尹 芳,封 凱,尹翠景,拜得珍,王 蕊,周園園,梁永春,劉 磊
青海典型工業(yè)區(qū)耕地土壤重金屬評(píng)價(jià)及源解析
尹 芳1,封 凱2,尹翠景2,拜得珍3*,王 蕊3,周園園3,梁永春2,劉 磊2
(1.長安大學(xué)土地工程學(xué)院,陜西 西安 710054;2.長安大學(xué)地球科學(xué)與資源學(xué)院,陜西 西安 710054;3.青海省環(huán)境科學(xué)研究設(shè)計(jì)院有限公司,青海 西寧 810000)
為了解黃河流域工業(yè)園區(qū)附近耕地土壤重金屬污染現(xiàn)狀、分布特點(diǎn)及污染來源,在青海省湟水流域甘河工業(yè)園區(qū)采集了138個(gè)表層土壤樣點(diǎn),測定了Cd、As、Pb、Cr、Cu、Ni、Zn等7種重金屬的含量及土壤pH值,以《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)》為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn),采用地累積指數(shù)、污染負(fù)荷指數(shù)、主成分分析、正定矩陣因子分析等方法對(duì)研究區(qū)耕地土壤重金屬污染進(jìn)行了研究分析.結(jié)果表明:7種土壤重金屬的濃度范圍分別為Cd(0.16~21.80mg/kg)、As(3.68~20.80mg/kg)、Pb(17.00~223.40mg/kg)、Cr(47.22~389.24mg/kg)、Cu(16.03~46.06mg/kg)、Ni(21.33~93.24mg/kg)、Zn(48.60~1535.10mg/kg),其中Cd污染最嚴(yán)重,存在13個(gè)高風(fēng)險(xiǎn)值點(diǎn),52個(gè)中風(fēng)險(xiǎn)值點(diǎn);其次為Zn,存在13個(gè)中風(fēng)險(xiǎn)值點(diǎn);Cr和Pb分別存在2個(gè)和1個(gè)中風(fēng)險(xiǎn)值點(diǎn),其他重金屬的采樣點(diǎn)均為低風(fēng)險(xiǎn).研究區(qū)耕地土壤重金屬污染以中部偏東地區(qū)最為嚴(yán)重,與研究區(qū)工廠企業(yè)的位置一致,兩種主要重金屬污染元素Cd和Zn的污染均表現(xiàn)出以工廠企業(yè)為中心,中心區(qū)污染最嚴(yán)重,向外污染程度逐漸降低.綜合地累積指數(shù)和污染負(fù)荷指數(shù)分析的結(jié)果,研究區(qū)絕大多數(shù)地區(qū)污染較輕,在中部偏東工業(yè)園區(qū)周邊地區(qū)污染較為嚴(yán)重,Cd和Zn是其主要貢獻(xiàn)元素.造成研究區(qū)耕地土壤重金屬污染的來源主要包括交通運(yùn)輸、工業(yè)生產(chǎn)、農(nóng)業(yè)活動(dòng)、燃煤發(fā)電及自然成土過程等.
耕地土壤;重金屬;污染評(píng)價(jià);PMF模型
土壤作為生物圈中最活躍的部分,極易受到人為活動(dòng)的污染破壞,其中以重金屬污染對(duì)人類健康影響最大[1].依據(jù)國家對(duì)耕地土壤污染的管控標(biāo)準(zhǔn),當(dāng)土壤中重金屬濃度大于篩選值,小于等于管制值時(shí),食用農(nóng)產(chǎn)品可能會(huì)出現(xiàn)達(dá)不到質(zhì)量安全標(biāo)準(zhǔn)等風(fēng)險(xiǎn);大于管制值時(shí),食用農(nóng)產(chǎn)品將無法滿足質(zhì)量安全標(biāo)準(zhǔn)[2].2014年《全國土壤污染調(diào)查公報(bào)》中表明,我國已有19.4%的耕地土壤存在重金屬污染的問題[3].
