黃亞楠,吳孟孟,肖 智

中國西北地區(qū)環(huán)境中239+240Pu的來源與成因分析

黃亞楠1*,吳孟孟2,肖 智3

(1.中山大學(xué)海洋科學(xué)學(xué)院,廣東 珠海 519082；2.南京大學(xué)地理與海洋科學(xué)學(xué)院,江蘇 南京 210023；3.南寧師范大學(xué)自然資源與測繪學(xué)院,廣西 南寧 530001)

以中國西北地區(qū)環(huán)境中的239+240Pu為例,歸納總結(jié)了全球大氣核試驗(yàn)后環(huán)境調(diào)查的5大變化趨勢,并分析了西北地區(qū)大氣、土壤和湖泊等環(huán)境載體中239+240Pu比活度、240Pu/239Pu原子比值和239+240Pu存量變化的來源成因.結(jié)果表明,新疆、甘肅、青海、寧夏和陜西5省區(qū)土壤中239+240Pu主要來源于全球大氣核試驗(yàn)沉降.雖然前蘇聯(lián)塞米巴拉金斯克核試驗(yàn)(240Pu/239Pu=0.118～0.132)、中國西北核試驗(yàn)(240Pu/239Pu =0.158)以及青海原子城的核實(shí)驗(yàn)活動(240Pu/239Pu<0.010)導(dǎo)致西北地區(qū)環(huán)境中發(fā)現(xiàn)相對低240Pu/239Pu原子比值,但核試驗(yàn)區(qū)域沉降的影響有限.西北地區(qū)湖泊柱樣沉積物中240Pu/239Pu原子比值垂直分布出現(xiàn)了突變和漸變兩種模式;另外,在某些非典型柱樣沉積物中239+240Pu的峰值時(shí)標(biāo)并非指示1963年大氣沉降的高峰期.

240Pu/239Pu；239+240Pu；中國西北；沉積物；土壤

自從1945年7月16日人類進(jìn)行第一次核爆炸試驗(yàn)以來,截止到2017年至少有8個(gè)國家(美國、前蘇聯(lián)、法國、英國、中國、朝鮮、印度和巴基斯坦)共進(jìn)行了2000多次核爆炸試驗(yàn),其中543次為大氣核試驗(yàn)[1].中國的45次核試驗(yàn)(地上和地下核試驗(yàn))中,22次為大氣核試驗(yàn).中國核試驗(yàn)僅在以羅布泊為中心(90°E,40°N)的西北地區(qū)進(jìn)行[2-3],核爆試驗(yàn)的區(qū)域相對集中.在大氣核試驗(yàn)中,裂變的核材料(235U或239Pu)與彈體材料在極高的溫度(數(shù)千萬攝氏度)下被完全汽化,并形成含有大量放射微塵的蕈狀煙云[4].核爆后的飄塵中含有200種[3]以上的放射性核素,其中絕大多數(shù)是短半衰期的核素,這是核裂變的趨勢.

已有研究表明,從1964年的10月16日～1980年的10月16日,中國17年間的22次大氣核試驗(yàn)總核爆當(dāng)量為20.72Mt[1];平均當(dāng)量為0.942Mt,70%的核試驗(yàn)當(dāng)量低于平均值.1975年和1979年未進(jìn)行大氣核試驗(yàn),最大當(dāng)量(4Mt)的核試驗(yàn)(第18次)發(fā)生在1976年的11月17日.雖然中國研究者在西北地區(qū)的羅布泊核試驗(yàn)區(qū)及周邊區(qū)域開展了廣泛的環(huán)境調(diào)查研究(圖1),但是核爆后的環(huán)境調(diào)查多屬于非當(dāng)時(shí)的間接研究,尤其對超鈾核素239+240Pu的研究分散且不系統(tǒng).因此,本文通過對中國西北地區(qū)環(huán)境中239+240Pu比活度、240Pu/239Pu原子比值和239+240Pu存量的數(shù)據(jù)進(jìn)行梳理,并給出核試驗(yàn)后環(huán)境調(diào)查的一般規(guī)律以及西北地區(qū)環(huán)境中239+240Pu濃度分布的來源成因,為未來環(huán)境中239+240Pu的研究提供科學(xué)參考.

圖1 中國西北地區(qū)環(huán)境中239+240Pu的站位分布

1 羅布泊核試驗(yàn)后環(huán)境調(diào)查現(xiàn)狀

1.1 調(diào)查沉降區(qū)范圍

中國核試驗(yàn)初期(1970年代),新疆就已經(jīng)建立了4個(gè)放射性監(jiān)測站,核試驗(yàn)場周圍的居民區(qū)也設(shè)置了近10個(gè)監(jiān)測點(diǎn)[3].1982年春中國第一次大規(guī)模地開展了核試驗(yàn)場周圍環(huán)境調(diào)查,范圍涉及試驗(yàn)場周圍50多萬km2內(nèi)和上風(fēng)向70～l 000km處,共取了7005個(gè)樣點(diǎn)的20多類樣品,并對新疆2萬多兒童遺傳病和先天性畸形進(jìn)行了調(diào)查[3].1984年張聚敬等[5-6]對新疆核試驗(yàn)場周圍共12個(gè)調(diào)查點(diǎn)(31團(tuán)場、32團(tuán)場、33團(tuán)場、34團(tuán)場、35團(tuán)場(鐵干里克)、36團(tuán)場(米蘭)、博湖縣、和碩縣、哈密市、50團(tuán)(巴楚縣)、2團(tuán)(阿克蘇縣)和拜城縣)食物中的钚進(jìn)行調(diào)查.1983～1984年對核試驗(yàn)場的10個(gè)縣(團(tuán)場)和較遠(yuǎn)的4個(gè)縣進(jìn)行土壤中钚的環(huán)境水平調(diào)查.隨后Jin等[7]、Zheng等[8]、董微[9-10]、邢閃[11]、Bu等[12-14]、Ni等[15]、Wu等[16]和Guan等[17]先后對羅布泊下風(fēng)向的甘肅敦煌、瓜州、玉門、慶陽[21]和蘭州,青海西寧以及陜西延安[22]等地土壤,侯價(jià)禮等[18]和Zhao等[19]等先后分別對羅布泊上風(fēng)向的烏魯木齊及其附近地區(qū)(塔城、克拉瑪依、伊寧等地)以及北疆地區(qū)中的239+240Pu進(jìn)行了研究.其中,邢閃[11]和Huang等[20]對中國全境土壤中239+240Pu進(jìn)行了綜合的調(diào)查和再分析.因此,從羅布泊周圍,到新疆地區(qū),再到西北五省乃至全國范圍內(nèi),核試驗(yàn)的調(diào)查范圍逐漸擴(kuò)大.大區(qū)域全面系統(tǒng)的研究,使得研究結(jié)論更加可靠.

