黃鑫

(1.山東省煤田地質(zhì)規(guī)劃勘察研究院，山東 濟南 250104;2.中國地質(zhì)大學資源學院，湖北 武漢 430074;3.山東省非煤礦山事故防范技術研究中心，山東 濟南 250104)

膠東金礦集區(qū)位于膠東半島東部，已發(fā)現(xiàn)金礦床200余處，累計探明金礦資源儲量近5 000 t，是中國第一和世界第三大金礦集區(qū)。膠東的含金石英脈型(玲瓏式)和破碎帶蝕變巖型(焦家式)金礦在全國范圍內(nèi)基本達成了共識。隨著膠東東部金礦勘查取得突破，發(fā)現(xiàn)了一批新的金礦床，提出了一些新的金礦化類型。例如，角礫巖型、碳酸鹽脈型等，但限于研究程度，認識并不統(tǒng)一。目前，對膠東金礦成因類型討論最多的是造山型金礦(Groves D I et al.，1998)和膠東型金礦(翟明國等，2004)。

本次工作研究的大柳行金礦床位于蓬萊-棲霞成礦帶的南部，該帶相對于其東西2個成礦帶(招遠-萊州成礦帶和牟平-乳山成礦帶)缺乏大型超大型金礦床(申玉科等，2019)，多以中小型石英脈型金礦床為主(薛建玲等，2012)，其研究程度也相對較為薄弱。筆者擬通過詳盡的礦床地質(zhì)特征、巖相學、流體包裹體及相關穩(wěn)定同位素等方面的研究(陳國忠等，2017；安生婷等，2020；劉洋等，2017；張國賓等，2018；柯昌輝等，2020；肖凡等，2020；張運強等，2012；李杰等，2016)，探討大柳行金礦床成礦過程及成礦流體和成礦物質(zhì)來源問題。

1 區(qū)域及礦區(qū)地質(zhì)背景

礦區(qū)位于蓬萊市區(qū)東南部約34 km的大柳行鎮(zhèn)大柳行村,位于華北板塊(Ⅰ)、膠遼隆起區(qū)Ⅲ(Ⅱ)、膠北隆起Ⅲa(Ⅲ)、膠北斷?、骯l(Ⅳ)、膠北凸起Ⅲ3 a1(Ⅴ)的東北部邊緣(王世進等，2009)，蓬萊東南部金成礦帶中部(翟裕生等，2011)；區(qū)內(nèi)地層簡單，斷裂構造發(fā)育，巖漿巖廣布(圖1)。

1.二級單元界線；2.三級單元界線；3.四級單元界線；4.不整合界線；5.單元代號；6.隆起區(qū)；7.凹陷區(qū)；8.研究區(qū)位置圖1 研究區(qū)大地構造位置圖Fig.1 Geotectonic location map of the study area

礦區(qū)地層簡單，僅見新生代第四系分布于山前洼地，為殘坡積物；巖性主要為含礫砂質(zhì)黏土、黏土質(zhì)粉砂夾砂礫石層；構造發(fā)育，斷裂構造控制了區(qū)內(nèi)礦脈(體)的分布，按其空間展布可分為北東向、北北東向、南北向3組，構成區(qū)內(nèi)主要構造格架，為區(qū)內(nèi)主要控礦構造。礦區(qū)東南部以南北向構造為主，北西部以北北東向為主，北東向次之；巖漿巖廣布，主要為郭家?guī)X序列羅家單元的斑狀中細粒含黑云二長花崗巖及燕山晚期的各種脈巖。區(qū)內(nèi)脈巖主要為閃長玢巖、石英脈(存在于黃鐵絹英巖化碎裂巖中)及煌斑巖(李兆龍等，1990；胡偉華等，2008；鄧軍等，1999；孔會磊等，2021)(圖2)。

圖2 研究區(qū)地質(zhì)圖Fig.2 Geological map of the study area

2 礦床地質(zhì)

