馬 礪，范新麗，張 朔，王偉峰，魏高明

1.西安科技大學(xué)安全科學(xué)與工程學(xué)院，陜西 西安 710054 2.西安科技大學(xué)陜西省煤火災(zāi)害防控重點實驗室，陜西 西安 710054

引 言

我國在煤炭資源開采正由淺部向深部開采邁進(jìn)，礦井開采強度也不斷加大，各類災(zāi)害問題突出，其中瓦斯災(zāi)害作為煤礦主要災(zāi)害之一嚴(yán)重威脅礦井安全生產(chǎn)，對CH4氣體的精準(zhǔn)檢測預(yù)報至關(guān)重要[1-4]。隨著半導(dǎo)體激光器產(chǎn)業(yè)的不斷發(fā)展，可調(diào)諧半導(dǎo)體激光吸收光譜(tunable diode laser absorption spectroscopy，TDLAS)，將激光應(yīng)用在氣體分子吸收光譜測量，形成一種光學(xué)與光譜學(xué)技術(shù)。該技術(shù)屬于痕量氣體分析檢測方法，通過改變注入的電流和溫度來調(diào)控可調(diào)諧半導(dǎo)體激光器的線寬和波長，進(jìn)而測量氣體分子之間難以分辨的吸收線，最終通過朗伯比爾定律計算出所測氣體濃度[5-8]。與其他氣體檢測方法相比，光學(xué)法中的TDLAS技術(shù)具備精度高、響應(yīng)時間短、靈敏度高、選擇性強和校準(zhǔn)周期長等優(yōu)點，適用于多種氣體的高靈敏度動態(tài)檢測[9-10]。

基于TDLAS的氣體檢測結(jié)果因環(huán)境條件(溫度、壓力、干擾氣體)的影響與實際氣體濃度有所偏差[11]。為提高TDLAS技術(shù)的檢測精度，需對溫度引起的氣體濃度檢測誤差進(jìn)行硬件電路補償或軟件算法補償。因多元線性回歸公式法過于繁瑣[12]，可采用模型修正方法對所測CH4氣體濃度進(jìn)行實時溫度補償，結(jié)合波長調(diào)制和諧波檢測技術(shù)，建立含溫度影響因素的模型，從而降低系統(tǒng)對溫度的依賴性。有報道基于TDLAS技術(shù)輸出波長穩(wěn)定在被測氣體吸收譜線的中心波段，通過溫度補償實現(xiàn)TDLAS氣體檢測的高靈敏度；張旭[13]等基于TDLAS技術(shù)實現(xiàn)CH4濃度場的二維分布重建，并通過仿真實驗驗證可行性。

為提高基于TDLAS的CH4氣體檢測系統(tǒng)的精度，減少溫度對CH4氣體測量產(chǎn)生的影響，采用實驗研究和理論分析相結(jié)合的方法，選取自主搭建的基于TDLAS技術(shù)的CH4氣體濃度檢測系統(tǒng)，選取CH4分子在1.653 μm附近的吸收峰，對不同環(huán)境溫度下的CH4氣體檢測及其溫度補償模型進(jìn)行研究，分析溫度對CH4氣體的吸收強度和半峰寬度的影響。采用PSO算法優(yōu)化BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的最佳權(quán)值和閾值，建立PSO-BP溫度補償模型消除溫度對CH4氣體檢測精度的影響，提升CH4氣體系統(tǒng)檢測精度。

1 實驗部分

1.1 氣體檢測原理

TDLAS技術(shù)利用激光器的波長調(diào)諧特性，根據(jù)所測氣體的特征吸收譜線，對其進(jìn)行定性或定量分析。初始光強和探測器接收光強之間的關(guān)系可用Lambert-Beer吸收定律表示

It=I0exp[-S(T)φ(ν)PcL]

(1)

