楊凡艷,張松林,王少明,胡曉康,王洪偉,湯夢(mèng)瑤,張 敏,鐘繼承

潘家口水庫溫室氣體溶存、排放特征及影響因素

楊凡艷1,2,張松林1*,王少明3,胡曉康2,4,王洪偉2,湯夢(mèng)瑤2,張 敏2,鐘繼承2**

(1.西北師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,甘肅 蘭州 730070；2.中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所,湖泊與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210008；3.水利部海河水利委員會(huì)引灤工程管理局,河北 遷西 064309；4.安徽師范大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,安徽 蕪湖 241000)

以大型深水水電類水庫潘家口水庫為例,于2020年春季(5月)、夏季(8月)在研究區(qū)設(shè)置33個(gè)采樣點(diǎn),采用頂空平衡—?dú)庀嗌V法和經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ头▽?duì)水柱溫室氣體濃度和水-氣界面擴(kuò)散通量進(jìn)行了觀測及估算,并分析了潘家口水庫溫室氣體濃度及通量的主要影響因素.結(jié)果表明:春季潘家口水庫水-氣界面CH4、CO2、N2O平均通量分別為(1.11±1.60)μmol/(m2·h),(1333.31±546.43) μmol/(m2·h), (76.65±19.54)nmol/(m2·h).夏季潘家口水庫水-氣界面CH4、CO2、N2O平均通量分別為(0.62±1.13) μmol/(m2·h),(746.08±1152.44)μmol/(m2·h), (141.18±256.02)nmol/(m2·h).潘家口水庫溫室氣體排放呈現(xiàn)出大的時(shí)空異質(zhì)性,空間上春季和夏季各溫室氣體通量均表現(xiàn)為干流大于支流;季節(jié)上CH4與CO2擴(kuò)散通量表現(xiàn)為春季大于夏季,而N2O擴(kuò)散通量夏季大于春季.統(tǒng)計(jì)分析表明CH4擴(kuò)散通量主要受電導(dǎo)率、風(fēng)速等環(huán)境因子影響, CO2擴(kuò)散通量受風(fēng)速、pH及DOC影響,N2O擴(kuò)散通量主要受水柱NO3--N、NO2--N的影響.

水庫；溫室氣體；水-氣界面；擴(kuò)散通量；影響因子

自工業(yè)時(shí)代開始以來,大氣溫室氣體濃度不斷上升,對(duì)氣候變化產(chǎn)生巨大影響,引起人們對(duì)溫室氣體“源/匯”的廣泛關(guān)注.大氣中最主要的三種溫室氣體分別為CO2、CH4和N2O,這三種溫室氣體增溫效應(yīng)分別占溫室氣體對(duì)全球變暖總貢獻(xiàn)率的63%、15%和4%[1].大氣中CO2的數(shù)量占據(jù)絕對(duì)優(yōu)勢(shì),是最主要的溫室氣體.雖然CH4和N2O在大氣中的濃度遠(yuǎn)小于CO2,但在100a尺度下,它們的全球增溫潛勢(shì)分別是CO2的28倍和265倍(IPCC,2013).目前,存在于大氣中的CO2、CH4、N2O平均濃度正分別以每年0.5%、0.8%和0.3%的速度高速增長[2].由于溫室氣體不斷增加帶來的溫室效應(yīng)已成為當(dāng)今主要的全球性環(huán)境問題之一,全球變暖問題已成為人類發(fā)展面臨的嚴(yán)峻挑戰(zhàn).

