張奇瑋 欒廣源? 任杰 阮錫超 賀國珠 鮑杰 孫琪 黃翰雄 王朝輝 顧旻皓 余滔 解立坤 陳永浩 安琪 白懷勇 鮑煜 曹平 陳昊磊 陳琪萍 陳裕凱 陳朕 崔增琪 樊瑞睿4) 封常青 高可慶 韓長材 韓子杰 何泳成 洪楊9) 黃蔚玲 黃錫汝 季筱璐 吉旭陽 蔣偉 江浩雨 姜智杰 敬罕濤 康玲 康明濤 李波 李超 李嘉雯 李論 李強(qiáng) 李曉 李樣 劉榮 劉樹彬 劉星言 穆奇麗 寧常軍 齊斌斌 任智洲 宋英鵬 宋朝暉 孫虹 孫康9) 孫曉陽9) 孫志嘉4) 譚志新 唐洪慶 唐靖宇 唐新懿 田斌斌 王麗嬌9) 王鵬程 王琦 王濤峰1 文杰 溫中偉 吳青彪 吳曉光 吳煊 羊奕偉 易晗 于莉 于永積 張國輝 張林浩9) 張顯鵬 張玉亮 張志永 趙豫斌 周路平9) 周祖英 朱丹陽 朱科軍9) 朱鵬 朱興華

1) (中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413)

2) (中國科學(xué)院高能物理研究所，北京 100049)

3) (散裂中子源科學(xué)中心，東莞 523803)

4) (核探測與核電子學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100049，合肥 230026)

5) (中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)近代物理系，合肥 230026)

6) (北京大學(xué)物理學(xué)院，核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871)

7) (中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所，綿陽 621900)

8) (西北核技術(shù)研究院，西安 710024)

9) (中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

10) (中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)工程與應(yīng)用物理系，合肥 230026)

11) (北京航空航天大學(xué)物理學(xué)院，北京 100083)

12) (華能山東石島灣核電有限公司，榮成 264312)

中子俘獲反應(yīng)截面數(shù)據(jù)在核天體物理研究、先進(jìn)核能開發(fā)中具有非常重要的應(yīng)用,由于缺乏合適的白光中子源和探測裝置,國內(nèi)在keV 能區(qū)(1 eV—100 keV)中子俘獲反應(yīng)截面的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)幾乎是空白.中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室建造了國內(nèi)第一臺(tái)γ 全吸收型探測裝置,由40 塊BaF2 探測器單元組成厚度為15 cm,內(nèi)半徑為10 cm 的BaF2 晶體球殼,共覆蓋了95.2%的立體角.利用升級(jí)后的裝置在中國散裂中子源的反角白光中子源上建立了中子俘獲反應(yīng)截面在線測量技術(shù).在不規(guī)則的φ30 mm 中子束斑的實(shí)驗(yàn)條件下,完成首次197Au 中子俘獲反應(yīng)截面的在線測量,利用加和能譜和多重?cái)?shù)分布扣除本底,反演飛行時(shí)間譜得到keV 能區(qū)197Au 中子俘獲反應(yīng)截面的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù).通過與ENDF 評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫相關(guān)數(shù)據(jù)的比較,共振峰位置能夠很好地吻合,從而驗(yàn)證了測量裝置和測量技術(shù)的可靠性,為下一步高精度截面數(shù)據(jù)的獲取奠定基礎(chǔ).

1 引言

核天體物理學(xué)的研究認(rèn)為重于鐵的核素(A >56)主要是通過連續(xù)的中子俘獲反應(yīng)來合成的,運(yùn)用中子俘獲反應(yīng)的截面數(shù)據(jù)可以解釋宇宙中各星體核素豐度分布的規(guī)律,但是部分核素豐度的測量值和理論值存在明顯分歧.引起分歧的一個(gè)主要原因是這些核素具有放射性,實(shí)驗(yàn)測量的截面數(shù)據(jù)不確定度很大[1].同時(shí)中子俘獲反應(yīng)截面也是先進(jìn)核能研究的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),233U,238U,232Th,237Np,240Pu,242Pu,241Am,243Am,245Cm,79Se,99Tc,107Pd,129I,136Cs 和151Sm 等核素的中子俘獲反應(yīng)截面數(shù)據(jù)對(duì)快中子反應(yīng)堆、釷-鈾混合燃料反應(yīng)堆、加速器驅(qū)動(dòng)次臨界系統(tǒng)等大科學(xué)裝置具有非常重要的意義[2].目前對(duì)截面數(shù)據(jù)的需求集中在了可裂變、放射性、短壽命的不穩(wěn)定核素及樣品量低、截面值小的核素,與穩(wěn)定核素相比,它們的測量難度大,效應(yīng)本底比低.