式(1)中，It為待測氣體吸收后的光強，mW；I0為初始光強，mW；S(T)為溫度為T時氣體吸收譜線的強度，cm-2·atm-1；c為待測氣體濃度，mol·cm-3·atm-1；P為工作氣體壓強，atm；L為激光在待測氣體中經(jīng)過的光程，cm；φ(ν)為待測氣體吸收譜線的線型函數(shù)，cm。

采用波長調(diào)制光譜技術(shù)檢測CH4氣體濃度，通過傅里葉變換的檢測方法，提取二次諧波表征氣體濃度。通過激光器施加正弦波調(diào)制信號，調(diào)制后的激光發(fā)射頻率為

(2)

激光器發(fā)出光束的光強為

(3)

線性函數(shù)在整個頻率內(nèi)積分為1，在CH4檢測波段為1.653 μm處，且濃度較低情況下，CH4氣體吸收系數(shù)比較小，經(jīng)運算化簡后可得波長調(diào)制二次諧波信號和濃度呈正比[14]

(4)

式(4)中，θ=2πft。

由式(4)可知，當(dāng)已知氣體吸收譜線、溫度、壓力、光程及激光頻率調(diào)制幅度下，可通過二次諧波曲線反演氣體濃度。

1.2 系統(tǒng)結(jié)構(gòu)

基于TDLAS技術(shù)的CH4氣體檢測系統(tǒng)總體結(jié)構(gòu)設(shè)計如圖1所示。本實驗系統(tǒng)主要由配氣系統(tǒng)、光源發(fā)射部分、氣體吸收池、數(shù)據(jù)接收和處理單元、可程式恒溫恒濕箱等組成。

圖1 基于TDLAS技術(shù)的CH4檢測結(jié)構(gòu)

其中光源發(fā)射部分主要由分布式反饋(DFB)激光器和半導(dǎo)體激光控制器兩部分組成，DFB激光器以半導(dǎo)體材料為介質(zhì)，具有光譜純度高、協(xié)調(diào)范圍寬、線寬窄、功率低等多種優(yōu)點，驅(qū)動電路為雙路溫控電路，可精準(zhǔn)控制激光器輸出波長處于穩(wěn)定狀態(tài)。

氣體吸收池為光程20 m的近紅外氣體吸收池，包括赫里克特氣室、凹面鏡、標(biāo)準(zhǔn)光纖連接器、光學(xué)檢測器、氣體入口和出口以及防震基座。通過對HITRAN數(shù)據(jù)庫進(jìn)行查詢[15]，在1.653 μm波段處CH4受外界氣體影響較小，因此實驗所用波段為1.653 μm。

數(shù)據(jù)接收和處理單元由光電探測器、鎖相放大器、微處理器、數(shù)字示波器及Lab View虛擬軟件組成。光電探測器通過輻射來改變被輻射材料的電導(dǎo)率，具有探測范圍廣、線性響應(yīng)良好等優(yōu)點。入射激光通過透鏡聚焦到探測器的光敏面上，鎖相放大器對信號進(jìn)行檢測，得到CH4氣體吸收譜線的二次諧波信號。STM32微處理器將數(shù)字鎖相放大器傳出的二次諧波信號傳至模數(shù)轉(zhuǎn)換(ADC)模塊，光信號轉(zhuǎn)換為電壓信號，并傳輸至Lab View虛擬軟件中。Lab View虛擬軟件具有數(shù)據(jù)采集、處理和查詢功能，根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)濃度的氣體譜線進(jìn)行數(shù)據(jù)處理，可實時顯示CH4氣體濃度數(shù)據(jù)。二次諧波信號的波長調(diào)制線型如圖2所示。

圖2 二次諧波信號

根據(jù)波長調(diào)制原理，二次諧波信號幅度與待測氣體濃度之間呈正相關(guān)關(guān)系。因此，可通過處理后的二次諧波信號反演得出待測CH4氣體濃度

(5)