2.1 礦體特征

圈定12 個礦體，其中(7)-1、(8)-1、(259)-1、(291)-1 號礦體為主要礦體(圖3)，資源量分別占礦床礦石量的33.13%、26.42%、26.79%和11.20%。

圖3 資源量估算范圍疊合圖Fig.3 Resource estimation range overlay

(7)-1號礦體：賦存于-40～-558 m，控制最大長度為433 m，最大斜深為520 m，最小埋深為133 m；呈脈狀，總體走向近南北，傾向東，傾角平均為80°左右；厚度為0.38～1.18 m，平均厚度為0.76 m；礦體單樣品Au品位為1.05×10-6～26.40×10-6，平均品位為5.61×10-6，礦體沿走向及沿傾向均未封閉。

(8)-1號礦體：賦存標高為-40～-554 m，控制最大長度為412 m，最大斜深為531 m，最小埋深為135 m；呈脈狀，總體走向近南北，傾向東，傾角平均為75°左右；厚度為0.39～1.17 m，平均厚度為0.73 m；礦體單樣品Au品位為1.55×10-6～28.90×10-6，平均品位為6.33×10-6，礦體沿走向及沿傾向均未封閉。

(259)-1號礦體：賦存標高-47～-569 m，區(qū)內(nèi)控制走向長為420 m，最大斜深為620 m，最小埋深為141 m；呈脈狀，總體走向30°，傾向南東，傾角平均為55°左右；厚度為0.36～1.13 m，平均厚度為0.78 m；礦體單樣品Au品位為1.00×10-6～83.60×10-6，平均品位為5.69×10-6，礦體沿走向及沿傾向均未封閉。

(291)-1號礦體：賦存標高-49～-353 m，區(qū)內(nèi)控制走向長為270 m，最大斜深為302 m，最小埋深為128 m；呈脈狀，總體走向5°，傾向南東，傾角平均為60°左右；礦體厚度達0.45～1.13 m，平均厚度為0.68 m；礦體單樣品Au品位為1.75×10-6～16.50×10-6，平均品位為5.74×10-6，礦體沿走向及沿傾向均未封閉。

2.2 礦石特征

依據(jù)本次巖礦鑒定資料可知，該礦床礦石礦物成分較簡單，由金屬礦物和非金屬礦物組成。在金屬礦物組合中以硫化物類礦物為主，主要是黃鐵礦，次為少量的黃銅礦、閃鋅礦、方鉛礦、磁黃鐵礦等。依據(jù)電子探針分析結果(表1)，金礦物主要為銀金礦、自然金；非金屬礦物主要有石英、長石、絹云母、綠泥石、方解石等。

金礦物主要為銀金礦、自然金，反射色為亮金黃色；賦存狀態(tài)主要為包體金，次為晶隙金、裂隙金，與金屬硫化物共生。巖礦鑒定樣中，以尖角粒狀、枝叉狀為主，肉眼容易辨認(圖4)。金顆粒以中細粒為主，分布不均，偶見于高品位礦石。

共采取了12 件光譜分析樣品，分布于4個主礦體中，主要采取-206 m、-286 m和-400 m中段的黃鐵絹英巖化花崗質(zhì)碎裂巖，對各種元素含量進行梳理(表2)。

礦石通過光譜半定量分析及參考周邊相似類型礦床的有用組分特征，確定組合分析項目為Ag、Cu、Pb、Zn、S；鉆孔按照單工程組合、坑道按照相鄰取樣點組合，分別將礦體內(nèi)參與資源量估算的全部基本分析樣品副樣按樣長比例2～10 個組合成1 件樣品，重量約200g。As 在周邊其他礦床中均達不到標準，對選礦不構成影響，所以本次未化驗As 的含量。本次工作共采取組合分析樣73 件，分析結果見表3。

表1 大柳行礦區(qū)電子探針分析結果表Tab.1 Table of results of electron probe analysis in Daliuhang mining area

