白曉亮， 楊 光， 周 剛， 郭鴻喜， 孫豪飛， 羅 鑫， 王 晶， 鄧思思， 聶 晶

(1. 中國(guó)石油西南油氣田分公司 勘探開(kāi)發(fā)研究院，四川 成都 610051； 2. 中國(guó)石油西南油氣田分公司 勘探事業(yè)部，四川 成都 610041； 3. 中國(guó)石油西南油氣田分公司 重慶氣礦，重慶 400707 )

0 引言

固體瀝青是烴源巖生成的原油，遭受熱變質(zhì)或冷變質(zhì)形成的殘余產(chǎn)物，保留原始的地球化學(xué)信息，在油/氣源對(duì)比、油氣成藏及熱演化史恢復(fù)等研究中具有重要作用[1-5]。固體瀝青廣泛分布于中國(guó)各大含油氣盆地，如準(zhǔn)噶爾盆地瑪湖凹陷三疊系、塔里木盆地奧陶系、四川盆地震旦系—侏羅系[6-11]。川西北地區(qū)構(gòu)造抬升嚴(yán)重，油藏遭受嚴(yán)重破壞，在野外露頭中發(fā)現(xiàn)固體瀝青，如田壩寒武系瀝青、何家梁觀霧山組瀝青、半桶巖平驛鋪組瀝青、礦山梁寒武系瀝青等[12-15]。

川西北地區(qū)天井山古隆起形成時(shí)間較早，寒武系、泥盆系及二疊系等多套地層野外露頭發(fā)現(xiàn)固體瀝青。根據(jù)瀝青飽和烴和芳烴化合物分析，饒丹等認(rèn)為廣元等地海相層系油苗和瀝青存在早期寒武系烴源巖充注、晚期二疊系烴源巖供給的成藏特征[16]；根據(jù)石油地質(zhì)條件，鄧虎成等分析川西北地區(qū)泥盆系平驛鋪組油砂成藏條件，認(rèn)為烴源巖為早寒武世和早志留世黑色泥頁(yè)巖[17]；根據(jù)飽和烴和碳同位素分析，戴鴻鳴等認(rèn)為川西北地區(qū)野外露頭瀝青是寒武系泥質(zhì)烴源巖在生油高峰期生成的原油，經(jīng)歷不同程度的生物降解和長(zhǎng)距離的運(yùn)移，在多期構(gòu)造幕作用下形成的[18]；根據(jù)瀝青和烴源巖地球化學(xué)特征分析，王廣利等認(rèn)為川西北固體瀝青主要來(lái)源于震旦系陡山沱組烴源巖，并遭受嚴(yán)重生物降解[19]；通過(guò)瀝青、油砂與烴源巖的飽和烴、芳烴生物標(biāo)識(shí)物特征對(duì)比，謝增業(yè)等認(rèn)為川西北泥盆系油氣來(lái)源于下寒武統(tǒng)筇竹寺組和下二疊統(tǒng)烴源巖，以筇竹寺組為主[20]。

人們對(duì)川西北野外露頭瀝青開(kāi)展瀝青成因、瀝青地球化學(xué)特征研究，主要針對(duì)單一層系固體瀝青，未開(kāi)展多層系固體瀝青綜合研究，并且對(duì)瀝青與油氣生成、構(gòu)造演化之間的動(dòng)態(tài)關(guān)系研究較少，固體瀝青地質(zhì)意義不清。以天井山古隆起野外露頭固體瀝青為研究對(duì)象，通過(guò)瀝青族組成、瀝青色譜色質(zhì)、瀝青碳同位素等分析，開(kāi)展固體瀝青地球化學(xué)特征研究，明確固體瀝青成因和來(lái)源，結(jié)合天井山構(gòu)造演化，建立固體瀝青與油氣生成、構(gòu)造演化之間的動(dòng)態(tài)成藏關(guān)系，為構(gòu)造演化復(fù)雜地區(qū)油氣勘探提供指導(dǎo)。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