式(5)中，A2f為諧波分量，K為標(biāo)定系數(shù)。

1.3 方法

通過可程式恒溫恒濕箱改變實驗裝置所處溫度，具體實驗方法及步驟如下：

(1)以500 mL·min-1的流量通入濃度為99.8%氮氣10 min，清除吸收池中干擾氣體，通過電腦端LabView軟件校準(zhǔn)背景氣體氮氣，即所測背景氣體濃度示數(shù)為0。

(2)通過標(biāo)準(zhǔn)配氣系統(tǒng)配制濃度為0.04%的CH4標(biāo)準(zhǔn)氣體，將氣體緩慢通入氣體吸收池內(nèi)15 min，可程式恒溫恒濕箱溫度設(shè)置為10 ℃，待池內(nèi)氣體從室溫達(dá)到設(shè)定溫度且數(shù)據(jù)穩(wěn)定后，記錄10 ℃下CH4氣體測量濃度。

(3)重復(fù)上述操作，每升高一定溫度對CH4氣體進(jìn)行測量，溫度變化范圍為10～50 ℃，溫度間隔5 ℃，記錄不同溫度下CH4氣體測量濃度。

2 結(jié)果與討論

2.1 溫度對CH4氣體濃度測量精度的影響

利用TDLAS技術(shù)對不同溫度下0.04%CH4氣體濃度進(jìn)行測量，實際測量氣體濃度及誤差如圖3所示。

圖3 不同溫度下CH4濃度變化趨勢

由圖3可知，溫度對實驗測量影響誤差較大，在10～50 ℃的溫度區(qū)間內(nèi)，實際測量氣體濃度隨著環(huán)境溫度的升高而下降，但逐漸接近于真實濃度值。采用一元三次多項式對不同溫度下CH4氣體濃度進(jìn)行擬合，得到基于TDLAS技術(shù)檢測CH4氣體濃度和溫度的關(guān)系為式(6)

y=(-1.819 53e-8)t3+(1.949 96e-6)t2+

(-1.400 09e)t+0.046 07

(6)

式(6)中，t為環(huán)境溫度，℃；y為CH4氣體檢測濃度，%。

當(dāng)CH4氣體所處環(huán)境溫度較低時(10 ℃)，相對誤差為+12.13%，當(dāng)CH4氣體所處環(huán)境溫度較高時(50 ℃)，相對誤差為+4.25%?；赥DLAS的CH4檢測系統(tǒng)在整個實驗溫度范圍(10～50 ℃)內(nèi)，檢測結(jié)果的誤差范圍為4.25%～12.13%，與實際0.04%CH4氣體濃度相差較大，無法做到CH4氣體濃度的精準(zhǔn)檢測。分析認(rèn)為誤差的主要原因是由于CH4氣體分子不斷吸收環(huán)境中熱量，氣體分子體積增大，分子間距離增大，分子活性增強，初始射入激光通過氣體吸收池被CH4氣體吸收后的光強發(fā)生明顯變化，從而所測濃度隨溫度的升高而降低。

2.2 溫度對CH4氣體吸收譜線的影響

基于TDLAS的氣體檢測吸收譜線與溫度之間存在一定關(guān)系，從而產(chǎn)生檢測誤差。通過查詢HITRAN數(shù)據(jù)庫，在10～50 ℃范圍內(nèi)CH4氣體吸收譜線強度及吸收譜線寬度的部分仿真數(shù)據(jù)曲線如圖4、圖5所示。

由圖4、圖5可知，10～50 ℃范圍中，CH4氣體的吸收譜線強度和展寬隨溫度的變化明顯。即：隨著溫度升高，CH4吸收譜線的強度和寬度呈下降趨勢，與采用TDLAS技術(shù)檢測CH4氣體濃度隨溫度變化趨勢一致。溫度影響氣體吸收譜線的強度，同時由于溫度變化造成氣體吸收池內(nèi)壓力變化使氣體吸收譜線的半寬度變化。隨著環(huán)境溫度的不斷升高，CH4氣體的吸收譜線展寬減小，吸收譜線強度逐漸減弱，從而傳感器吸收信號逐漸減弱，最終表現(xiàn)為所測濃度隨溫度升高而降低。

