張 咪,段菁春,殷麗娜,胡丙鑫,康盼茹,李燕麗,劉文雯,周雪明

北京市2018年春季一次沙塵回流過程的污染特征

張 咪,段菁春*,殷麗娜,胡丙鑫,康盼茹,李燕麗,劉文雯,周雪明

(中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 100012)

通過監(jiān)測數(shù)據(jù)分析,結(jié)合軌跡模擬和特征雷達圖的分析結(jié)果,對2018年4月14～19日北京出現(xiàn)的一次沙塵天氣過程進行分析.結(jié)果顯示:依據(jù)(PM2.5)和(PM10)及其比值PM2.5/PM10[(PM2.5)/(PM10),下同]的變化情況,此次沙塵過程可分為沙塵期、中間期、回流期和回流后期4個典型時期.沙塵期(PM10)平均值達到(278.5±83.7)μg/m3,明顯高于回流期和回流后期,回流后期(PM2.5)平均值達到(135.5±16.9)μg/m3,明顯高于回流期和沙塵期.沙塵期逐小時PM2.5/PM10<0.2,回流期和回流后期PM2.5/PM10比值分別介于0.3～0.6和0.5～0.8范圍內(nèi).SO42-、NO3-和NH4+等(SNA)水溶性離子沙塵期濃度占比僅為7.3%±2.5%,沙塵回流期和回流后期SNA占比分別增長至47.0%±6.3%和51.3%±5.7%.研究表明,受天氣系統(tǒng)影響,回流沙塵可裹挾南部的細顆粒和氣態(tài)污染物輸送到北京后發(fā)生累積和二次轉(zhuǎn)化,從而推高PM2.5濃度,因此發(fā)生沙塵回流時,區(qū)域內(nèi)應(yīng)加強一次污染物排放的管控力度,同時北京市需進一步加強機動車氮氧化物的排放監(jiān)管.

沙塵；回流；污染特征；管控

沙塵天氣是風(fēng)將地面塵土、沙粒卷入空中使得空氣混濁的一種天氣現(xiàn)象統(tǒng)稱,包括浮塵、揚沙、沙塵暴、強沙塵暴和特強沙塵暴天氣[1-2].據(jù)報道,北京市春季空氣質(zhì)量受外來沙塵影響可發(fā)生重度及重度以上空氣污染[3-5].近年來,研究表明,北京沙塵天氣與大氣環(huán)流形勢密切相關(guān),蒙古氣旋配合地面冷鋒是導(dǎo)致北京出現(xiàn)沙塵的主要天氣系統(tǒng)[6-8],外來沙源主要通過西北、西和北3條路徑輸送至北京,分為先低壓底部后高壓過境、先低壓后高壓過境和沙塵回流等3種類型[9-11],可導(dǎo)致北京顆粒物質(zhì)量濃度和理化性質(zhì)發(fā)生較大變化[12-15].近年來,京津冀地區(qū)經(jīng)歷了多次霾-沙塵的交替污染和混合污染過程,一些學(xué)者針對京津冀及周邊地區(qū)霾-沙塵復(fù)合污染過程中“霾-沙塵-沙塵回流-霾”各階段的污染特征及成因開展了研究,認為以PM2.5為首要污染物的重污染疊加沙塵回流是污染加重的重要原因之一[16-18].研究表明[19-21],沙塵回流不僅會帶來外來沙塵,還會攜帶周邊地區(qū)的污染物,主要影響1000m以下的污染物濃度,在沙塵回流的影響下,顆粒物濃度明顯上升,氣態(tài)污染物濃度呈現(xiàn)同步上升的變化特征,易造成二次污染,對空氣質(zhì)量有著顯著的影響.由于沙塵回流時期污染特征與沙塵時期、霾時期污染特征有一定差異,而目前針對沙塵回流期的識別、其污染特征的變化規(guī)律及污染特征指標的量化研究還不夠完善,尚不能有效支撐政府及環(huán)境管理部門有針對性地開展重污染天氣應(yīng)對工作,因此研究沙塵回流時期污染特征對城市重污染應(yīng)急精細化管控有著重要指導(dǎo)意義.