圖4 金礦物的賦存狀態(tài)照片F(xiàn)ig.4 Photos of occurrence state of gold minerals

表2 礦石光譜分析結果統(tǒng)計表Tab.2 Statistics table of ore spectral analysis results

表3 組合分析結果統(tǒng)計表Tab.3 Statistical results of combined analysis

由表3可看出，可以綜合回收的組分為Ag、S，其他元素達不到綜合回收的要求。

礦石結構主要有壓碎結構、半自形-他形結構、交代溶蝕結構、包含結構、填隙結構、乳滴狀結構等。礦體中常見的礦石構造類型為細脈浸染狀構造，斑雜狀構造、致密塊狀構造等。

本礦床礦石以黃鐵絹英巖化花崗質(zhì)碎裂巖為主，局部夾黃鐵礦石英脈。礦石呈灰白色、灰色、淺灰綠色，變余碎裂結構，斑雜狀構造。黃鐵礦呈細粒浸染狀，與硅化石英呈細脈狀、脈狀分布，構成細脈浸染狀、脈狀構造。金屬礦物以黃鐵礦為主，少量黃銅礦、方鉛礦、閃鋅礦、磁黃鐵礦；非金屬礦物以石英、長石、絹云母為主，少量方解石。

2.3 成礦階段劃分

根據(jù)脈體穿切關系(耿瑞等，2012；李洪奎等，2012，2017)、礦物共生組合和結構構造特征，大柳行金礦床可劃分為3個成礦階段：即早期石英-黃鐵礦階段、中期石英-多金屬硫化物階段、晚期石英-碳酸鹽階段。

石英-黃鐵礦階段：含礦熱液沿破碎帶運移，與碎裂巖交代，長石轉變成絹云母和硅化石英，角閃石、黑云母變?yōu)榫G泥石，自形黃鐵礦晶出。由于構造持續(xù)作用，黃鐵礦產(chǎn)生裂隙，金礦物沿裂隙沉淀。

石英-多金屬硫化物階段：該階段蝕變礦化強烈，多金屬硫化物呈細脈狀、團塊狀、浸染狀產(chǎn)出，金礦物大量形成，是最主要的成礦階段。

石英-碳酸鹽階段：成礦期后殘余低溫熱液沿后期構造裂隙充填形成碳酸鹽或石英細脈，穿插于早期形成的礦化巖石中。該階段基本無金質(zhì)析出。

3 金礦成因探討

3.1 成礦流體來源

本次在大柳行金礦的采礦和探礦平巷沿礦體(脈)進行了采樣，采集了主成礦期礦石樣品6件，分布于4條主礦體內(nèi)，采集樣品均為黃鐵礦化石英脈2件和黃鐵絹英巖化花崗質(zhì)碎裂巖4件。采樣方法為打塊法，2類樣品內(nèi)包裹體特征幾乎無差異。

3.1.1 流體包裹體類型和形態(tài)特征概述

本次流體包裹體巖相學研究主要對象為石英流體包裹體。共對6個樣品測試76個包裹體數(shù)量(王佳良，2013；丁正江等，2015；盧煥章等，2004；Chen G Y et al.，1989；游軍等，2018)。

按相態(tài)將其分為單相包裹體(Ⅰ)、氣液兩相包裹體(Ⅱ)及三相包裹體(Ⅲ)。以呈透明無色的純液包裹體(Ⅰa)與呈無色-灰色的富液體包裹體(Ⅱa)及含子礦物富液體包裹體(Ⅲb)為主，部分視域內(nèi)較為發(fā)育呈無色-灰色的H2O-CO2三相包裹體(Ⅲa)與呈深灰色的氣體包裹體(Ⅰb)，局部視域可見少量呈灰色-深灰色的富氣體包裹體(Ⅱb)(圖5)。

