王 姝,馮徽徽,鄒 濱,楊卓琳,丁 瑩,葉書朝,朱思佳

大氣污染沉降監(jiān)測方法研究進展

王 姝,馮徽徽*,鄒 濱,楊卓琳,丁 瑩,葉書朝,朱思佳

(中南大學地球科學與信息物理學院,湖南 長沙 410083)

系統(tǒng)回顧了大氣污染沉降監(jiān)測方法的研究進展,探討主要面臨問題及未來發(fā)展方向.現(xiàn)有大氣污染沉降監(jiān)測技術主要包括地面監(jiān)測、遙感反演等,并在全球、區(qū)域與局地等不同尺度上取得系列初步成果.然而,大氣沉降成因機制復雜、時空異質性規(guī)律顯著,現(xiàn)有方法均難以兼顧精度與時空代表性等多方面監(jiān)測需求,發(fā)展新一代監(jiān)測技術以及多技術集成融合是未來大氣沉降精準監(jiān)測的潛在趨勢.深刻了解大氣污染沉降監(jiān)測的研究現(xiàn)狀與瓶頸問題有助于進一步系統(tǒng)構建大氣污染監(jiān)測體系、精準感知大氣污染多維時空演化的本質規(guī)律,為環(huán)境治理提供科學的理論支持.

大氣污染；大氣沉降；監(jiān)測方法

大氣污染是當今世界(尤其是中國)面臨的重要環(huán)境問題,不僅對生態(tài)環(huán)境造成破壞,同時也對人類健康與生命安全帶來嚴重威脅[1-2].大氣沉降是大氣污染物清除的重要途徑,精準開展大氣沉降監(jiān)測對于預測大氣污染程度與持續(xù)時間具有重要意義[3-4].一般而言,大氣沉降主要包括干沉降和濕沉降兩種類型[5-6].其中,干沉降是指大氣污染物在受到物理過程(如重力作用、慣性作用、湍流運動、布朗運動等)、化學過程(如化學反應)以及生物學過程(如植物氣孔吸收)的作用下由大氣沉降至地面的過程[7].濕沉降是指隨著降水事件或者其他水汽凝結現(xiàn)象,大氣中的離子態(tài)和可溶性污染物沉降至地面的過程[8].

鑒于大氣沉降對大氣污染時空演化的重要意義,國內外學者已經針對大氣沉降進行多方面的研究.目前,大氣沉降監(jiān)測大多以傳統(tǒng)的地面監(jiān)測為主,該方法操作簡單、精度較高,尤其在局地小范圍監(jiān)測中發(fā)揮著重要作用[9].此外,還有部分學者建立模型進行污染物沉降模擬研究[10],該方法物理機制明確、能用于大范圍監(jiān)測,彌補了地面監(jiān)測空間代表性不足的缺點.遙感方法則是監(jiān)測大氣沉降的一種新興方法,它既能進行大范圍的監(jiān)測,具有時空連續(xù)性,又相對于模型法參數(shù)簡單、易于實行,因此已經被廣泛應用和發(fā)展[11].然而,受研究方法與監(jiān)測手段等因素的限制,大氣污染的沉降監(jiān)測仍存在較多瓶頸性問題.系統(tǒng)回顧已有監(jiān)測方法的特點是進一步改進監(jiān)測方案、提升監(jiān)測精度的首要前提,但目前綜述研究尚未見相關報道.

因此,本文針對大氣沉降的基本特征,系統(tǒng)總結大氣污染沉降監(jiān)測方法的研究進展,探討存在問題以及發(fā)展趨勢,以期為大氣沉降監(jiān)測發(fā)展提供理論支持,并為未來大氣污染時空演化特征研究指明方向.

1 大氣沉降監(jiān)測方法

目前,大氣污染物沉降監(jiān)測方法主要以地面監(jiān)測、模型模擬和遙感反演為代表.

1.1 地面監(jiān)測

地面監(jiān)測是指利用地面沉降監(jiān)測儀開展大氣干濕沉降監(jiān)測,主要包括集塵缸、采樣桶、干濕沉降采樣器、自制采樣器以及傳感器等[12].對于不同的沉降類型,其地面監(jiān)測方法亦有所差異.

1.1.1 干沉降 干沉降監(jiān)測主要可分為沉降替代面法、差減法和微氣象學法.其中,替代面法是指使用替代面收集干沉降,再通過沉降物的質量除以替代面的面積和采樣時間計算出干沉降通量[13].根據(jù)替代面的不同,又可以將替代面法分為干法和濕法.通常,干法是使用固體替代面(如玻璃、陶瓷等)來進行采樣,而濕法就是在容器中加入液體(如水、乙二醇等)進行收集[14].如擴散采樣管法是一種典型的濕法監(jiān)測方式,該方法在環(huán)形擴散管的管壁上涂上涂層溶液,當空氣以層流狀態(tài)穿過管子時,氣體分子被吸收劑吸收,可用于測量HNO3、HNO2、NH3、氣態(tài)汞等大氣污染物[15-16].沉降替代面法具有操作簡單、成本較低、不受地形限制等優(yōu)點,但其受到替代面材質的影響監(jiān)測結果有很大的不確定性.差減法是將兩個完全相同的收集器同時對混合沉降量(一直采集)和濕沉降量(只在降水時采集)進行監(jiān)測[12],利用該方法進行干沉降監(jiān)測時,濕沉降或總沉降較小誤差都會造成結果較大的不準確性.