2018年4月14～19日北京市出現(xiàn)了一次由沙塵天氣引起的大氣重污染過程,該研究綜合分析了常規(guī)污染物與顆粒物化學(xué)組分特征的變化規(guī)律及差異,結(jié)合污染特征雷達圖和后向軌跡模擬,初步提出了沙塵天氣不同時期的污染特征指標,以期為沙塵回流天氣的快速識別以及精細化開展京津冀地區(qū)的污染治理提供參考.

1 材料和方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

北京及周邊城市的常規(guī)污染物(PM10、PM2.5、SO2、NO2和CO)數(shù)據(jù)來自中國環(huán)境監(jiān)測總站全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺(http://106.37.208.233: 20035);顆粒物水溶性無機離子(NO3-、SO42-、NH4+、Cl-、F-、K+、Ca2+、Na+、Mg2+)數(shù)據(jù)及相對濕度、風(fēng)速等氣象資料來自京津冀及周邊綜合立體觀測數(shù)據(jù)共享平臺(http://123.127.175.60:8765).分析時段為2018年4月14～19日.

1.2 污染特征雷達圖

采用段菁春等[22]設(shè)計的特征雷達圖分析沙塵回流過程中各典型時期北京市空氣質(zhì)量污染特征.該方法基于常規(guī)監(jiān)測數(shù)據(jù),通過數(shù)學(xué)算法扣除平均濃度和成分譜等共性特征,獲得的一種有效反映大氣污染物在時間上污染特征差異性的分析方法,可直觀快速地判斷環(huán)境空氣質(zhì)量特征受哪些源或機制影響,污染物因子包括SO2、NO2、CO、PM2.5和粗顆粒(粗顆粒為PM10中扣除PM2.5的部分).該研究選取北京市2018年4月常規(guī)污染物的小時值數(shù)據(jù),分別繪制了4月15～19日00:00時小時污染特征雷達圖,以此判斷此次沙塵過程不同階段的污染特征,同時結(jié)合后向軌跡判斷沙塵進入和回流至北京市對北京空氣質(zhì)量特征的影響.

1.3 后向軌跡

采用美國國家海洋大氣管理局(National Oceanic and Atmospheric Administration, NOAA)發(fā)布的全球氣象資料同化系統(tǒng)GDAS(Global Data Assimilation System)氣象資料和HYSPLIT (Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)后向軌跡模式向后追蹤48h污染軌跡,軌跡起始點經(jīng)緯度分別為39.91°N, 116.40°E,高度分別為100m、500m和1000m,得到北京市4月15～19日期間00:00時48h的氣團移動軌跡變化,用以判斷沙塵進入和回流至北京市的輸送路徑.

2 結(jié)果與討論

2.1 污染過程總體情況

2018年4月14～19日北京出現(xiàn)一次由沙塵引起的大氣污染過程,由圖1可見,此次沙塵氣團起源于蒙古腹地、內(nèi)蒙中部地區(qū),4月14日北京市受強沙塵天氣影響,(PM10)快速上升,空氣質(zhì)量達到重度污染,4月15日,北京沙塵過境后污染得到短時清除,空氣質(zhì)量明顯轉(zhuǎn)好.隨著沙塵氣團持續(xù)性南移,山西、河北等地受沙塵影響明顯,(PM10)迅速上升,多城市達到重度污染.4月16日沙塵氣團到達黃淮和華中一帶后,在系統(tǒng)性偏南風(fēng)作用下,氣團又轉(zhuǎn)回京津冀中南部,導(dǎo)致京津冀中南部、河南和山東西部等地PM10濃度較高,此次沙塵氣團的移動軌跡呈現(xiàn)明顯的回流特征,對北京市空氣質(zhì)量影響顯著.