四川盆地是中國(guó)西南地區(qū)一個(gè)大型的低洼含油氣盆地，經(jīng)歷多期構(gòu)造活動(dòng)，油氣資源極其豐富[21-24]。天井山古隆起構(gòu)造位于川西北地區(qū)龍門(mén)山斷裂帶北段(見(jiàn)圖1)，地理位置處于四川省青川縣和江油市交界處，西南端延伸至江油市二郎廟一帶，北東段傾沒(méi)于青川縣馬鹿鄉(xiāng)以東[25]。天井山位于龍門(mén)山北段推覆帶，構(gòu)造活動(dòng)強(qiáng)烈，區(qū)域斷裂發(fā)育[20-21]。天井山古隆起形成時(shí)間早，經(jīng)歷多期構(gòu)造活動(dòng)，包括早寒武世古地貌微隆起、中寒武世—中三疊世震蕩升降、三疊紀(jì)末基本定型、侏羅紀(jì)之后的調(diào)整改造過(guò)程[26-27]。天井山地區(qū)發(fā)育大量疊瓦狀構(gòu)造，地層抬升剝蝕嚴(yán)重，古隆起核部寒武系—奧陶系地層被剝蝕，被命名為天井山古隆起[28-31]。

圖1 研究區(qū)構(gòu)造位置Fig.1 Structural location in the study area

研究區(qū)發(fā)育震旦系、寒武系、泥盆系、石炭系和二疊系地層，古隆起部分地層剝蝕嚴(yán)重[32](見(jiàn)圖2)。川西北地區(qū)古生界主要發(fā)育下寒武統(tǒng)筇竹寺組、下志留統(tǒng)龍馬溪組和二疊系三套海相烴源巖，但龍馬溪組在川西北地區(qū)幾乎剝蝕殆盡，供烴能力有限。海相地層油氣來(lái)源主要依靠筇竹寺組和二疊系兩套烴源巖供給[33-35](見(jiàn)圖3)。川西北地區(qū)下寒武統(tǒng)筇竹寺組烴源巖厚度大于220 m，有機(jī)質(zhì)類型為腐泥型，成熟度高，生油氣潛力大。二疊系烴源巖厚度大于100 m，平面分布穩(wěn)定，成熟度高，也具有較大的生氣潛力。

2 固體瀝青地球化學(xué)特征

2.1 族組成特征

瀝青族組成直接與瀝青的化學(xué)性質(zhì)有關(guān)，母質(zhì)類型的差異及各類次生變化對(duì)瀝青的族組成具有較大影響[33]。采集天井山寒武系、泥盆系和二疊系20塊野外露頭固體瀝青樣品，進(jìn)行固體瀝青族組成、生物標(biāo)志化合物、碳同位素等分析測(cè)試(見(jiàn)圖4和表1)。天井山地區(qū)瀝青族組成主要以非烴和瀝青質(zhì)為主，飽和烴和芳烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對(duì)較小，表明在形成過(guò)程中遭受嚴(yán)重生物降解。

圖2 研究區(qū)地層綜合柱狀圖Fig.2 Comprehensive stratigraphic column in the study area

圖3 研究區(qū)烴源巖厚度分布Fig.3 Thickness distribution of source rocks in the study area

圖4 研究區(qū)野外露頭瀝青族組成三角圖Fig.4 Group composition triangle diagram of bitumen in the outcrops in the study area

寒武系野外露頭瀝青，飽和烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在13.30%～18.31%之間，平均為15.22%；芳烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在15.43%～26.06%之間，平均為20.18%；非烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在28.9%～34.44%之間，平均為31.86%；瀝青質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在16.2%～32.57%之間，平均為24.72%。

泥盆系野外露頭瀝青，飽和烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在2.44%～7.36%之間，平均為4.17%；芳烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在4.93%～29.45%之間，平均為12.31%；非烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在4.91%～22.22%之間，平均為10.89%；瀝青質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在38.65%～83.41%之間，平均為66.41%。

二疊系野外露頭瀝青，飽和烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在7.91%～14.29%之間，平均為10.59%；芳烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在20.57%～27.08%之間，平均為22.84%；非烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在15.11%～27.08%之間，平均為18.87%；瀝青質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在35.42%～46.81%之間，平均為42.77%。

