李練兵，李思佳，李 潔，孫 坤，王正平，楊海躍，高 冰，楊少波

（1河北工業(yè)大學省部共建電工裝備可靠性與智能化國家重點實驗室；2河北工業(yè)大學人工智能與數據科學學院，天津 300130；3國網河北省電力有限公司衡水供電公司，河北衡水 053099；4國網河北省電力有限公司電力科學研究院，河北石家莊 050021）

鋰離子電池廣泛應用于新能源汽車、電站儲能等領域，其可靠性和使用壽命是人們關注的焦點[1]。精準預測鋰離子電池剩余使用壽命(remaining useful life，RUL)對于及時維護電池有重要意義和價值[1-2]，鋰離子電池RUL 預測研究已得到廣泛關注和重視。

目前，鋰離子電池RUL 預測的方法主要分為模型法和數據驅動法。模型法包括電化學模型法[2]、等效電路模型法[3]和經驗老化模型法[4-6]。電化學模型法[2]模擬電池充放電工作過程，分析電池容量退化的影響因素，進而預測電池壽命。等效電路模型[3]利用電器元件搭建可代替電池的等效電路，簡單直觀、模型容易實現。經驗老化模型法[4-6]不需要對電池充放電機理進行分析，只需參照電池的數學模型來預測電池RUL。模型法不能同時考慮環(huán)境和負載特性對電池容量退化的影響，無法實現精準建模。數據驅動法不需要分析電池電化學反應和電池容量退化機理，且復雜度低、運行時間短，因此，大部分研究使用數據驅動法預測電池RUL。電池RUL 預測的數據驅動法主要包括支持向量機(support vector machine，SVM)[7]、長短時記憶網絡(long short-term memory，LSTM)[8]、Elman 神經網絡[9]等方法。文獻[7]采用Warelet 降噪去除電池容量衰減數據中的噪聲，并基于SVM 對電池RUL 進行預測，使用改進的雞群算法對SVM 參數進行優(yōu)化，預測誤差低于2%。文獻[8]利用改進的LSTM解決了網絡預測過程中的不確定性，降低了電池RUL 預測的誤差。上述文獻在不考慮電池容量再生的情況下處理原始容量信號，而容量再生是在電池容量退化過程中發(fā)生的可用容量的突然波動，因此，考慮容量再生對預測電池容量是必要的[10-11]。文獻[9]提出了一種基于Elman 神經網絡的電池RUL 間接預測方法，可反映電池容量再生過程，且預測的相對誤差絕對值為1.46%。

其中，電池容量退化特征量是神經網絡的輸入，可分為直接健康因子和間接健康因子。文獻[4-6]將電池容量作為直接健康因子預測電池RUL，簡潔直觀，但電池容量在線測量難以實現且測量代價高?，F有研究根據易測量的電流、電壓數據，提取可表征電池容量退化的特征量代替容量預測電池RUL[12-13]，如采用電池靜置壓降[14]、等壓降時間[15]等特征量作為間接健康因子，但不能直接應用于其他電池RUL預測。文獻[16]通過拆解電池發(fā)現影響電池容量退化的因素不僅僅是固體電解質膜的增長。文獻[17]在不損壞電池的情況下，使用差分電壓分析電池容量退化機理，證明差分電壓曲線拐點處的數據可以反映電池容量衰退的過程。文獻[13]采用充電差分電壓曲線上的兩個拐點之間的間隔值預測電池健康狀態(tài)，預測誤差低于2.5%。由于公開數據集無法同時得到兩個拐點，限制差分電壓曲線拐點值的使用。

針對以上問題，本文提出一種基于差分電壓和Elman 神經網絡的鋰離子電池RUL 預測方法。采用高斯濾波法去除差分電壓曲線中的測量噪聲，基于差分電壓曲線和充放電曲線分析電池容量退化特性，選取可表征電池容量退化的特征量并進行相關性分析，提煉電池RUL 預測的間接健康因子，即充電差分電壓曲線初始拐點值、放電差分電壓曲線峰值、放電時間、靜置時間。利用Elman神經網絡的時變特性和差分電壓曲線拐點特性，體現電池容量再生特性，建立考慮電池容量再生能力的壽命預測模型，精準預測電池RUL。