研究[23-26]表明,當(dāng)PM2.5/PM10小時濃度均值比值[(PM2.5)/(PM10),下同]<0.4時,污染受沙塵影響較為嚴重,受強沙塵天氣作用下PM10濃度急劇上升(超過150μg/m3),與沙塵相關(guān)的指示性元素Mg2+和Ca2+濃度明顯上升;當(dāng)PM2.5/PM1030.6,(PM2.5)小時均值>75μg/m3時,污染受PM2.5影響顯著.依據(jù)(PM2.5)和(PM10)及其比值PM2.5/PM10的變化情況,將此次過程分為4個典型時期:沙塵期(14日16:00～15日02:00)、中間期(15日02:00～16日11:00)、回流期(16日11:00～18日14:00)和回流后期(18日14:00～19日18:00).為了進一步細化不同時期的污染特征和差異,結(jié)合此次污染過程期間主要組分質(zhì)量濃度和占比等變化特征(圖2),得到不同時期的污染特征指標(表1).

圖1 北京及周邊區(qū)域2018年4月14～19日典型時刻ρ(PM10)分布

Fig 1 Spatial distribution of PM10 concentration at typical moments from Apr. 14th to 19th, 2018 in Beijing and surrounding area

表1 北京市2018年4月14～19日污染特征指標

2.2 沙塵期特征分析

由圖2中常規(guī)污染物質(zhì)量濃度分布特征可知,沙塵期北京市PM10濃度迅速增加,(PM10)平均值達到(278.5±83.7)μg/m3,且一直處于較高水平(>150μg/ m3),4月14日05:00濃度達到峰值383μg/ m3,是2017年北京市PM10年均濃度的4.6倍,空氣質(zhì)量達到短時重度污染.(PM2.5)平均值為(32.5±7.7) μg/m3,逐小時PM2.5/PM10均不超過0.2,(PM10)的增長明顯大于(PM2.5),表明沙塵帶來了大量粗顆粒,這與吳兌等[27]和沈利娟等[28]認為的沙塵期大量外來粗顆粒導(dǎo)致(PM10)迅速增長且PM2.5/PM10下降的結(jié)論相一致.此時期氣態(tài)污染物SO2和NO2濃度較低,主要由于沙塵期往往伴隨大風(fēng),有利于氣態(tài)污染物的稀釋擴散.

圖2 北京市2018年4月14～19日氣象要素、污染物濃度及PM2.5水溶性離子占比的時間序列

圖3 北京市2018年4月15～19日00:00時后向軌跡

圖4 北京市2018年4月15～19日00:00時污染特征雷達

由PM2.5水溶性離子濃度分布特征可知(圖2),此期間內(nèi)(Ca2++Mg2+)/PM2.5[(Ca2++Mg2+)/(PM2.5),下同]的比值為2.4%±0.8%,與沙塵相關(guān)的指示性元素Mg2+、Ca2+濃度及其占比明顯上升,而SNA [SO42-、NO3-、NH4+,下同]濃度占比僅為7.3%±2.5%.楊陽等[11]研究表明北京市沙塵期間水溶性離子在PM2.5中占比僅為5.56%,與本研究較為接近,推測由于沙塵期大氣中氣態(tài)污染物(SO2和NO2)濃度往往很低且此期間平均相對濕度低(14%),因此不利于氣態(tài)污染物的二次轉(zhuǎn)化[29-30],沙塵帶來的粗顆粒是沙塵期空氣質(zhì)量惡化的主要原因.