近年來研究發(fā)現(xiàn)水生生態(tài)系統(tǒng)尤其是淡水湖泊和水庫是溫室氣體CH4、CO2和N2O的重要來源[3-4].有研究指出,水庫排放的溫室氣體對(duì)全球的增溫潛力占全球溫室氣體排放的1%～28%[5],也有研究表明水庫所釋放溫室氣體的全球變暖潛能值相當(dāng)于人類活動(dòng)總釋放量的7%[6].目前,國內(nèi)外對(duì)溫室氣體溶存濃度的研究主要集中于富營養(yǎng)化的城市湖泊、河流系統(tǒng)等. Chanudet等[7]發(fā)現(xiàn)位于亞熱帶氣候區(qū)的越南Nam Ngum典型水庫與世界其他水庫特點(diǎn)具有較大差異, CH4表現(xiàn)為吸收狀態(tài).龔琬晴等[8]采用頂空平衡法對(duì)北方典型富營養(yǎng)化水庫-大黑汀水庫進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)甲烷濃度與通量夏季均小于秋季,而氧化亞氮夏季大于秋季,各溫室氣體均表現(xiàn)為過飽和.水庫承接大量的陸源物質(zhì)輸入,其穩(wěn)定的水文條件對(duì)于水體溫室氣體產(chǎn)生有重要的影響,其排放強(qiáng)度也與水庫的地理位置、氣候條件、淹沒的土壤與植被類型等因素有關(guān)[9],Juutinen等[10]認(rèn)為水體富營養(yǎng)化會(huì)導(dǎo)致生物量的增加,而且對(duì)微生物過程也有顯著影響,從而對(duì)溫室氣體產(chǎn)生造成影響[11];趙小杰等[12]研究發(fā)現(xiàn),pH值通過影響沉積物和上覆水中有機(jī)質(zhì)的礦化分解和水生植物、微生物的代謝過程,從而間接影響水生生態(tài)系統(tǒng)CO2、CH4和N2O的排放通量;Enquist等[13]的研究指出,溫室氣體的排放也與溫度的晝夜變化和季節(jié)變化有關(guān)[14];此外秦宇等[15]的研究中指出水庫溫室氣體排放強(qiáng)度與水庫庫齡等因素也有關(guān).由此可見,影響水庫溫室氣體排放影響因素較多且過程復(fù)雜.盡管國內(nèi)外學(xué)者針對(duì)水庫溫室氣體溶存及排放已開展較多的研究,但大多數(shù)研究集中于熱帶和亞熱帶水庫,對(duì)于溫帶氣候區(qū)的研究相對(duì)缺乏,另外現(xiàn)階段對(duì)于深水水庫溫室氣體排放及主要影響因素的研究報(bào)道仍然較少.

潘家口水庫位于唐山市遷西縣與承德市寬城縣的交界處(40°22'～40°35'N,118°13'～118°25'E),建成于1979年,是跨流域調(diào)水引灤入津工程的源頭.大壩以上控制流域面積33700km2,占灤河流域總面積的75%,多年平均徑流量24.5億m3[16].1990s以來受上游來水污染負(fù)荷增加以及庫區(qū)大面積網(wǎng)箱養(yǎng)殖的影響,水庫氮磷負(fù)荷快速增加,水體處于富營養(yǎng)化狀態(tài)[17],主要超標(biāo)指標(biāo)為總磷與總氮[18].這一方面與水庫來水水質(zhì)常年為劣V類,另一方面與早期水庫網(wǎng)箱養(yǎng)魚無序發(fā)展、餌料大量施用加重庫底沉積物污染有關(guān),對(duì)于水體溫室氣體的產(chǎn)生和排放有著更顯著的影響.本研究以我國溫帶氣候區(qū)典型深水水電水庫潘家口水庫為研究對(duì)象,利用頂空平衡-氣相色譜法和經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ头?對(duì)其水體中溫室氣體溶存濃度,飽和度及擴(kuò)散通量進(jìn)行研究,比較和分析了水體溫室氣體溶存濃度和水—?dú)饨缑嫱康臅r(shí)空差異及主要影響因素.研究結(jié)果能夠?yàn)閰^(qū)域和全球的水庫溫室氣體排放通量估算提供數(shù)據(jù)支持,另外也對(duì)我國水電水庫的溫室氣體減排提供參考依據(jù).