干沉降的微氣象學法是指使用能夠快速反應的傳感器對監(jiān)測地點的污染物濃度以及氣象要素進行同步測量.該方法能夠測量較大范圍的沉降通量,且不會干擾監(jiān)測區(qū)域的環(huán)境狀況,適合進行長時期的持續(xù)觀測[17].微氣象法主要可分為渦動相關法、松弛渦動累積法、波文比-能量平衡法、濃度梯度法等[18],其中最為常用的是渦動相關法和濃度梯度法.渦動相關法作為目前測量沉降通量最直接有效的微氣象方法,其沉降通量是采用超聲風速儀測定垂直風速與傳感器測定瞬時濃度來獲得[17],具體計算如下:

式中:￠是相對于平均風速由湍流運動所產生的垂直風速偏差;￠是對于平均濃度所產生的濃度偏差.該方法的優(yōu)點是測量結果相較精密而準確,具有很高的時間分辨率,但其觀測條件具有一定的限制,應盡量選擇平坦、開闊、均勻的下墊面,且成本較高[19].濃度梯度法是通過計算渦度擴散系數(shù)與垂直濃度梯度的乘積來確定污染物沉降通量[20],具體公式如下:

式中:d為干沉降通量,mg/(m2×S);c為湍流擴散系數(shù);為高度為時的大氣濃度,mg/m3.該方法測量需要不同高度的氣體濃度,但污染物在近地面的濃度差值較小,難以得到理想的觀測效果,同時要求儀器具有高精度和高靈敏度.

1.1.2 濕沉降 濕沉降的地面監(jiān)測通常采用濕沉降采樣桶、干濕沉降采樣器等儀器.使用濕沉降采樣桶進行采集,平時密封,只在降雨或者降雪時打開,該方法設備要求簡單、成本較低,但需要人為打開采樣桶,耗費人力,且如果打開不及時,還會造成結果的低估,觀測誤差較大.另一種主流的濕沉降監(jiān)測方法是干濕沉降自動采樣器[21],實現(xiàn)了干濕沉降的自動化分離,方便快捷,無需進行人為控制,但儀器價格昂貴且需要穩(wěn)定的電源,對于野外偏遠地區(qū)的濕沉降監(jiān)測具有一定的局限性.此外,由于濕沉降是一個復雜的過程,主要包含云內清除和云下沖刷兩類機制,且在降水的過程中其酸度和化學組分會隨著時間發(fā)生變化[22],因此,近年來不少學者使用分段采樣法來進行濕沉降監(jiān)測[23].該方法能夠分時段采集沉降樣品,進而揭示濕沉降過程中的酸度、可溶性離子、化學組分的時間變化特征,以及區(qū)分云內清除和云下沖刷,對污染物的沉降過程研究更為清晰透徹.

1.1.3 沉降監(jiān)測網絡 目前,世界各國已建立多個大氣沉降監(jiān)測網絡,如美國大氣沉降計劃(NADP)下的國家趨勢網(NTN)、大氣綜合研究監(jiān)測網(AIRMoN)、汞沉降監(jiān)測網(MDN)、大氣汞監(jiān)測網(AMNet)、氨監(jiān)測網絡(MoN),以及清潔空氣狀況與趨勢網(CASTNET)[24-25].此外,歐洲也建成了部分沉降監(jiān)測網絡,如氮飽和試驗(NITREX)、歐洲森林生態(tài)系統(tǒng)試驗控制(EXMAN)和歐洲監(jiān)測與評估計劃(EMEP)[26].除美國和歐洲,還有東亞地區(qū)13個國家的東亞酸沉降監(jiān)測網(EANET)以及加拿大的空氣和降水監(jiān)測網(CAPMoN)[27]等.