測量中子俘獲反應(yīng)截面的方法分為兩種—瞬發(fā)γ 測量法和緩發(fā)γ 測量法.國際上最早采用的是緩發(fā)γ 測量法(活化法),通過測量基態(tài)核衰變的特征γ 射線,引用半衰期和γ 分支比的數(shù)據(jù),得到中子俘獲反應(yīng)的截面數(shù)據(jù).活化法不能區(qū)分入射中子的能量,也很難鑒別產(chǎn)物核相同而反應(yīng)道不同的情況.為了克服上述缺點(diǎn),國外在1960 年代發(fā)展出了針對(duì)連續(xù)中子能區(qū)基于飛行時(shí)間技術(shù)(TOF)的瞬發(fā)γ 測量法,先后采用大體積液閃[3],Moxon-Rae[4],NaI(Tl)[5],BGO[6],C6D6等不同類型的探測器.目前,日本KURRI-LINAC[7],歐洲JRC 的GELINA[8],CERN 的n_TOF[9]和美國ORNL 的ORELA[10]等白光中子實(shí)驗(yàn)裝置上都建立了C6D6探測系統(tǒng),中國散裂中子源(CSNS)的反角白光中子源(Back-n)也建造了一套C6D6探測系統(tǒng)[11],用于測量穩(wěn)定核素的中子俘獲反應(yīng)截面.1980 年代初,BaF2晶體被發(fā)現(xiàn)具有能量分辨率高、時(shí)間分辨率好及中子靈敏度低的特點(diǎn),幾個(gè)重要實(shí)驗(yàn)室相繼建成了γ 全吸收型BaF2探測裝置,例如:德國FZK Karlsruhe 的4πBaF2[12]、歐洲(瑞士) CERN的TAC[13]和美國LANL 的DANCE[14],測量可裂變核素、放射性核素的中子俘獲反應(yīng)截面,取得了一系列的高水平成果.

在Back-n 建成之前,由于缺乏合適的白光中子源和高質(zhì)量的探測裝置,國內(nèi)在keV 能區(qū)(1 eV—100 keV)中子俘獲反應(yīng)截面的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)幾乎是空白.這部分?jǐn)?shù)據(jù)需求主要通過兩個(gè)渠道實(shí)現(xiàn):一是理論計(jì)算.依據(jù)相關(guān)的核結(jié)構(gòu)、核反應(yīng)理論模型,計(jì)算得到中子俘獲反應(yīng)的截面數(shù)據(jù).由于中子俘獲反應(yīng)與核結(jié)構(gòu)、核能級(jí)密度的具體情況相關(guān),因此理論計(jì)算的截面數(shù)據(jù)存在較大的不確定性;二是采用國際原子能機(jī)構(gòu)的EXFOR 數(shù)據(jù)庫,由于美、英等國對(duì)核能研究與核測試的關(guān)鍵數(shù)據(jù)實(shí)行壁壘保護(hù),特別是一些可裂變核素如:233U,235U,238U,239Pu,241Am.這些核素公開的截面數(shù)據(jù)既不完整,又存在很大分歧,缺少誤差統(tǒng)計(jì)等重要信息.

為了填補(bǔ)這一空白,中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室建成了我國第一套γ 全吸收型BaF2探測裝置(gamma total absorption facility,GTAF)[15],并基于HI-13 串列加速器,開展了一些中子俘獲反應(yīng)截面在線測量實(shí)驗(yàn),驗(yàn)證了測量方法的可行性[16].由于該中子源的注量率偏低,實(shí)驗(yàn)結(jié)果的不確定度達(dá)到了25%以上,難以獲得高精度的截面數(shù)據(jù)[17].CSNS 反角白光中子源可以提供國際上最高中子流強(qiáng)的寬能區(qū)脈沖中子束,給我國的核數(shù)據(jù)測量工作帶來了極大的機(jī)遇[18].本文主要研究了在Back-n 上,利用全新升級(jí)版的GTAF-II譜儀建立中子俘獲反應(yīng)截面在線測量技術(shù),并通過分析首次實(shí)驗(yàn)的197Au 中子俘獲反應(yīng)截面的測量結(jié)果,驗(yàn)證測量裝置和測量方法的可靠性.

2 測量原理

中子俘獲反應(yīng)即(n,γ)反應(yīng)是指靶核吸收中子而產(chǎn)生γ 射線的反應(yīng),中子被靶核吸收后形成高激發(fā)態(tài)的復(fù)合核,隨即發(fā)射瞬發(fā)級(jí)聯(lián)γ 射線退激.級(jí)聯(lián)γ 射線的加和能等于激發(fā)能(見圖1),表達(dá)式為

圖1 中子俘獲反應(yīng)測量原理Fig.1.Measurement principle of neutron capture reaction.