由沙塵期典型時刻(4月15日00:00)的后向軌跡[圖3 (a)]和污染特征雷達圖[圖4 (a)]可見,沙塵氣團在偏北風(fēng)的作用下傳輸至北京,北京市粗顆粒特征值明顯超出上限,呈現(xiàn)典型的粗顆粒污染特征.近年來,我國西部和西北部及蒙古國部分地區(qū)降水減少、氣溫偏高、草地超載過牧、植被覆蓋率低,導(dǎo)致2018年春季我國北方地區(qū)沙塵頻發(fā),對北京春季空氣質(zhì)量有較大影響.

2.3 中間期特征分析

中間期北京市(PM10)平均值回落至(87.2±30.5)μg/m3,(PM2.5)平均值為(31.5±13.5)μg/m3, PM2.5/PM10在0.2～0.5之間波動,此期間北京市空氣質(zhì)量持續(xù)保持優(yōu)良,這是由于沙塵過境后北京出現(xiàn)了短時間的污染清除過程,空氣質(zhì)量明顯好轉(zhuǎn).NO2濃度相比沙塵期明顯增大,在早晚交通高峰期后出現(xiàn)峰值,但未出現(xiàn)超標現(xiàn)象.

由PM2.5水溶性離子濃度分布特征可知,此時期(Ca2++Mg2+)/PM2.5的比值為3.1%±2.4%,SNA占比上升至21.6%±8.2%,主要由于中間期空氣較為潔凈,PM2.5濃度較低,故各組分占比均有所回升.自4月15日15:00起,NO3-/SO42-比值均超過1,NO3-/SO42在一定程度上可指示固定源(如燃煤)和移動源(如機動車)排放的相對重要性,NO3-/SO42大于1則指示主要受移動源影響[31-34],以此推斷,中間期本地移動源的排放和累積對北京市大氣污染的貢獻顯著.

由沙塵期典型時刻(4月16日00:00)的后向軌跡[圖3 (b)]和污染特征雷達圖[圖4 (b)]可見,中間期后期北京市開始受到南部氣團傳輸?shù)挠绊?粗顆粒特征值明顯減弱,同時其他污染因子特征值均未超過限值,表明沙塵過境后的北京市空氣質(zhì)量較為潔凈.

2.4 回流期特征分析

北京于4月16日11:00后進入沙塵回流期,空氣質(zhì)量由優(yōu)良轉(zhuǎn)差,達到短時中度污染.相比沙塵期PM10濃度短時間快速上升的特征,此時期顆粒物(PM10、PM2.5)濃度呈現(xiàn)長時間逐步上升特征.其中,(PM10)平均值為(205.9±25.3)μg/m3,其峰值(256μg/ m3)明顯小于沙塵期,這是由于沙塵中顆粒物沉降速率與粒徑大小有關(guān),大粒徑顆粒物相較于小粒徑顆粒物更易發(fā)生沉降[35],因此部分大粒徑的顆粒物在輸送過程中發(fā)生了沉降.(PM2.5)平均值為(93.9± 15.1)μg/m3,明顯高于沙塵期,一方面可能是因為在偏南風(fēng)的影響下,回流沙塵裹挾南部的細顆粒和氣態(tài)污染物輸送到北京并不斷累積[10],導(dǎo)致PM2.5濃度出現(xiàn)較大幅度增長,另一方面可能是相對濕度增加促進了顆粒物吸濕增長和二次轉(zhuǎn)化[36-38],從而推高PM2.5濃度.相比沙塵期PM10濃度快速增長而PM2.5濃度未出現(xiàn)明顯增長的特征,回流期PM10和PM2.5濃度增長趨勢較為一致,逐小時PM2.5/PM10在0.3～ 0.6之間波動,PM10或PM2.5交替成為首要污染物. SO2和NO2濃度明顯大于沙塵期,研究顯示北京近年來燃煤源貢獻率進一步下降,北京市SO2濃度主要來自外來源的貢獻[39-40],推測回流期SO2主要來自南部地區(qū)的區(qū)域傳輸,NO2一部分來自南部污染氣團的輸送,一部分來自本地機動車排放[41-42].