1.2 調(diào)查核素種類

中國鈾彈核燃料為235U,其裂變產(chǎn)物主要有89Sr、90Sr、95Zr、95Nb、99Mo、103Ru、131I、137Cs、140Ba、140La和141Ce等[23].對中國第22次大氣核試驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)了7Be、106Rh、125Sb、137Cs、144Ce、155Eu、210Pb和226Ra等放射性核素的沉降[24].羅布泊上風(fēng)向區(qū)的博斯騰湖中發(fā)現(xiàn)了3H、210Pb、228Th、和239+240Pu[25],冰柱發(fā)現(xiàn)了239+240Pu和236U[26].羅布泊下風(fēng)向的青海湖沉積物發(fā)現(xiàn)了137Cs、239Pu、240Pu和241Pu[27].青海云杉的樹輪中發(fā)現(xiàn)了核試驗(yàn)產(chǎn)生的129I[28],甘肅瓜州土壤中發(fā)現(xiàn)了241Am和239+240Pu[15],陜西西安禾本科植物中發(fā)現(xiàn)了127I、129I、234U、235U和238U等[29].另外,在離羅布泊基地較遠(yuǎn)的湖南土壤中發(fā)現(xiàn)了236U和238U[30]等核素的存在.因此,從輕核素再到重核素,調(diào)查核素種類逐漸增多.

1.3 調(diào)查環(huán)境樣品類型

從高空碎片[31]、食物[32]、植物[29],再到空氣[33-35]、土壤[7-17,19-22]、孔隙水[36]、冰柱[26]、湖水[25]和湖泊沉積物[27],最后到居民健康調(diào)查[3].例如1976年中國第18次大氣核試驗(yàn),在10km高空中對碎片進(jìn)行了240Pu/239Pu原子比值的研究[31].1980年中國第22次大氣核試驗(yàn)在對樹皮(鵝耳櫪、白蠟樹、黑櫟樹、紅松樹、械樹、蘋果樹、糖械樹、白松樹、白櫟樹、山楂樹)以及地衣和蜂巢的監(jiān)測中發(fā)現(xiàn)8種放射性核素的沉降[24].1984年張聚敬等[32]在新疆核試驗(yàn)場周圍區(qū)域的谷物類、葉菜類、果實(shí)類、根類、水果類以及魚肉、豬肉、羊肉、雞蛋和牛奶中發(fā)現(xiàn)了钚的沾染.2017年在西安對3種常見禾本科植物狗尾草、象草、針茅進(jìn)行了5種核素的研究[29].李周等[33]、梁勇等[34]和李鵬翔等[35]在西北地區(qū)的空氣中檢測到239+240Pu的存在.另外,Xie等[36]在對羅布泊包氣帶孔隙水中239Pu的研究發(fā)現(xiàn),高離子濃度或低pH值使離子明顯聚集,可以加速孔隙水中239Pu的沉積.因此,調(diào)查環(huán)境樣品類型隨著時(shí)間推移也在逐漸增多.

1.4 調(diào)查技術(shù)和方法

利用α譜儀(六路低本底α測量儀)、ICP-MS和AMS等儀器測試環(huán)境樣品中的超鈾核素238Pu、239+240Pu和241Pu等.同時(shí),利用地震波和衛(wèi)星遙感技術(shù)定位、分析核試驗(yàn)的位置及爆炸當(dāng)量[37-38].另外,需要說明的是早期顏啟民[39]和張聚敬[5-6]利用α譜儀研究的钚或者239Pu,其測量值可能是239+240Pu,原因是239Pu(5.15MeV)和240Pu(5.16MeV) 的α能譜相差只11keV,傳統(tǒng)的α能譜儀很難區(qū)分兩者的能譜峰.因此,調(diào)查技術(shù)和方法在逐步更新或升級.

1.5 研究或調(diào)查結(jié)論

從未受到污染、到輕微污染,再到受到局部沉降的污染影響,調(diào)查結(jié)論隨著研究的深入相應(yīng)變化.例如1967年中國第1次核試驗(yàn),對青島地區(qū)的污染或危害不嚴(yán)重[2].1965年中國第2次核試驗(yàn),產(chǎn)生的90Sr只占當(dāng)年全球核試驗(yàn)總累積沉降的2萬分之一,對于全球和人類造成的污染不大[23].可能是因?yàn)檫@2次核爆的當(dāng)量較小,青島距離羅布泊核爆的核心區(qū)較遠(yuǎn).1974年中國第15次大氣核爆,估計(jì)1min內(nèi)向環(huán)境釋放出的放射性總量達(dá)1.85×1024Bq[4],顯然會對核爆周邊地區(qū)產(chǎn)生污染的影響.1983～1984年鄒文良等[40]對新疆核試驗(yàn)場周圍地區(qū)陸地進(jìn)行了γ輻射劑量測定(7.34×10-8Gy/h),發(fā)現(xiàn)與環(huán)境本底輻射值(7.61×10-8Gy/h)較為一致,表明中國核試驗(yàn)對塔里木河與孔雀河流域沒有造成明顯的局部污染.然而鄒文良等[40]的研究結(jié)論可能是不全面的,并非所有的核素進(jìn)行γ衰變,放射性核素也進(jìn)行α衰變或β衰變.