式中,Eγ是某一條瞬發(fā)γ 射線的能量,Eγ,tot是級(jí)聯(lián)γ 射線的加和能,E*是復(fù)合核的激發(fā)能,Ek為入射中子在質(zhì)心系中的動(dòng)能,Sn為(n,γ)反應(yīng)中生成復(fù)合核的中子結(jié)合能.

假設(shè)探測器對(duì)γ 射線的絕對(duì)測量效率ε(Eγ)與能量Eγ具有線性關(guān)系,線性系數(shù)為k,而探測器對(duì)中子俘獲反應(yīng)事件的測量效率εcap等于它對(duì)所有級(jí)聯(lián)γ 射線測量效率的加和,因此可以推理得到:

模擬計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測量的結(jié)果都表明,GTAFII 譜儀對(duì)6 MeV 以下的γ 射線探測效率達(dá)到95%以上,即k 近似等于1,這意味著對(duì)中子俘獲反應(yīng)事件的測量效率接近100%,可以實(shí)現(xiàn)中子俘獲反應(yīng)截面的高精度測量.

3 中子俘獲反應(yīng)截面在線測量

3.1 CSNS 反角白光中子源

中子散裂中子源的質(zhì)子束流能量是1.6 GeV,頻率是25 Hz,設(shè)計(jì)打靶束流功率是100 kW,本次測量實(shí)驗(yàn)時(shí)的束流功率是50 kW.Back-n[19?22]實(shí)驗(yàn)廳的布局如圖2 所示,質(zhì)子進(jìn)入散裂靶發(fā)生散裂反應(yīng),沿著質(zhì)子入射方向的反角引出連續(xù)能量的中子束,經(jīng)過偏轉(zhuǎn)磁鐵去掉中子束流中的帶電粒子,再經(jīng)過中子束窗內(nèi)的鎘片(厚度為1 mm),截?cái)酂嶂凶蛹澳芰扛偷闹凶?避免這些中子在飛行時(shí)間上與下一個(gè)周期的中子束流發(fā)生重疊.之后中子束流穿過中子開關(guān)和準(zhǔn)直器1#進(jìn)入實(shí)驗(yàn)廳1,再穿過準(zhǔn)直器2#進(jìn)入實(shí)驗(yàn)廳2,最后進(jìn)入廢束站,其能量范圍是0.3 eV 至幾百M(fèi)eV.GTAF-II 譜儀就放置在實(shí)驗(yàn)廳2,待測樣品處的中子飛行距離為75.9 m.

圖2 CSNS 反角白光中子源布局Fig.2.Arrangement of Back-n at CSNS.

Back-n 通過不同孔徑的中子開關(guān)和兩個(gè)準(zhǔn)直器的組合,可以在實(shí)驗(yàn)廳2 提供φ=30,60 mm兩種圓形束斑和90 mm×90 mm 的方形束斑[23](見表1).

表1 不同準(zhǔn)直器孔徑下實(shí)驗(yàn)廳2 中子束斑尺寸的模擬結(jié)果Table 1.Simulation result of neutron beam spot size at End-station 2 with different collimator aperture.

GTAF-II 譜儀預(yù)留的中子束流出入口最窄位置小于φ55 mm,如果選擇φ60 mm 的中子束流會(huì)直接打在BaF2探測器上,產(chǎn)生散射中子的本底,因此首次測量實(shí)驗(yàn)選擇了φ30 mm 的中子束流,同時(shí)為了提高中子注量率,增加中子俘獲事件發(fā)生的概率,使用較大孔徑的中子開關(guān),即選擇中子開關(guān)φ50 mm、準(zhǔn)直器1# φ15 mm、準(zhǔn)直器2# φ40 mm的組合.此種實(shí)驗(yàn)條件下,使用裂變室測量得到實(shí)驗(yàn)廳2 的中子束流能譜如圖3 所示,中子注量率為2.41×106s–1·cm–2,不確定度 <3%[24].

圖3 實(shí)驗(yàn)測得的實(shí)驗(yàn)廳2 的中子束流能譜Fig.3.Experimental result of neutron energy spectrum at End-station 2.