圖4 CH4吸收譜線強度隨溫度變化曲線

圖5 CH4吸收譜線半寬度隨溫度變化曲線

在1.653 μm處溫度影響CH4氣體的主要參數(shù)為吸收線譜線強度和吸收寬度，CH4氣體吸收譜線的強度和半寬度隨溫度變化為單調(diào)遞減函數(shù)，具體函數(shù)關(guān)系式如式(7)和式(8)

I=-0.001 45t+0.329 02

(7)

Δν=(1.214 29e-7)t2+(-1.678 57e-5)t+0.008 97

(8)

其中，I為CH4氣體吸收譜線的強度，cm-2·atm-1；Δν為CH4氣體吸收譜線的半寬度，nm；t為溫度，℃。

以20 ℃為基準(zhǔn)點，環(huán)境溫度變化對CH4氣體吸收譜線的吸收線強和半寬度影響的相對變化率如圖6所示。

圖6 CH4譜線強度和半寬度隨溫度相對變化率

由圖6可以看出，溫度變化對CH4氣體吸收譜線的強度和寬度變化影響存在差異，吸收譜線強度相對變化率大于譜線半寬度相對變化率，說明吸收譜線的強度更容易受溫度變化的影響。由于輻射源在檢測過程中長期處于無規(guī)則的熱運動狀態(tài)，產(chǎn)生的不規(guī)則熱運動與檢測器之間形成相對位移運動，從而發(fā)生多普勒效應(yīng)。同時，由于氣體分子之間的碰撞造成線型的變化、線型位置的不確定性以及其他躍遷的存在導(dǎo)致CH4吸收譜線強度變化[16]。

建立一元二次擬合模型y=at3+bt+c得到CH4氣體的吸收譜線強度相對變化率、半寬度相對變化率與溫度之間的關(guān)系如式(9)和式(10)

α=0.001 62t2-0.583 79t+11.046

(9)

β=0.001 41t2-0.193 93t+3.302

(10)

其中，α為CH4氣體的吸收譜線強度相對變化率，%；β為CH4氣體的吸收譜線半寬度相對變化率，%；t為溫度，℃。

3 基于PSO-BP模型的實驗結(jié)果修正

3.1 粒子群優(yōu)化算法

粒子群優(yōu)化算法(particle swarm optimization，PSO)，為一種基于群體智能的優(yōu)化算法，PSO算法避免了遺傳算法的變異(Mutation)和交叉(Crossover)操作。在一個多維空間中，由n個粒子組成種群，通過迭代尋找最優(yōu)解，將每個優(yōu)化問題的潛在解視為搜索空間的一只“鳥”，也被稱為粒子。每個被優(yōu)化函數(shù)決定每個粒子的適值，并有一個速度決定粒子飛行的方向與距離，在解空間中粒子群便追隨當(dāng)前的最優(yōu)粒子進(jìn)行搜索[17]。其優(yōu)化過程如下[18]：

步驟1：對每個粒子的位置Xi=(Xi1，Xi2，…，Xin)和速度vi=(vi1，vi2，…，vin)，種群規(guī)模n進(jìn)行初始化。

步驟2：根據(jù)適應(yīng)度函數(shù)，計算每個粒子的對應(yīng)的適應(yīng)度值Fit[i]。

步驟3：對每個粒子的適應(yīng)度值Fit[i]和個體極值Pbest(i)=(Pi1，Pi2，…，Pin)進(jìn)行比較。若粒子的適應(yīng)度值Fit[i]大于個體極值Pbest(i)時，將粒子的適應(yīng)度值Fit[i]替換個體極值Pbest(i)。