由PM2.5水溶性離子濃度分布特征可知,此時期(Ca2++Mg2+)/PM2.5的比值為0.7%±0.4%,相比沙塵期明顯降低,表明粗顆粒對空氣質(zhì)量的影響相比沙塵期有明顯減弱,SNA濃度迅速抬升,占比達到47.0%± 6.3%,呈現(xiàn)典型的二次污染特征,推測回流沙塵攜帶的污染物在北京累積并發(fā)生了二次轉(zhuǎn)化.NO3-/SO42-比值均大于1,表明北京市細顆粒污染時硝酸鹽污染明顯較硫酸鹽污染更突出,此階段可考慮進一步加強北京市機動車的管控.

由典型時刻(4月17日和18日00:00)的后向軌跡[圖3(c)和(d)]和污染特征雷達圖[圖4(c)和(d)]可知,北京市沙塵回流期持續(xù)性受到偏南方氣團傳輸?shù)挠绊?前期粗顆粒污染特征值偏高,PM2.5污染特征值呈增大趨勢,表明此時期北京市空氣質(zhì)量仍然受到沙塵影響,但二次轉(zhuǎn)化的影響逐步凸顯.

2.5 回流后期特征分析

回流后期北京市PM2.5濃度繼續(xù)上升,(PM2.5)平均值達到(135.5±16.9)μg/m3,(PM10)平均值為(216.5±29.8)μg/m3,逐小時PM2.5/PM10比值在0.5～0.8之間波動,PM2.5成為首要污染物,此期間風(fēng)速較小,PM2.5短時間內(nèi)難以移出北京而發(fā)生累積和二次轉(zhuǎn)化,導(dǎo)致濃度不斷升高.

由PM2.5水溶性離子濃度分布特征可知,此時期(Ca2++Mg2+)/PM2.5的比值為0.3%±0.1%,相比回流期進一步下降,SNA濃度繼續(xù)上升,占比達到51.3%± 5.7%,其中SO42-濃度及占比變化較為平穩(wěn),NO3-濃度及占比出現(xiàn)明顯增長,初步判斷此期間內(nèi)SO2的二次轉(zhuǎn)化基本完成,而本地排放的NO2成為此時期二次轉(zhuǎn)化的主要污染物,有研究表明,相較于SO42-, NO3-在二次離子的形成過程中占據(jù)主導(dǎo)地位[43-44], NO3-的濃度和比例隨著污染的加重而增大,NO3-主要受局地污染影響[45],NO3-/SO42->1,表明需要加強北京市的機動車的管控.

由典型時刻(4月19日00:00)的后向軌跡[圖3 (e)]和污染特征雷達圖[圖4 (e)]可知,北京市PM2.5污染特征值偏高,呈現(xiàn)偏二次型污染特征,表明此期間沙塵的影響已基本消失,二次顆粒物生成影響顯著.

與回流期相比,回流后期氣象條件方面濕度明顯增加,有利于污染物的二次轉(zhuǎn)化,風(fēng)速明顯減小,不利于污染物的稀釋和擴散;污染特征方面,回流后期粗顆粒對空氣質(zhì)量的影響基本消除,呈現(xiàn)典型的PM2.5污染特征,表明回流后期北京市空氣質(zhì)量受本地排放和二次轉(zhuǎn)化的影響進一步凸顯,在此期間,需要加強對本地一次排放源的管控,其中,機動車排放應(yīng)作為管控重點.

3 結(jié)論

3.1 北京市2018年4月14～19日的沙塵過程可分為沙塵期、中間期、回流期和回流后期4個時期.沙塵期空氣質(zhì)量變差主要受沙塵影響,中間期空氣質(zhì)量短暫轉(zhuǎn)好,回流期北京市受到回流沙塵裹挾的南部污染物的影響,空氣質(zhì)量明顯轉(zhuǎn)差,回流后期二次轉(zhuǎn)化是空氣質(zhì)量進一步惡化的重要因素.