首次測量實(shí)驗(yàn)結(jié)束后,使用文獻(xiàn)[25,26]的方法,在實(shí)驗(yàn)廳2(距散裂靶74.3 m 處)通過中子照相機(jī)測量了1 eV—100 keV 能量范圍內(nèi)的中子束斑剖面.如圖4 所示,實(shí)驗(yàn)測得的峰值強(qiáng)度半高值(FWHM)水平方向的長度為41.6 mm,垂直方向的長度為27.8 mm,峰值強(qiáng)度75%處在水平方向的長度為32.2 mm,垂直方向的長度為17.8 mm,束暈的尺寸為φ49.8 mm.可見在φ25 mm(樣品尺寸)的范圍內(nèi),中子束斑并不平整均勻,存在較為明顯的分布,可能影響截面數(shù)據(jù)的不確定度.

圖4 中子束斑剖面及其在水平和垂直方向的分布Fig.4.Neutron beam profile and distribution in horizontal and vertical directions.

3.2 GTAF-II 譜儀

升級(jí)后的GTAF-II 譜儀(圖5(b))是由40 個(gè)探測器單元組成一個(gè)厚度為15 cm,內(nèi)半徑為10 cm的BaF2晶體球殼,每個(gè)探測器單元對(duì)于球殼中心點(diǎn)具有幾乎相同的立體角,共覆蓋了95.2%的立體角.BaF2晶體分為12 塊五棱錐臺(tái)和28 塊六棱錐臺(tái)兩種形狀,每塊晶體直徑為14 cm,高為15 cm,都包裹了2 μm 厚度的Teflon 和1 μm 厚度的鋁箔作為反射層,并使用黑膠帶固定.晶體底面使用光學(xué)硅油與光電倍增管耦合連接,整體封裝在鋁殼內(nèi),組成獨(dú)立的BaF2探測器單元(圖5(a))[27].單個(gè)探測器單元的能量分辨率為20%±2% (0.662 MeV),時(shí)間分辨率為(677±32) ps,非常適合于飛行時(shí)間技術(shù).

圖5 (a) BaF2 探測器單元;(b) GTAF-II 譜儀Fig.5.(a) BaF2 detector unit;(b) GTAF-II spectrometer.

測量實(shí)驗(yàn)時(shí),脈沖化的中子束流進(jìn)入探測器球殼,與球殼中心的待測樣品發(fā)生中子俘獲反應(yīng),生成處于激發(fā)態(tài)的復(fù)合核.由于探測器球殼幾乎覆蓋了4π 立體角,因此復(fù)合核退激的級(jí)聯(lián)γ 射線會(huì)被周圍的BaF2探測器單元探測到,從而記錄為一個(gè)中子俘獲事件,再通過中子飛行時(shí)間確定發(fā)生俘獲反應(yīng)中子的能量.

BaF2探測器單元主要探測到的三種類型的粒子[28]:1) γ 射線,是在線實(shí)驗(yàn)測量的有效信號(hào);2) α粒子,由于Ba 和Ra 等同族元素在自然界共生存在,加工BaF2晶體的原料中無法完全去除Ra 元素,因此BaF2晶體存在天然放射性本底,主要是Ra 的衰變鏈產(chǎn)生的α 粒子,需要剔除;3)電子學(xué)噪聲,主要來自光電倍增管的暗電流和其它電子學(xué)電路,需要剔除.如圖6 所示,這三種類型粒子的波形信號(hào)存在明顯差別.γ 射線既有快成分又有慢成分,快成分信號(hào)幅度達(dá)到峰值后迅速下降,與慢成分重疊在一起;α 粒子幾乎沒有快成分,慢成分信號(hào)幅度達(dá)到峰值后緩慢下降;電子學(xué)噪聲正好相反,幾乎沒有慢成分,快成分信號(hào)幅度達(dá)到峰值后,急劇下降回落到基線位置.因此可以利用不同類型粒子信號(hào)波形的差別,采用波形分析的方法進(jìn)行數(shù)據(jù)處理,盡可能扣除電子學(xué)噪聲和α 粒子本底.

圖6 BaF2 探測器單元探測到的信號(hào)波形Fig.6.Signal waveform detected by BaF2 detector.

3.3 電子學(xué)與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)

測量實(shí)驗(yàn)使用了Back-n 提供的公用電子學(xué)和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng),其數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)通過千兆以太網(wǎng)連接公用電子學(xué),實(shí)現(xiàn)配置文件下發(fā)、運(yùn)行控制、數(shù)據(jù)讀出、存儲(chǔ)、在線分析、波形抽樣、日志記錄等功能[29,30].如圖7 所示,GTAF-II 譜儀的電子學(xué)電路由兩個(gè)PXIe 機(jī)箱組成,機(jī)箱間通過觸發(fā)時(shí)鐘模塊(TCM)實(shí)現(xiàn)時(shí)鐘同步、數(shù)據(jù)交換和控制.40 路探測器信號(hào)分別進(jìn)入信號(hào)調(diào)理模塊(SCM),調(diào)理成統(tǒng)一的差分電平后,再接入波形數(shù)字化模塊(FDM),實(shí)現(xiàn)波形數(shù)字化,子觸發(fā)產(chǎn)生等功能.所有子觸發(fā)匯總到觸發(fā)時(shí)鐘模塊(TCM)進(jìn)行觸發(fā)判選,通過讀出電子學(xué)將滿足觸發(fā)條件的數(shù)字化波形信號(hào)傳輸?shù)綌?shù)據(jù)獲取系統(tǒng).