土壤重金屬污染的來源既包括成土過程等自然因素,也包括工業(yè)生產(chǎn)、農(nóng)業(yè)活動(dòng)等人為因素[4-5].對(duì)土壤質(zhì)量的評(píng)價(jià)與溯源分析是管理、治理土壤污染的前提,可以為土地資源合理開發(fā)利用、生態(tài)環(huán)境有效管理保護(hù)、土壤污染綜合防治提供理論支撐和科學(xué)依據(jù).目前,關(guān)于土壤重金屬污染評(píng)價(jià)的研究主要采用指數(shù)評(píng)價(jià)法與綜合模型評(píng)價(jià)法[6-7].指數(shù)評(píng)價(jià)法以數(shù)理統(tǒng)計(jì)為主,簡便易行,是用比較明確的標(biāo)準(zhǔn)界限將土壤的污染程度進(jìn)行等級(jí)劃分,是目前土壤重金屬評(píng)價(jià)中應(yīng)用最廣泛的方法[8];綜合評(píng)價(jià)模型綜合考慮土壤環(huán)境各污染因素的權(quán)重,使評(píng)價(jià)更具科學(xué)性,包括模糊綜合評(píng)價(jià)法、主成分分析法、灰色聚類法、層次分析法等方法[9-10].對(duì)于土壤重金屬的污染溯源分析,目前相關(guān)研究主要采用的方法包括地統(tǒng)計(jì)模型[11]、多元統(tǒng)計(jì)分析[12-13]、穩(wěn)定同位素比值分析[14]、正定矩陣因子分析(PMF)[1,5,14-15]等,其中PMF方法在確定污染源貢獻(xiàn)率方面更具優(yōu)勢[16],已廣泛應(yīng)用于大氣、水、土壤等多個(gè)領(lǐng)域的溯源研究[17].
湟水河作為黃河流域上游的重要支流和青海省的母親河,對(duì)于青海省乃至黃河流域生態(tài)保護(hù)和高質(zhì)量發(fā)展均具有重要的作用.目前,關(guān)于土壤重金屬污染的研究在全國大多數(shù)地區(qū)均有開展,但我國學(xué)者在湟水流域乃至黃河流域?qū)ν寥乐亟饘傥廴镜难芯恐饕性跐竦亍⒌V區(qū)周邊的土壤[18-19],或針對(duì)中下游或入??诘母赝寥繹20-21].在相關(guān)文獻(xiàn)的查閱中,關(guān)于湟水流域的污染問題,大都集中在水質(zhì)的問題上,少有針對(duì)耕地土壤重金屬污染的相關(guān)研究,且以因子分析方法為主,存在不能識(shí)別出的污染源的局限性[22-23].因此,本文基于前期的調(diào)查分析,選取了湟水流域土壤重金屬污染最為突出的甘河工業(yè)園區(qū)周邊作為研究區(qū),以Cd、As、Pb、Cr、Cu、Ni、Zn七種土壤重金屬作為研究對(duì)象,利用指數(shù)評(píng)價(jià)法、PMF等方法進(jìn)行土壤重金屬污染的質(zhì)量評(píng)價(jià)與溯源分析研究,為改善湟水流域耕地土壤重金屬污染提供數(shù)據(jù)支持,而且對(duì)黃河流域工業(yè)園區(qū)耕地土壤污染及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估具有示范意義.
研究區(qū)(36°29'49"N~36°36'47"N,101°25'44"E~ 101°35'2"E)位于青海省西寧市湟中區(qū)中部,總面積約190km2(圖1).該地區(qū)氣候類型為溫帶大陸性氣候,夏季高溫,冬季寒冷,氣溫年較差大,全年降水少.地形以高原、山地為主,地勢起伏較大.研究區(qū)土地利用類型復(fù)雜多樣,分布有較多的城鎮(zhèn)、工礦、居民用地,是整個(gè)湟水流域的工業(yè)集中地帶,主要為各種金屬(鋁、銅、鉛、鋅、鐵)的冶煉加工廠和壓延加工廠、化工廠、無機(jī)鹽制造廠等企業(yè).農(nóng)田以旱地為主,城鎮(zhèn)周邊分布有較多養(yǎng)殖場.
圖1 采樣點(diǎn)位置與研究區(qū)域
采樣點(diǎn)的選擇以半隨機(jī)布點(diǎn)法和格網(wǎng)法相結(jié)合,在預(yù)測的高污染風(fēng)險(xiǎn)地區(qū)加密布點(diǎn).于2020年9月29日~10月3日進(jìn)行樣品采集工作.采樣時(shí)在約20m× 20m正方形4個(gè)頂點(diǎn)和中心采取5個(gè)0~20cm的表層土壤,均勻混合作為該樣點(diǎn)的土壤樣品,共采集樣品138個(gè)(圖1).所有的土壤樣點(diǎn)均利用手持GPS進(jìn)行中心點(diǎn)精確定位.將采集好的樣品置于實(shí)驗(yàn)室風(fēng)干,研磨并過篩(200目),裝入紙袋備用.依據(jù)《全國土壤污染狀況詳查樣品分析測試技術(shù)規(guī)定》[24]對(duì)土壤中Cd、As、Pb、Cr、Cu、Ni、Zn 7種重金屬及土壤pH進(jìn)行檢測,獲取土壤重金屬濃度數(shù)據(jù).
