黑玲麗， 李淑星， 程 璇， 解榮軍

(廈門大學 材料學院， 福建 廈門 361005)

1 引 言

隨著人們對更大功率、更高亮度、更高品質光源日益增長的需求，固態(tài)照明光源正朝著高功率密度和高亮度的方向發(fā)展[1-2]。發(fā)光二極管(LED)在高功率密度下的效率滾降導致其難以實現(xiàn)高亮度發(fā)光，而激光二極管(LD)卻不存在效率滾降的問題[3]。相比較而言，基于藍光激光激發(fā)熒光材料的激光照明技術可以獲得亮度高、準直性好、光衰低的白光[4-6]，在高亮度照明(如汽車大燈、軍民兩用探照燈和搜索燈)和超大型顯示(如巨幕電影、大尺寸電視和投影儀、大型拼接墻)等應用領域優(yōu)勢明顯[7-11]。

實現(xiàn)激光照明技術的關鍵在于設計耐高功率密度激光激發(fā)且光學性能優(yōu)異的熒光材料，即激光熒光材料[12]。激光熒光材料主要包括熒光陶瓷和熒光薄膜兩種材料形式。熒光陶瓷具有熱導率高、微觀結構易調控、光學性能優(yōu)異等優(yōu)點，但其生產成本較高、制備工藝復雜[13-17]。如經典的Al2O3-Y3Al5O12∶Ce3+(Al2O3-YAG∶Ce)復合熒光陶瓷，其可耐受藍光激光的功率密度高達50 W/mm2[16]。熒光薄膜是通過將高熒光粉含量的熒光玻璃薄膜燒結于高熱導率的基板(如單晶、陶瓷、金屬等)形成復合結構，可以大幅提升玻璃薄膜耐激光輻照的性能[18-21]。通過將YAG∶Ce熒光玻璃薄膜燒結在鍍有光子晶體的藍寶石基板上獲得的熒光薄膜，可耐受的激光功率密度閾值高達11.2 W/mm2，輸出光通量和光效分別為1 839 lm和210 lm/W，實現(xiàn)了高光通量、高光效的白光光源[20]。

為了提升光源的色彩飽和度，研究者進一步研制了光譜中包含更多紅光成分的新型激光熒光材料。如La3Si6N11∶Ce熒光薄膜可以耐受的最大激光功率密度閾值為12.91 W/mm2，光通量和光效分別達到1 076 lm和166.05 lm/W，顯指可達70[21]；基于固溶體策略設計制備的Ca1-x-y-Al1-x-yLix-Si1+x+yOyN3-y∶Ce3+(CALSON∶Ce) 三元固溶體熒光粉，其發(fā)射光譜峰位位于580 nm，半峰寬為135 nm，熱穩(wěn)定性大幅提升(200 ℃時發(fā)光強度僅損失9%)，其熒光玻璃薄膜可以耐受的激光功率密度閾值高達17.8 W/mm2[22]。此外，研究者還發(fā)現(xiàn)了新型HP-CaSiN2∶Ce3+紅色熒光材料，在450 nm藍光激光激發(fā)下，發(fā)射光譜峰位位于610 nm，半峰寬為160 nm，將其制備成熒光陶瓷并與色輪組合，利用反射式激光測試裝置測試其可耐受的藍光激光功率密度達10.89 W/mm2，輸出流明高達1 087 lm，優(yōu)于商用Eu2+激活紅色熒光材料在激光激發(fā)下的光學性能[23]。

除了熒光材料自身的光學性能，熒光薄膜或熒光陶瓷的微觀結構對光源的光效、亮度和準直性等都產生了直接的影響。如通過在Y3Al5O12∶Ce3+(YAG∶Ce) 熒光陶瓷里引入不同含量的氣孔作為散射因子，當氣孔含量為15%時，光斑面積減小了46%，中心亮度增加了1.56倍[24]。熒光薄膜或熒光陶瓷的微觀結構直接影響入射藍光激光與熒光材料相互作用之后的光斑面積，進而影響白光光源的準直性、均勻性和亮度。目前，國內外報道的諸多文獻鮮有研究者關注光斑調控的問題，但激光熒光材料進行光學性能評價時，入射激光光斑的調控卻是一個不容忽視的問題。忽視入射光光斑的調控無疑會導致激光與熒光材料相互作用后光源光束尺寸擴大，無法發(fā)揮激光照明技術亮度高、準直性好的優(yōu)勢。為了闡明光斑調控對激光熒光材料性能評價和激光照明光源性能優(yōu)化過程的作用，本研究以YAG∶Ce-Al2O3熒光薄膜為例，通過改變YAG∶Ce-Al2O3熒光薄膜在透射式測試中距透鏡元件焦點的距離(文中距離透鏡焦點的距離均為正離焦)進行光斑調控，研究了不同光斑面積激發(fā)時熒光材料的光學性能，揭示了光斑調控對激光熒光材料性能評價的影響，為激光熒光材料的光斑調控提供了指導性思路。