1 材料與方法

1.1 采樣點(diǎn)設(shè)置與樣品采集

在潘家口水庫布設(shè)采樣點(diǎn)33個(gè)(圖1),其中22個(gè)位于水庫灤河干流,11個(gè)位于入庫支流.樣品分別于2020年5月(春季)、8月(夏季)在潘家口水庫采集.考慮到溫室氣體的排放存在日變化,為了盡量避免采樣過程對(duì)溫室氣體時(shí)空變化帶來的影響,每次采樣均按采樣編號(hào)順序進(jìn)行采集,樣品采集時(shí)間設(shè)定在10:00到15:00,采樣天氣均為風(fēng)浪較小的晴天.在每一個(gè)采樣點(diǎn)用采水器采集表層水樣(水面以下0.5m),采用虹吸法注入預(yù)先加入0.2mL飽和HgCl2溶液的20mL血清瓶中,飽和HgCl2用來抑制微生物活性,溢流以排出血清瓶中的空氣,擰緊瓶塞密封確保沒有氣泡,低溫避光保存,每個(gè)樣點(diǎn)重復(fù)采集3次作為平行樣.同時(shí)用采水器采集表層水樣1L,裝入樣品瓶中,冷藏運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室用于水體理化性質(zhì)的測定.在每一個(gè)采樣點(diǎn),用多參數(shù)水質(zhì)儀(YSI,美國)測定表層水體溫度(WT)、h、溶解氧(DO)等指標(biāo),用深度計(jì)測定每個(gè)采樣點(diǎn)水深,并用20mL血清瓶采集水庫水面以上空氣樣品,用于測定采樣點(diǎn)大氣中溫室氣體濃度背景值.同時(shí)用手持氣象站(Kestrel5500,美國)測定風(fēng)速及氣溫等指標(biāo).

1.2 樣品分析方法

表層水樣溶存溫室氣體濃度采用頂空-氣相色譜法進(jìn)行測定,樣品帶回實(shí)驗(yàn)室后用10mLN2(純度99.999%)置換出上述血清瓶中等體積的水,室溫下劇烈震蕩1min,所有血清瓶均倒置靜置隔夜,使待測氣體在液相和氣相中均達(dá)到平衡后,用配有三通閥的注射器抽取35mL頂空氣體注入氣相色譜儀(Agilent 7890B,美國)進(jìn)行分析.在分析過程中隨機(jī)插入標(biāo)準(zhǔn)氣體樣品進(jìn)行分析過程的質(zhì)量控制.

圖1 潘家口水庫采樣點(diǎn)位分布

水樣總氮(TN)和總磷(TP)采用堿性過硫酸鉀氧化,使用紫外可見光分光光度計(jì)(SHIMADZU,UV- 2700,日本)測定.水樣溶解性無機(jī)氮的測定用0.45μm濾膜(Whatman GF/F)過濾后,硝酸鹽氮(NO3--N)用紫外分光光度法測定,亞硝酸鹽氮(NO2--N)采用 N-(1-萘基)-乙二胺光度法,水樣溶解性活性磷(SRP)測定采用比色法,氨氮(NH4+-N)采用納氏試劑光度法,水樣高錳酸鹽指數(shù)濃度(CODMn)采用酸性法,葉綠素a(Chl-a)濃度的測定采用90%丙酮提取分光光度法測定.所有分析方法參考《水和廢水監(jiān)測分析方法》(第四版)[19].

1.3 水樣溫室氣體濃度與水-氣界面通量計(jì)算

1.3.1 原位水樣中溫室氣體濃度計(jì)算 采樣瓶經(jīng)頂空平衡后頂空氣體濃度根據(jù)道爾頓分壓定律計(jì)算得到.瓶內(nèi)水體溶存氣體的濃度根據(jù)文獻(xiàn)[20-21]提供的溶解度公式計(jì)算.根據(jù)質(zhì)量平衡原理,原位水樣中溫室氣體質(zhì)量包括平衡瓶中水樣溶存的及頂空內(nèi)的氣體質(zhì)量,換算為原位水樣溶存濃度.溫室氣體飽和度為原位水樣中溶存濃度與經(jīng)過原位溫度校正的水-氣平衡狀態(tài)時(shí)水中溫室氣體的平衡濃度的比值.

1.3.2 水-氣界面溫室氣體通量計(jì)算

=′D(9)

=0.2512(c/600)-0.5(10)

D=-s(11)

c=++2+3+4(12)

式中:為水－氣界面溫室氣體的擴(kuò)散通量,μmol/ (m2·h);為溫室氣體遷移系數(shù),cm/h;為風(fēng)速,現(xiàn)場用手持風(fēng)速儀獲得,m/s;c是施密特常數(shù);為原位水樣溫室氣體實(shí)際濃度,μmol/L;C為水氣平衡狀態(tài)時(shí)水中溫室氣體的平衡濃度,μmol/L;為實(shí)測水溫,℃;為常數(shù),其值詳見文獻(xiàn)[22].