隨后的1985年,鄒文良等[41]再次對核試驗(yàn)場周圍調(diào)查區(qū)和對照區(qū)兒童19種疾病的患病率進(jìn)行調(diào)查,發(fā)現(xiàn)新疆核試驗(yàn)場周圍確實(shí)受到核爆后產(chǎn)生的放射性物質(zhì)的輕微污染.對羅布泊上風(fēng)向研究發(fā)現(xiàn)中國新疆北部地區(qū)受到熱粒子沉降的污染(1962年前蘇聯(lián)系列核試驗(yàn)),其中以烏魯木齊及其附近地區(qū)(塔城、克拉瑪依、伊寧等地)的污染水平最高[18];最近的研究表明前蘇聯(lián)塞米巴拉金斯克(現(xiàn)在哈薩克斯坦境內(nèi))核試驗(yàn)產(chǎn)生的239+240Pu,確實(shí)通過新疆北部的額爾齊斯河谷在中國形成沉降污染[19].2015年Bu等[12]對羅布泊下風(fēng)向甘肅敦煌、瓜州和玉門土壤進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)了中國羅布泊核試驗(yàn)沉降產(chǎn)生的239+240Pu相對高沉降(污染)的信號.還有就是在對青藏高原東北地區(qū)青海云杉樹輪中127I和129I的研究[28],發(fā)現(xiàn)了中國核試驗(yàn)沉降的放射性核素129I的信號.然而,在核試驗(yàn)區(qū)較遠(yuǎn)湖南土壤[30]和新疆天山冰柱[26]的研究中,并未發(fā)現(xiàn)中國核試驗(yàn)沉降的放射性核素信號.

2 中國西北地區(qū)環(huán)境中239+240Pu的變化

2.1 環(huán)境中240Pu/239Pu原子比值變化

鈾彈核爆材料主要來自于天然鈾礦石的開采并提純235U,钚彈核爆材料主要為人工合成的239Pu.中國核爆主要是鈾彈(含有少量238U),美國等西方國家核爆主要是钚彈(239Pu).核爆主要進(jìn)行重核裂變,在短暫的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)中,可能也存在核合成過程.例如(1)和(2)表示鈾彈和钚彈238U和239Pu可能的核合成過程.鈾彈產(chǎn)生239Pu的概率遠(yuǎn)小于钚彈產(chǎn)生240Pu的概率;這就意味著理論上中國鈾彈核試驗(yàn)對全球大氣核試驗(yàn)239Pu和240Pu的貢獻(xiàn)是極其微量的.

不同來源的240Pu/239Pu比值不同,利用240Pu/239Pu比值的差異可以示蹤環(huán)境中239+240Pu的來源[20].根據(jù)90Sr沉積總量估算出全球從大氣核武器試驗(yàn)中釋放的239Pu和240Pu分別約為6.52PBq和4.35PBq,計(jì)算出的240Pu/239Pu原子比值約為0.18[1,20].因此,Warneke等[42]把240Pu/239Pu原子比值0.18解釋為全球核武器綜合測試239+240Pu大氣沉降的特征值.另外,武器級240Pu/239Pu比值一般小于0.07[42],例如格林蘭圖勒和帕洛馬雷斯(西班牙)武器級中239Pu的含量占Pu總量(238Pu、239Pu、240Pu和241Pu)的93%以上[43],在沉積物中發(fā)現(xiàn)240Pu/239Pu原子比值分別為(0.033±0.004)和(0.056±0.003).

全球陸地核試驗(yàn)中,比較典型的核試驗(yàn)場所有美國內(nèi)華達(dá)、前蘇聯(lián)的塞米巴拉金斯克與中國羅布泊等.研究發(fā)現(xiàn),從1951年1月27日～1968年12月8日美國內(nèi)華達(dá)99次核試驗(yàn)沉降物中240Pu/239Pu原子比值都低于0.18,范圍在0.0015～0.0853[44].同樣的,1995～1996年在對前蘇聯(lián)塞米巴拉金斯克表層土壤的研究中發(fā)現(xiàn)240Pu/239Pu原子比值的范圍在0.024～0.125,低于0.18[45].最近的研究表明前蘇聯(lián)塞米巴拉金斯克核試驗(yàn)產(chǎn)生放射塵,也使得中國新疆北部地區(qū)土壤中的240Pu/239Pu原子比值低于0.18[19](0.118～0.132).中國1974年6月第15次大氣核試驗(yàn)中,在平流層發(fā)現(xiàn)240Pu/239Pu的相對低值(0.135)[46].然而,1976年中國第18次大氣核試驗(yàn)中,在10km高空碎片中發(fā)現(xiàn)240Pu/239Pu原子比值的相對高值(0.224±0.002)[31].Warneke等[42]對瑞士洛桑草地大氣沉降物中240Pu/239Pu原子比值進(jìn)行多年的觀測,間接推斷中國核試驗(yàn)產(chǎn)生239+240Pu可能使1970年代后期該區(qū)域草地中240Pu/239Pu原子比值略微升高,但是沒有直接證據(jù).中國羅布泊核試驗(yàn)是否產(chǎn)生了239+240Pu,目前仍是存疑的.若是產(chǎn)生了239+240Pu,其240Pu/239Pu原子比值是相對高原子比值特征,還是相對低原子比值特征目前還存在爭議.早在1959年中國原子能研究所(現(xiàn)中國原子能科學(xué)研究院)就已經(jīng)開始環(huán)境取樣對于全球大氣238Pu/239Pu活度比值進(jìn)行研究,給出了北京(原子能所)土壤中238Pu(T1/2=87.7a)和239Pu的活度比值[39],但是240Pu/239Pu原子比值未見報(bào)道.Kelley等[47]率先研究了北半球(30～71°N)的24個(gè)土壤樣品240Pu/239Pu原子比值(平均值為0.180± 0.014),這個(gè)平均值被眾多的中國研究者所引用[7-17,19-22].基于Kelley等的研究方法,Huang等[20]綜合分析了中國240個(gè)土壤樣品240Pu/239Pu原子比值,計(jì)算出加權(quán)平均值為(0.178±0.002)(2δ).與此同時(shí),郭秋菊等[48]綜合分析了中國265個(gè)土壤樣品240Pu/239Pu原子比值,給出算術(shù)平均值為(0.183± 0.032)(2δ);并把0.215和0.151比值分別作為中國土壤中240Pu/239Pu原子比值的高與低變化的界限.雖然中國土壤樣品中240Pu/239Pu原子比值符合正態(tài)分布[48],但是這樣定義240Pu/239Pu高低原子比值界限仍存在一定的隨意性,取決于選取樣本量的大小.假設(shè)以240Pu/239Pu原子比值的平均值0.18作為全球大氣沉降的正常值,并定義(240Pu/239Pu)=±,為240Pu/239Pu原子比值的測量值,為測量誤差(1δ).對于樣品中測量比值(Ratio,簡寫為),如果<0.18,那么+<0.18時(shí)作為相對低比值;若>0.18,那么把->0.18時(shí)作為相對高比值;其他為情況的比值都定義為正常值.