我國沉降監(jiān)測網絡建立較晚,但隨著不斷發(fā)展,目前已組建成立中國生態(tài)系統(tǒng)研究網絡(CERN)、全國酸沉降監(jiān)測網絡(NADMN)、中國陸地生態(tài)系統(tǒng)通量觀測研究網絡(ChinaFLUX)、中國氮沉降監(jiān)測網(NNDMN)、國家大氣顆粒物組分監(jiān)測網(APCN)等[28-30],并于2000年正式加入東亞酸沉降監(jiān)測網EANET.國內各監(jiān)測網絡基本情況如表1所述.以上地面監(jiān)測網絡雖有部分不完全為監(jiān)測大氣污染沉降而建立,但其某些監(jiān)測參數(shù)也可應用于沉降監(jiān)測研究中.目前,我國監(jiān)測網絡在大氣污染沉降監(jiān)測方面得到越來越廣泛的應用,成功應用于北京、天津、河北、重慶、廣東、福建、陜西、江西等[31-33]地區(qū)大氣污染等調查研究中,為區(qū)域環(huán)境治理提供了科學的理論依據(jù)與支撐.然而目前觀測站點多集中于華北、東南等區(qū)域.同時,由于數(shù)據(jù)規(guī)范不統(tǒng)一、數(shù)據(jù)零散化現(xiàn)象、資源共享困難等因素,導致各監(jiān)測網絡數(shù)據(jù)的融合問題亟待解決.

表1 我國沉降監(jiān)測網絡

1.2 模型模擬

地面監(jiān)測方法雖然精度較高,但有限的空間代表性限制了其在區(qū)域與全球等大尺度上的應用.為解決這一問題,部分研究人員開發(fā)了一系列沉降模型,通過建立大氣污染及其影響因素之間的關系模型,推算不同空間單元的沉降特征.

1.2.1 干沉降 干沉降監(jiān)測模型也稱推算法,是指通過觀測到的大氣沉降物濃度與沉降速率相乘得到沉降通量[34],其模型通式為:

d=×a×d(3)

式中:d為大氣沉降物的沉降通量;a為沉降物的濃度;d為污染物的沉降速率;為單位轉換系數(shù),其中不同下墊面的干沉降速率是模型的關鍵.

由于干沉降速率受到氣象條件(如溫度、濕度、風速)、污染物性質(如組成成分、物理化學屬性)和沉降表面特征(如粗糙程度)的綜合影響[35],進行模擬預測及測量的難度較大,因此在早期研究中,通常采用常數(shù)來作為干沉降速率參與計算,該方法雖然簡單快捷,但監(jiān)測結果難免會出現(xiàn)較大的誤差,無法保證結果的準確性.因此,學者們研究了多種大氣干沉降速率公式和模型,大致可分為物理模型和經驗模型.物理模型具有較強的理論基礎,但是由于前提假設、外界條件復雜且參數(shù)的不確定導致模型難以建立,實行較為困難[8].而經驗模型相比物理模型較為簡單,從實際的觀測數(shù)據(jù)出發(fā),更易建立使用.

Wesely等[36]基于空氣動力學特征建立了氣體干沉降速率的經驗估算模型,成為當今干沉降速度計算的主流方法:

式中:d為大氣干沉降速率,cm/s;a為湍流層空氣動力學阻力;b為層流阻力;c為表面阻力.其中,所有氣體的a值均相同,b與氣體分子的擴散性有關,c與下墊面的性質有關.而氣溶膠的干沉降與氣體沉降有所不同,主要與慣性、重力等作用有關,在計算時通常可以忽略表面阻力[37],具體計算公式如下:

式中:g為重力加速度;a為湍流層空氣動力學阻力;b為層流阻力.由于操作簡單、精度相對較高,因而受到了廣泛的應用.但該方法不同的沉降物、下墊面、氣象條件所造成的干沉降速率皆不相同,因此對于沉降速率的研究還需要進一步發(fā)展.

除了以上適用于大部分污染物的干沉降模型,NH3的干沉降模型還需考慮NH3干沉降的補償作用[38].目前,針對NH3的補償作用已經發(fā)展了相應的模型.如在冠層補償點-角質層阻力(c-w)模型[39]中,冠層上方的沉降通量(t)分為通過氣孔阻力的雙向通量(s)和葉片表面的單向通量(w)兩部分:

式中:氣孔阻力的雙向通量s的計算公式為:

式中:s為氣孔補償點;c為冠層補償點;s為氣孔阻力.葉片表面的向下單向通量w的計算公式為:

式中:c為冠層補償點;w為角質層阻力.該模型通常能夠得出良好的模擬結果,但卻普遍存在晨間排放過低、晚間排放過高的滯后現(xiàn)象.此外,冠層補償點-角質層電容(s-d)模型[40]也是常用的NH3沉降補償模型,計算公式如下:

式中:d為進入或離開吸附電容的通量;d為吸附濃度;c為冠層補償點濃度;d為電容器的充電電阻.其中,吸附濃度d的計算公式如下:

式中:d為吸附電荷;d為電容.該模型是一個動態(tài)模型,將角質層攝取看作一個電容,難以進行參數(shù)化,但能夠提供NH3排放的機理描述.