1.3.1 研究區(qū)污染評(píng)價(jià) 研究區(qū)污染評(píng)價(jià)分為單因子污染評(píng)價(jià)和綜合污染評(píng)價(jià)兩部分,其中單因子污染評(píng)價(jià)采用地累積指數(shù)法[25],區(qū)域綜合污染評(píng)價(jià)采用污染負(fù)荷指數(shù)法[26-27].
地累積指數(shù)法不僅考慮了人為污染因素、環(huán)境地球化學(xué)背景值,并兼顧自然成巖作用對(duì)背景值的影響,獲得重金屬污染級(jí)別,結(jié)果可以反映重金屬的自然分布特征,評(píng)價(jià)人類活動(dòng)對(duì)重金屬污染的影響,計(jì)算式如下:
式中:geo為地累積指數(shù);C為污染元素實(shí)測濃度,單位mg/kg;B為污染物元素的地球化學(xué)環(huán)境背景值,采用《中國土壤元素背景值》[28]中規(guī)定的7種重金屬C層土壤算術(shù)平均值,單位mg/kg.為考慮到造巖運(yùn)動(dòng)可能引起的背景值的波動(dòng)而設(shè)定的參數(shù),一般取1.5.地累積指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)如表1所示:
表1 Igeo值與污染物污染水平的關(guān)系
污染負(fù)荷指數(shù)法利用求積統(tǒng)計(jì)法直觀反映多種重金屬對(duì)環(huán)境污染的貢獻(xiàn)值及其在空間、時(shí)間上的變化趨勢,可高度概括多種重金屬的綜合污染程度,其計(jì)算式如下:
式中:CF為元素的最高污染系數(shù);C為元素的實(shí)測含量,單位mg/kg;C為元素的環(huán)境背景值,采用《中國土壤元素背景值》[28]中規(guī)定的7種重金屬A層土壤算術(shù)平均值,單位mg/kg;PLI是評(píng)價(jià)區(qū)域某一點(diǎn)的污染負(fù)荷指數(shù);為評(píng)價(jià)元素的個(gè)數(shù).污染負(fù)荷指數(shù)的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)如表2所示:
表2 PLI值與區(qū)域污染水平的關(guān)系
1.3.2 溯源分析 正定矩陣因子分析法(PMF)是一種基于因子分析原理的數(shù)據(jù)分析方法[1,5,14-15].PMF模型將原始矩陣(×)因子化,分解為兩個(gè)因子矩陣,(×)和(×),以及一個(gè)殘差矩陣(×),計(jì)算式如下:
式中:X為第個(gè)樣品的第個(gè)化學(xué)成分的濃度;F為源中第個(gè)化學(xué)成分的濃度,即源成分譜矩陣;G為源對(duì)第個(gè)樣品的貢獻(xiàn),即源的分擔(dān)率矩陣;E是殘差矩陣.
PMF定義了一個(gè)目標(biāo)函數(shù):
式中:ij表示第個(gè)樣品的第個(gè)化學(xué)成分的不確定度.
PMF模型基于Multilinear engine-2算法進(jìn)行迭代計(jì)算,不斷地分解原始矩陣,得到最優(yōu)的矩陣和,最優(yōu)化目標(biāo)是使趨于自由度值,即×.
PMF軟件中不僅需要輸入濃度文件,還需要不確定度文件.不確定度數(shù)據(jù)文件的計(jì)算方法如下:
當(dāng)各個(gè)元素的濃度小于或等于相應(yīng)的方法檢出限(MDL)時(shí),不確定度的值為:
當(dāng)各個(gè)元素的濃度大于相應(yīng)的MDL時(shí),不確定度的值為:
式中:為相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差;為元素濃度, mg/kg;MDL為方法檢出限, mg/kg.
作為模型主要診斷技術(shù)的信噪比能夠說明在測量值中的可變性是真實(shí)的還是數(shù)據(jù)的干擾,信噪比越小表明這種化學(xué)成分在模型中越不穩(wěn)定,樣品被檢出的可能性越小.PMF的因子數(shù)通過多次試驗(yàn)的分析結(jié)果、誤差及值的相對(duì)變化等確定[29].
