郭生良 熊茂淋 葛良全 鄧曉欽 鐘經(jīng)華 徐 彬羅明濤 余 鵬 鄧志鵬

1（成都新核泰科科技有限公司 成都 610052）

2（成都理工大學(xué)地學(xué)核技術(shù)四川省重點實驗室 成都 610059）

3（四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測中心站 成都 610031）

隨著我國核能工業(yè)的蓬勃發(fā)展和核技術(shù)的廣泛應(yīng)用，低水平放射性廢液的產(chǎn)生與排放管理壓力日益增加。而在水體的放射性污染防治中，核設(shè)施產(chǎn)生的放射性流出物是主要監(jiān)管對象之一，因此，對于水體放射性監(jiān)測是全世界研究的重點。現(xiàn)階段常用于水體放射性監(jiān)測的方法包括：現(xiàn)場采樣法、實驗室γ能譜分析法。采樣分析又分為化學(xué)萃取法、閃爍液體法和蒸發(fā)法，但現(xiàn)場采樣法由于采樣時間長、步驟繁瑣、分析結(jié)果時效性差而無法實時反映目標水域的放射性水平。而實驗室γ能譜分析法盡管可以更加準確地分析水體中的放射性水平，但此方法無法對水體放射性進行實時監(jiān)測和評價，使得監(jiān)測復(fù)雜化、周期長［1］。

相較于實驗室分析，水體實時γ 能譜測量在放射性環(huán)境中的優(yōu)勢明顯，能夠?qū)崿F(xiàn)在線連續(xù)監(jiān)測，及時預(yù)警放射性污染、快速預(yù)測污染水平和范圍。對于水體實時γ 能譜測量方法研究，首先需研究不同測量環(huán)境下γ能譜的特征以及測量系統(tǒng)對于不同能量γ 射線的探測效率，國內(nèi)外學(xué)者對此進行了大量研究。 蘇耿華等［2］采用蒙特卡羅方法分別對NaI（Tl）、LaBr3、CdZnTe、HPGe 4種探測器在海水中的探測效率以及探測器的有效探測距離開展了仿真研究，得到了常見γ核素60Co、137Cs、54Mn的特征能量γ射線的探測效率與有效探測距離等性能參數(shù)，并對探測器的性能進行了評價；趙奎等［3］設(shè)計了一種內(nèi)陸水體放射性核素連續(xù)在線監(jiān)測系統(tǒng)，并采用蒙特卡羅方法對系統(tǒng)參數(shù)進行了優(yōu)化，得到了系統(tǒng)對131I、137Cs、60Co在不同水體厚度下探測靈敏度以及探測下限，為水體放射性核素連續(xù)在線監(jiān)測系統(tǒng)構(gòu)建提供了技術(shù)參考；蘇?。?］等采用蒙特卡羅模擬分析了NaI（Tl）探測器在海水中的有效探測距離，并對比了不同的探測器封裝材料對γ 射線的衰減能力，為各種海水就地γ 能譜儀的研制提供參考；杜廣仁等［5］設(shè)計研制了一套基于HPGe 探測器的放射性廢水實時監(jiān)測系統(tǒng)，同時通過實驗測量和蒙特卡羅模擬對該系統(tǒng)的探測效率進行了校準，給出了能量范圍為50～2 754 keV 的探測效率曲線；曾國強等［6］采用蒙特卡羅方法對基于HPGe探測器的水體放射性實時在線監(jiān)測系統(tǒng)進行了探測效率刻度，得到了能量在59.5～2 614.7 keV 范圍內(nèi)的γ 射線的全能峰探測效率以及效率曲線，并與實驗結(jié)果進行了對比，驗證了蒙特卡羅模擬效率刻度方法的可行性與準確性；Bagatelas 等［7］采用蒙特卡羅程序包Geant4 對基于NaI（Tl）探測器（?75 mm×75 mm）的水體放射性測量系統(tǒng)開展了仿真研究，得到了系統(tǒng)γ 射線的探測效率曲線，并且在測量24 h的情況下，137Cs的探測下限為50 Bq·L?1。

為了能夠提高系統(tǒng)探測效率以及降低探測下限，本文對一種水體在線放射性測量系統(tǒng)陣列溴化鈰閃爍探測裝置進行了優(yōu)化設(shè)計，旨在研討溴化鈰探測器個數(shù)與探測器排列方式對探測效率的影響，進而提高水體在線放射性γ測量系統(tǒng)的最小探測濃度，為系統(tǒng)優(yōu)化提供技術(shù)參考和依據(jù)。

1 溴化鈰探測裝置優(yōu)化理論基礎(chǔ)