2.2 生物標(biāo)志化合物特征

對(duì)采集的野外露頭樣品進(jìn)行抽提、飽和烴色譜、飽和烴色質(zhì)分析，數(shù)據(jù)見(jiàn)表2。由飽和烴總離子流程圖(見(jiàn)圖5)可以看出，研究區(qū)固體瀝青飽和烴總離子流程圖基線漂移，呈現(xiàn)“鼓包”分布特征，正構(gòu)烷烴降解嚴(yán)重，表明遭受嚴(yán)重生物降解。野外露頭固體瀝青Pr/nC17分布在0.61～1.12之間，Ph/nC18分布在0.67～0.99之間，Pr/Ph分布在0.44～0.79之間。萜烷化合物中，三環(huán)萜烷化合物分布相對(duì)較為完整，主要以C23三環(huán)萜烷化合物為主；五環(huán)萜烷化合物含量偏低。甾烷化合物中，孕甾烷和升孕甾烷含量較高，C27、C28和C29規(guī)則甾烷含量較低，規(guī)則甾烷呈“V”型(C29≈C27>C28)和“反L”型(C29>C27>C28)分布。

表1 天井山地區(qū)野外露頭固體瀝青族組成數(shù)據(jù)

表2 天井山地區(qū)野外露頭固體瀝青色譜色質(zhì)數(shù)據(jù)

圖5 天井山地區(qū)野外露頭固體瀝青色譜色質(zhì)Fig.5 Chromatographic of outcrop solid bitumen in Tianjingshan Area

3 固體瀝青成因及來(lái)源

3.1 固體瀝青成因

固體瀝青成因總體劃分為兩大類型：熱變質(zhì)瀝青和冷變質(zhì)瀝青[1,36-37]。冷變質(zhì)瀝青主要包括生物降解、氧化、水洗和氣侵等作用形成的固體瀝青；熱變質(zhì)瀝青主要包括熱化學(xué)蝕變作用(TCA)和熱硫酸鹽還原作用(TSR)形成的固體瀝青。

根據(jù)固體瀝青地球化學(xué)特征，結(jié)合地質(zhì)構(gòu)造背景，對(duì)固體瀝青成因進(jìn)行判識(shí)。通常，相比較熱蝕變?yōu)r青，生物降解形成的瀝青飽和烴保存不完整、基線漂移、飽芳比(飽和烴質(zhì)量/芳烴質(zhì)量)低。天井山地區(qū)野外露頭瀝青飽和烴總離子流程圖基線嚴(yán)重漂移，正構(gòu)烷烴降解嚴(yán)重，表明遭受嚴(yán)重的生物降解(見(jiàn)圖5)。此外，HWANG R J等分析川西北地區(qū)ST3井泥盆系井下儲(chǔ)層瀝青成因[2]，表明泥盆系井下儲(chǔ)層瀝青屬于熱蝕變成因，即原油在深埋藏過(guò)程中，原油裂解氣輕組分形成干氣，重組分縮聚形成焦瀝青。熱蝕變形成的泥盆系井下瀝青飽和烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對(duì)偏高，飽芳比分布在6.41～32.25之間，平均為17.93。天井山野外露頭瀝青飽芳比分布在0.18～0.83之間，平均為0.53，飽芳比明顯偏低，表明正構(gòu)烷烴降解嚴(yán)重，說(shuō)明屬于生物降解成因(見(jiàn)圖6(a))。天井山處于龍門(mén)山斷裂帶，構(gòu)造活動(dòng)復(fù)雜，斷裂發(fā)育，侏羅紀(jì)之后，天井山地區(qū)持續(xù)抬升，油藏破壞嚴(yán)重，普遍遭受生物降解，形成野外露頭固體瀝青。