2.2 空氣中239+240Pu濃度變化

空氣中239+240Pu是人工放射性核素,來源于全球大氣核試驗(yàn)沉降,在核爆之前(1945年)自然界幾乎不存在239+240Pu,大氣核試驗(yàn)沉降停止后或者更久之后空氣中也不應(yīng)該存在,但不排除由于受到擾動而再懸浮的可能.中國西北地區(qū)環(huán)境中對于空氣239+240Pu濃度的觀測數(shù)據(jù)極少,目前發(fā)現(xiàn)中國早期(1977年)空氣環(huán)境(西南某研究所樓頂)中239+240Pu的濃度為((0.703～1.628)×10-6)Bq/m3,均值為(1.073×10-6)Bq/m3[49].之后,李周等[33]在西北某地測試的2個(gè)空氣樣品中239+240Pu濃度分別為((0.73± 0.10)×10-6)Bq/m3和((2.17±0.09)×10-6)Bq/m3;均值為(1.45×10-6)Bq/m3.隨后,梁勇等[34]發(fā)現(xiàn)西北某地7個(gè)氣溶膠樣品中239+240Pu濃度范圍為(1.27×10-6)～ (7.97×10-6)Bq/m3,平均值為(3.25×10-6)Bq/m3[34].比較可知中國西北地區(qū)空氣樣品239+240Pu濃度略高于中國其他區(qū)域,未發(fā)現(xiàn)239+240Pu濃度的相對變化.由于中國環(huán)境中對于空氣中239+240Pu的研究是非連續(xù)的點(diǎn)位監(jiān)測,并不能反映空氣中239+240Pu濃度的時(shí)間變化特征.相較于中國西北地區(qū),同緯度區(qū)域(33～49°N)的美國里奇蘭(43.6°N)、紐約市(41°N)[46]和費(fèi)耶特維爾[50](36°N)空氣中的239+240Pu濃度的變化趨勢如圖2所示.

圖2 中國與美國大氣中239+240Pu的濃度比較

從1960～1980年表面空氣中239+240Pu濃度總體呈下降趨勢.美國費(fèi)耶特維爾處于高239+240Pu濃度水平,美國里奇蘭處于低239+240Pu濃度水平.1977年中國空氣中觀測239+240Pu濃度與美國里奇蘭1970年代的水平相當(dāng)[46],在(1.0×10-6)Bq/m3上下波動.1980年全球大氣核試驗(yàn)結(jié)束后,中國西北地區(qū)空氣中239+240Pu濃度水平仍在(1.0×10-6)Bq/m3上下波動[33-34],這不應(yīng)該是全球大氣核試驗(yàn)239+240Pu的直接沉降,而是中國西北地區(qū)氣候相對干燥,沉降的239+240Pu再懸浮造成的.同樣的,在2011～2015年調(diào)查中國某些省份(山西、青海、海南、河北、河南、遼寧和貴州),發(fā)現(xiàn)空氣中239+240Pu濃度范圍為((0.009～ 0.099)×10-6)Bq/m3,均值為(0.056±0.035)× 10-6Bq/m3.假設(shè)以非核試驗(yàn)區(qū)的西南地區(qū)及其他省份空氣中239+240Pu濃度作為相對本底值,顯然西北地區(qū)239+240Pu濃度要高于西南地區(qū)2個(gè)量級.之所以西北地區(qū)出現(xiàn)相對高的239+240Pu濃度,這可能與西北地區(qū)氣候干燥且多風(fēng)沙的環(huán)境條件導(dǎo)致含239+240Pu顆粒物的再懸浮有關(guān)[35].

2.3 土壤中239+240Pu的變化

對中國西北地區(qū)新疆、甘肅、青海、寧夏和陜西5省區(qū)土壤中239+240Pu比活度和240Pu/239Pu原子比值進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析[7-17,19-22],如圖3所示.中國西北地區(qū)土壤中239+240Pu比活度范圍為(0.00010±0.00004) ～(2.70±0.04)mBq/g,240Pu/239Pu原子比值范圍為(0.048±0.003)～(0.365±0.122).土壤中239+240Pu比活度除了青海省略有偏高(>0.5mBq/g)且有相對較高的變異性,其他4省區(qū)均處于低活度水平;土壤中239+240Pu比活度不確定度的均值分別為27.6%、25.5%、19.4%、26.2%和30.0%.需要說明的是目前寧夏回族自治區(qū)內(nèi)僅研究了3個(gè)土壤樣品,239+240Pu比活度變化范圍較小.土壤中240Pu/239Pu原子比值除了寧夏自治區(qū)略微偏高(>0.18)且有較高的變異性(小樣本,=3見表1),其他4省區(qū)未發(fā)現(xiàn)明顯的變化;土壤中240Pu/239Pu原子比值的不確定度均值分別為20.1%、15.1%、8.8%、25.3%和21.0%.