在水體放射性測量中，由于水體放射性水平較低，測得的凈計數(shù)與天然本底計數(shù)相差很小，為了判斷測量水體中是否具有放射性，引入了判斷限LC和探測限LD。判斷限LC表示在給定置信水平下本底統(tǒng)計漲落的上限；探測限LD表示在給定置信水平下確定某種放射性核素的最小值。當(dāng)統(tǒng)計置信水平為95%時，可表示為［8］：

式中：N為本底計數(shù)。

據(jù)此，水體在線放射性測量系統(tǒng)的最小可探測活度濃度（探測下限）（Minimum Detectable activity Concentration，MDC）可表示為［9］：

式中：V為水體體積；ε為系統(tǒng)探測效率；t為測量時間；Pγ為特征γ 射線能量發(fā)射幾率。最小可探測活度濃度（探測下限）是水體在線放射性測量系統(tǒng)的重要性能參數(shù)，是作為衡量系統(tǒng)優(yōu)越性的關(guān)鍵指標之一。

2 溴化鈰探測裝置優(yōu)化

2.1 系統(tǒng)架構(gòu)

目前水體在線放射性測量系統(tǒng)中常用的探測器是NaI（Tl）、HPGe（高純鍺）、CeBr3（溴化鈰）、LaBr3（Ce）（溴化鑭）。其中，NaI（Tl）探測器盡管能量線性好，但能量分辨率僅約為7.5%，易受溫度的影響導(dǎo)致譜漂；高純鍺探測器雖然能量分辨率好，但價格昂貴，同時只能在低溫環(huán)境下工作；LaBr3（Ce）探測器中La與Ac的同位素具有放射性。而溴化鈰探測器能量分辨率可達到3.8%，可在室溫下工作，更適合于低水平放射性水體測量。因此，本系統(tǒng)選用?45 mm×50 mm溴化鈰探測器。

水體在線放射性測量系統(tǒng)架構(gòu)如圖1 所示，系統(tǒng)由低本底γ能譜測量裝置（低本底鉛室、溴化鈰探測裝置）、能譜與核素分析單元、數(shù)據(jù)存儲與通訊單元、水體連續(xù)取樣裝置等組成。首先，水體連續(xù)取樣裝置通過抽水泵將河水抽取到沉淀池內(nèi)；然后，通過閥門和流量計將沉淀后的上層清液引入到低本底鉛室，最后，溴化鈰探測裝置對水樣進行γ 放射性測量，得到水體中放射性核素的活度濃度。

圖1 水體在線放射性測量系統(tǒng)架構(gòu)圖Fig.1 Architecture diagram of water on-line radioactivity measurement system

2.2 探測器個數(shù)優(yōu)化

如式（3）所示，通過提高系統(tǒng)探測效率，可有效地降低系統(tǒng)的最小可探測活度濃度（探測下限），而系統(tǒng)探測效率可通過增大探測器靈敏體積實現(xiàn)，但溴化鈰探測器晶體各向異性明顯，存在無法制取大尺寸晶體的缺陷，只能通過增加探測器數(shù)量實現(xiàn)對系統(tǒng)探測效率的提高。因此，為了得到系統(tǒng)最佳陣列溴化鈰個數(shù)，降低系統(tǒng)的探測下限，采用蒙特卡羅方法開展了仿真計算，模擬中將鉛室充滿水，將其設(shè)置為4π 各向同性能量為661 keV 的體源，探測器采用溴化鈰探測器，探測器和鉛室結(jié)構(gòu)分別如圖2、圖3 所示。模擬中采用光電耦合輸運，分別得到探測器為1 個、2 個與3 個時的系統(tǒng)探測效率，結(jié)合實測本底數(shù)據(jù)計算得到不同溴化鈰探測器個數(shù)下系統(tǒng)對人工放射性核素137Cs的探測下限，如表1所示。

圖2 溴化鈰探測器結(jié)構(gòu)與尺寸Fig.2 Structure and dimension diagram of the CeBr3 detector

圖3 低本底鉛室結(jié)構(gòu)Fig.3 Schematic diagram of the low background lead chamber

表1 不同溴化鈰探測器個數(shù)下系統(tǒng)對137Cs的探測下限(12 h)Table 1 The detection limit of the system for137Cs under different numbers of CeBr3 detectors (12 h)

如表1所示，相較于一個溴化鈰探測器，當(dāng)增加為三個探測器時，系統(tǒng)的最小可探測活度濃度（探測下限）降低為原來的0.58倍，有效地降低了系統(tǒng)的最小可探測活度濃度。同時，當(dāng)選擇3 個溴化鈰探測器時，能夠達到對137Cs 的最小可探測活度濃度為0.1 Bq·L?1的設(shè)計標準。因此，將系統(tǒng)溴化鈰探測器個數(shù)優(yōu)化為3個。