1 鋰離子電池容量退化分析

本文選取美國國家航天航空局(National Aeronautics and Space Administration，NASA)[18]的B0005、B0006、B0007和B0018號鋰離子電池數據進行電池RUL預測和分析。4種電池容量均為2 A·h，電池的失效閾值為1.4 A·h。4 種電池的充放電流程為：在室溫24 ℃下，進行恒流恒壓充電和恒流放電。在恒流恒壓充電階段，4 種電池均在電流1.5 A 下恒流充電，直到電壓達到4.2 V，在4.2 V 下恒壓充電，直到電池電流降至0.02 A。在恒流放電階段，B0005、B0006、B0007 和B0018號電池在電流為2 A的情況下恒流放電，直到電壓分別降至2.7、2.5、2.2、2.5 V，運行參數如表1所示。4 種電池容量退化曲線如圖1 所示，藍色、橙色、黃色、紫色曲線分別代表B0005、B0006、B0007、B0018號電池容量退化曲線。實際電化學反應過程中，鋰離子嵌入負極表面的電解質發(fā)生了副反應，出現不可逆的鋰離子損耗現象，引起固體電解質膜的增長，導致電池容量退化。隨著循環(huán)次數的增加，不可逆的鋰離子增多，導致電池容量下降[19]，如圖1所示，4種電池的循環(huán)壽命存在容量再生的現象，因此，選取電池容量退化到1.4 A·h的循環(huán)次數作為電池的終止壽命(end of life，EOL)，即4種電池的EOL分別為123、119、167和122。

表1 4種電池的循環(huán)充放電參數Table 1 Cyclic charge and discharge parameters of four kinds of batteries

圖1 4種電池的容量退化曲線Fig.1 Capacity degradation curves of four types of batteries

2 鋰離子電池容量退化的間接健康因子分析

根據電池的內部電化學反應機理和外部數據特征，繪制電池充放電過程中的差分電壓曲線，使用高斯濾波平滑差分電壓曲線中的測量噪聲；基于電池充放電過程中的電流、電壓曲線和差分電壓曲線，分析曲線上的拐點，提取電池容量退化特征量；通過Pearson相關系數分析特征量與容量的相關性，選取預測電池RUL的間接健康因子。

2.1 差分電壓曲線的繪制

電池電壓為電池正極、負極電壓之差，其計算式如下

式中，Vcell為電池電壓；Vp為電池正極電壓；Vn為電池負極電壓。

令電池充電或放電量為Q，容量與電池電壓、正極電壓、負極電壓函數曲線分別為Vcell(Q)、Vp(Q)、Vn(Q)，則根據式(1)可知，電池容量-電壓曲線公式如下

Vp(Q)、Vn(Q)可以分別轉換為正極、負極特定放電曲線Vp(qp)、Vn(qn)即

式中，qp、qn分別為正極、負極活性材料單位質量的放電容量。

放電容量Q與qp和qn之間的關系如下

式中，mp、mn分別為正極、負極活性材料的可用質量，即參與電化學反應并影響放電容量的質量；δp、δn為常數。

對式(2)兩端進行微分，然后在式(3)、(4)的基礎上用mpdqp、mndqn代替dQ，則差分電壓值dVcell(Q)/dQ為

差分電壓值dVcell(Q) dQ直接與電池內部參數mp、mn、qp、qn相關。

上述內容針對電池內部電化學機理分析并驗證電池差分電壓值可以反映電池容量退化過程，差分電壓值，即特定容量增量下的電壓變化率，可根據電池外部參數進行計算[20-21]，因此，差分電壓值考慮電池的外部數據特征和內部電化學反應機理，可分析電池容量退化狀態(tài)。電池容量、差分電壓值的計算公式分別為式(6)、(7)。

式中，I為恒流充電或放電電流；V為恒流充電或放電電壓；T為恒流充電或放電時間。

由于四種電池的恒流充電電流和放電電流恒定，電池dV/dQ可以用dV/dT代替，圖2表示充放電過程中，在不同循環(huán)次數下的差分電壓曲線。測量所得的電壓本身存在測量噪聲，使得差分電壓曲線中含有測量噪聲，影響電池容量退化特征量的提取，進而降低電池RUL預測的精度。

圖2 B0005電池不同循環(huán)次數下差分電壓曲線Fig.2 Differential voltage curve of B0005 battery under different cycles

2.2 差分電壓曲線的濾波

本文采用高斯濾波法對差分電壓曲線進行濾波。高斯濾波法的計算公式為(8)，當移動窗口過小，曲線平滑效果不好；當移動窗口過大，曲線容易變形?？紤]電池每次循環(huán)下的差分電壓值的個數，本文的移動窗口設置為5和10。