圖7 GTAF-II 譜儀電子學(xué)電路圖Fig.7.Electronic diagram of GTAF-II spectrometer.

為了提高效應(yīng)本底比,首次測量實(shí)驗(yàn)使用了兩重觸發(fā)判選條件:過閾觸發(fā)和多重?cái)?shù)觸發(fā)[31].圖8展示了過閾觸發(fā)的原理,選擇過閾點(diǎn)之前1 μs 的位置采集基線,采集的基線步長為8 ns,幅度閾值為20 mV,脈寬閾值為8 ns,這意味著如果一個(gè)信號(hào)的幅度過閾,在之后8 ns 的時(shí)間內(nèi)幅度都沒有降低到閾值之下,則此信號(hào)滿足過閾觸發(fā)條件,會(huì)產(chǎn)生一個(gè)過閾子觸發(fā).經(jīng)過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,設(shè)置上述的閾值參數(shù),可以保留能量大于100 keV 的γ 射線,并扣除80%以上的電子學(xué)噪聲.理論上,同一中子俘獲反應(yīng)產(chǎn)生的級(jí)聯(lián)γ 射線,應(yīng)該同時(shí)被多個(gè)BaF2探測器單元探測到,因此多重?cái)?shù)觸發(fā)設(shè)置為大于1,其原理是:在符合窗時(shí)間內(nèi),有兩個(gè)或以上的BaF2探測器單元都探測到過閾觸發(fā)的信號(hào),就滿足多重?cái)?shù)觸發(fā)的判選條件,從而降低級(jí)聯(lián)γ 射線與電子學(xué)噪聲、偶然符合的概率.如果符合窗時(shí)間限定的太窄,不同探測器單元時(shí)間性能的差異會(huì)造成級(jí)聯(lián)γ 射線的丟失,從而影響真實(shí)中子俘獲事件的采集;符合窗時(shí)間限定的太寬,又會(huì)增加本底信號(hào)與級(jí)聯(lián)γ 射線偶然符合的概率.根據(jù)波形分析的結(jié)果,設(shè)定符合窗時(shí)間為64 ns,具體的觸發(fā)電路邏輯是:在符合窗(64 ns)時(shí)間內(nèi),如果有兩個(gè)或以上的探測器信號(hào)產(chǎn)生了過閾子觸發(fā),則滿足多重?cái)?shù)觸發(fā)條件,此時(shí)產(chǎn)生子觸發(fā)的所有探測器信號(hào)會(huì)被數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)記錄下來.

圖8 過閾觸發(fā)原理示意圖Fig.8.Schematic diagram of over threshold trigger.

3.4 197Au 中子俘獲反應(yīng)截面測量

中子俘獲反應(yīng)截面的計(jì)算公式為

式中,σn,γ(En)表示俘獲反應(yīng)截面,C(En)和B(En)分別表示待測樣品的總計(jì)數(shù)率和本底計(jì)數(shù)率,ε 表示探測效率,N 表示樣品核子數(shù),Φn(En)表示樣品上的中子注量率.

發(fā)生俘獲反應(yīng)的入射中子能量En由(4)式得到:

式中:En的單位是MeV;L 表示樣品處中子飛行距離75.9 m;Tn的單位是ns,表示發(fā)生俘獲反應(yīng)中子的飛行時(shí)間.Tn存在如下關(guān)系:

式中:Tγn是俘獲反應(yīng)發(fā)出的級(jí)聯(lián)γ 射線到達(dá)探測器的時(shí)間,脈沖化的質(zhì)子束與散裂靶發(fā)生反應(yīng)后,最快到達(dá)BaF2探測器單元的γ 射線是由散裂反應(yīng)產(chǎn)生,稱之為γ-flash;Tγf是γ-flash 到達(dá)探測器的時(shí)間;L0是γ-flash 從散裂靶到BaF2探測器單元的距離,近似等于樣品處的中子飛行距離75.9 m;c 代表光速.