2 YAG∶Ce-Al2O3熒光玻璃薄膜的光斑調控與光學性能

2.1 實驗

2.1.1 樣品制備

將YAG∶Ce熒光粉、低熔點玻璃粉SiO2-Al2O3-Na2O-CaO-TiO2、納米Al2O3和有機粘結劑充分混合均勻獲得漿料；利用刮涂法，將漿料均勻刮涂在藍寶石基底，放置于120 ℃冷熱臺上使有機粘結劑固化；隨后在馬弗爐中燒結使有機粘結劑揮發(fā)及熒光薄膜成型，溫度為650 ℃，保溫時間為10 min；之后隨爐冷卻，制備得到YAG∶Ce-Al2O3熒光薄膜。詳細流程如圖1。

圖1 YAG∶Ce-Al2O3熒光玻璃薄膜制備流程

2.1.2 樣品表征

采用課題組自主搭建的透射式測試裝置表征YAG∶Ce-Al2O3熒光薄膜的光學性能。透射式激光測試系統(tǒng)包括藍光激光器(功率50 W，發(fā)射波長445 nm)、積分球(直徑30 cm)、光纖光譜儀等。此外，采用成像亮度計和照度計等表征光源的亮度以及光源不同角度的色溫和照度。透射式激光測試裝置示意圖如圖2所示。

圖2 透射式激光測試裝置

2.2 結果與討論

2.2.1 光斑調控對光通量的影響

激光具有能量密度高和準直性好等優(yōu)點。在激光測試裝置中(圖2)，為了充分發(fā)揮激光的上述優(yōu)勢，利用透鏡元件對光路進行調控和聚焦。評價熒光材料在激光激發(fā)下的光學性能時，應將其放置在入射激光光斑面積最小處，即透鏡焦點處。為了研究激光熒光材料受激光激發(fā)的光斑面積對熒光材料輸出光通量的影響，我們調控了YAG∶Ce-Al2O3熒光薄膜距透鏡焦點的距離。同時，為了驗證該研究的普適性，我們制備了不同Al2O3添加量(10%，20%，30%)的YAG∶Ce-Al2O3熒光薄膜開展研究。圖3(a)～(b)為熒光薄膜處于透鏡焦點時測得的光通量與光效，此時，熒光薄膜受藍光激發(fā)的光斑面積最小。圖3(c)～(d)為熒光薄膜置于距透鏡焦點0.2 mm處測得的光通量與光效，此時，熒光薄膜受藍光激發(fā)的光斑面積增大為0.74(10%)，1.11(20%)，0.92 mm2(30%) 。結果表明，隨著熒光薄膜受藍光激發(fā)的光斑面積的增大，熒光材料的輸出光通量、光效和耐受的最大激光功率密度閾值(飽和閾值)均增大。以YAG∶Ce-10%Al2O3熒光薄膜為例，當熒光薄膜受藍光激發(fā)的光斑面積從0.5 mm2增大到0.74 mm2，輸出光通量從935 lm增大到1 264.2 lm，光效從134.5 lm/W增大到139.8 lm/W(增幅較小)，飽和閾值從13.9 W/mm2增大到18.08 W/mm2。顯然，光斑調控對于熒光材料在激光激發(fā)下的光學性能(尤其是光通量和飽和閾值)產生顯著影響，從獲得高亮度和高準直性光源的初衷出發(fā)，應確保熒光材料位于受藍光激發(fā)的光斑面積最小處。

圖3 不同Al2O3添加量(10%，20%，30%)的YAG∶Ce-Al2O3熒光薄膜的光通量和光效。位于透鏡焦點處的光通量(a)和光效(b)；距離焦點0.2 mm處的光通量(c)和光效(d)。

為了進一步研究熒光材料在透鏡焦點不同距離時的各項光學性能指標，我們以YAG∶Ce-20%Al2O3熒光薄膜為例，將其分別置于透鏡焦點處、距透鏡焦點0.2 mm和0.4 mm處，相對應的光斑面積分別為0.5，1.11，2.99 mm2。結果表明，樣品與透鏡焦點距離越遠，光通量和飽和閾值越大，而光效值幾乎保持不變。具體來說，從透鏡焦點處(光斑面積0.5 mm2)到距透鏡焦點0.4 mm(光斑面積2.99 mm2)處，最大輸出光通量從926 lm增大到1 654.8 lm(增量為728.8 lm)；飽和閾值從13.9 W/mm2增大到24.3 W/mm2(增量為10.4 W/mm2)；光效幾乎保持不變，約為133.2～136.1 lm/W，如圖4(a)～(b)。除了最大光通量和飽和閾值，發(fā)現(xiàn)光斑面積大小對其他光學參數(shù)(如色溫、顯色指數(shù)、色坐標)的影響也較小，具體如表1所示。隨著光斑面積增大，參與光轉換的熒光材料的面積增大，且入射激光能量密度的減小又會極大地緩解熱量集中效應，進而增大最大輸出光通量和飽和閾值。研究結果表明，評價熒光材料在激光激發(fā)下的光學性能時，光斑面積的調控將對最大輸出光通量和飽和閾值的評價結果產生巨大影響。因此，研究中應高度重視光斑測量，并明確給出熒光材料受激光激發(fā)的光斑面積大小，這是正確評價激光熒光材料的關鍵所在。