式中，x為輸入信號；μ為平均值；σ為控制窗口大小的標準差。

圖3 對B0005 號電池第20、50、80、110 和140 次循環(huán)的差分電壓曲線分別進行窗口大小為5和10的高斯濾波，可知，窗口大小為10的高斯濾波法的濾波效果好，并且能夠去除原始差分電壓曲線中的測量噪聲，有利于提取曲線上的拐點。

圖3 高斯濾波法降噪Fig.3 Gaussian filtering method for noise reduction

2.3 電池容量退化特征量的提取

由圖2(a)和圖3(a)的差分電壓曲線可知，充電初期差分電壓曲線出現明顯的驟降，經過初始拐點之后曲線趨近于穩(wěn)定，因此，本文將充電差分電壓曲線初始拐點值作為電池容量退化的特征量。如圖2(b)和圖3(b)所示，在不同循環(huán)次數下，放電差分電壓曲線的基本趨勢相似，但峰值的位置隨著循環(huán)次數的變化而變化，因此，本文將放電差分電壓曲線上的峰值作為電池容量退化的特征量。

圖4為B0005號電池不同循環(huán)次數下電池充電電流曲線和放電電壓曲線，由圖4(a)可知，在電池截止電壓恒定的情況下，隨著循環(huán)次數增加，到達電池充電截止電壓的時間逐漸減少。由圖4(b)可知，在同等時間內電池電壓下降的趨勢隨著電池循環(huán)次數增加而愈加明顯，在停止放電后，電壓由于電池內部鋰離子的逆反應而反彈，隨著電池靜置時間增加，電池的靜置電壓增大[18]。如式(6)所示，電池放電容量與電池放電電流和放電時間有關，因此選取充電時間、等時間壓降、放電時間和靜置時間為電池容量退化的特征量。

圖4 不同循環(huán)次數下電池充放電曲線Fig.4 Battery charging current and voltage curves under different cycles

2.4 間接健康因子的選取

上文選取了6個電池容量退化特征量，分別為充電階段的差分電壓曲線上初始拐點值DC、充電時間TC、和放電階段的等時間壓降VD、放電差分電壓曲線上峰值DD、放電時間TD、靜置時間TS。本文使用Pearson相關系數法計算特征量之間的相關性，驗證特征量和電池容量之間的相關性。Pearson相關系數公式如下[22]

式中，X、Y為兩個向量，即6 個電池容量退化特征量和電池容量。

基于B0005號電池數據計算得到電池各個特征量之間的相關系數值以及與電池容量Q之間的相關系數值，如表2所示。在恒流恒壓充電階段，與TC相比，DC與Q之間的相關性強，選用閾值大于0.7的DC作為電池RUL 預測的間接健康因子；放電過程中VD、DD和TD之間的相關性強，與閾值大于0.9的DD和TD相比，VD和Q之間的相關性較弱。因此，提取DC、DD、TD和TS作為鋰離子電池RUL 預測模型的間接健康因子。

表2 特征量和容量之間的相關系數Table 2 The correlation coefficient between each characteristic quantity and capacity

3 鋰離子電池RUL 預測的Elman 神經網絡模型

Elman 神經網絡是1990 年Elman 提出的一種反饋網絡[9]，具有時變特性，網絡的結構如圖5 所示，網絡的非線性狀態(tài)空間函數表示為

圖5 Elman神經網絡結構圖Fig.5 Structure diagram of Elman neural network

式中，uk為神經網絡的輸入，由間接健康因子組成；xck為承接層在第k次循環(huán)的輸出，同時也是隱含層在第k- 1次循環(huán)的輸出；xk為隱含層在第k次循環(huán)的輸出；yk為神經網絡預測的電池在第k次循環(huán)的容量值；w1為承接層到隱含層的權重矩陣；w2為輸入層到隱含層的權重矩陣；w3為隱含層到輸出層的權重矩陣；f(x)為隱含層的激勵函數；g(x)為輸出層的激勵函數。

隱含層和輸出層的激勵函數分別為f(x)，g(x)。表達式為

網絡訓練的損失函數為

式中，y(k)為第k次網絡訓練預測值；y0(k)為第k次網絡訓練的實際值。

Elman 神經網絡的結構在BP 神經網絡的基礎上增加了承接層，其中，隱含層的每個節(jié)點都與承接層對應的節(jié)點相連。承接層的加入增強了神經網絡處理動態(tài)信息的能力，可接收并存儲來自隱含層的反饋信號，適應電池容量退化的動態(tài)變化。因此，利用Elman 神經網絡預測電池RUL 時，網絡的隱含層可以訪問電池前一循環(huán)的歷史數據，適應了電池的容量再生特性。