首次測量實(shí)驗(yàn)選擇了197Au 作為待測樣品,因?yàn)?97Au 的豐度為100%,它的評(píng)價(jià)庫數(shù)據(jù)是國際公認(rèn)的標(biāo)準(zhǔn)截面,能夠用來驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果.在束流功率為50 kW 的條件下,假定197Au 樣品的厚度為0.2 mm,在截面值較小的90—100 keV 能量范圍內(nèi),累計(jì)10 h 中子束流測量時(shí)間,估算得到中子俘獲反應(yīng)事件的統(tǒng)計(jì)不確定度<1%,說明在keV能區(qū)(1 eV—100 keV)內(nèi),197Au 樣品的中子俘獲反應(yīng)事件的統(tǒng)計(jì)不確定度都<1%.根據(jù)Geant4(版本9.6 Patch-04)的模擬結(jié)果,樣品厚度為0.2 mm時(shí),樣品的自屏蔽自吸收、中子對(duì)樣品的活化等效應(yīng)引入的不確定度<1%,而隨著197Au 樣品厚度的增加,這些效應(yīng)會(huì)顯著增加,影響截面數(shù)據(jù)的精度.因此,在首次測量實(shí)驗(yàn)時(shí),選擇197Au 樣品的厚度為0.2 mm(具體參數(shù)見表2).后續(xù)當(dāng)CSNS 打靶束流功率提升到100 kW 時(shí),根據(jù)模擬和估算的結(jié)果,將使用0.1—0.12 mm 厚度的197Au 樣品開展在線測量實(shí)驗(yàn).

表2 實(shí)驗(yàn)樣品參數(shù)Table 2.The characteristics of experimental samples.

同時(shí)還測量了空樣品和natC 樣品的數(shù)據(jù),通過分析空樣品的數(shù)據(jù)可以得到樣品無關(guān)性本底,由于natC 樣品幾乎不發(fā)生中子俘獲反應(yīng),分析處理它的數(shù)據(jù)可以得到樣品散射中子產(chǎn)生的本底,natC 樣品采用石墨材料,過薄的樣品易碎不利于安放,再考慮到增加統(tǒng)計(jì)不確定度的影響,選定natC 樣品的厚度為1 mm.對(duì)于獲取系統(tǒng)采集到的所有原始數(shù)據(jù),可以使用基線補(bǔ)償、軟件閾值設(shè)置、數(shù)字化恒比定時(shí)、時(shí)間窗限定、快慢成分比、脈沖幅度積分增長率等一系列前期研究的波形分析方法進(jìn)行數(shù)據(jù)處理,準(zhǔn)確提取信號(hào)到達(dá)探測器的時(shí)間信息,并盡可能的扣除本底.

圖9(a)展示了波形分析處理后,通過(5)式得到的197Au 樣品與本底的飛行時(shí)間譜,其中本底是結(jié)合空樣品和natC 樣品的測量數(shù)據(jù)得到的,因?yàn)橹凶邮皟?nèi)的鎘片能夠完全截止0.3 eV 以下能量的中子,所以飛行時(shí)間譜中Cd 下能區(qū)(<0.3 eV)的計(jì)數(shù)都是由本底引起的,可以作為扣除本底的歸一化標(biāo)準(zhǔn);圖9(b)是波形分析處理后得到的加和能譜的比較,即在符合窗時(shí)間內(nèi),所有被觸發(fā)的BaF2探測器單元采集到的信號(hào)進(jìn)行能量相加所得.197Au 加和能的效應(yīng)譜是由197Au 樣品的加和能譜減去空樣品和natC 樣品結(jié)合的本底譜得到的,在6—7 MeV 之間出現(xiàn)峰值,符合197Au 的中子結(jié)合能(6.51 MeV).Geant4 模擬的結(jié)果表明,在設(shè)置BaF2探測器單元的能量分辨率為20%的條件下,中子俘獲反應(yīng)加和能譜的能量范圍為2.5—7.8 MeV,加和能量大于7.8 MeV 的計(jì)數(shù)可能是由本底信號(hào)與真實(shí)中子俘獲事件偶然符合引起的,但小于2.5 MeV 的計(jì)數(shù)應(yīng)該與真實(shí)中子俘獲事件無關(guān).

圖9 (a)飛行時(shí)間譜的比較;(b)加和能譜的比較Fig.9.(a) Comparison of time-of-flight spectrum;(b) comparison of sum energy spectrum.