2.1.1 重金屬含量統(tǒng)計(jì) 表3是研究區(qū)7種重金屬的主要統(tǒng)計(jì)特征,其中低、中、高風(fēng)險(xiǎn)以《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(以下簡稱《GB 15618—2018》)[2]中農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值和風(fēng)險(xiǎn)管控值為標(biāo)準(zhǔn)確定.當(dāng)土壤中重金屬濃度小于等于風(fēng)險(xiǎn)篩選值時(shí),農(nóng)用地土壤污染為低風(fēng)險(xiǎn),一般情況下可以忽略;濃度介于風(fēng)險(xiǎn)篩選值和風(fēng)險(xiǎn)管制值之間時(shí),農(nóng)用地土壤污染為中風(fēng)險(xiǎn),食用農(nóng)產(chǎn)品可能會(huì)出現(xiàn)達(dá)不到質(zhì)量安全標(biāo)準(zhǔn)等風(fēng)險(xiǎn),原則上應(yīng)當(dāng)采取相關(guān)的安全利用措施進(jìn)行管理修復(fù);大于風(fēng)險(xiǎn)管制值時(shí),農(nóng)用地土壤污染為高風(fēng)險(xiǎn),食用農(nóng)產(chǎn)品無法滿足質(zhì)量安全標(biāo)準(zhǔn),原則上需要進(jìn)行退耕還林等嚴(yán)格管控措施.
研究區(qū)土壤重金屬污染以Cd元素最為嚴(yán)重,存在52個(gè)中風(fēng)險(xiǎn)值點(diǎn)和13個(gè)高風(fēng)險(xiǎn)值;其次為Zn元素,存在13個(gè)中風(fēng)險(xiǎn)值;Cr元素和Pb元素分別存在2個(gè)和1個(gè)中風(fēng)險(xiǎn)值,其余3種元素均為低風(fēng)險(xiǎn)值.研究區(qū)7種重金屬的平均含量中,僅Cd元素的平均值超過了《GB 15618—2018》[2]中的風(fēng)險(xiǎn)篩選值,其他重金屬的平均濃度均低于風(fēng)險(xiǎn)篩選值.變異系數(shù)反映了7種重金屬的離散程度的大小,Cd元素、Pb元素、Zn元素的變異系數(shù)較大,說明他們的離散程度較大(表3).綜上,研究區(qū)的土壤重金屬污染以Cd元素和Zn元素最為嚴(yán)重.
表3 研究區(qū)土壤重金屬含量特征
圖2 地累積指數(shù)箱型
2.1.2 空間分布特征及污染評(píng)價(jià) 按照式(1)由圖2可知,138個(gè)樣點(diǎn)所有重金屬元素的地累積指數(shù)最大值均大于0,表明7種元素在研究區(qū)均具有不同程度的污染,其中As、Cu和Ni3種元素的最大值大于0且小于1,達(dá)到了輕微污染水平;Cr和Pb 2種元素的最大值大于2且小于3,達(dá)到了中度污染水平,Zn元素的最大值大于3且小于4,達(dá)到了偏重污染水平,但6種元素的平均值均小于0,屬于無污染水平,表明這6種元素在研究區(qū)個(gè)別地點(diǎn)存在污染,整體上污染較小;Cd元素的污染較為嚴(yán)重,最大值超過了5,達(dá)到了極重污染水平,雖然平均值較小(1.91),屬于輕度污染水平,但有較多采樣點(diǎn)的地累積指數(shù)超過了0,這印證了Cd元素是研究區(qū)耕地土壤的主要污染物,且存在個(gè)別較重的污染地區(qū).選取研究區(qū)污染較嚴(yán)重的Cd和Zn兩種元素,對(duì)兩種重金屬地累積指數(shù)以及研究區(qū)污染負(fù)荷指數(shù)進(jìn)行反距離權(quán)重插值,并對(duì)插值結(jié)果進(jìn)行交叉留一檢驗(yàn),檢查插值結(jié)果的可信性.插值及檢驗(yàn)的結(jié)果如圖3、圖4所示:
圖3 反距離權(quán)重插值結(jié)果
(a)Cd地累積指數(shù);(b)Zn地累積指數(shù);(c)研究區(qū)污染負(fù)荷指數(shù)
由地累積分析結(jié)果可知,研究區(qū)Cd元素污染以中部偏東地區(qū)最為嚴(yán)重,部分區(qū)域達(dá)到了極重污染的標(biāo)準(zhǔn)(圖3a).研究區(qū)Zn元素的污染程度相對(duì)較低,大部分地區(qū)為輕度污染或無污染,個(gè)別區(qū)域出現(xiàn)了中度污染和偏重污染,污染嚴(yán)重的地區(qū)與Cd元素污染空間分布特征基本一致,該地區(qū)分布有較多的鋅、鋁冶煉加工廠及煉焦廠,是研究區(qū)工廠、企業(yè)的集中地區(qū)(圖3b).
