級空氣污染變化的評估需要使用高分辨率模式，從而能更準(zhǔn)確地考慮化學(xué)、特定城市結(jié)構(gòu)、當(dāng)?shù)貧庀笠约芭欧藕腿丝诒┞兜臅r間和空間變化的非線性。AR6關(guān)于氣候變化對大氣污染物影響的評估結(jié)論，主要依賴于時空分辨率較粗的地球系統(tǒng)模式的模擬結(jié)果，模式對于空氣質(zhì)量的表達(dá)有一定的局限性。

自AR5以來，地球系統(tǒng)模式的復(fù)雜性增加，包括了更多的生物地球化學(xué)過程，這對量化自然源排放、大氣化學(xué)、氣候變化以及他們之間的相互影響都是非常必要的。然而，由于涉及多個復(fù)雜的過程，評估非CO2生物地球化學(xué)反饋仍然具有挑戰(zhàn)性，需要更多的觀測數(shù)據(jù)和更多研究，對涉及的過程和機(jī)制有更好的科學(xué)理解。

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Assessment of air quality-climate interactions in IPCC AR6

LIAO Hong，GAO Yucheng，CHEN Donglin，DAI Huibin，DU Nan，F(xiàn)ANG Li，KANG Ling，QIAN Jing，QIN Zhuofan，WANG Ye，XIE Peifu，YANG Hao，ZHANG Danyuting

Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control/Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology/School of Environmental Science and Engineering，Nanjing University of Information & Technology，Nanjing 210044，China

This article introduces the new advances in air quality-climate interactions in the Sixth Assessment Report （AR6） of the Intergovernmental Panel on Climate Change （IPCC）.AR6 presented emission-based estimates of the effective radiative forcing （ERF） of major air pollutants or their precursors，which have important implications for understanding the climatic effects of air pollution control measures.AR6 quantified the changes in global mean surface air temperature （GSAT） by anthropogenic emissions.Over 1750—2019，anthropogenic ERF was estimated to lead to change in GSAT by 1.29 （0.99—1.65）℃，in which changes in well-mixed greenhouse gases，O3，and aerosols contributed 1.58 （1.17—2.17） ℃、0.23 （0.11—0.39） ℃、-0.50 （-0.22—-0.96） ℃，respectively.Changes in emissions of SO2 since 1750 have made a dominant contribution to the effective radiation forcing （ERF） of aerosols through aerosol-cloud interactions （high confidence），which partially offset the warming caused by anthropogenic emissions of greenhouse gases （high confidence）.AR6 assessed for the first time the sensitivity of surface ozone concentration to temperature，which is -0.2—-2 nL·L-1·℃-1 in remote areas and 0.2—2 nL·L-1·℃-1 in polluted regions.With respect to the impact of climate change on PM2.5，model results show low consistency about wheather climate change increases or decreases PM2.5.

air pollution;ozone;PM2.5;climate change

doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.20210823011

（責(zé)任編輯：劉菲）