圖3 中國西北地區(qū)土壤中239+240Pu和240Pu/239Pu的盒須圖

中國西北地區(qū)土壤中239+240Pu比活度若按照0.5mBq/g為基準(zhǔn),有20.8%的樣品大于0.5mBq/g;若按照1mBq/g為基準(zhǔn),僅有10.9%的樣品大于1mBq/g;這說明中國西北地區(qū)土壤樣品中的239+240Pu處于低放射性水平.相對高的239+240Pu比活度樣品主要分布在甘肅的玉門(YM表示玉門市:YM-1、YM-2、YM-S14、YM-S15和YM-C2)、瓜州(GZ表示瓜州市:GZ-1)和敦煌(DH表示敦煌市:DH2-1和DH2-2)等羅布泊核試驗(yàn)點(diǎn)的下風(fēng)向區(qū)域[11-14,17].其中,僅有5個(gè)土壤樣品中239+240Pu比活度高于2mBq/g,分別為位于甘肅省玉門YM-S14 (239+240Pu=(2.362±0.147) mBq/g,240Pu/239Pu=(0.048±0.003))、YM-S15 (239+240Pu=(2.662±0.146)mBq/g,240Pu/239Pu =(0.048± 0.003)), 敦煌DH2-2 (239+240Pu=(2.70±0.04) mBq/g,240Pu/239Pu=(0.171±0.008))和青海省西寧市(NNS表示娘娘山) NNS2 (239+240Pu=(2.02±0.13) mBq/g,240Pu/239Pu=(0.198±0.012);239+240Pu=(2.2±0.15)mBq/g,240Pu/239Pu=(0.178±0.010)).玉門YM-S14與YM- S15樣品位置在西北地區(qū)原子城404 廠污水排放點(diǎn)附近,這可能是239+240Pu 出現(xiàn)高比活度和極低240Pu/239Pu比值的原因[11].敦煌DH2-2的239+240Pu比活度高值出現(xiàn)在土壤柱樣的最底層,可能與239+240Pu的向下遷移有關(guān)[12].另外,甘肅慶陽D1(山頂)和D2(斜坡)表層樣品中239+240Pu比活度相對較高,這可能與山頂土壤較多的細(xì)顆粒物質(zhì)以及較厚且腐殖質(zhì)層對于239+240Pu的吸附有關(guān)[21].中國西北地區(qū)土壤中240Pu/239Pu最大原子比值出現(xiàn)在寧夏李旺S008柱樣的65cm處(0.365±0.122),比值的不確定度較高達(dá)33%,推測土壤中239+240Pu比活度的較低((0.010±0.003)mBq/g)是導(dǎo)致240Pu/239Pu原子比值測試有較大的誤差[11].

圖4 中國西北地區(qū)土壤中相對低240Pu/239Pu原子比值[12,19]

中國西北地區(qū)某些土壤柱樣中240Pu/239Pu原子比值出現(xiàn)低值,例如羅布泊下風(fēng)向的甘肅玉門YM1 (97.043°E;40.044°N)和YM2(97.046°E; 40.354°N)柱樣分別在20～25cm(0.085±0.002,圖4a)與6～8cm (0.080±0.016,圖4b)出現(xiàn)了相對較低比值[12],接近武器級240Pu/239Pu原子比值上限(0.07),研究表明這可能與中國大氣核試驗(yàn)放射性核素向下方向區(qū)的飄散或者遷移有關(guān)[12].另外,雖然這2根柱樣采樣地理位置極為接近,但239+240Pu存量差異較大,分別為(190±6)和(56±5)Bq/m2.對于羅布泊上風(fēng)向新疆北部的XJ-04(88.290°E;44.100°N)柱樣在5.5cm(240Pu/239Pu<<0.18,圖4c)也出現(xiàn)了相對低的比值[19],柱樣中240Pu/239Pu原子比值低于武器級上限(0.07).而其239+240Pu存量為(86.1±6.9)Bq/m2.研究表明這可能歸因于前蘇聯(lián)塞米巴拉金斯克(現(xiàn)在哈薩克斯坦境內(nèi))核試驗(yàn)向中國的跨境飄散或者遷移[19].然而,由于目前發(fā)現(xiàn)的土壤中240Pu/239Pu原子比值低的樣本還較少,所以本文認(rèn)為這兩地出現(xiàn)較低的240Pu/239Pu原子比值現(xiàn)象是否與特定國家特定時(shí)期的大氣核試驗(yàn)有關(guān),仍需要進(jìn)一步的調(diào)查與研究.

2.4 湖泊中239+240Pu變化

目前中國西北地區(qū)環(huán)境中,在玉門瓜州土壤柱樣中發(fā)現(xiàn)239+240Pu比活度分別與137Cs和241Am比活度具有顯著的線性關(guān)系;在湖泊博斯騰湖、雙塔水庫和蘇干湖柱樣中分別發(fā)現(xiàn)239+240Pu與137Cs具有顯著的線性關(guān)系(表1).這說明放射性核素137Cs、241Am(241Pu)和239+240Pu具有大氣沉降的同時(shí)性和流域輸入的一致性.需要說明的是241Am是241Pu的β衰變子體,半衰期分別為432.2a和14.35a.

目前中國西北地區(qū)的湖泊柱樣沉積物中發(fā)現(xiàn)了240Pu/239Pu原子比值的相對低值,這種低原子比值表現(xiàn)出2種變化模式:240Pu/239Pu原子比值突變和240Pu/239Pu原子比值漸變.位于羅布泊上風(fēng)向的博斯騰湖07BS10-2柱樣在6cm(2.83g/cm2)出現(xiàn)了239+240Pu比活度峰值處(1964年,圖5a)的低比值(0.080±0.016)現(xiàn)象[52],而在羅布泊下風(fēng)向的蘇干湖柱樣(07SG2-2)的0.90g/cm2出現(xiàn)了239+240Pu比活度峰值上(1967～1973年,圖5b)的低原子比值(0.103± 0.010)現(xiàn)象[51].這2個(gè)低原子比值都高于武器級240Pu/239Pu原子比值0.07的上限,而遠(yuǎn)低于全球沉降的特征比值0.18,研究認(rèn)為這2個(gè)柱樣的低原子比值可能與中國羅布泊的熱核試驗(yàn)或者懸浮顆粒物的再沉積有關(guān);另外,根據(jù)最新的研究[19]博斯騰湖07BS10- 2柱樣相對低的240Pu/239Pu比值是否受到前蘇聯(lián)塞米巴拉金斯克核試驗(yàn)的影響,目前仍不明確.