7種重金屬綜合污染分析結(jié)果表明,研究區(qū)絕大多數(shù)地區(qū)按照污染負(fù)荷指數(shù)標(biāo)準(zhǔn)為中等污染區(qū),從三維圖中可以看出中等污染區(qū)域內(nèi)部存在較大差異,研究區(qū)中部偏東地區(qū)污染負(fù)荷指數(shù)明顯高于其他地區(qū),在中部偏東的地區(qū)出現(xiàn)了強(qiáng)污染和極強(qiáng)污染,這與研究區(qū)主要污染物Cd元素和Zn元素的高值區(qū)域一致(圖3c),研究區(qū)耕地土壤重金屬污染整體上表現(xiàn)出以工廠企業(yè)為高污染中心,向外污染程度逐漸降低的趨勢.對(duì)兩種元素的地累積指數(shù)和污染負(fù)荷指數(shù)分析進(jìn)行交叉留一檢驗(yàn),3個(gè)結(jié)果的決定系數(shù)(2)均大于0.6,表明建模的結(jié)果較可靠(圖4).
2.2.1 主成分分析、聚類分析結(jié)果 考慮到7種重金屬濃度數(shù)量級(jí)不同的問題,在進(jìn)行主成分分析和聚類分析之前對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行了均值標(biāo)準(zhǔn)化的處理.綜合考慮特征值、因子相關(guān)性、累積解釋變量等因素的前提下,本文提取了3個(gè)主成分作為主成分分析結(jié)果,3個(gè)主成分共解釋了93.091%的信息量,其中第一主成分~第三主成分分別解釋了57.743%、23.603%和11.745%的原始信息,主成分系數(shù)矩陣如表4所示.由主成分系數(shù)矩陣可知,第一主成分主要由Cd、Pb、Cu和Zn元素構(gòu)成,第二主成分主要由Cr和Ni元素構(gòu)成,第三主成分主要由As元素構(gòu)成.主成分分析的KMO檢驗(yàn)值為0.705,通過了水平為0.01的顯著性檢驗(yàn).將主成分分析的結(jié)果作為7種重金屬的分類依據(jù),可以作為溯源分析時(shí)考慮同一主成分重金屬污染源可能一致的依據(jù).
表4 主成分矩陣
注:括號(hào)內(nèi)百分比表示主成分的因子載荷貢獻(xiàn)率.
以7種重金屬均值標(biāo)準(zhǔn)化后的濃度作為分類指標(biāo),對(duì)138個(gè)樣本點(diǎn)進(jìn)行聚類分析,結(jié)果如圖5所示.在0~5距離內(nèi),Cd、Pb和Zn元素首先聚為一類;距離為5時(shí),Cr和Ni元素聚為一類;隨距離增加,距離為10時(shí),Cu元素與Cd、Pb、Zn元素聚為一類,在距離為19時(shí)As元素加入,As、Cu、Cd、Pb、Zn 5種元素聚為一類.按照聚類分析的結(jié)果將7種重金屬分為3類,結(jié)果與主成分分析3個(gè)主成分的元素構(gòu)成一致.聚類分析在主成分分析結(jié)果的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步提供了同源污染物的優(yōu)先順序.
2.2.2 正定矩陣因子分析 為進(jìn)一步明確各重金屬的來源,利用PMF模型對(duì)研究區(qū)農(nóng)田重金屬污染進(jìn)行源解析.
圖5 聚類分析譜系
PMF因子數(shù)通過多次運(yùn)行程序并綜合考慮值、信噪比、2等確定.分別設(shè)置因子數(shù)為3、4和5,模型的迭代計(jì)算次數(shù)設(shè)置為30次,經(jīng)過比較最終確定PMF解析因子數(shù)為5.通過對(duì)模型進(jìn)行調(diào)整、改進(jìn),將實(shí)測值與模型預(yù)測值比較,Ni元素?cái)M合曲線2為0.8,其他重金屬擬合曲線2均在0.9以上,表明實(shí)測值與模擬值的相關(guān)性較強(qiáng),擬合結(jié)果較好,因子具有代表性.
通過模型運(yùn)算獲得的研究區(qū)樣點(diǎn)各重金屬源貢獻(xiàn)率如圖6所示,7種重金屬在各因子中的占比情況如表5所示.