晶體多重?cái)?shù)是指一次中子俘獲事件中,探測到有效信號(hào)的BaF2探測器單元的個(gè)數(shù).按照多重?cái)?shù)觸發(fā)的原理,原始數(shù)據(jù)的晶體多重?cái)?shù)理論值都大于1,實(shí)際上由于誤觸發(fā)的情況,晶體多重?cái)?shù)等于1 也存在計(jì)數(shù).如圖10 所示,經(jīng)過波形分析處理后,通過去除偶然符合中的本底信號(hào),減少了相應(yīng)俘獲事件的晶體多重?cái)?shù),使得晶體多重?cái)?shù)等于1 的計(jì)數(shù)也有所增加.在后續(xù)的數(shù)據(jù)處理中,晶體多重?cái)?shù)等于1 的計(jì)數(shù)被認(rèn)為是本底.

圖10 晶體多重?cái)?shù)的比較Fig.10.Comparison of crystal multiplicity.

根據(jù)上述討論,本文設(shè)置加和能大于2.5 MeV、晶體多重?cái)?shù)大于1 的閾值,重新反演197Au 樣品和本底的飛行時(shí)間譜,以Cd 下能區(qū)的計(jì)數(shù)作為扣除本底的歸一化標(biāo)準(zhǔn),得到197Au 樣品飛行時(shí)間效應(yīng)譜,通過(4)式把飛行時(shí)間轉(zhuǎn)換為入射中子能量,再結(jié)合中子束流能譜(圖3)和Li-Si 探測器監(jiān)測到的中子注量,利用(3)式得到197Au 中子俘獲反應(yīng)截面的實(shí)驗(yàn)結(jié)果.圖11 展示了實(shí)驗(yàn)結(jié)果與ENDF/B-VIII.0 評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的比較.

圖11 197Au 中子俘獲反應(yīng)截面的實(shí)驗(yàn)結(jié)果Fig.11.Experimental results of neutron capture cross section of 197Au.

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析與討論

當(dāng)入射中子的動(dòng)能加上結(jié)合能恰好等于復(fù)合核某個(gè)能級(jí)的能量時(shí),會(huì)產(chǎn)生劇烈的中子俘獲反應(yīng),在實(shí)驗(yàn)中測量到窄而高的共振峰,此能區(qū)稱為可分辨共振區(qū);隨著中子能量的提高,共振峰逐漸變寬且共振間距也逐漸變小,實(shí)驗(yàn)上不再能明確區(qū)分每個(gè)共振峰,這一能區(qū)稱為不可分辨共振區(qū);當(dāng)入射中子能量繼續(xù)提高時(shí),由于能級(jí)密度大,寬度大,因此能級(jí)彼此重疊,形成連續(xù)狀態(tài),共振現(xiàn)象消失,中子俘獲反應(yīng)截面變成平滑的曲線,稱之為連續(xù)區(qū).

如圖11 所示,在線測量的實(shí)驗(yàn)結(jié)果在可分辨共振能區(qū)(1—300 eV) 與評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的共振峰位置吻合得較好,但截面數(shù)值存在一定差距;在不可分辨共振能區(qū)(300 eV—5 keV),目前國內(nèi)外都沒有很好的測量方法,本研究的實(shí)驗(yàn)結(jié)果能夠代表截面的平均值;在連續(xù)區(qū)(5—100 keV),實(shí)驗(yàn)結(jié)果與評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的差值在10%以內(nèi)且趨勢保持一致,可能的影響因素如下:

1) 測量實(shí)驗(yàn)為了增加中子注量率,提高效應(yīng)本底比,選擇了不規(guī)則的φ30 mm 束斑.之后的中子照相實(shí)驗(yàn)表明,中子束斑剖面不存在明顯的坪區(qū),強(qiáng)度分布不均勻,給測量結(jié)果帶入一定的不確定度.下一步的實(shí)驗(yàn)將使用標(biāo)準(zhǔn)的φ30 mm 中子束流,樣品的尺寸大于φ30 mm,采用“靶包束”的方案,降低束斑形狀對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響;當(dāng)束流功率提升到100 kW 時(shí),優(yōu)化197Au 樣品的厚度為0.1—0.12 mm 以提高效應(yīng)本底比.

2) 本底的來源只考慮通過空樣品和natC 樣品進(jìn)行扣除,并沒有細(xì)致考慮其他來源,例如:被樣品散射的中子在周圍探測器和支架材料上形成的本底,中子束流內(nèi)包含的γ 射線,實(shí)驗(yàn)室的環(huán)境本底、樣品的自屏蔽自吸收及活化等,其中樣品引起的散射中子本底是影響數(shù)據(jù)精度的最大因素.之后會(huì)設(shè)計(jì)加工一個(gè)球殼形狀的中子吸收體[32],放置在待測樣品與BaF2探測器之間,用于吸收樣品處的散射中子,減少散射中子引起的本底.