3.2 固體瀝青來(lái)源

川西北地區(qū)古生界主要發(fā)育下寒武統(tǒng)筇竹寺組和二疊系兩套烴源巖。為明確天井山野外露頭固體瀝青來(lái)源，烴源巖地球化學(xué)特征部分?jǐn)?shù)據(jù)主要采用文獻(xiàn)[3,33,38]研究成果。天井山固體瀝青屬于生物降解成因，正構(gòu)烷烴降解嚴(yán)重，在研究瀝青來(lái)源時(shí)，謹(jǐn)慎使用。野外露頭瀝青與烴源巖Pr/nC17-Ph/nC18交會(huì)圖見(jiàn)圖6(b)。由圖6(b)可以看出，二疊系烴源巖Pr/nC17和Ph/nC18明顯大于下寒武統(tǒng)筇竹寺組烴源巖的，以此可以有效區(qū)分兩套烴源巖。天井山野外露頭瀝青來(lái)源的母質(zhì)類型為典型的還原環(huán)境，與二疊系烴源巖母質(zhì)類型相似，由于生物降解使Pr/nC17和Ph/nC18偏大，導(dǎo)致瀝青來(lái)源判識(shí)存在誤差。為明確瀝青來(lái)源，進(jìn)一步開(kāi)展甾烷、萜烷生物標(biāo)志化合物及瀝青碳同位素研究。

圖6 研究區(qū)瀝青族組成分布特征與烴源巖Pr/nC17-Ph/nC18交會(huì)圖Fig.6 Distribution characteristics of bitumen group composition and crossplot of the Pr/nC17-Ph/nC18 in the study area

寒武系烴源巖，Pr/Ph分布在0.39～0.48之間，平均為0.44；γ/C31分布在0.89～1.10之間，平均為0.97；C3122S/(22S+22R)分布在0.57～0.64之間，平均為0.59；三環(huán)萜烷C21/C23分布在0.29～0.43之間，平均為0.34。二疊系烴源巖，Pr/Ph分布在0.86～0.95之間，平均為0.91；γ/C31分布在0.59～0.71之間，平均為0.67；C3122S/(22S+22R)分布在0.51～0.59之間，平均為0.55；三環(huán)萜烷C21/C23分布在0.98～1.27之間，平均為1.11。

寒武系野外露頭瀝青，Pr/Ph分布在0.44～0.59之間，平均為0.48；γ/C31分布在0.81～0.94之間，平均為0.88；C3122S/(22S+22R)分布在0.55～0.60之間，平均為0.57；三環(huán)萜烷C21/C23分布在0.29～0.40之間，平均為0.34。

泥盆系野外露頭瀝青，Pr/Ph分布在0.48～0.63之間，平均為0.57；γ/C31分布在0.79～1.01之間，平均為0.88；C3122S/(22S+22R)分布在0.54～0.61之間，平均為0.57；三環(huán)萜烷C21/C23分布在0.29～0.41之間，平均為0.35。

二疊系野外露頭瀝青，Pr/Ph分布在0.50～0.79之間，平均為0.70；γ/C31分布在0.68 ～0.80之間，平均為0.74；C3122S/(22S+22R)分布在0.52～0.56之間，平均為0.54；三環(huán)萜烷C21/C23分布在0.57～0.87之間，平均為0.69。

由Pr/Ph和γ/C31、C3122S/(22S+22R)和C21/C23交會(huì)圖(見(jiàn)圖7)可以看出，寒武系、泥盆系野外露頭瀝青與筇竹寺組烴源巖分布特征相似，表明寒武系、泥盆系野外露頭瀝青主要來(lái)源于下寒武統(tǒng)筇竹寺組烴源巖。二疊系野外露頭瀝青分布在筇竹寺組和二疊系烴源巖之間，表明屬于混源，來(lái)源于筇竹寺組和二疊系烴源巖的混合。

圖7 研究區(qū)野外露頭瀝青和烴源巖生物標(biāo)志化合物交會(huì)圖Fig.7 Biomarker crossplot of outcrop bitumen and source rock in the study area