表1 中國西北地區(qū)環(huán)境中239+240Pu與其他核素的相關(guān)關(guān)系

蘇干湖07SG2-2柱樣中相對低的240Pu/239Pu原子比值出現(xiàn)在非常靠近柱樣表層的位置,這個(gè)相對低的240Pu/239Pu原子比值出現(xiàn)的原因仍需要準(zhǔn)確的年代學(xué)資料進(jìn)行證明[51].青海湖的3個(gè)柱樣沉積物中(2006QH-1、2006QH-2和2006QH-3)同時(shí)出現(xiàn)了240Pu/239Pu原子比值漸變的特征[27],低的原子比值出現(xiàn)在1964年峰值以下.深度(g/cm2)與相對低240Pu/239Pu原子比值擬合的方程分別為240Pu/239Pu=-0.025×深度(g/cm2)+0.292,2=0.944;240Pu/239Pu=-0.083×深度(g/cm2)+0.351,2=0.979;240Pu/239Pu=-0.045×深度(g/cm2)+ 0.313,2=0.965;其中如圖5c所示為2006QH-3柱樣中在3cm(0.72g/cm2)以下原子比值的漸變趨勢.然后,柱樣中的240Pu/239Pu原子比值又回到0.18, 這表明峰值到表層的沉積物中239+240Pu主要來源于全球的大氣核試驗(yàn)沉降,中國西北地區(qū)原子城404廠沒有再排放含核廢水或者污染青海湖[27].

圖5 中國西北地區(qū)湖泊沉積物中相對低的240Pu/239Pu原子比值[27,51]

中國西北地區(qū)某些湖泊柱樣沉積物中239+240Pu比活度的非典型(偽)單峰,并非指示1963年全球大氣沉降高峰期.利用137Cs和239+240Pu比活度定年,最大蓄積峰所對應(yīng)的位置是時(shí)間點(diǎn),而利用210Pbex定年對應(yīng)的是時(shí)間軸.如果時(shí)間點(diǎn)與時(shí)間軸的年代相對應(yīng),那么兩種定年的時(shí)標(biāo)是一致的,定年結(jié)果也是可靠的.由于全球大規(guī)模的大氣核試驗(yàn)集中在1962年,考慮到沉降或者不同湖泊沉積的滯后效應(yīng),所以在湖泊中137Cs與239+240Pu柱樣沉積物中正?？勺R別時(shí)標(biāo)在1963年或1964年,這在全球的湖泊柱樣沉積物中多有發(fā)現(xiàn)[53].由于137Cs與239+240Pu具有相同的來源,中國西北地區(qū)的蘇干湖(2007SG2-1/2)、雙塔水庫和博斯騰湖(06BS2-1)均發(fā)現(xiàn)了137Cs與239+240Pu比活度顯著的線性關(guān)系[53].柱樣沉積物垂直分布中,137Cs與239+240Pu應(yīng)該具有相同的峰形分布.如果單峰對應(yīng)年代不是全球沉降的典型高峰年(1963),峰形所對應(yīng)的年代可能就是其他時(shí)間.例如位于羅布泊上方向的博斯騰湖07BS10-2柱樣6cm(2.83g/cm2,圖6a)處對應(yīng)的年代范圍在1967～ 1973年(同時(shí)進(jìn)行210Pbex定年),可能與這期間共進(jìn)行了9次大氣核試驗(yàn)有關(guān)[52].博斯騰湖沉積物中239+240Pu的分布不同于其他湖泊的單峰模式,也可能是受到揚(yáng)塵沉積的影響.這是因?yàn)椴┧跪v湖位于西北地區(qū),湖泊周邊處于干旱的大氣環(huán)境,大氣沉降物難以固定下來,容易被強(qiáng)風(fēng)再次搬運(yùn).另外,羅布泊核試驗(yàn)近地沉降中,多次核試驗(yàn)產(chǎn)生的放射塵是否能在博斯騰湖沉積物(07BS10-2柱樣)中沉積疊加并形成明顯的單峰,還有待于進(jìn)一步的調(diào)查.

圖6 中國西北地區(qū)湖泊柱樣中239+240Pu或137Cs濃度變化的年代指示[27,54]

研究人員在羅布泊某戈壁的匯水區(qū)(B區(qū))發(fā)現(xiàn)了中國1971年和1978年[54]在該區(qū)域進(jìn)行的2次核試驗(yàn)沉降的137Cs信號(圖6b和c).通常土壤柱樣中137Cs比活度的分布不能用于定年,戈壁匯水區(qū)類似于湖泊沉積環(huán)境,干涸之后放射性核素的沉積分布能夠反映核素大氣沉降的年代.因此柱樣s473 (102.39mBq/g)和s474(138.97mBq/g),不僅發(fā)現(xiàn)了高放射性的137Cs峰值比活度[54],也給出了分別在峰值處(s473柱樣7.8cm和10.85cm處,s474柱樣8.3cm和11cm處)所對應(yīng)的年代(210Pbex定年分別為1971年和1978年).由于s473和s474兩沉積柱樣相距僅500m,所以兩柱樣中137Cs沉積和分布具有相似性.另外,在博斯騰湖柱樣沉積物中的孔隙水中也發(fā)現(xiàn)了1969～1971年羅布泊核試驗(yàn)產(chǎn)生3H的變化信號[25].中國西北湖泊柱樣沉積物中沒有發(fā)現(xiàn)1986年切爾諾貝利核事故中代表性的240Pu/239Pu原子比值,也沒有發(fā)現(xiàn)相對應(yīng)的239+240Pu比活度峰值[53].

2.5 環(huán)境中239+240Pu存量的變化

中國西北地區(qū)環(huán)境中239+240Pu的存量,主要指的是湖泊沉積物和土壤柱樣中239+240Pu的存量或沉積通量.其計(jì)算公式如(3)所示,

式中:表示陸地土壤或湖泊沉積物中239+240Pu的存量或沉積通量,Bq/m2;表示土壤或湖泊柱樣中分樣的層號;表示分樣層數(shù),分層數(shù)應(yīng)到達(dá)239+240Pu比活度可探測深度剖面的最大值;表示第層土壤或湖泊柱樣中239+240Pu的比活度,mBq/g;表示第層土壤的干密度,kg/m3;C表示第層的厚度,m.