本文建立以上文選取的電池充電差分電壓曲線初始拐點值、放電差分電壓曲線峰值、放電時間、靜置時間為輸入，電池每次循環(huán)的容量為輸出的電池RUL預測模型，其中，基于網絡的輸入層和輸出層數目將隱含層和承接層數目設置為8層。將4種電池的數據按照比例拆分為訓練數據集和測試數據集，預測電池RUL并驗證Elman神經網絡的泛化能力。

4 鋰離子電池RUL預測結果與分析

在本節(jié)中，為了驗證基于差分電壓和Elman神經網絡的電池RUL 預測模型的準確性，首先，分別開展基于不同間接健康因子和不同神經網絡的電池容量預測實驗，進一步地，完成不同循環(huán)次數下的電池RUL 預測實驗。采用均方誤差(mean square error，MSE)、均方根誤差(root mean square error，RMSE)、平均絕對誤差(mean absolute error，MAE)作為電池容量預測算法的性能評價標準，采用絕對誤差(absolute error，AE)作為電池RUL預測的結果。

4.1 基于不同間接健康因子的電池容量預測對比分析

使用不同的容量退化特征量作為電池容量預測的間接健康因子，在電池容量預測RMSE、MAE和訓練時間方面的性能進行對比。表3 和圖6 為基于不同間接健康因子的電池容量預測結果，其中，圖中黑色線為電池實際容量值，表中的DC、TC、VD、DD、TD、TS分別代表電池充電差分電壓曲線上初始拐點值、充電時間、放電時等時間壓降、放電差分電壓曲線峰值、放電時間、靜置時間。按照6∶4的比例將4種電池數據分為訓練數據和測試數據，基于Elman神經網絡預測4種電池的容量。

圖6 基于不同間接健康因子的電池容量預測結果Fig.6 Prediction results of battery capacity based on different indirect health factor

表3 基于不同間接健康因子的電池容量預測結果Table 3 Prediction results of battery capacity based on different indirect health factors

如表3 所示，方案5 中的間接健康因子為本文采用的電池RUL 預測的間接健康因子。相比于方案5，方案2和方案4的間接健康因子有兩個，4種電池預測誤差較大，運行時間長。相比于方案1和方案3，方案5 的預測RMSE 分別平均降低了55.2%、52.5%。方案5 在電池容量預測的誤差和運行時間方面，容量預測誤差小、運行時間較短。因此，使用DC、DD、TD、TS作為電池容量預測模型的間接健康因子，能夠精準預測電池的容量，有利于電池的運行管理。

4.2 利用不同神經網絡的電池容量預測結果與對比分析

為了驗證基于Elman神經網絡預測電池容量的有效性，使用基于BP 神經網絡的電池容量預測方法與本文所提的Elman神經網絡預測方法作對比實驗，實驗從MSE、RMSE 和MAE 三個方面進行對比。對比結果如圖7和表4所示。表4中訓練數據集為B0005、B0006、B0007 號電池的前120 次循環(huán)和B0018 號電池前100 次循環(huán)，測試數據為B0005、B0006、B0007 號電池的后66 次循環(huán)和B0018 號電池后30 次循環(huán)。圖7(a)～(d)分別為B0005、B0006、B0007、B0018 號電池容量預測的結果，圖中的黑線為電池容量的真實數據，紅色線為基于Elman神經網絡的電池容量預測值，紅色虛線為基于BP 神經網絡的電池容量預測值。相比于BP神經網絡，基于Elman神經網絡預測B0005、B0006、B0007、B0018 號的電池RUL，RMSE 分別降低了85%、81%、82.6%、45.4%。由對比實驗表明，利用差分電壓拐點值和Elman神經網絡預測電池容量的方法能夠精準預測電池壽命。

圖7 基于不同神經網絡的電池容量預測結果Fig.7 Battery capacity prediction results based on different neural networks

表4 基于不同神經網絡的電池容量預測誤差Table 4 Capacity prediction errors based on different neural networks

4.3 基于不同循環(huán)次數下的鋰離子電池RUL 預測結果與分析

圖8(a)～(d)為B0005 號電池從第90 次、100次、110 次、120 次循環(huán)開始預測的結果，黑色線為電池容量的真實數據，紅色線為電池RUL 預測的預測值。電池RUL預測結果如圖8和表5所示，表中AE為電池實際EOL與預測EOL的周期數之差的絕對值，圖8(a)在90～120次循環(huán)預測的RMSE為0.7%，電池RUL預測的MAE為3.36%，由于數據量較少，電池后期預測誤差較大。相比于圖8(a)的預測結果來說，圖8(b)、圖8(c)、圖8(d)的RMSE 分別降低了88.5%、87.6%、90.7%。當電池預測起始點為120 時，電池RUL 預測的RMSE、MAE和AE分別為0.41%、0.35%和0個周期。