1.4 數(shù)據(jù)分析與處理

本文首先對(duì)各溫室氣體通量、濃度及環(huán)境變量進(jìn)行正態(tài)性檢驗(yàn),結(jié)果表明大部分變量不服從正態(tài)分布,因而采用Kruskal-Wallis方差分析進(jìn)行差異性檢驗(yàn).采用origin2018進(jìn)行Spearman相關(guān)性分析,采用SPSS25進(jìn)行逐步回歸分析并找出溫室氣體的關(guān)鍵影響因子,采用ArcGIS10.3克里金插值法進(jìn)行空間分析.

2 結(jié)果分析

2.1 表層水樣理化性質(zhì)

表1列出了主要環(huán)境因子的平均值,可以看出h、NO3--N和TN、CODMn、Chl-a具有顯著的季節(jié)差異,水溫平均值從春季的19.64℃上升到夏季的26.54℃,季節(jié)變化較大.春季水體DO、CODMn、NO3--N濃度顯著高于夏季(<0.05),而水體磷負(fù)荷及TN濃度夏季顯著高于春季(<0.05).Chl-a與DOC時(shí)空差異顯著(<0.05),其中Chl-a夏季顯著高于春季,DOC春季顯著高于夏季.

表1 潘家口水庫表層水樣理化性質(zhì)

2.2 表層水樣溫室氣體濃度和飽和度

潘家口水庫春季表層水樣 CH4平均濃度為(0.146±0.19)μmol/L,飽和度范圍為(1534.71～ 36963.37)%,干流和支流平均濃度依次為(0.17± 0.23),(0.11±0.09)μmol/L,空間差異較為明顯,表現(xiàn)為干流顯著高于支流(圖2a);夏季CH4平均濃度(0.152±0.12)μmol/L,飽和度變化范圍為(1607.97～ 17428.83)%,干流和支流平均濃度依次為(0.16± 0.14)、(0.13±0.03)μmol/L,空間變化較春季小,整體上也表現(xiàn)為干流大于支流;季節(jié)上夏季CH4濃度高于春季.春夏季水—?dú)饨缑嫒艽鍯H4處于過飽和狀態(tài)(圖2b).

春季表層水樣溶存CO2平均濃度(195.07±64.01) μmol/L,各點(diǎn)位之間溶存CO2濃度差異較大,飽和度范圍(176.30～2536.43)%,干流和支流CO2平均濃度依次為(202.01±68.29),(181.19±58.40)μmol/L;夏季溶存CO2濃度(187.52±61.09) μmol/L,飽和度變化范圍(315.42%～1733.23)%,干流和支流CO2平均濃度依次為(184.46±63.64),(193.63±61.21)μmol/L;總體而言空間上春季水庫溶存 CO2濃度干流略大于支流,而夏季則表現(xiàn)為支流大于干流的特征(圖2c);季節(jié)上春夏季溶存CO2濃度差異不明顯.春夏季水-氣界面溶存CO2均處于極高的過飽和狀態(tài)(圖2d).

春季水—?dú)饨缑嫒艽鍺2O平均濃度(18.25±1.76) nmol/L,水—?dú)饨缑鍺2O飽和度(192.77～343.91)%,干流和支流溶存N2O平均濃度依次為(18.49±1.99)、(17.78±1.24)nmol/L,春季水庫溶存N2O濃度空間差異較小各區(qū)域差異不明顯;夏季溶存N2O平均濃度(36.04±17.35)nmol/L,飽和度范圍(175.27%～945.60) %,干流和支流溶存N2O平均濃度依次為(33.22± 16.21)、(41.67±19.75) nmol/L,夏季溶存N2O濃度空間差異較顯著,整體呈現(xiàn)干流顯著小于支流(圖2e);季節(jié)上春夏季溶存N2O濃度差異性顯著,具體表現(xiàn)為春季小于夏季(圖2f).各點(diǎn)位N2O溶存濃度均為過飽和狀態(tài),均表現(xiàn)為大氣N2O的源.

2.3 水-氣界面溫室氣體通量

潘家口水庫春季CH4平均通量為(1.11±1.60) μmol/(m2·h),干流和支流CH4通量依次為(1.26± 1.91)、(0.80±0.79) μmol/(m2·h),春季CH4通量干流顯著大于支流(圖3a);夏季CH4平均通量為(0.62± 1.13) μmol/(m2·h),干流和支流CH4通量依次為(0.79±1.37),(0.29±0.37) μmol/(m2·h),空間上具體表現(xiàn)為干流略大于支流(圖3d);季節(jié)上表現(xiàn)為春季大于夏季.