C27、C28、C29規(guī)則甾烷質(zhì)量分?jǐn)?shù)與烴源巖母質(zhì)類型相關(guān)，常用于瀝青來(lái)源研究。由于寒武系藍(lán)藻勃發(fā)，導(dǎo)致下寒武統(tǒng)筇竹寺組烴源巖C29規(guī)則甾烷質(zhì)量分?jǐn)?shù)偏高，呈現(xiàn)“反L”型[4]。二疊系烴源巖C29與C27規(guī)則甾烷質(zhì)量分?jǐn)?shù)相當(dāng)，呈“V”型。根據(jù)天井山野外露頭瀝青甾烷化合物分析(見(jiàn)圖8)，寒武系和泥盆系野外露頭瀝青規(guī)則甾烷C29>C27>C28，與筇竹寺組烴源巖的相似，表明主要來(lái)源于筇竹寺組烴源巖；二疊系野外露頭瀝青規(guī)則甾烷C29≈C27>C28，與二疊系烴源巖的特征相似，表明具有二疊系烴源巖的貢獻(xiàn)。

圖8 研究區(qū)野外露頭瀝青和烴源巖規(guī)則甾烷C27-C28-C29三角圖Fig.8 Regular sterane C27-C28-C29 triangle map of outcrop bitumen and source rocks in the study area

瀝青碳同位素是用于母質(zhì)類型判識(shí)的最常用指標(biāo)。下寒武統(tǒng)筇竹寺組烴源巖干酪根碳同位素分布在-36.12‰～-31.69‰之間，平均為-33.64‰；二疊系烴源巖干酪根碳同位素分布在-28.6‰～-26.44‰之間，平均為-27.79‰。寒武系野外露頭瀝青碳同位素分布在-32.54‰～-30.61‰之間，平均為-31.7‰；泥盆系野外露頭瀝青碳同位素分布在-32.61‰～-30.74‰之間，平均為-31.67‰；二疊系野外露頭瀝青碳同位素分布在-30.04‰～-28.92‰之間，平均為-29.62‰。寒武系、泥盆系野外露頭瀝青碳同位素和下寒武統(tǒng)筇竹寺組烴源巖干酪根碳同素相近，表明寒武系和泥盆系野外露頭瀝青來(lái)源于筇竹寺組烴源巖。二疊系野外露頭瀝青碳同位素分布在筇竹寺組和二疊系烴源巖干酪根碳同位素之間，表明二疊系野外露頭瀝青來(lái)源于筇竹寺組和二疊系烴源巖的混合(見(jiàn)圖9)。

圖9 研究區(qū)野外露頭瀝青與烴源巖干酪根碳同位素分布特征Fig.9 Distribution characteristics of carbon isotopes of outcrops bitumen and kerogen of source rocks in the study area

4 固體瀝青與油氣生成、構(gòu)造演化之間的動(dòng)態(tài)關(guān)系

天井山野外露頭瀝青是由烴源巖生成的原油遭受生物降解形成的。作為原油次生變化的產(chǎn)物，固體瀝青包含油氣形成和演化的重要地質(zhì)信息。由ST3井熱埋藏演化史(見(jiàn)圖10)可以看出，下寒武統(tǒng)筇竹寺組烴源巖在志留紀(jì)末期進(jìn)入生烴門(mén)限(Ro=0.7%)；二疊紀(jì)初期，烴源巖達(dá)到生烴高峰期(Ro=1.0%)；三疊紀(jì)末期，烴源巖進(jìn)入高成熟階段早期(Ro=1.3%)；侏羅紀(jì)末期，烴源巖進(jìn)入過(guò)成熟階段(Ro=2.0%)。三疊紀(jì)中期，烴源巖達(dá)到生烴門(mén)限；侏羅紀(jì)早期，烴源巖進(jìn)入生烴高峰期；侏羅紀(jì)末期，烴源巖進(jìn)入高成熟階段早期；白堊紀(jì)中期，烴源巖進(jìn)入過(guò)成熟階段。