2.3 探測器排列優(yōu)化

由于探測效率的影響因素有很多，如探測器類型、探測器靈敏體積、源與探測器之間的距離、源的幾何尺寸以及入射射線的能量等［10］，同時對于不同測量條件，探測效率與γ 射線能量也存在不同的數(shù)學(xué)關(guān)系。

在確定系統(tǒng)最佳探測器個數(shù)之后，為了進一步提高水體放射性測量系統(tǒng)的探測下限，采用蒙特卡羅方法對3 個探測器組合的排列開展了仿真研究。模擬中將溴化鈰探測器陣列分別以“一”字排列和“品”字排列，如圖4所示，并且探測器之間的間距分別設(shè)置為0 cm、5 cm、10 cm 與15 cm。同時把鉛室中注滿水，將其設(shè)置為4π 各向同性體源，源射線能量 分 別 設(shè) 置 為（241Am，0.059 5 MeV）、（238U，0.066 3 MeV）、（133Ba，0.080 9 MeV）、（57Co，0.136 MeV）、（235U，0.185 MeV）、（226Ra，0.186 MeV）、（131I，0.284 MeV、0.364 MeV、0.636 MeV）、（192Ir，0.308 MeV）、（22Na，0.511 MeV、1.274 MeV）、（137Cs，0.662 MeV）、（152Eu，0.778 MeV、0.964 MeV）、（60Co，1.170 MeV、1.330 MeV）、（40K，1.460 MeV）、（214Bi，0.609 MeV、1.764 MeV）、（208Tl，2.616 MeV）。模擬中采用光電耦合輸運，使用F8 脈沖計數(shù)卡記錄γ 能譜，每次抽樣粒子數(shù)為108以降低統(tǒng)計漲落對模擬結(jié)果的影響。以“一”字排列和“品”字排列的模擬結(jié)果如圖5與圖6所示。

圖4 以“一”字排列(a)和“品”字排列(b)的探測器布局三維示意圖Fig.4 Three-dimensional diagram of detectors layout in parallel arrangement (a) and triangular arrangement (b)

圖5 “一”字型模擬結(jié)果Fig.5 Simulation results of parallel arrangement

如圖5 與圖6 所示，隨著射線能量的增大，系統(tǒng)探測效率先迅速增大，在能量為0.284 MeV 時達到最大，然后緩慢減小。以“一”字型排列，且探測器間距為5 cm時，探測效率達到最佳；以“品”字型排列，且探測器間距為0 cm時，探測效率達到最佳。將兩種排列方式進行比較，如圖7所示。

圖6 “品”字型模擬結(jié)果Fig.6 Simulation results of triangular arrangement

圖7 “一”字和“品”字最佳排列方式比較Fig.7 Comparison of the best result of parallel arrangement and triangular arrangement

圖7中，“品”字型擺放要高于“一”字型擺放的探測效率，因此選擇將三個溴化鈰探測器以“品”字型緊貼的形式擺放，有效提高系統(tǒng)探測下限。

3 “品”字型水體在線放射性測量系統(tǒng)應(yīng)用效果

水體在線放射性測量系統(tǒng)實物如圖8 所示，主要包括了站房設(shè)施、水體自動采樣裝置、水體γ能譜探測裝置、供電系統(tǒng)、數(shù)據(jù)信息處理系統(tǒng)以及機柜等。同時，經(jīng)中國測試技術(shù)研究院對該系統(tǒng)測試，主要技術(shù)指標如下：

圖8 水體在線放射性測量系統(tǒng)實物圖Fig.8 Physical diagram of water on-line radioactivity measurement system

1）探測器：3個?45 mm×50 mm溴化鈰探測器；

2）能量范圍：45 keV～3 MeV；

3）能量分辨率：單個探測器，對系統(tǒng)661 keV峰（137Cs）：4.5%；

4）探測下限：≤0.2 Bq·L?1@137Cs（12h）；總α活度濃度≤0.03 Bq·L?1（12 h），總β 活度濃度≤0.2 Bq·L?1（12 h）；

5）相對探測效率：≥132%（60Co）；

6）低本底鉛室：外徑?720 mm×875 mm，內(nèi)徑?500 mm×600 mm，容積約為117 L。鉛室自帶自動清洗裝置與放射源校準裝置；

7）能譜測量與核素分析單元：能顯示測量能譜圖、異常核素能譜圖與總γ 放射性?？煞治?38U、232Th、226Ra、40K、137Cs、60Co、131I等核素的活度濃度。

采用活度濃度已知的標準放射性溶液40K 對水體在線放射性測量系統(tǒng)進行標定，不同活度濃度標準放射性溶液40K測量結(jié)果如表2所示。

表2 不同活度濃度標準放射性溶液40K測量結(jié)果Table 2 Measurement results of standard radioactive solution with different activity concentration at40K