單相包裹體(I)：可分為純液相(Ia)和純氣相(Ib)包裹體，以純液相(Ia)為主，大小一般為4～10 μm，隨機分布，呈渾圓形。

氣液兩相包裹體：以富液包裹體為主，主要為渾圓形、橢圓形、長條形或不規(guī)則多邊形，大小一般為4～12 μm，集中于 5～10 μm，氣液比為15%～30%，以25%～25%為主，偶見氣液比≥50%的富氣包裹體。

三相包裹體：主要為H2O-CO2三相包裹體和含子礦物富液體包裹體，以渾圓形、長條形和不規(guī)則形為主，成群或均勻密集分布，大小一般為4～15 μm，集中在6～12 μm。原生包裹體居多，部分包裹體受礦物裂隙影響發(fā)生破裂，屬次生包裹體。

3.1.2 流體包裹體測溫、鹽度和壓力

筆者對富液體包裹體(Ⅱa)、H2O-CO2三相包裹體(Ⅲa)、含子礦物富液體包裹體(Ⅲb)進行了包裹體測溫，結果見圖6。并采用Hall(Hall D L et al.，1988)等提出的鹽度計算方法，利用FLINCOR計算機程序估算了成礦壓力(Touret J et al.，1979；Sterner S M et al.，1991)。

可以看到大柳行金礦床石英流體包裹體(李杰等，2016；王成輝等，2012；邵主助等，2019；鄧碧平等，2015)均一溫度在184～341 ℃，主要集中于200～340 ℃，計算得到鹽度為0.88%～11.46%，主要集中于3%～8%NaCl范圍；包裹體捕獲壓力值為252～312 Mpa，集中于260～290 Mpa。其中，富液體包裹體(Ⅱa)均一溫度在184～343 ℃，主要集中于200～340 ℃；H2O-CO2三相包裹體(Ⅲa)均一溫度在197～366 ℃，主要集中于240～360 ℃；含子礦物富液體包裹體(Ⅲb)均一溫度在215～337 ℃，主要集中于220～320 ℃。

3.1.3 流體包裹體密度、深度計算

根據(jù)實驗的測溫數(shù)據(jù)和鹽度數(shù)據(jù)可計算流體的密度。計算的對象分為不同鹽度的氣液兩相包裹體和含(富)CO2三相包裹體。

圖5 石英流體包裹體鏡下照片F(xiàn)ig.5 Photograph of quartz fluid inclusion lens

圖6 礦床流體包裹體均一溫度直方圖Fig.6 Homogeneous temperature histogram of fluid inclusions in a deposit

對于氣液兩相包裹體，流體的密度由均一溫度和鹽度決定。根據(jù)測得的流體包裹體均一溫度和鹽度數(shù)據(jù)，在飽和水蒸氣NaCl-H2O溶液密度圖上投點(圖7)，得到氣液兩相溶液包裹體的密度集中在0.68～0.96 g/cm3。對于含CO2三相包裹體，流體密度的計算是根據(jù)劉斌和沈昆的密度公式(劉斌等，1999)，經(jīng)計算，含CO2三相包裹體密度為：0.64～0.94 g/cm3。總體來看，該礦床流體包裹體密度主要集中在0.68～0.94 g/cm3，屬低密度流體。

深度的估算根據(jù)Sheperd(Sheperd T J et al.，1985)等提出的成礦深度H和成礦壓力P之間的換算關系：P=ρgH(ρ=3 g/cm3)計算得到成礦深度，結果為8.4～10.6 km。

通過以上巖相學觀察表明，研究區(qū)金礦床含Au石英脈石英中發(fā)育大量的原生流體包裹體，它們直接反映了成礦流體的基本特征。由于Ⅱ型和Ⅲ型原生流體包裹體常同時存在，且成群共生在同一個石英顆粒中，表明其捕獲時成礦流體處于一種不均勻的熱液體系狀態(tài)。