3.2 沙塵期(PM10)平均值達到(278.5±83.7)μg/ m3,(PM2.5)平均值為(32.5±7.7)μg/m3,逐小時PM2.5/ PM10均不超過0.2;沙塵回流期(PM10)平均值為(205.9±25.3)μg/m3,明顯低于沙塵期,(PM2.5)平均值為(93.9±15.1)μg/m3,明顯高于沙塵期,逐小時PM2.5/PM10在0.3～0.6之間波動;回流后期(PM10)平均值達到(216.5±29.8)μg/m3,(PM2.5)平均值達到(135.5±16.9)μg/m3,明顯高于回流期,逐小時PM2.5/ PM10比值在0.5～0.8之間波動.

3.3 沙塵期SNA濃度占比僅為7.3%±2.5%,沙塵回流期和回流后期SNA占比顯著升高,分別增長至47.0%±6.3%和51.3%±5.7%,表明隨著沙塵回流期的開始,二次轉(zhuǎn)化的影響顯著.沙塵期、回流期和回流后期Ca2+、Mg2+等沙塵指示性元素(Ca2++Mg2+)/ PM2.5占比分別為2.4%±0.8%、0.7%±0.4%和0.3%± 0.1%,沙塵的影響逐步減弱.

3.4 回流期與回流后期相對濕度明顯增加,風(fēng)速減小,污染物容易發(fā)生累積和二次轉(zhuǎn)化,二次顆粒物影響顯著,在此期間北京市需進一步加強對本地一次排放源的管控,其中機動車氮氧化物的排放應(yīng)作為管控重點.

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Pollution characteristics of a dust backflow process in Beijing in the spring of 2018.

ZHANG Mi, DUAN Jing-chun*, YIN Li-na, HU Bing-xin, KANG Pan-ru, LI Yan-li, LIU Wen-wen, ZHOU Xue-ming

(Chinese Research Academy of Environmental Science, Beijing 100012, China)., 2021,41(11)：4990～4998

The characteristics of a dust backflow air pollution process in Beijing from Apr. 14thto 19th, 2018 were analyzed based on air quality monitoring data, air parcel back trajectory and air pollution characteristic radar chart. According to(PM2.5),(PM10) and the mass concentration ratio of PM2.5to PM10(PM2.5/PM10), the entire episode can be divided into four stages: dust stage, intermediate stage, dust backflow stage and post-backflow stage. The highest stage-mean mass concentration of PM10was observed in the dust stage at (278.5±83.7) μg/m3, and the highest stage-mean mass concentration of PM2.5was observed in the post-backflow stage at (135.5±16.9) μg/m3. In addition, the PM2.5/PM10was less than 0.2 in the dust stage, and increased to 0.3～0.6 in the dust backflow stage and 0.5～0.8 in the post-backflow stage. The mass fraction of water-soluble inorganic ions (SO42-, NO3-and NH4+in total) in PM2.5was 7.3%±2.5% in dust stage, whereas it increased to 47.0%±6.3% in the dust backflow stage and 51.3%±5.7% in the post-backflow stage. This work revealed that particulate and gaseous pollutants from the south part in Beijing-Tianjin-Hebei region were transported to Beijing together with backflow dust, which in part accounted for the PM2.5increase in Beijing. Therefore, regional air pollutant emission should be strengthened in dust weather process when dust backflow occurs. Meanwhile, Beijing should reinforce the regulation of vehicle emissions.

dust；backflow；pollution characteristics；regulation

X51

A

1000-6923(2021)11-4990-09

張 咪(1989-),女,湖南長沙人,中國環(huán)境科學(xué)研究院博士研究生,主要從事為大氣污染控制研究.發(fā)表論文8篇.

2021-04-09

國家重點研發(fā)計劃項目(2016YFC0208900)

* 責(zé)任作者, 研究員, duanjc@craes.org.cn