1.2.2 濕沉降 濕沉降的模型法相較于干沉降更為簡單,在目前的大多數(shù)研究中,最為簡單的推算方法是主要考慮降水這一氣象參數(shù).其沉降通量的計算方法通常采用沉降物平均濃度與降水量的乘積[41],具體公式如下:

式中:w為濕沉降通量;為單位轉換系數(shù);avg為沉降物的平均濃度;為降水量,mm.此外,還有學者將依賴于降水的濕沉降通量公式表示為如下[42]:

式中:avg為沉降物的平均濃度;為沖刷系數(shù);為降水持續(xù)時間;mix為混合層高度.沖刷系數(shù)是單位時間被雨水去除的部分,通過統(tǒng)計比較每小時地面濃度來估算,它是表明濕沉降與降水關系的主要因素.混合層高度mix由氣象因素決定.

雖然以上方法是目前研究濕沉降的常用方法,但通常情況下,濕沉降的過程不止需要考慮降水這一因素,同時還需要考慮濕沉降的清除系數(shù)、云內清除與云下沖刷等復雜的因素與過程.清除系數(shù)是表示污染物被雨滴清除的速率,由于較為簡單直接,已經被廣泛用于研究濕沉降[43].使用清除系數(shù)描述在濕沉降過程中氣溶膠濃度(p)變化率的公式如下[44]:

式中:p為氣溶膠直徑;為清除系數(shù).

一般而言,降水可分為由對流上升氣流產生的對流降水和由鋒面系統(tǒng)或其他氣象過程產生的大范圍降水,分別對應濕沉降中的云內清除和云下沖刷.在對流降水中,濕沉降清除率F,i的計算如下[45]:

式中:k,i為來自上升氣流的清除率常數(shù),s-1;D為氣塊提升距離;為上升氣流速度.大范圍降水與對流降水相反,是從頂層開始向下至地表,其濕沉降清除率F,i的公式如下:

式中:p為經歷降水的比例;k,i為降雨引起物質損失的速率常數(shù)或清除過程中氣體和顆粒的清除系數(shù);D為時間步長.

1.3 遙感反演

遙感監(jiān)測法是目前新興的一種大氣沉降監(jiān)測方法,其主要原理是利用大氣中各種氣體在不同光譜波段的輻射吸收特性反演出不同氣體的濃度[46],再利用反演得到的氣體濃度與推算法結合計算出不同大氣污染物的沉降量.遙感監(jiān)測的氣體濃度是指從地面到對流層頂?shù)拇髿庵鶟舛鹊目偡肿雍?在進行沉降計算時,需要將柱濃度轉化為地面濃度[47].目前,由于遙感監(jiān)測大氣中的NO2和NH3已經較為成熟,遙感反演大氣污染物的干沉降主要應用于NO2、NH3[48].一般來說,遙感反演得到的氣體垂直柱密度可以通過如下公式計算得到質量濃度[42]:

式中:a為沉降物濃度,mg/m3;為分子量;為垂直柱密度,1015個分子/cm2;mix為混合層高度;A為阿伏伽德羅常數(shù).基于這一思想,Cheng等[49]使用全球臭氧監(jiān)測實驗(GOME)和大氣層制圖掃描成像吸收頻譜儀(SCIAMACHY)數(shù)據(jù)獲取了中國東部地面NO2濃度的時空特征,并采用推算法推算出氮沉降.Leue等[50]使用全球臭氧監(jiān)測實驗衛(wèi)星(GOME)對全球的NO沉降進行了估算.馬勝等[51]為估算近海海域的氮沉降通量,將遙感反演的NO2垂直柱密度代入式(16)計算得到氣體濃度,再與干濕沉降推算公式結合計算出干濕沉降通量.

除直接使用遙感數(shù)據(jù)結合推算法進行大氣沉降監(jiān)測,部分研究人員采用回歸方程等統(tǒng)計學方法,將遙感數(shù)據(jù)作為方程的輸入參數(shù),開展大氣沉降研究工作.如Lu等[52]假定干沉降速率d是氣象要素和下墊面類型的函數(shù),進而基于全球NO2柱密度和氣象數(shù)據(jù),采用主成分回歸方法估算了全球氮沉降:

式中:為溫度;為降水;為濕度;為風速;為土地利用類型.許多學者通過研究發(fā)現(xiàn)濕沉降與降水量之間的關系可以描述為線性函數(shù)[53],公式如下:

式中:w是濕沉降;是降水量;和是線性函數(shù)的兩個參數(shù).基于干濕沉降所涉及到的參數(shù),Lu等建立了大氣沉降的多元線性模型:

式中:其中0,1,2,3,4和為回歸系數(shù);為表面溫度;為降水;為濕度;為風速;為NO2柱密度.盧學鶴等[54]在該方程的基礎上,將風速分為經向風速和緯向風速,使用全球臭氧監(jiān)測實驗(GOME)和臭氧監(jiān)測儀(OMI)傳感器的NO2柱濃度產品和氣象數(shù)據(jù)作為輸入參數(shù),建立起多元線性回歸方程對中國大氣氮沉降進行估算.