Cr、Ni在因子1有較高的占比,貢獻(xiàn)率分別達(dá)到63%和30%.相關(guān)研究表明,土壤Cr、Ni兩者之間存在共同的來源,這兩種重金屬在表生地球化學(xué)過程中均為親鐵元素,土壤中的含量極有可能由成土過程主導(dǎo)[30-31].研究區(qū)采樣點(diǎn)中,除兩個(gè)點(diǎn)外,兩種重金屬的濃度都低于背景值,且濃度分布規(guī)律基本一致.根據(jù)主成分分析和聚類分析的結(jié)果,兩者相關(guān)性較高.因此將因子1定義為土壤母質(zhì)源.
As在因子2有較高的占比,貢獻(xiàn)率達(dá)到70.4%,遠(yuǎn)超其他重金屬.相關(guān)研究表明[32-33],土壤中的As含量主要與化石燃料的燃燒有關(guān),化石燃料燃燒產(chǎn)生的煙塵進(jìn)入空氣中后隨氣流擴(kuò)散,沉降到企業(yè)周邊土壤中.研究區(qū)位于甘河工業(yè)園區(qū),該地區(qū)是湟水流域內(nèi)的工業(yè)密集區(qū),且工廠企業(yè)發(fā)電多以火電為主,土壤中As的污染源可能來自一些燃煤量大的工業(yè)部門.因此將因子2定義為燃煤源.
圖6 耕地土壤重金屬PMF源解析模型
表5 土壤重金屬污染來源貢獻(xiàn)率(%)
Cd、Zn在因子3有較高的占比,貢獻(xiàn)率分別為58%和51.1%.這兩種重金屬是研究區(qū)土壤的主要污染物.土壤Cd污染主要包括礦石冶煉和精煉排放的煙塵沉降,農(nóng)藥、化肥和塑料薄膜的使用等來源[34-35].土壤中Zn的累積主要與有色金屬加工等工業(yè)及牲畜糞便有關(guān)[36-37].在兩種重金屬污染嚴(yán)重的地區(qū),分布有許多制鋅、制鋁、煉焦、化工等污染企業(yè),企業(yè)生產(chǎn)過程中Cd、Zn等重金屬均會(huì)作為附加產(chǎn)物產(chǎn)生,并通過人類活動(dòng)和自然環(huán)境的循環(huán)作用最終進(jìn)入到土壤中,造成重金屬污染.此外,研究區(qū)采樣點(diǎn)均為農(nóng)田和牧場,研究區(qū)耕地以旱地為主,牧場以牦牛養(yǎng)殖為主,農(nóng)藥、化肥和塑料薄膜的使用以及喂養(yǎng)牦牛的飼料、牦牛產(chǎn)生的糞便等也是兩種重金屬污染的重要的來源.因此將因子3定義為農(nóng)業(yè)活動(dòng)和工業(yè)活動(dòng)源.
Cu、Ni、Cr在因子4上有較高的占比,貢獻(xiàn)率分別為52%、30.8%和26.1%.相關(guān)資料表明,這三種重金屬是電鍍過程中典型的污染產(chǎn)物[38-39].研究區(qū)分布有較多的合金冶煉和壓延加工企業(yè),以鐵合金、鋁合金、銅合金等為主,合金生產(chǎn)會(huì)涉及到電鍍等過程,產(chǎn)生包含重金屬污染物的廢氣、廢水、廢渣,并進(jìn)入到土壤中,從而造成污染.因此將因子4定義為電鍍?cè)?
Cd和Pb在因子5上有較高的占比,貢獻(xiàn)率分別為30.4%和37.9%.交通工具燃油的主要產(chǎn)物為Pb,且交通工具排放的尾氣中還含有包括Cd在內(nèi)的多種有害重金屬[40-41].研究區(qū)為工業(yè)集中區(qū),路網(wǎng)密集且車流量較大,為運(yùn)送企業(yè)需求的原材料或生產(chǎn)的產(chǎn)品,多有重型貨車往來運(yùn)輸,貨車等交通工具排放尾氣中的重金屬通過氣流擴(kuò)散、大氣沉降等作用在耕地中累積,從而造成污染.因此將因子5定義為交通源.
通過統(tǒng)計(jì)5個(gè)來源因子對(duì)7種重金屬的貢獻(xiàn)率,表明Cd元素主要來源于工業(yè)生產(chǎn)、農(nóng)業(yè)活動(dòng)和交通運(yùn)輸,As元素主要來源于燃煤,Pb污染主要來源于交通運(yùn)輸,Cr元素主要來源于成土過程,Cu元素主要來源于工業(yè)生產(chǎn),Ni元素主要來源于成土過程和工業(yè)生產(chǎn),Zn元素主要來源于工業(yè)生產(chǎn)和農(nóng)業(yè)活動(dòng).