本次顯微測溫結果顯示，Ⅲ型包裹體的均一溫度多高于Ⅱ型包裹體，并且連續(xù)變化，鹽度、密度多小于Ⅱ型包裹體。這種結果是由壓力波動導致的連續(xù)多次不混溶作用形成的。在流體不混溶過程中，捕獲的端元組分的包裹體均一溫度及壓力相近，并且可以代表捕獲溫度和壓力。大柳行金礦床成礦過程中明顯經(jīng)歷了流體不混溶過程，因此Ⅲa型包裹體(Vco2>50%)的均一溫度可代表不混溶包裹體群的捕獲溫度，即成礦溫度為240～340 ℃。石英內(nèi)發(fā)育大量的含CO2三相包裹體說明流體中富含CO2

圖7 礦床流體包裹體NaCl-H2O體系密度圖解Fig.7 Density diagram of the fluid inclusions of the deposit, NaCl-H2O system

或為碳質(zhì)流體。CO2的存在可以增加氯和水在巖漿流體中的溶解度，有利于金屬元素的運移(芮宗瑤等，2003；陳衍景等，2006)。按陳衍景等對造山型金礦的論述，說明該礦床是在中低壓力、中深度條件下形成的。

綜上所述，研究區(qū)金礦床成礦流體包裹體均一溫度集中于240～340 ℃，成礦流體包裹體鹽度在3%～12%NaCl，流體包裹體密度主要集中在 0.68～0.96 g/cm3。成礦流體屬于低鹽度、低密度、富H2O、富CO2流體，為中低溫、中深成礦床。

3.2 成礦物質(zhì)來源

3.2.1 硫同位素

本次研究共采集6件黃鐵礦樣品，分布于4條主礦體內(nèi)，采集樣品均為黃鐵礦化石英脈。采樣方法為打塊法，分析了硫同位素組成(表4)，δ34S值總體變化為6.3‰～7.7‰，平均值為7.0‰。

表4 研究區(qū)硫同位素分析結果表Tab.4 Table of sulfur isotope analysis results in the study area

結合侯明蘭等(2004)研究的河西金礦分析可知，研究區(qū)各典型礦床硫同位素組成差異基本一致。

圖8 膠東金礦區(qū)礦石與巖石的硫同位素組成對比圖Fig.8 Sulfur isotopic compositions of ores and rocks in Jiaodong gold deposit

區(qū)域上中基性脈巖δ34S值為5.3‰～10.8‰，膠東巖群δ34S值為3.0‰～6.8‰，玲瓏花崗巖δ34S值為6.1‰～10.1‰，郭家?guī)X花崗巖δ34S值為2.7‰～10.0‰。可以看出(圖8)，膠東金礦區(qū)不同地質(zhì)體的硫同位素在組成上比較接近。特別是幔源中基性脈巖的δ34S也并不象地幔值(δ34S≈0)那么低。因此，膠東金礦中硫化物的硫同位素組成與賦存主巖——花崗巖、伴生巖石——煌斑巖基本一致，而普遍高于膠東巖群。

通過本次研究再次表明：大柳行金礦帶與玲瓏金礦區(qū)硫同位素組成相近,均一化程度較高，2個成礦帶成礦物理化學條件或硫的來源具有一致性，這通常被解釋為以深部幔源硫為主、受殼源硫部分混染，這一結論再次驗證了“兩者具有基本一致的變化特征”的結論。

綜上所述，研究區(qū)金礦床硫同位素組成基本一致；金礦的成礦流體可能是殼幔混合來源；金礦的硫與中基性脈巖或花崗巖體可能具有成分的繼承關系；膠東巖群不太可能是大柳行金礦帶的主要礦源層；蓬萊金礦區(qū)礦體的剝蝕深度與玲瓏金礦區(qū)的非常接近，2個地區(qū)金礦的成礦物源、成礦流體性質(zhì)、成礦機制具有總體上的一致性。