目前,用于大氣沉降監(jiān)測的衛(wèi)星傳感器主要有全球臭氧監(jiān)測實驗(GOME)[55]、大氣層制圖掃描成像吸收頻譜儀(SCIAMACHY)[56]、臭氧監(jiān)測儀(OMI)[57]、干涉式紅外大氣探測儀(IASI)[58]以及我國風云三號的紫外臭氧總量探測儀(TOU)[59]和紫外臭氧垂直探測儀(SBUS)[60]等.

1.4 典型應用

基于上述方法,各國學者在全球、區(qū)域、局地等不同尺度上開展了大氣污染物沉降監(jiān)測,不同尺度上各監(jiān)測方法的特點、優(yōu)勢以及不確定性如圖1所示.

1.4.1 全球尺度 在全球尺度上,大氣沉降受污染物本身性質以及全球地表條件、氣象條件等外在因素的綜合影響,呈現(xiàn)出極復雜的時空異質性特征,從而對全球大氣沉降精準監(jiān)測帶來較大的困難與不確定性.

模型法和遙感方法在全球尺度的大氣沉降上已有部分研究成果(表2).如,Selin等[61]改進GEOS- Chem模型建立全球汞的三維陸地-海洋-大氣模型,結果發(fā)現(xiàn)全球汞沉降較大的區(qū)域在東歐和亞洲.Seigneur等[62]使用汞的化學傳輸模型(CTM)模擬全球汞沉降通量.遙感衛(wèi)星數(shù)據(jù)也被用于全球大氣沉降估算,且通常與模型法相結合.Nowlan等[63]使用臭氧監(jiān)測儀(OMI)與模型GEOS-Chem結合對全球的氮干沉降進行估算.Jia等[64]則將臭氧監(jiān)測儀(OMI)測量值與地面監(jiān)測點測量值結合,對全球氮沉降的分布情況進行了分析.

目前全球大氣沉降研究以全球模擬與衛(wèi)星大范圍反演為主,地面監(jiān)測法雖也可進行全球組網觀測,但其空間代表性不足仍需進一步發(fā)展.模型法的不確定性主要來源于模型本身、輸入參數(shù)以及模擬情景差異,而遙感方法則是由于衛(wèi)星數(shù)據(jù)本身、反演算法、數(shù)據(jù)融合誤差所造成的不確定,且由于遙感衛(wèi)星數(shù)據(jù)的限制,遙感監(jiān)測研究最多的是氮沉降的全球分布,其他污染物沉降目前相對較少,具有較大的提升空間.

1.4.2 區(qū)域尺度 在區(qū)域尺度上,氣候條件相對其它因素而言具有較強的均質性,大氣污染沉降的時空異質性主要受大氣污染物自身屬性及地形、土地利用等下墊面特征的影響.

圖1 三種方法不同尺度對比

表2 全球大氣沉降監(jiān)測

該尺度的研究范圍適中,因此適合多種監(jiān)測方法(表3).地面監(jiān)測法具有操作簡單、成本低、觀測不受地形限制等優(yōu)點,能夠被應用于多種大氣沉降區(qū)域研究中,但其空間代表性問題始終制約了在區(qū)域大范圍上的應用.李山泉等[65]采用自制的重力沉降桶對重金屬(Cu、Zn、Pb、Cr、Ni)進行干濕沉降研究.Sharma等[66]對印度瓦拉納西市大氣中重金屬(Cu、Zn、Cd和Pb)的監(jiān)測結果表明工業(yè)區(qū)和商業(yè)區(qū)的沉降量明顯高于居民區(qū).Azimi等[67]研究法國城市地區(qū)脂肪族烴、多環(huán)芳烴和重金屬的沉降通量.

模型法能夠建立區(qū)域范圍的沉降模型,計算出大氣沉降通量,已經被很多學者應用.皮子坤等[68]基于CMAQ模型的MM5氣象模式模擬了大連市的氮濕沉降,結果表明沉降隨季節(jié)變化顯著.Ollinger等[69]使用經驗模型評估美國東北部的大氣干濕沉降空間分布,結果發(fā)現(xiàn)干、濕沉降的空間分布狀況差異很大.與全球尺度研究類似,模型結構、輸入參數(shù)以及模擬情景等方面的差異依然是區(qū)域大氣沉降模擬誤差與不確定性來源的重要因素.部分研究為確保模型的可操作性,通常采用經驗化方法對模型進行非參數(shù)化處理,使得模擬結果具有較強的區(qū)域依賴性,降低了模型的通用性.

此外,遙感以其大范圍連續(xù)監(jiān)測的特點在區(qū)域大氣污染沉降監(jiān)測中得到了廣泛應用.Wang等[70]使用OMI和IASI數(shù)據(jù)分析華北地區(qū)氮沉降發(fā)現(xiàn)高值集中在城市和農田,而森林和草地氮沉降量較少.Yu等[71]利用CALIOP,MODIS,MISR和IASI傳感器以及常規(guī)監(jiān)測估算了非洲2007～2016年的粉塵沉降通量,結果顯示沙塵沉降具有較高的空間異質性,且衛(wèi)星的塵埃沉降估計可以用來填補地理空白,延長現(xiàn)場測量的時間跨度.然而受限于衛(wèi)星重返周期及反演算法精度等因素的影響,遙感監(jiān)測的精度一般低于地面監(jiān)測.