步驟4：對每個粒子的適應(yīng)度值Fit[i]和全局極值Gbest(i)=(Gi1，Gi2，…，Gin)進(jìn)行比較。若粒子的適應(yīng)度值Fit[i]大于全局極值gbest時，將粒子的適應(yīng)度值Fit[i]替換全局極值gbest。

步驟5：通過每一次迭代，更新粒子的位置Xi和速度Vi。

步驟6：對是否滿足結(jié)束條件進(jìn)行判定，當(dāng)誤差達(dá)到期望值或達(dá)到最大循環(huán)次數(shù)，結(jié)束循環(huán)，否則返回第二步。

3.2 PSO-BP模型建模

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)為采用誤差反向傳播算法的多層前饋網(wǎng)絡(luò)，根據(jù)BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)原理和PSO算法理論，采用PSO算法優(yōu)化BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，尋找最佳權(quán)值和閾值，建立參數(shù)優(yōu)化的PSO-BP溫度補償模型，從而加速BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)收斂效率并提高學(xué)習(xí)速率[19-20]。建立CH4氣體溫度補償模型算法流程如下[21]：

步驟1：讀取訓(xùn)練樣本和測試樣本。

步驟2：BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)初始化。設(shè)定隱含層節(jié)點數(shù)為18、輸入層節(jié)點數(shù)設(shè)為3，輸出層節(jié)點數(shù)設(shè)為1。

步驟3：編碼長度初始化。

步驟4：構(gòu)建前饋BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。輸入用于定義R個輸入向量的最大值和最小值的一個R×2的矩陣，輸入每層神經(jīng)元個數(shù)的數(shù)組和包含每層用到的轉(zhuǎn)移函數(shù)名稱的細(xì)胞數(shù)組，最后輸入所用訓(xùn)練函數(shù)名稱。

步驟5：PSO算法參數(shù)初始化。其中C1=1.5，C2=1.5，種群規(guī)模為10，進(jìn)化次數(shù)為300，初始粒子速度，速度限制vmax=1，vmin=-1，種群限制popmax=5，popmin=-5，把粒子初始位置設(shè)定為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)最初的連接閾值和權(quán)值。

步驟6：定義適應(yīng)度評價函數(shù)。得出個體與全局最佳適應(yīng)度值。

步驟7：迭代尋優(yōu)。更新粒子的速度和位置、種群更新以及自適應(yīng)變異，以避免PSO算法陷入局部最優(yōu)。

步驟8：將最優(yōu)的初始閾值和權(quán)值重新賦予BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行預(yù)測，設(shè)置訓(xùn)練次數(shù)、訓(xùn)練目標(biāo)和學(xué)習(xí)速率，繼續(xù)訓(xùn)練BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，最后輸入測試氣體濃度數(shù)據(jù)并輸出預(yù)測結(jié)果。

3.3 性能指標(biāo)

對所建立的PSO-BP溫度補償模型進(jìn)行預(yù)測評價指標(biāo)分析，即絕對平均誤差(MAE)、平均絕對百分比誤差(MAPE)、均方根誤差(RMSE)、相關(guān)系數(shù)(R2)、絕對誤差(AE)、相對誤差(RE)，分別定義為式(11)—式(16)

(11)

(12)

(13)

(14)

AE=fi-yi

(15)

(16)

其中，MAE，MAPE和RMSE取值范圍為0到+∞，MAE，MAPE和RMSE值越傾向于0，表明真實值與預(yù)測值越貼近，即完美模型。R2為相關(guān)系數(shù)，為評價擬合好壞的指標(biāo)，數(shù)值為實測值和擬合值的相關(guān)系數(shù)的平方，R2越大，表明擬合效果越好。

3.4 對比分析

根據(jù)PSO-BP溫度補償模型設(shè)計，PSO算法對BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的權(quán)值和閾值不斷尋優(yōu)，選用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)及PSO-BP模型預(yù)測結(jié)果及誤差分析對比如圖7和圖8(a,b)所示。