圖2 潘家口水庫表層水樣溫室氣體濃度及飽和度

春季CO2平均通量為(1333.31±546.43) μmol/ (m2·h),干流和支流CO2排放通量依次為(1376.19± 594.46),(1247.55±480.71)μmol/(m2·h),總體空間分布特征干流大于支流,但空間變化差異并不顯著(圖3b);夏季CO2平均通量分別為(746.08±1152.44) μmol/(m2·h),干流和支流CO2排放通量依次為(866.70±1352.43),(504.85±667.61)μmol/(m2·h),總體空間變化差異較為顯著,表現(xiàn)為干流顯著大于支流(圖3e);在季節(jié)變化特征上春季CO2排放通量顯著高于夏季.

春季N2O平均通量為(76.65±19.54) nmol/(m2·h),干流和支流N2O排放通量依次為(78.54±22.50), (72.87±13.16) nmol/(m2·h),總體空間差異較小(圖3c);夏季N2O平均通量分別為(141.18±256.02)nmol/ (m2·h),干流和支流N2O排放通量依次為(157.92± 302.30),(107.70±150.16)nmol/(m2·h),空間上夏季N2O排放通量干流顯著大于支流(圖3f);季節(jié)上表現(xiàn)為春季顯著小于夏季.

圖3 潘家口水庫溫室氣體擴(kuò)散通量的時(shí)空變化特征

3 討論

3.1 潘家口水庫溫室氣體濃度和通量的時(shí)空差異

3.1.1 潘家口水庫溫室氣體濃度與通量空間特征 水庫CH4是在水庫深水厭氧沉積物中產(chǎn)甲烷菌類分解有機(jī)質(zhì)產(chǎn)生的,水庫CH4的產(chǎn)生也與水體營養(yǎng)化程度密切相關(guān).本研究中,春夏季干流和支流CH4濃度和通量具有顯著性差異,總體而言水庫CH4是大氣CH4的“源”.相關(guān)性分析結(jié)果表明,春季支流水溫與CH4濃度和通量呈正相關(guān)關(guān)系,而與水深呈負(fù)相關(guān)關(guān)系.這是因?yàn)橹Я魉钶^淺水體溫度較高(表1),較高的水溫刺激產(chǎn)甲烷菌的活性[23],而深水區(qū)產(chǎn)生的CH4在上升的過程中會(huì)被氧化,另外由于深水區(qū)水壓的作用CH4也不容易釋放到水柱;夏季干流CH4濃度與SRP、CODMn呈顯著正相關(guān)關(guān)系(<0.05),與水深呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系(<0.05),水體中較高的CODMn往往預(yù)示著有機(jī)質(zhì)含量較高[24],加之較高的SRP通過影響初級(jí)生產(chǎn)力對(duì)CH4濃度產(chǎn)生影響.

人類活動(dòng)向水庫等內(nèi)陸生態(tài)系統(tǒng)中輸入大量的營養(yǎng)鹽以及有機(jī)質(zhì)等,這些過量的外源負(fù)荷一方面在水體中分解釋放出大量的CO2[25];另一方面造成水體富營養(yǎng)化及其初級(jí)生產(chǎn)力增加,光合作用增強(qiáng),增加CO2吸收量,從而降低CO2濃度[26].本研究發(fā)現(xiàn),潘家口水庫春季干流CO2通量和濃度與pH值呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系(<0.05),由于春季pH值較高(表1),CO2在水中易形成碳酸鹽,降低CO2分壓,從而減少CO2排放通量.夏季支流CO2濃度與氮等營養(yǎng)鹽呈顯著正相關(guān)(<0.05).由于水庫承接大量的外源輸入,使得水體中營養(yǎng)鹽負(fù)荷過高,營養(yǎng)鹽是浮游植物主要的營養(yǎng)源,浮游植物的光合作用和呼吸作用對(duì)CO2交換產(chǎn)生影響.