構(gòu)造演化研究[13]表明，天井山古隆起在印支早期(晚三疊—早侏羅世)開(kāi)始逐漸抬升隆起，下寒武統(tǒng)筇竹寺組烴源巖處于大量生油階段，二疊系烴源巖處于低成熟階段，下寒武統(tǒng)筇竹寺組烴源巖生成的原油運(yùn)移至天井山古隆起成藏，形成寒武系和泥盆系古油藏；晚侏羅—早白堊世，天井山古隆起進(jìn)一步隆起抬升，二疊系烴源巖生成的原油運(yùn)移至天井山古隆起，與早期筇竹寺組生成的原油混合，形成二疊系混合型古油藏；新生代末期，受喜馬拉雅構(gòu)造運(yùn)動(dòng)的影響，天井山古隆起進(jìn)一步劇烈抬升剝蝕，早期形成的古油藏遭受嚴(yán)重生物降解，形成現(xiàn)今多層系固體瀝青(見(jiàn)圖11)。

5 地質(zhì)意義

川西北地區(qū)天井山古隆起是在加里東運(yùn)動(dòng)形成的，在印支期形成的構(gòu)造圈閉是古油藏聚集成藏的重要場(chǎng)所。隨后，在喜馬拉雅構(gòu)造運(yùn)動(dòng)的影響下，天井山古隆起急劇抬升，古油藏遭受破壞，形成多層系固體瀝青。多層系固體瀝青的形成與動(dòng)態(tài)演化，對(duì)于川西北地區(qū)天井山下一步勘探開(kāi)發(fā)具有重要的地質(zhì)意義：

(1)天井山古隆起固體瀝青是古油藏遭受生物降解形成的，多層系野外露頭瀝青的發(fā)現(xiàn)，表明天井山古隆起曾經(jīng)有大面積的古油藏聚集，進(jìn)一步證明天井山古隆起是油氣運(yùn)移的有利區(qū)塊，但后期構(gòu)造抬升，保存條件變差，油藏遭受大面積破壞。

(2)固體瀝青的存在類似于充填黏土或膠結(jié)物，充填于儲(chǔ)集層孔隙，導(dǎo)致儲(chǔ)層物性變差，非均質(zhì)性增強(qiáng)，進(jìn)而影響后期油氣聚集。天井山古隆起部位瀝青堵塞儲(chǔ)集空間，形成瀝青致密封堵帶。在古隆起的翼部，由于瀝青帶封堵，保存較好的地區(qū)具有隱蔽性古油藏勘探的可能性，為川西北古油藏的勘探提供指導(dǎo)。

(3)多層系瀝青出露，為川西北天井山地區(qū)非常規(guī)瀝青砂的勘探提供新方向。

圖11 天井山古隆起多層系固體瀝青形成演化模式Fig.11 Formation and evolution model of multilayer solid bitumen in Tianjingshan palaeo-uplift

6 結(jié)論

(1)川西北地區(qū)天井山古隆起固體瀝青族組成主要以非烴和瀝青質(zhì)為主，飽和烴和芳烴含量較少。固體瀝青正構(gòu)烷烴降解嚴(yán)重，飽和烴總離子流程圖基線嚴(yán)重漂移。萜烷化合物中，三環(huán)萜烷化合物分布較為完整，主要以C23三環(huán)萜烷化合物為主，五環(huán)萜烷化合物含量偏低。甾烷化合物中，孕甾烷和升孕甾烷含量較高，C27、C28和C29規(guī)則甾烷含量較低，規(guī)則甾烷呈“V”型(C29≈C27>C28)和“反L”型(C29>C27>C28)分布。

(2)天井山古隆起固體瀝青是由古油藏遭受嚴(yán)重生物降解形成的。寒武系和泥盆系野外露頭瀝青來(lái)源于下寒武統(tǒng)筇竹寺組烴源巖，二疊系野外露頭瀝青來(lái)源于筇竹寺組和二疊系烴源巖的混合。

(3)天井山古隆起多層系固體瀝青的發(fā)現(xiàn)對(duì)后續(xù)油氣藏勘探與開(kāi)發(fā)具有地質(zhì)意義。天井山古隆起經(jīng)歷大面積的古油藏聚集。古油藏破壞形成固體瀝青，瀝青堵塞孔隙空間，進(jìn)而有效封堵翼部古油藏，古隆起翼部保存較好的地區(qū)是川西北下一步古油藏勘探開(kāi)發(fā)的有利區(qū)塊，為川西北地區(qū)非常規(guī)油礦砂資源開(kāi)采提供方向。