早期土壤中239+240Pu存量的研究僅限于新疆的調(diào)查區(qū)(米蘭、哈密、博湖、和碩、31～35團(tuán)場和尉犁縣)和對照區(qū)(阿克蘇6團(tuán)場、53團(tuán)場、巴楚50團(tuán)場和拜城縣),調(diào)查區(qū)和對照區(qū)土壤中239+240Pu存量的平均值分別為101.6和93.4Bq/m2[5-6],調(diào)查區(qū)與對照區(qū)239+240Pu存量的差異并不大.需要說明的是新疆米蘭地區(qū)土壤中發(fā)現(xiàn)一個(gè)239+240Pu存量相對的高值(321.7Bq/m2),約是緯度帶內(nèi)大氣沉降平均值的3倍多.后期調(diào)查范圍擴(kuò)大后,發(fā)現(xiàn)西北地區(qū)(位置見圖1,數(shù)據(jù)見圖7)土壤柱樣中239+240Pu存量的范圍為(7.3～546±27) Bq/m2[8-12,17,21-22],平均值為139.3Bq/ m2(=33),是北半球40～50°N內(nèi)239+240Pu存量參考均值(58Bq/m2)的2.4倍.最小值出現(xiàn)在青海湖邊的C16-2土壤柱樣,這是因?yàn)镃16-2柱樣點(diǎn)距離青海湖湖水邊緣僅30m,受到青海湖水季節(jié)性漲退潮的沖刷[11],導(dǎo)致該柱樣從表層到5cm 深度有樣品缺失.通常239+240Pu多集中在表層,淺層土壤流失后導(dǎo)致土壤中239+240Pu存量減小.然而,在甘肅蘭州柱樣(32.4Bq/m2)發(fā)現(xiàn)(0～10)cm只占柱樣239+240Pu總存量的17%, (10～23)cm占了83%;研究表明這與239+240Pu高的遷移性有關(guān),也可能與淺層黃土有機(jī)質(zhì)與細(xì)顆粒物質(zhì)的大量流失有一定的關(guān)系[8].在實(shí)際的調(diào)查中發(fā)現(xiàn)239+240Pu存量的最大值((546±27)Bq/m2)出現(xiàn)在敦煌的DH2-2土壤柱樣[12],但該柱樣尚未到達(dá)239+240Pu比活度可探測深度的最大值.另外,青海省娘娘山土壤柱樣NNS2出現(xiàn)了239+240Pu存量相對高值(554Bq/m2),原文解釋為可能與高海拔(2808m)有關(guān)[17].然而,為何高海拔與土壤中239+240Pu高存量存在正相關(guān)性,原因仍不明確.NNS2柱樣中240Pu/239Pu原子比值的范圍在(0.176±0.010)～(0.210±0.012)之間,并未出現(xiàn)相對的低值.當(dāng)然,來自于青海省西寧市區(qū)娘娘山等高海拔土壤柱樣中239+240Pu存量的變化需要深入研究.

在北半球30～50°N緯度帶內(nèi)239+240Pu大氣沉降平均值約為50Bq/m2(圖7中虛線),已研究的樣品中有75%柱樣的239+240Pu沉積通量高出平均值.在中國西北地區(qū)土壤中239+240Pu存量的高值并非出現(xiàn)爆心處,而是出現(xiàn)在羅布泊核試驗(yàn)爆心下風(fēng)向區(qū).主要表現(xiàn)為從羅布泊附近的55Bq/m2(CNT2柱樣[10]),沿核爆中心的下風(fēng)向逐漸增加到100Bq/m2、再到(300～ 500)Bq/m2[9,12],最高值出現(xiàn)在95°E附近敦煌(DH2-2柱樣(546±27) Bq/m2);最后在1000km又重新回到全球沉降水平[8-9].然而,前蘇聯(lián)的塞米巴拉金斯克核試驗(yàn)場土壤中239+240Pu存量的最大值卻出現(xiàn)在爆心處,其中F6站位測出的239+240Pu存量高達(dá)3.3× 105Bq/m2[45],遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出同緯度239+240Pu全球大氣沉降的平均值,也遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于中國西北地區(qū)環(huán)境中239+240Pu存量的平均水平.這可能與現(xiàn)有樣品的采樣點(diǎn)并非處于爆心區(qū)有關(guān),也可能與中國核試驗(yàn)產(chǎn)生的239+240Pu極其微量有關(guān),具體成因仍需要進(jìn)一步的調(diào)查和研究.

圖7 中國西北地區(qū)土壤柱樣中239+240Pu的存量

目前,中國西北地區(qū)湖泊柱樣沉積物中239+240Pu沉積通量研究尚少[55].有研究發(fā)現(xiàn)雙塔水庫07ST1- 3柱樣239+240Pu沉積通量最高為(240.6±5.3)Bq/m2[51];雙塔水庫是人工水庫,高的239+240Pu沉降通量可能與頻繁的農(nóng)業(yè)活動有關(guān).羅布泊上風(fēng)向區(qū)的博斯騰湖06BS2-1、06BS2-3和07BS10-2柱樣239+240Pu沉積通量分別為(46.6±2.1)、(56.4±2.0)和(51.6±4.3)Bq/ m2[52],較為接近40～50°N緯度帶內(nèi)239+240Pu大氣沉降平均值((58.1±18.5) Bq/m2).羅布泊下風(fēng)向區(qū)的青海湖2006QH-1、2006QH-2和2006QH-3柱樣239+240Pu沉積通量分別為(68.4±2.7)、(31.9±0.9)和(42.8±0.9)Bq/m2[27],略高于239+240Pu的大氣沉降值.青海湖3個(gè)柱樣中部分的239+240Pu來自于原子城的貢獻(xiàn)(絕對量和百分比),分別為3.49(5.1%), 5.02(15.7%)和3.92(9.2%)Bq/m2[27].然而,蘇干湖07SG2- 1和07SG2-2柱樣中239+240Pu沉積通量的低于大氣沉降的平均值,分別為(20.2±0.8)和(24.2±0.7) Bq/ m2[51].比較可知博斯騰湖是淡水湖,青海湖與蘇干湖都是咸水湖.有研究表明鹽湖湖水中239+240Pu呈現(xiàn)出溶解狀態(tài)且未沉積到湖底,并與碳酸鹽離子發(fā)生還原作用有關(guān)[56].蘇干湖是嵌套在柴達(dá)木盆地中的一個(gè)封閉盆地,由蘇干河與天鵝河等河補(bǔ)給.這些河流均為地下水出滲形成的河流,湖水具有較高的HCO3?離子含量(683.5mg/L),且現(xiàn)代湖水平均礦化度為31.83g/L,接近鹽湖的標(biāo)準(zhǔn)(35g/L)[57].因此,蘇干湖沉積柱樣中出現(xiàn)239+240Pu沉積通量相對的低值,可能與湖水水質(zhì)有關(guān).