3.2.2 碳氫氧同位素

本次研究在大柳行金礦對礦體(脈)、圍巖進行采樣。主要采集了礦石樣品，采樣數(shù)量為8件，采樣方法為打塊法。實際取得的測試數(shù)據(jù)見表5。

(1)碳同位素。系統(tǒng)采集測試了礦區(qū)含碳酸鹽礦物的礦石樣品2件(孔會磊等，2021；游軍等，2018)。

2件樣品的δ13CPDB來自2個礦體，分別為(7)-1和(259)-1，數(shù)值總體分布區(qū)間為-5.2‰～-7‰，平均為-5.6‰。樣品的δ13CPDB值與前人研究成果(δ13CPDB主要集中在-1‰～-6‰)基本一致，表明研究區(qū)以大柳行金礦為代表的金礦床成礦流體來源可能是幔源混合少量殼源物質(zhì)，這說明金礦流體在遷移過程中不斷淬取流經(jīng)的不同圍巖中的成礦物質(zhì)，共同構成含Au的成礦流體并在構造有利部位沉淀、富集成礦，也說明了區(qū)內(nèi)金礦成礦的繼承性和集束性。

表5 礦區(qū)金礦碳氫氧同位素測定結果表Tab.5 Determination of carbon and oxygen isotopes in gold deposits in mining areas

由圖9可見，大柳行礦床2個數(shù)據(jù)位于地幔多相體系或原生碳酸鹽右側位置，具殼?；煸刺卣鳎@示殼?；旌狭黧w與賦礦圍巖發(fā)生相互作用。大柳行礦床還有一個樣品位于巖漿巖區(qū)以外，向18O增大的方向漂移，可能是由于流體與圍巖發(fā)生了反應。

圖9 礦區(qū)典型金礦δ13CPDB-δ18OSMOW關系圖(底圖據(jù)楊立強等，2014修改)Fig.9 Relationship between δ13CPDB-δ18OSMOW of typical gold deposits in mining area

(2)氫同位素。本次工作采集測試了6件氫同位素樣品，結果見表5。δDSMOW值為-92.9‰～-79.2‰，平均為-86.9‰。

這一結果比Sheppard等提出的巖漿流體的氫同位素值區(qū)間(-80‰～-40‰)要低。反映了大柳行礦床成礦流體來源可能并不限于巖漿流體，可能受到大氣水的影響。

(3)氧同位素。本次測試了2件氧同位素樣品，由表5中可知，氧同位素δ18OSMOW值總體為+10.7‰～+12.8‰，平均為11.8‰。

將大柳行金礦礦石δ18OSMOW值與研究區(qū)其他金礦對比，結果基本一致。大柳行金礦流體中的氧同位素值反映出形成礦石的流體為再平衡巖漿水或巖漿水(δ18OSMOW值+5.5‰～+9.5‰)，并混合有大氣降水(圖10)。

圖10 研究區(qū)典型金礦δDSMOW-18δOH2O-SMOW圖(底圖據(jù)孫豐月等，2015修改)Fig.10 δDSMOW-18δOH2O-SMOW diagram of a typical gold deposit in the study area

從碳氫氧同位素分析結果來看，研究區(qū)金礦床的碳氫氧同位素數(shù)值差別不大，推斷成礦流體主要為地幔來源，混合有大氣降水，具殼?；煸刺卣?。

4 結論

(1)大柳行金礦床可劃分為3個成礦階段。其中，第二階段中期石英-多金屬硫化物階段為主要成礦階段。

(2)大柳行金礦床含Au石英脈石英中由于Ⅱ型和Ⅲ型原生流體包裹體常同時存在，具有富H2O、富CO2流體特征。

(3)大柳行金礦床成礦流體包裹體均一溫度集中于240～340 ℃，成礦流體包裹體鹽度在3%～12%NaCl，流體包裹體密度主要集中在0.68～0.96 g/cm3，成礦深部為8.4～10.6 km，成礦流體屬于低鹽度、低密度、中低溫、中深成礦床。

(4)根據(jù)硫、氫、氧、碳同位素特征，成礦流體為大氣水和巖漿水的混合物，主要為地幔來源，混合有大氣降水，具殼幔混源特征。