N2O的產(chǎn)生主要是經(jīng)含氮化合物的微生物轉(zhuǎn)化, 通過好氧的硝化作用[27]、厭氧的反硝化作用和硝化細(xì)菌的反硝化產(chǎn)生[28].N2O作為硝化和反硝化過程的中間產(chǎn)物,其產(chǎn)生取決于水體N的轉(zhuǎn)化速率及環(huán)境條件[29],因此,N2O的擴(kuò)散通量與氮負(fù)荷關(guān)系密切[30].本研究中,春季干流N2O通量與濃度與TN呈顯著正相關(guān)關(guān)系(<0.05).春季干流TN含量較高(表1),一般認(rèn)為N輸入會(huì)直接增加N2O產(chǎn)率,N2O/N2比值隨TN增加而增加[31].夏季干流和支流N2O通量與濃度與DO呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系(<0.05),與NO2--N呈正相關(guān)關(guān)系,這主要是因?yàn)橄募舅w中DO含量較低(表1),在硝化作用過程中,低DO使N2O產(chǎn)生量增加[32];同時(shí)較高濃度的NO2--N會(huì)促進(jìn) N2O的產(chǎn)生,原因是NO2--N對(duì)N2O還原酶有較強(qiáng)的抑制作用[33].這也與袁淑方等[34]在對(duì)于太湖流域源頭溪流N2O的研究結(jié)果具有一致性.

3.1.2 潘家口水庫溫室氣體濃度與通量季節(jié)特征 潘家口水庫水體CH4、CO2、N2O濃度和通量季節(jié)差異顯著,CH4濃度春季低于夏季,而通量春季高于夏季.沉積在底泥中的有機(jī)殘?bào)w在厭氧條件下分解產(chǎn)生CH4釋放進(jìn)入水體和大氣,加之灤河作為外源輸入到水體中的氮、磷等營養(yǎng)鹽類,為浮游生物供應(yīng)養(yǎng)分,富營養(yǎng)化加劇,同時(shí)較低的溶解氧含量,CH4氧化能力較弱[35],這也與Podgrajsek等[36]的研究結(jié)果一致,需要指出的是,冬季水面結(jié)冰,產(chǎn)生的CH4由于冰面的阻擋無法散逸出來,春季溫度回升冰層融化,CH4通過水氣界面散逸出來也可能是春季CH4通量高于夏季的原因之一.水體中CO2濃度和通量均呈現(xiàn)出春季高于夏季的規(guī)律.溫度的季節(jié)變化,導(dǎo)致水體浮游植物的生長周期變化,通過光合和呼吸作用,影響了水體中無機(jī)鹽、pH值、DO含量等變化,最終影響了水氣界面CO2的排放和吸收[37].N2O濃度和通量均表現(xiàn)為夏季顯著高于春季的季節(jié)變化規(guī)律,這種明顯的季節(jié)模式與春夏季不同的水體水溫密切相關(guān),加之北方夏季高溫多雨的氣候類型,外源土壤中存在的N2O隨地表徑流和壤中流進(jìn)入水庫,構(gòu)成外源輸入[38],也可能是導(dǎo)致夏季N2O產(chǎn)量高的原因.

3.2 溫室氣體排放通量的主要影響因素分析

水庫深層水體有機(jī)物是CH4的來源基礎(chǔ),有機(jī)物主要通過水庫消落帶淹沒植被和土壤、流域陸源有機(jī)物以及水體浮游植物自生有機(jī)物等途徑輸入[39].逐步回歸分析結(jié)果表明,影響CH4通量和濃度的關(guān)鍵影響因子為電導(dǎo)率(表2),電導(dǎo)率值越大,溶解于水中的雜質(zhì)越多,用于生物分解氧化的生物有效碳越多, CH4的產(chǎn)生量越多[8].此外,風(fēng)速是CH4通量和濃度的另一關(guān)鍵影響因子(表3),風(fēng)速增大可導(dǎo)致水體表層含氧量增加,加速水體中CH4氧化,減少CH4排放[36].但也有研究表明,風(fēng)力越大,擾動(dòng)的水體降低了水氣界面甲烷的擴(kuò)散阻力,進(jìn)而促進(jìn)CH4排放[40];此外,水體溫度也是影響CH4通量和濃度的另一關(guān)鍵影響因子,這是因?yàn)闇囟扔绊懏a(chǎn)甲烷菌活性.