3 結(jié)語

3.1 通過對中國西北地區(qū)環(huán)境中已研究239+240Pu的數(shù)據(jù)梳理和統(tǒng)計(jì)可知,土壤中239+240Pu比活度的范圍為(0.00010±0.00004)～(2.70±0.04)mBq/g,240Pu/239Pu原子比值的范圍為(0.048±0.003)～(0.365± 0.122).新疆、甘肅、青海、寧夏和陜西5省區(qū)土環(huán)境中的239+240Pu主要來源于全球大氣核試驗(yàn)沉降,其中前蘇聯(lián)塞米巴拉金斯克核試驗(yàn)產(chǎn)生放射塵,使得中國新疆北部地區(qū)土壤中的240Pu/239Pu原子比值低于全球特征比值(0.18).中國原子城核實(shí)驗(yàn)活動也可能導(dǎo)致湖泊沉積低240Pu/239Pu原子比值.中國在西北地區(qū)的羅布泊核試驗(yàn)產(chǎn)生的239+240Pu信號可能極其微弱,在參與全球平流層大氣沉降后,僅在西北地區(qū)玉門和敦煌等地環(huán)境樣品中識別到可能來自于羅布泊核爆產(chǎn)生的239+240Pu.

3.2 全球大氣核試驗(yàn)后環(huán)境的調(diào)查研究可知,調(diào)查沉降區(qū)域范圍在逐漸擴(kuò)大, 從羅布泊周圍擴(kuò)大到整個(gè)新疆地區(qū),再到西北五省乃至全國范圍內(nèi);調(diào)查核素種類和環(huán)境樣品類型均有增加;調(diào)查技術(shù)或者方法也在改變或升級;結(jié)論從未受到污染,到輕微的污染,再到受到局部沉降的污染,這些變化趨勢符合放射性核素環(huán)境調(diào)查研究的基本規(guī)律.

3.3 本文僅對當(dāng)前中國西北地區(qū)環(huán)境中239+240Pu的數(shù)據(jù)進(jìn)行了梳理,對于西北地區(qū)環(huán)境中239+240Pu變化的認(rèn)識可能不全面.未來對環(huán)境中239Pu和240Pu深入的調(diào)查研究時(shí),主要從以下3個(gè)方面進(jìn)行:一是對環(huán)境中239+240Pu比活度(239Pu比活度或240Pu比活度)和240Pu/239Pu原子比值分析,二是對環(huán)境中239+240Pu存量分析,三是對239+240Pu的遷移性質(zhì)研究.

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致謝：感謝北京大學(xué)物理學(xué)院郭秋菊教授的幫助,同時(shí)感謝中核四〇四有限公司田紀(jì)群主任和梁勇高級工程師的幫助,以及中國科學(xué)院青藏高原研究所侯居峙研究員和冀克家博士的幫助,也特別感謝南京大學(xué)地理與海洋科學(xué)學(xué)院潘少明教授和中山大學(xué)海洋科學(xué)學(xué)院孫曉明教授的幫助.

Source of239+240Pu in the environment of Northwest China and its causes.

HUANG Ya-nan1*, WU Meng-meng2, XIAO Zhi3

(1.School of Marine Science, Sun Yat-sen University, Zhuhai 519082, China；2.School of Geographic and Oceanographic Sciences, Nanjing University, Nanjing 210023, China；3.School of Natural Resource and surveying, Nanning Normal University, Nanning 530001, China)., 2021,41(11)：5334～5344

This study was taken239+240Pu as an example, the five major trends of environmental investigation after the global atmospheric nuclear weapon tests were summarized. Meanwhile, the239+240Pu activities,240Pu/239Pu atom ratios and239+240Pu inventories in the environment of Northwest China were comprehensively analyzed.The results showed that240Pu/239Pu atom ratios in soils from Xinjiang, Gansu, Qinghai, Ningxia and Shaanxi were mainly derived from global fallout. Although the former Soviet Union Semipalatinsk nuclear tests, China Lop Nor nuclear tests and Qinghai Atomic City nuclear testing activities may produce the relatively low240Pu/239Pu atom ratio, the area of influence was limited.This study not only found the significant change of240Pu/239Pu atom ratios in soils, but also found it in lake sediments.Two vertical distribution patterns of catastrophes and gradients on240Pu/239Pu atom ratios were found in lake sediment cores in Northwest China. In addition, the location of239+240Pu activity in some sediment core could not indicated the 1963peak age of global fallout.

240Pu/239Pu；239+240Pu；Northwest China；sediment；soil

X53

A

1000-6923(2021)11-5334-11

黃亞楠(1986-),男,河南正陽人,博士后,助理研究員,主要從事同位素地球化學(xué)及年代學(xué)的研究.發(fā)表論文10篇.

2021-03-18

廣東省青年優(yōu)秀人才國際培養(yǎng)計(jì)劃博士后項(xiàng)目(20210616)

* 責(zé)任作者, 助理研究員, huangyn69@mail.sysu.edu.cn