同時，采用該系統(tǒng)于2020年11月至2021年1月對四川某河流域水體進行了連續(xù)監(jiān)測。該監(jiān)測流域年平均降水量為900～1 200 mm，河水水量充沛，水質(zhì)較好，雜質(zhì)較少，年平均徑流量為4.41×108m2，水渠水位常年保持在4.7～5.3 m 之間。自動采樣裝置的采樣器放置于距離水渠底部約1.5 m位置，盡量避免把水中泥沙等固體雜質(zhì)吸入沉淀室。實驗設(shè)置自動采樣 裝 置的采樣流速為2 m·s?1，向鉛室以0.63 L·s?1的輸水，每2 h 更新一次能譜數(shù)據(jù)，連續(xù)測量24 h，并計算出水體放射性核素濃度。實時測量γ能譜如圖9所示。

圖9 水體在線放射性測量γ能譜圖Fig.9 Gamma-ray spectrum of water on-line radioactivity measurement

如圖9 所示，226Ra（0.186 MeV）、224Ra（0.241 MeV）、214Pb（0.352 MeV）、208Tl（2.616 MeV）、214Bi（0.609 MeV）與40K（1.46 MeV）的特征全能峰較為明顯，其特征γ射線能量發(fā)射幾率較高，并且也是水體中主要的α與β?粒子發(fā)射體。因此，選擇上述6種特征γ 射線全能峰計算水體中238U、232Th 和40K 的活度濃度以及水體中總α/總β 活度濃度。對這6 種特征能量對應(yīng)道址與半高寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）進行刻度，結(jié)果如表3所示。

根據(jù)表3中6種核素特征能量對應(yīng)的峰位道址與峰寬，采用SNIP 法［11］對65 個能譜數(shù)據(jù)進行解析處理，根據(jù)這6 種核素的凈峰計數(shù)以及對應(yīng)核素的系統(tǒng)探測效率，計算得到2020年11月到2021年1月期間監(jiān)測流域中238U、232Th、40K的活度濃度以及水體總α/總β活度濃度變化情況，如圖10與圖11所示。

表3 6種篩選核素特征能量對應(yīng)的道址與峰寬Table 3 The channel and peak width corresponding to the characteristic energy of the six screened nuclides

圖10 238U、232Th、40K活度濃度變化情況Fig.10 The change of238U,232Th and40K activity concentration

如圖10 所示，238U 的活度濃度基本維持在同一水平，算術(shù)平均值為（3.298±0.246）Bq·L?1；232Th 的活度濃度水平在12月下旬較高，其余時間基本維持在同一水平，算數(shù)平均值為（2.378±0.154）Bq·L?1；40K 的活度濃度水平波動較大，但基本處于12.5～15 Bq·L?1的范圍內(nèi)，算數(shù)平均值為（13.964±0.168）Bq·L?1。均未超過國家規(guī)定限制。如圖11所示，在11 月中旬與12 月中旬，此流域水體總α/總β的活度濃度相對較高；12月初和1月初相對較低，水體總β 活度濃度約是總α 的2～3 倍?？偊?活度濃度的算數(shù)平均值為0.356 Bq·L?1，總α活度濃度的算數(shù)平均值為0.122 Bq·L?1。監(jiān)測結(jié)果均未超過飲用水中的總α/總β 放射性活度濃度不超過0.5 Bq·L?1和1.0 Bq·L?1的標準。

圖11 水體中總α/總β活度濃度變化情況Fig.11 The change of total α/β activity concentration in water with time

4 結(jié)語

本文對一種水體在線放射性測量系統(tǒng)陣列溴化鈰閃爍探測裝置進行了優(yōu)化設(shè)計。采用蒙特卡羅方法對探測器個數(shù)以及排列方式進行了仿真研究，結(jié)果表明，將三個溴化鈰探測器以“品”字型緊貼的形式擺放，能夠有效降低系統(tǒng)探測下限。同時，采用“品”字型水體在線放射性測量系統(tǒng)對四川某河流域水體進行了連續(xù)監(jiān)測，結(jié)果表明：水體中238U、232Th以及40K 的活度濃度均值為（3.298±0.246）Bq·L?1、（2.378±0.154）Bq·L?1與（13.964±0.168）Bq·L?1，水體中總α/總β 的活度濃度均值分別為0.122 Bq·L?1與0.356 Bq·L?1，監(jiān)測結(jié)果均未超過國家規(guī)定限值。實際應(yīng)用表明，該系統(tǒng)能用于實時監(jiān)測水體中總α/總β的活度濃度以及238U、232Th以及40K的活度濃度。