表3 區(qū)域大氣沉降監(jiān)測

1.4.3 局地尺度 局地尺度是對局地小范圍的大氣沉降狀況進行監(jiān)測,可為大氣沉降的驅動機制奠定理論基礎,其大氣污染沉降的影響因素主要與污染物本身性質(組成成分、顆粒物大小等)有關,受到外部影響因素較小.

由于該尺度的研究范圍較小,因此在監(jiān)測方法的選取上受到一定的限制,主要采用地面監(jiān)測法和模型法(表4).韓麗君等[72]收集了黃海千里巖島營養(yǎng)鹽的濕沉降,發(fā)現(xiàn)強降雨導致的營養(yǎng)鹽沉降現(xiàn)象可在短時間內對海洋初級生產力造成影響. Kulshrestha等[73]在印度一個站點進行了沉降監(jiān)測,結果發(fā)現(xiàn)沉降會導致土壤中營養(yǎng)物質的富集.Sabin等[74]對洛杉磯一個小的、高度不滲透的城市集水區(qū)的干、濕沉降通量的量化,研究了大氣沉降對雨水徑流中痕量金屬的貢獻.在局地尺度上,監(jiān)測儀器自身的測量精度是研究誤差的主要來源.

模型法也能被應用于局地微觀大氣沉降監(jiān)測中.Weathers等[75]開發(fā)了一種經驗建模方法來預測美國兩個山地公園的大氣沉降,該模型略微高估了低海拔落葉和針葉林的沉降量,低估了高海拔針葉林的沉降量.Draaijers等[76]提出了冠層收支模型,該模型對荷蘭一片森林估算大氣沉降量,該模擬結果與微觀氣象學和推斷模擬得出的沉降量相似,但仍需進一步改進.從以上研究看出,局地尺度上的模型研究能夠針對具體的區(qū)域景觀特點進行模擬,但局地尺度模型建立需考慮局部景觀的氣象、物理、化學等各種微觀機制,受到各種條件的限制,其模擬沉降結果往往會與實際結果存在一定的偏差.當前,多數(shù)局部沉降模型,由于模型本身的誤差以及局部微觀數(shù)據(jù)的誤差,其模擬結果都會出現(xiàn)偏高或偏低的現(xiàn)象,模型精度需要不斷地改進發(fā)展以達到更好的模擬效果.

隨著高分系列衛(wèi)星的不斷發(fā)展,遙感技術在局地大氣污染沉降方面也出現(xiàn)少量研究[77],但相對于地面監(jiān)測與微觀模型相比,其技術優(yōu)勢尚未得到充分體現(xiàn).

表4 局地大氣沉降監(jiān)測

2 主要問題與發(fā)展趨勢

2.1 主要問題

雖然地面監(jiān)測、模型法和遙感等方法已廣泛應用于大氣污染沉降監(jiān)測,然而由于大氣污染復雜的時空特征及成因機制,加之大氣沉降存在顯著的時空異質性,目前相關研究依然面臨不少問題,主要表現(xiàn)在:

地面監(jiān)測是最為傳統(tǒng)且常用的監(jiān)測方法.在不同尺度上,地面監(jiān)測都有操作簡單、成本低、精度高等優(yōu)點,但其空間代表性問題始終制約了在大區(qū)域的應用.該方法的不確定性主要來源于儀器誤差、空間差異性以及不同組網規(guī)范差異等.此外,地面監(jiān)測方法還存在以下問題:1)監(jiān)測站點分布不均,代表性不足.一方面,站點分布位置的不均衡導致某些區(qū)域沉降監(jiān)測不足.以氮沉降監(jiān)測為例,目前我國的氮沉降監(jiān)測站點主要分布在中東部以及南部地區(qū),對于北部及西部偏遠地區(qū)的站點布設較少[12].而全球的氮沉降監(jiān)測則主要集中在經濟發(fā)達的溫帶地區(qū)(如北美、歐洲),其他區(qū)域的研究較少[26].另一方面,監(jiān)測站點目前大多布設在人類活動密集的區(qū)域,缺乏背景對比區(qū)域及典型區(qū)域站點的布設,監(jiān)測結果缺乏準確性和可信度[78].2)缺乏對監(jiān)測站點長時期的持久監(jiān)測.對于不同的監(jiān)測站點,學者們進行研究的時間較短,無法反映該區(qū)域長期污染物的沉降水平.3)監(jiān)測結果不準確,有一定的偏差.雖然相對于其他監(jiān)測方法而言,地面監(jiān)測已經是較為準確的監(jiān)測方法,但仍然不可避免地會存在一定的誤差.在站點收集的過程中,由于儀器本身誤差、操作失誤、污染物的物理化學反應等原因,會使監(jiān)測結果偏高或偏低.