圖8 B0005電池預測結果Fig.8 B0005 battery prediction results

表5 4種電池的RUL預測結果Table 5 RUL prediction results for five types of batteries

圖9為B0006號電池不同起始點下的預測結果，圖9(a)～(d)分別為從第90 次、100 次、110 次、120次循環(huán)開始預測，圖中黑色線為電池容量的真實數據，紅色線為電池RUL 預測的預測值。電池RUL 預測的結果，如圖9 和表5 所示。圖9(a)從第90 次循環(huán)開始預測，前30 次預測循環(huán)的RMSE 為1.22%，但電池整個預測過程的RMSE 為3.52%。相對于起始點為90 的預測結果，起始點為100、110、120 的預測RMSE 分別下降了43.1%、86.99%、91.48%。隨著起始點增加，電池預測的RMSE和MAE有明顯的下降，且下降幅度較大。起始點為90、100、110的預測結果AE均為0個周期，由于B0006 號電池的有效周期數為119，所以無法預測起始點為120 的電池剩余周期數。起始點為120的預測RMSE和MAE分別為0.3%和0.731%。

圖9 B0006電池預測結果Fig.9 B0006 battery prediction results

圖10(a)～(d)為B0007號電池從第90次、100次、110 次、120 次循環(huán)開始預測的結果，黑色線為電池容量的真實數據，紅色線為電池RUL 預測的預測值。電池預測結果如圖10 和表5 所示，圖10(a)在90～120 次循環(huán)預測的RMSE 為0.76%，電池RUL預測的MAE為1.668%，由于數據量較少，電池后期預測誤差較大。相比于圖10(a)的預測結果來說，圖10(b)～(d)的RMSE 分別降低了55.8%、78.33%、70.62%。當電池預測起始點為110 時，電池RUL 預測的RMSE、MAE 和AE 分別為0.424%、0.347%和0個周期。

圖10 B0007電池預測結果Fig.10 B0007 battery prediction results

圖11(a)～(d)為B0018號電池從第70次、80次、90次、100次循環(huán)開始預測的結果，黑色線為電池容量的真實數據，紅色線為電池RUL 預測的預測值。電池預測結果如圖11 和表5 所示，圖11(a)在70～90 次循環(huán)預測的RMSE 為0.88%，電池RUL預測的MAE 為2.494%。相比于起始點為70 的預測結果來說，起始點為80、90、100的預測RMSE分別降低了23.72%、56.2%、79.3%。當電池預測起始點為100 時，電池RUL 預測的RMSE、MAE和AE分別是0.651%、0.533%和0個周期。

圖11 B0018電池預測結果Fig.11 B0018 battery prediction results

5 結論

差分電壓將電池內部的電化學反應機理和外部的數據特征相結合，反映電池容量退化過程，本文提出一種基于差分電壓和Elman神經網絡的鋰離子電池RUL 預測方法?；诓罘蛛妷呵€和充放電曲線，提取充電差分電壓曲線初始拐點值、充電時間、放電時等時間壓降、放電差分電壓曲線峰值、放電時間和靜置時間作為電池容量退化特征量；根據特征量和電池容量之間的Pearson相關系數，選取充電差分電壓曲線初始拐點值、放電差分電壓曲線峰值、放電時間和靜置時間作為電池RUL 預測的間接健康因子，建立以充電差分電壓曲線初始拐點值、放電差分電壓曲線峰值、放電時間和靜置時間為輸入、容量為輸出的Elman神經網絡預測電池容量，實現對電池RUL的預測。

實驗結果表明，將充電差分電壓曲線初始拐點值和放電差分電壓曲線峰值作為電池RUL 預測的間接健康因子可以降低電池壽命預測誤差，預測容量的RMSE 降低了16%，提高電池壽命預測精度，NASA 的四種電池RUL 預測的RMSE 分別為0.41%、0.3%、0.42%、0.65%；本文所提方法預測模型準確有效且在電池RUL 的預測精度方面有一定優(yōu)越性。在實際工程應用中，受環(huán)境影響，電池的充放電過程更為復雜，可進一步研究電池放電深度對電池容量的影響。