為了解研究區(qū)耕地土壤重金屬的一般特征,本文利用數(shù)理統(tǒng)計(jì)方法得到了相關(guān)指標(biāo)(表3).研究區(qū)7種土壤重金屬的濃度范圍分別為Cd(0.16~ 21.80mg/kg)、As(3.68~20.80mg/kg)、Pb(17.00~ 223.40mg/kg)、Cr(47.22~389.24mg/kg)、Cu(16.03~ 46.06mg/kg)、Ni(21.33~93.24mg/kg)、Zn(48.60~ 1535.10mg/kg).從平均值來看,Cd污染按照《GB 15618-2018》[2]的標(biāo)準(zhǔn)達(dá)到了中等污染水平,需要及時(shí)采取相關(guān)措施進(jìn)行防治.耕地土壤重金屬變異系數(shù)反映的離散程度可以按以下分級(jí):CV<15%表示變化很小,15%-36%表示中等變化,CV>36%表示高變化[42].從變異系數(shù)來看,研究區(qū)7種土壤重金屬的變異系數(shù)由大到小依次為Cd(180%)>Zn(121%)> Pb(74%)>Cr(45%)>As(24%)>Ni(20%)>Cu(15%),體現(xiàn)了外部因素對(duì)這7種重金屬含量造成影響的程度.其中Cd和Zn的變異系數(shù)超過了100%,兩種元素的高變異性說明了外部因素對(duì)它們的累計(jì)造成了很大的影響[43].綜合重金屬污染特征表明,研究區(qū)耕地土壤重金屬污染的首要污染物是Cd,其次為Zn,其它重金屬對(duì)耕地土壤的污染基本在可接受的范圍內(nèi),因此對(duì)研究區(qū)土壤重金屬污染治理的重點(diǎn)為Cd和Zn.
基于對(duì)污染特征分析的結(jié)果,本文僅對(duì)研究區(qū)的兩種主要重金屬污染以及整體污染作了污染評(píng)價(jià)分析.從空間分布上來看(圖3),兩種主要重金屬污染物表現(xiàn)出了相同的空間分布規(guī)律,即中、高污染風(fēng)險(xiǎn)主要集中在研究區(qū)中部偏東工業(yè)園周邊地區(qū).本研究采用的三維插值圖不僅可以區(qū)分研究區(qū)內(nèi)不同污染等級(jí)區(qū)域,也可以表征相同污染等級(jí)的內(nèi)部差異,以此對(duì)整個(gè)研究區(qū)的重金屬污染進(jìn)行評(píng)價(jià).結(jié)果表明,研究區(qū)整體污染水平較低,僅個(gè)別區(qū)域污染水平較高,主要集中于工廠企業(yè)附近,在重金屬污染防治過程中應(yīng)給予重點(diǎn)關(guān)注.
本文利用PCA和PMF模型相結(jié)合的方法,分析得到研究區(qū)7種土壤重金屬的5種潛在來源,即土壤母質(zhì)源、燃煤源、農(nóng)業(yè)活動(dòng)和工業(yè)活動(dòng)源、電鍍?cè)春徒煌ㄔ?PMF是目前土壤重金屬溯源分析使用較多的方法,本文在使用PMF模型進(jìn)行土壤溯源分析時(shí),通過調(diào)整因子數(shù)和模型參數(shù),最終獲得了較好的結(jié)果.PCA、聚類分析和PMF方法獲得的結(jié)果較為一致,可互相佐證. 兩種主要污染物Cd、Zn主要來源為農(nóng)業(yè)活動(dòng)和工業(yè)活動(dòng)源,與Cd、Zn污染分布于工業(yè)企業(yè)園區(qū)周邊的特征吻合,證實(shí)了將單因子污染評(píng)價(jià)、綜合污染評(píng)價(jià)與PMF 模型結(jié)合可以確定重金屬的污染程度并對(duì)來源進(jìn)行解析,為土壤整治措施的制定提供參考依據(jù).
4.1 研究結(jié)果表明,Cd是研究區(qū)耕地土壤重金屬污染的首要污染物,有9.4%的高風(fēng)險(xiǎn)樣點(diǎn),37.7%的中風(fēng)險(xiǎn)樣點(diǎn).其次為Zn,有9.4%的中風(fēng)險(xiǎn)樣點(diǎn).研究區(qū)土壤重金屬污染防治應(yīng)以Cd和Zn為主.