模型模擬作為能夠大范圍模擬分析的監(jiān)測方法,彌補了站點小范圍監(jiān)測的不足,目前已經發(fā)展了多種模型算法.在不同尺度上,模型模擬都具有物理機制明確的優(yōu)勢.其不確定性主要來源于模型自身結構、模型輸入參數(shù)以及模擬情景差異.該方法存在的其它問題有:1)不確定性較大,精度不足.在進行模型模擬時,由于模型系統(tǒng)誤差、參數(shù)輸入等方面的原因,往往會出現(xiàn)模型模擬結果與實際測量結果偏差較大的情況.2)模型機制及參數(shù)復雜,難以建立.以干沉降速率模型為例,建立起該模型需要綜合考慮各種影響因素,如降水、風速、濕度、溫度、太陽輻射、下墊面等.由于影響因素的復雜性以及參數(shù)之間的交互作用,使得模型的建立存在很大的難度,目前尚未建立出干沉降速率的準確監(jiān)測模型[21].3)模型適用性差.針對不同的環(huán)境條件及地理區(qū)域需要調整參數(shù),對于某些環(huán)境條件或狀況無法準確進行模擬估算.

遙感方法在不同尺度上由于時空分辨率高,人工干預較少等優(yōu)點,已經被廣泛應用于多種大氣沉降的監(jiān)測研究.不同尺度遙感反演的不確定主要來源于遙感衛(wèi)星數(shù)據(jù)、衛(wèi)星反演算法、數(shù)據(jù)融合誤差以及衛(wèi)星重返周期.除此之外,遙感方法仍然存在很多問題,突出體現(xiàn)在精度問題和研究對象的局限性這兩個方面:1)精度問題.由于各類算法種類繁多,精度也各不相同,尚不能確定哪種算法是最優(yōu)算法.且由于不同地方的區(qū)域差異以及其它影響因素,算法提取難免會出現(xiàn)錯漏、誤判等現(xiàn)象,這種精度問題不僅來源于遙感衛(wèi)星數(shù)據(jù)本身的精度,還由監(jiān)測算法所產生.隨著遙感數(shù)據(jù)的不斷發(fā)展,遙感監(jiān)測研究的不斷加深,大氣沉降的精度問題一定會得到有效的改善,在這方面的研究仍有很大的發(fā)展?jié)摿?2)監(jiān)測對象的局限性.由于受到遙感衛(wèi)星的限制,遙感監(jiān)測法目前主要用于氮沉降的監(jiān)測,而對于其它污染物沉降研究依然較少.

2.2 發(fā)展趨勢

針對上述問題,未來大氣污染沉降研究需從以下幾方面進一步開展研究,提升監(jiān)測的廣度、深度及精度:

(1)發(fā)展新一代大氣污染沉降地面監(jiān)測網絡,獲取空間代表性更強的地面數(shù)據(jù),并為模型法與遙感監(jiān)測提供準確的驗證數(shù)據(jù).針對傳統(tǒng)離散、有限的地面監(jiān)測點空間代表性差、難以反映全球與區(qū)域大范圍大氣污染沉降結果的局限性,有必要建立起覆蓋面更廣、代表性更強、能持續(xù)監(jiān)測的沉降站點監(jiān)測網絡,同時建立站點收集、保存及測定的統(tǒng)一標準,避免數(shù)據(jù)收集與處理不一致導致的不確定性問題,提升地面監(jiān)測的數(shù)據(jù)質量,為開展區(qū)域大范圍大氣污染沉降監(jiān)測提供科學的數(shù)據(jù)源,同時為模型與遙感反演驗證提供準確的驗證數(shù)據(jù).

(2)不斷優(yōu)化和完善大氣沉降模型,建立起適用性更強、監(jiān)測對象覆蓋面更廣、模擬結果更加準確的模型體系.針對現(xiàn)有模型存在的精度不足、模型機制及參數(shù)復雜、適用性差等問題,在今后的發(fā)展研究中,可以通過改進模型架構(格網大小、垂直精度、氣象場獲取途徑、擴散模式選取等),厘清模擬過程(源排放、沉降、擴散)、明確設計意圖(空氣質量監(jiān)測、政府決策、生態(tài)環(huán)境管理等)等方式不斷提升模型精度[79].此外,在模型建立過程中,將更多的影響因素及環(huán)境條件考慮進去,使得建立的模型不僅結果相對準確,還能夠有更強的適用性.同時,將站點數(shù)據(jù)應用于模型模擬中,提供更多的監(jiān)測數(shù)據(jù)來提高模擬精度,并對模擬結果進行驗證.目前,大氣化學傳輸模型(GEOS-Chem)[80]、區(qū)域多尺度空氣質量模型(CMAQ)[81]、天氣研究預報模式(WRF-Chem)和歐洲監(jiān)測與評估計劃模型(EMEP/MSC-W)[82]等模型都已經運用到大氣沉降模擬研究中.以上的多種模型都能使用已有的站點數(shù)據(jù)來提高模型精度并提供模型的可靠性檢驗.