表2 春季潘家口水庫溫室氣體通量、濃度與環(huán)境因子之間的回歸方程

表3 夏季潘家口水庫溫室氣體通量、濃度與環(huán)境因子之間的回歸方程

水—?dú)饨缑娴腃O2交換通量方向及大小主要取決于大氣與水表CO2分壓差及大小[41],由于短時(shí)間內(nèi)大氣CO2分壓保持恒定,因此水—?dú)饨缑鍯O2通量主要由水表CO2分壓決定.水表CO2分壓主要受風(fēng)速、堿度、水溫、碳酸鹽分解和生物泵的影響[42].逐步回歸分析結(jié)果表明風(fēng)速是影響CO2通量和濃度的關(guān)鍵影響因子(表2、表3),風(fēng)速對(duì)溫室氣體的影響與風(fēng)力大小、水深等參數(shù)相關(guān).風(fēng)力擾動(dòng)水體表面后,導(dǎo)致平靜水體表層破碎化、增大水氣接觸面,從而影響水體與大氣CO2濃度,影響水氣表面CO2的擴(kuò)散[12],也有可能是風(fēng)速與水流流速、溫度的共同作用下,影響了其他交換系數(shù)[15].

水體N2O產(chǎn)生主要由反硝化、短程硝化及硝化菌的反硝化作用產(chǎn)生.N2O是反硝化過程的必要中間產(chǎn)物,繼續(xù)還原時(shí)可生成氮?dú)?硝化作用中本應(yīng)氧化為NO2--N的羥胺因環(huán)境變化可發(fā)生短程硝化轉(zhuǎn)化為 N2O[43].本研究中水體無機(jī)氮水平是控制N2O濃度與通量的主導(dǎo)因子(表2、表3),N2O通量隨水中可利用態(tài)氮含量增加而增加[44],此外風(fēng)速通過影響N2O在水—?dú)饨缑娴姆謮浩胶鈦碛绊懰wN2O釋放[45].

3.3 潘家口水庫溫室氣體排放通量與國內(nèi)外其他水庫比較

本研究結(jié)果表明CH4、CO2春季擴(kuò)散通量顯著高于夏季,而N2O春季擴(kuò)散通量顯著低于夏季.經(jīng)與國內(nèi)外多個(gè)水庫比較發(fā)現(xiàn)(表4),潘家口水庫CH4通量高于江西省柘林水庫、白云山水庫、陡水水庫等,江西省地表水污染程度較低,且土壤類型以低有機(jī)質(zhì)、低肥力的紅壤為主[30],水體及底質(zhì)中有機(jī)質(zhì)濃度低,不利于溫室氣體的產(chǎn)生和釋放.但潘家口水庫CH4通量遠(yuǎn)低于熱帶Curua-Una、Petit Saut、亞熱帶Lake Baroon、Little Nerang Dam及寒帶Kotsamolampi水庫,這主要是由于各水庫庫齡不同[46]加之水庫周邊土地利用類型不同造成的[47].潘家口水庫CO2通量低于熱帶Curua-Una和Petit Saut 及溫帶玉渡山水庫等,高于洪家渡、水布埡、江西各水庫及其他亞熱帶、溫帶、寒帶水庫,可以發(fā)現(xiàn)氣候類型、樣地類型、水庫類型、消落帶植被及水庫對(duì)環(huán)境因素的響應(yīng)等也是影響溫室氣體排放的重要因素.潘家口水庫N2O擴(kuò)散通量低于溫帶洪門水庫、亞熱帶Lake Baroon、Little Nerang Dam及溫帶玉渡山水庫,高于本文所列出的其它熱帶、亞熱帶、溫帶及寒帶水庫,這也與水庫周邊分布不同的土地利用類型,為水庫提供了不同的有機(jī)質(zhì)輸入有關(guān).可以看出不同區(qū)域水庫溫室氣體排放通量差異較大,這個(gè)結(jié)果與水庫周邊土地利用方式、營養(yǎng)鹽負(fù)荷、水庫所處的不同氣候類型以及水庫的庫齡等因素都有關(guān)系.本研究結(jié)果也表明3種不同的溫室氣體尤其是CO2與N2O具有顯著的時(shí)空差異,這為準(zhǔn)確評(píng)估潘家口水庫的溫室氣體通量帶來了很大的挑戰(zhàn),同時(shí)也要求我們進(jìn)一步開展高頻次的監(jiān)測研究來闡明水庫溫室氣體生成、排放特征及控制因子.

表4 國內(nèi)外不同區(qū)域水庫溫室氣體排放通量比較

4 結(jié)論

4.1 潘家口水庫春夏季水體溫度、值、pH值、水深、NO3--N、NO2--N、TN、CODMn、DOC、Chl-a、DO含量的干流支流空間差異較大,季節(jié)上除NH4+-N、NO2--N、TN、TP、Chl-a和pH值外,其余均表現(xiàn)為春季大于夏季的特征.