4.2 研究區(qū)耕地土壤重金屬污染以中部偏東地區(qū)最為嚴(yán)重,是工廠企業(yè)最集中的地方.兩種主要重金屬污染物Cd和Zn均表現(xiàn)出以工廠企業(yè)為高污染中心,向外污染程度逐漸降低的趨勢.地累積指數(shù)和污染負(fù)荷指數(shù)評(píng)價(jià)表明研究區(qū)絕大多數(shù)地區(qū)污染較輕,在中部偏東地區(qū)污染嚴(yán)重.
4.3 造成研究區(qū)耕地土壤重金屬污染的來源中,Cd主要來自工業(yè)生產(chǎn)、農(nóng)業(yè)活動(dòng)以及交通運(yùn)輸,Zn主要來自工業(yè)生產(chǎn)和農(nóng)業(yè)活動(dòng),As主要來自化石燃料的燃燒,Cr和Ni主要來自成土過程及工業(yè)活動(dòng),Cu主要來自電鍍過程,Pb主要來自交通運(yùn)輸.
4.4 利用指數(shù)評(píng)價(jià)法、PMF等方法進(jìn)行土壤重金屬污染質(zhì)量評(píng)價(jià)與溯解析研究,可以為湟水流域耕地土壤重金屬污染提供數(shù)據(jù)支持,對(duì)黃河流域工業(yè)園區(qū)耕地土壤污染及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估具有示范意義.
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Evaluation and source analysis of heavy metal in cultivated soil around typical industrial district of Qinghai province.
YIN Fang1, FENG Kai2, YIN Cui-jing2, BAI De-zhen3*, WANG Rui3, ZHOU Yuan-yuan3, LIANG Yong-chun2, LIU Lei2
(1.School of Land Engineering, Chang¢an University, Xi¢an 710054, China;2.School of Earth Sciences and Resources, Chang¢an University, Xi¢an 710054, China;3.Qinghai Research and Design institute of Environmental Sciences, Xining 810000, China)., 2021,41(11):5217~5226
In order to understand the current status, spatial distribution characteristics, and pollution sources of heavy metal pollution in the cultivated soil around the industrial district of the Yellow River Watershed, 138 surface soil samples were collected from Ganhe Industrial District in Huangshui Watershed, Qinghai Province. The factors including the soil pH and seven heavy metal elements (Cd, As, Pb, Cr, Cu, Ni, and Zn) were measured in the laboratory. According to the standard named Soil environmental quality: Risk control standard for soil contamination of agricultural land, methods including the geo-accumulation index, pollution load index, principal component analysis and positive matrix factorization were adopted to evaluate the pollution level and analyse the sources of the heavy metals in the study area. A series of results have been obtained. The concentration ranges of the seven soil heavy metal elements were Cd (0.16~21.80mg/kg), As (3.68~20.80mg/kg), Pb (17.00~223.40mg/kg), Cr (47.22~389.24mg/kg), Cu (16.03~46.06mg/kg), Ni (21.33~93.24mg/kg), Zn (48.60~1535.10mg/kg), respectively. The Cd pollution was the most serious, which had 13 high-risk samples and 52 medium-risk samples. Zn was the second polluting element, which had 13 medium-risk points. There were only two medium-risk samples and one medium-risk sample for Cr and Pb, respectively. For the other elements, all the samples were at low risk. The pollution of heavy metals in the cultivated soils was mostly distributed in the central-eastern part of the study area, which was roughly consistent with the location of the factories and enterprises in the study area. The pollution areas of the two major elements, Cd and Zn, were distributed around the factories and enterprises and showed an obvious trend of gradually decreasing from the centre to outside. The results of the geo-accumulation index and pollution load index showed that most regions of the study area were less polluted. The pollution was more serious in the area around the central-eastern industrial park, and Cd and Zn were the main contributing elements. The sources of heavy metal pollution in the cultivated soil of the study area mainly included transportation, industrial emission, agricultural activities, coal-fired power generation, and natural soil formation processes.
cultivated soil;heavy metals;pollution evaluation;PMF model
X53
A
1000-6923(2021)11-5217-10
尹 芳(1983-),女,河北河間人,副教授,博士,主要從事遙感與GIS應(yīng)用研究.發(fā)表論文20余篇.
2021-03-02
青海省重大科技專項(xiàng)(2018-SF-A4);國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(42071258);中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金(300102270204, 300102278303)
* 責(zé)任作者, 副研究員, 282785316@qq.com