圖7 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與PSO-BP模型預(yù)測輸出

由圖7可知，BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測值分散分布于實際濃度兩側(cè)，一定程度上與真實值有所偏離。PSO-BP模型預(yù)測值相對集中于實際濃度兩側(cè)，且隨著訓(xùn)練樣本的不斷增加，PSO-BP模型預(yù)測值與真實值基本趨于一致。

PSO-BP模型預(yù)測值的相對誤差和絕對誤差均小于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測值。PSO-BP模型的誤差百分比均低于0.015，其絕對誤差最小為0.05%，相對誤差最小為1.4%。隨著訓(xùn)練樣本的不斷增加，PSO-BP模型預(yù)測值的絕對誤差和相對誤差波動范圍逐漸減小，誤差趨于穩(wěn)定狀態(tài)。

采用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和PSO-BP模型的相對誤差正態(tài)分布圖顯示溫度補償預(yù)測效果，從圖8可以看出對于TDLAS檢測CH4氣體濃度溫度補償方面，PSO-BP模型明顯優(yōu)于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)補償后誤差較為分散，相對誤差范圍在±12%，而PSO-BP模型補償效果大部分分布在±1.0%的誤差范圍內(nèi)。PSO-BP模型相對誤差分布范圍明顯小于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，大幅度降低溫度對CH4氣體檢測的影響，同時其誤差范圍符合實際礦井生產(chǎn)要求。

圖8 相對誤差分布直方圖

為進(jìn)一步量化PSO-BP模型的溫度補償效果，對比分析BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與PSO-BP模型的評價指標(biāo)數(shù)據(jù)，如表1所示。

表1 兩種算法預(yù)測評價指標(biāo)

由表1可得，基于PSO-BP模型的氣體濃度預(yù)測指標(biāo)相比BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化效果明顯，預(yù)測指標(biāo)MAE，MAPE，RMSE和R2等預(yù)測評價指標(biāo)均有大幅度提升，MAE減少了11.07%，MAPE減少了0.02%，RMSE減少了13.27%。

從圖9的測試結(jié)果可以看出，采用PSO-BP模型補償后傳感器的測量值與真實值誤差明顯減小，氣體濃度在較小的范圍內(nèi)波動?；谏鲜霰容^和分析，PSO-BP模型適合基于TDLAS技術(shù)CH4氣體檢測的溫度補償，系統(tǒng)測量的可靠性顯著提高。

圖9 0.04%CH4補償前后實驗數(shù)據(jù)圖

4 結(jié) 論

探究了基于TDLAS檢測技術(shù)CH4氣體檢測與溫度補償方法，分析溫度對CH4氣體吸收譜線的影響，通過PSO-BP溫度補償模型對CH4氣體檢測進(jìn)行環(huán)境溫度補償，得到以下結(jié)論：

(1)基于TDLAS的CH4氣體檢測系統(tǒng)受環(huán)境溫度變化影響較大，相對誤差范圍為4.25%～12.13%。在10～50 ℃環(huán)境溫度下，溫度越低，偏離標(biāo)準(zhǔn)氣體濃度0.04%越大?；赥DLAS的CH4氣體檢測濃度和溫度的關(guān)系可表示為y=-0.000 182x3+0.019 5x2-1.4x+460.7。

(2)溫度升高，CH4氣體分子熱脹冷縮，分子間距離變大，激光器射入的激光被CH4氣體吸收后光強變?nèi)?，CH4氣體的吸收強度降低，光譜展寬變窄，傳感器信號變?nèi)跏顾鶞y濃度離標(biāo)準(zhǔn)濃度偏差增大，實測濃度呈下降趨勢。

(3)建立PSO-BP溫度補償模型后系統(tǒng)的測量誤差為1.42%，進(jìn)一步提高了基于TDLAS技術(shù)的CH4氣體檢測的準(zhǔn)確性和可靠性。