3) 測量實(shí)驗(yàn)采用了絕對(duì)測量的方法,使用Li-Si 探測器監(jiān)測樣品處的中子注量率,其監(jiān)測結(jié)果的不確定度直接影響截面數(shù)據(jù)的精度;探測效率ε 由蒙特卡羅模擬計(jì)算得到,也會(huì)帶入一定的不確定度.后續(xù)實(shí)驗(yàn)計(jì)劃采用相對(duì)測量法,以197Au 作為標(biāo)準(zhǔn)樣品,利用197Au 的標(biāo)準(zhǔn)截面、實(shí)驗(yàn)測量值及待測樣品的實(shí)驗(yàn)測量值,得到待測樣品的中子俘獲反應(yīng)截面.相對(duì)測量法使用Li-Si 探測器監(jiān)測中子注量率的比值作為歸一化標(biāo)準(zhǔn),也可以利用CSNS 提供的高精度質(zhì)子流強(qiáng)數(shù)據(jù)的比值代替中子注量率的比值作為歸一化標(biāo)準(zhǔn),通過這兩種方法的互相驗(yàn)證能降低中子注量率監(jiān)測帶入的不確定度;同時(shí)相對(duì)測量法還能降低探測效率ε 對(duì)截面數(shù)據(jù)不確定度的影響.

4) 測量實(shí)驗(yàn)的觸發(fā)電子學(xué)只實(shí)現(xiàn)了過閾觸發(fā)和多重?cái)?shù)觸發(fā)這兩個(gè)觸發(fā)判選條件,使得在線實(shí)驗(yàn)的數(shù)據(jù)量過于龐大,從而影響了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的傳輸和存儲(chǔ).根據(jù)觸發(fā)電子學(xué)定標(biāo)器的計(jì)數(shù)與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)實(shí)際存儲(chǔ)計(jì)數(shù)的比較,有大約25%的事件丟失,沒有被數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)記錄下來,即死時(shí)間達(dá)到25%.在可分辨共振區(qū),中子俘獲反應(yīng)發(fā)生的概率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于連續(xù)區(qū),因而數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)丟失事件的比例也高于連續(xù)區(qū),但在數(shù)據(jù)處理的過程中,所有能區(qū)都以25%進(jìn)行死時(shí)間修正,這可能是造成可分辨共振區(qū)共振峰截面測量值與評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)差異較大的主要原因.下一步會(huì)在觸發(fā)電子學(xué)中增加新的觸發(fā)判選條件,例如:不同類型粒子的波形鑒別,信號(hào)能量的加和閾值,針對(duì)每個(gè)探測器采用不同的固定基線,對(duì)波形信號(hào)進(jìn)行平滑處理等方法,同時(shí)還需要升級(jí)傳輸網(wǎng)絡(luò)和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng).目的是在保留真實(shí)中子俘獲事件的基礎(chǔ)上,盡可能的降低本底,以減少數(shù)據(jù)量,降低數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)的死時(shí)間,滿足數(shù)據(jù)傳輸存儲(chǔ)的需求.

5 結(jié)論

在CSNS 反角白光中子源上,首次利用GTAF-II譜儀開展了197Au 中子俘獲反應(yīng)截面的實(shí)驗(yàn)研究,在可分辨共振能區(qū),共振峰位的實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果與評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)吻合較好,證明了譜儀非常適合使用飛行時(shí)間方法測量中子俘獲反應(yīng)截面,實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果的中子能量不確定度≤1%,共振峰截面數(shù)值的差異可能是由于數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)死時(shí)間過大引起的;在連續(xù)區(qū),實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果的數(shù)據(jù)不確定度<15%,其數(shù)值幾乎都高于評(píng)價(jià)數(shù)據(jù),差值在10%以內(nèi),主要原因是本底扣除不夠,測量結(jié)果包含了較多的本底計(jì)數(shù),從而增加了測量截面數(shù)值,這部分未扣除的本底給測量結(jié)果引入了10%—12%的不確定度.首次測量實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證了基于Back-n 建立的GTAF-II譜儀和中子俘獲反應(yīng)截面在線測量技術(shù)的可靠性,后續(xù)實(shí)驗(yàn)希望通過上述的改進(jìn)措施,提高效應(yīng)本底比,實(shí)現(xiàn)中子俘獲反應(yīng)截面的高精度測量,并重點(diǎn)關(guān)注測量結(jié)果的不確定度,包括統(tǒng)計(jì)不確定度、樣品不確定度、探測器效率不確定度、中子注量不確定度、中子能量不確定度和標(biāo)準(zhǔn)截面不確定度等,為將來測量不穩(wěn)定核素、放射性核素、微量樣品核素和小截面值核素的中子俘獲反應(yīng)截面打下基礎(chǔ).