圖4 YAG∶Ce-20%Al2O3熒光薄膜位于離透鏡焦點不同距離時的光通量(a)和光效(b)

表1 YAG∶Ce-20%Al2O3熒光薄膜的各項光學性能參數(shù)(透射式激光測試裝置結果)

2.2.2 光斑調控對亮度的影響

我們利用亮度計研究了距透鏡焦點不同距離處，熒光材料的亮度和光斑大小。固定入射藍光功率為0.015 W，如圖5，隨著YAG∶Ce-20%Al2O3熒光薄膜距透鏡焦點處距離增大，熒光薄膜中心的最大亮度逐漸減小，熒光薄膜的光斑面積逐漸增大。為了估算真實的光斑面積，我們對亮度曲線進行歸一化，定義直線1/e2與歸一化的亮度曲線兩端交點的橫坐標之差即為光斑直徑大小。隨著熒光薄膜與焦點的距離從0增大到0.4 mm，光斑直徑從0.792 mm增大到1.95 mm，相應地，光斑面積從0.49 mm2增大到2.99 mm2。光斑面積的擴大自然會導致光源中心的亮度大幅降低和準直性下降，顯然，這與激光照明獲得超高亮度和高準直性光源的初衷是相悖的。因此，為了獲得高亮度和高準直性光源，必須保證足夠小的激光光斑面積。

圖5 YAG∶Ce-20%Al2O3熒光薄膜與透鏡焦點不同距離的亮度曲線(a)以及亮度歸一化曲線(b)

2.2.3 光斑調控對光均勻性的影響

進一步地，我們研究了距透鏡焦點的距離對光均勻性的影響，分別利用不同角度的色溫均勻性和照度均勻性來評價白光光源的均勻性。首先，我們通過計算不同角度色溫的標準偏差來表征色溫的均勻性，色溫標準偏差為：

(1)

圖6 YAG∶Ce-20%Al2O3熒光薄膜距透鏡焦點不同距離時的色溫和照度評價。(a)不同角度的色溫；(b)不同角度的照度。

表2 YAG∶Ce-20%Al2O3熒光薄膜距透鏡焦點不同距離的色溫分布情況(照度計測試結果)

本文研究表明，光斑調控對激光熒光材料的光學性能評價有巨大影響。光斑面積增大，輸出光通量和飽和閾值遠遠高于實際值，且光源中心亮度降低，色溫均勻性變差。顯然，光斑調控是激光熒光材料性能評價的關鍵環(huán)節(jié)，也是獲得高亮度光源的核心所在。

3 總結與展望

綜上所述，光斑調控對激光熒光材料光學性能評價有顯著影響。激光熒光材料受藍光激發(fā)的光斑面積越大，輸出光通量和飽和閾值越大，光源中心亮度越暗，色溫均勻性也越差。這與激光照明獲得高亮度光源的初衷是相悖的。通過光斑調控來減小光斑面積，是獲得高光學品質光源的關鍵。研究中應高度重視激光熒光材料的光斑測量，并明確給出熒光材料受激光激發(fā)的光斑面積大小，這也是正確評價激光熒光材料光學性能的關鍵所在。目前國內外激光熒光材料的文獻報道中，光通量、飽和閾值及光效等光學性能參數(shù)值偏高。從本文的研究可知，熒光材料受藍光激發(fā)光斑面積大小不僅影響激光熒光材料光源的準直性和亮度，還會影響激光熒光材料光學性能的真實評價，但鮮有文獻對光斑的調控以及光斑面積大小進行詳細說明，造成了激光熒光材料的光學性能評價參數(shù)值虛高的現(xiàn)象。本文對光斑調控的研究為規(guī)范激光熒光材料的光學性能評價提供了指導性思路。激光照明領域的光學性能評價存在光斑調控的問題，還存在只在研究白光顯色指數(shù)、但未給出色坐標或者色坐標偏離白光等其他問題。激光照明領域的光學性能評價對于激光照明技術的發(fā)展起著至關重要的作用，因此規(guī)范激光熒光材料的光學性能評價勢在必行。

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