4.2 潘家口水庫總體春季各溫室氣體濃度均為干流大于支流,夏季CH4濃度干流大于支流,而CO2和N2O濃度為干流小于支流;CH4和N2O濃度均為春季小于夏季,而CO2濃度春季略大于夏季.

4.3 潘家口水庫春季和夏季溫室氣體通量空間上和季節(jié)上差異都較大,具體表現(xiàn)為:空間上春夏季各溫室氣體通量均為干流高于支流.季節(jié)上CH4和CO2通量春季大于夏季,N2O通量春季小于夏季.

4.4 春季甲烷排放主要受電導(dǎo)率影響,而夏季CH4排放主要受風(fēng)速、TP、NH4+-N等影響;春季CO2擴(kuò)散通量主要受DO含量、風(fēng)速和SRP影響,夏季CO2擴(kuò)散通量主要受風(fēng)速和電導(dǎo)率影響;DO含量和風(fēng)速對(duì)春夏季N2O排放通量影響較大,同時(shí)春季N2O排放受電導(dǎo)率、NO3--N、NO2--N含量的影響也較大.

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致謝：本文研究工作受到水利部海河水利委員會(huì)引灤工程管理局的諸多幫助,在此深表謝意.

Dissolution and emission patterns and influencing factors of greenhouse gases in Panjiakou Reservoir.

YANG Fan-yan1,2, ZHANG Song-lin1*, WANG Shao-ming3, HU Xiao-kang2,4, WANG Hong-wei2, TANG Meng-yao2, ZHANG Min2, ZHONG Ji-cheng2*

(1.College of Geography and Environmental Sciences, Northwest Normal University, Lanzhou 730070, China；2.State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China；3. Bureau of Luanhe Diversion Project, Haihe Water Conservancy Commission, Ministry of Water Resources, Qianxi 064309, China；4.School of Environmental Science and Engineering, Anhui Normal University, Wuhu 241000, China)., 2021,41(11)：5303～5313

Hydropower reservoirs are important natural source of greenhouse gas emissions. Therefore, taking Panjiakou Reservoir, a large hydroelectric reservoir with deep water as an example, 33 sampling stations were set up in Panjiakou Reservoir in spring (may) and summer (August) of 2020. Headspace equilibrium gas chromatography and empirical model methods were used to measure the greenhouse gas concentrations in surface water and estimate the diffusive fluxes at the water-air interface, and the main influencing factors of greenhouse gas concentrations and fluxes in Panjiakou Reservoir were also analyzed. The results show that the average fluxes of CH4, CO2and N2O at the water-air interface of Panjiakou Reservoir in spring were (1.11±1.60)μmol/(m2·h), (1333.31±546.43) μmol/(m2·h), (76.65±19.54) nmol/(m2·h), respectively. In summer, the average fluxes of CH4, CO2and N2O at the water- air interface of Panjiakou Reservoir were (0.62±1.13) μmol/(m2·h), (746.08±1152.44)μmol/(m2·h), (141.18±256.02) nmol/(m2·h), respectively. The greenhouse gas emissions of Panjiakou Reservoir showed large spatio-temporal heterogeneity, the greenhouse gas fluxes of the main body were larger than those of the tributaries in spring and summer; the diffusion fluxes of CH4and CO2in spring were larger than those in summer, and the diffusion fluxes of N2O in summer are larger than those in spring. The results of statistical analysis shows that methane diffusion fluxes were mainly affected by environmental factors such as conductivity and wind speed, CO2diffusion fluxes were affected by wind speed, pH and DOC, and N2O diffusion fluxes were mainly affected by NO3--N、NO2--N in water column.

reservoir；greenhouse gases；water-gas interface；diffusion flux；impact factor

X511

A

1000-6923(2021)11-5303-11

楊凡艷(1994-),女,甘肅通渭人,西北師范大學(xué)碩士研究生,研究方向?yàn)樗w溫室氣體.

2021-04-06

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41371457;41771122);水利部海河水利委員會(huì)引灤工程管理局潘家口水庫內(nèi)源污染專項(xiàng)

*責(zé)任作者, 副研究員, jczhong@niglas.ac.cn;**教授, zhangsonglin65 @nwnu.edu.cn