(3)研制更高精度、高性能的衛(wèi)星傳感器,并不斷完善和改進遙感監(jiān)測算法,拓展遙感衛(wèi)星在大氣沉降監(jiān)測方面的發(fā)展?jié)摿?遙感方法在大氣污染沉降監(jiān)測方面的發(fā)展時間尚短,針對遙感監(jiān)測的精度和研究對象局限性等問題,在未來還有很大的發(fā)展空間.通過研制高精度、高性能、高分辨率的衛(wèi)星傳感器,能夠實現(xiàn)不同尺度、不同對象的大氣污染監(jiān)測,彌補現(xiàn)有傳感器在某些尺度及污染物監(jiān)測方面的空白.相對于地面監(jiān)測和模型模擬,遙感監(jiān)測具有如下優(yōu)勢:其一,衛(wèi)星監(jiān)測的時間分辨率和空間分辨率較高,可以進行長時間大范圍的持續(xù)監(jiān)測;其二,與地面監(jiān)測法比,遙感方法耗費較少的人力物力,成本較低,且不受人為誤差的干擾;此外,與模型模擬相比,遙感監(jiān)測算法需要的參數(shù)較少,簡單易行.因此,在今后還需不斷完善和改進遙感監(jiān)測算法,使監(jiān)測結果更可靠、準確.

(4)將地面監(jiān)測、模型法、遙感方法等多方法耦合,形成具有“點-線-面”與“地-空-天”監(jiān)測能力的大氣多方法耦合監(jiān)測體系.無論地面監(jiān)測、模型法以及遙感等監(jiān)測方法,均具有其獨特優(yōu)勢,同時也不可避免地存在自身不足,模型融合有助于集成不同方法的優(yōu)勢,實現(xiàn)對大氣沉降的精準監(jiān)測,通過傳統(tǒng)的常規(guī)監(jiān)測手段與新興技術手段的結合,能夠充分發(fā)揮各種方法的優(yōu)勢,克服以往單個方法研究的局限性,大大提高大氣污染沉降監(jiān)測的精度及探測范圍.

3 結語

目前,大氣沉降監(jiān)測方法主要包括地面監(jiān)測、模型模擬、遙感反演等.不同方法各具特點、各有優(yōu)勢.地面監(jiān)測法直接采用相關儀器在地面收集沉降的污染物,其優(yōu)點是監(jiān)測數(shù)據(jù)準確、簡單易行、成本低、觀測不受地形限制,但該方法存在耗時耗力、監(jiān)測范圍小、不具有時空代表性等缺點.模型法通過一定的原理機制構建模型公式將監(jiān)測范圍擴展到更大的區(qū)域,然而因其模型機制及參數(shù)復雜,導致普適性差.遙感方法具有時空連續(xù)等特點,相對于模型法而言參數(shù)簡單、易于實行,但由于該方法目前發(fā)展時間較短,在污染沉降方面存在監(jiān)測精度不足、研究對象不全的問題.未來需要進一步發(fā)展地面監(jiān)測網絡、優(yōu)化和完善模型、研制高精度高性能衛(wèi)星傳感器,并將不同的監(jiān)測方法耦合研究,不斷解決在監(jiān)測方法上遇到的困難.

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Research progresses on deposition monitoring of air pollution.

WANG Shu, FENG Hui-hui*, ZOU Bin, YANG Zhuo-lin, DING Ying, YE Shu-chao, ZHU Si-jia

(School of Geosciences and Info-physics, Central South University, Changsha 410083, China)., 2021,41(11)：4961～4972

This study overviewed the research progresses of atmospheric deposition monitoring, and also summarized the main challenges and future directions. The common approaches of the deposition monitoring included ground monitoring, model simulation, and remote sensing, which had been widely applied at global, regional and local scales. Though the great achievements, it still faced serious challenges in high accuracy and spatial-temporal representativeness because of the complex formation and evolution of the deposition. Therefore, new generation of monitoring technology and multi-technologies integration will be required in the future researches. By overviewing the progresses and limitations of the current approaches, it is very helpful for capturing the mechanism of multi-scales evolution of air pollution and building the monitoring system, but also providing the theoretical basis for environmental management.

air pollution；atmospheric deposition；monitoring methods

X51

A

1000-6923(2021)11-4961-12

王 姝(1998-),女,河南駐馬店人,中南大學碩士研究生,主要研究方向為資源環(huán)境遙感.

2021-03-15

國家自然科學基金資助項目(42071378);湖南省自然科學基金資助項目(2020JJ3045)

* 責任作者, 副教授, hhfeng@csu.edu.cn