竇韋強，安 毅，秦 莉，董明明，林大松

稻米鎘的生物富集系數(shù)與其影響因素的量化關(guān)系①

竇韋強，安 毅，秦 莉*，董明明，林大松

(農(nóng)業(yè)農(nóng)村部環(huán)境保護科研監(jiān)測所，天津 300191)

為進一步明確田間環(huán)境中稻米鎘的生物富集系數(shù)(BCF)與其影響因素的定量關(guān)系，以原農(nóng)業(yè)部環(huán)境監(jiān)測總站對我國南方水稻產(chǎn)地的例行監(jiān)測數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，系統(tǒng)分析了土壤有效鎘、pH、土壤有機質(zhì)(SOM)及陽離子交換量(CEC)與稻米鎘BCF的相關(guān)關(guān)系，并通過多元線性回歸構(gòu)建了二者間的定量關(guān)系模型。結(jié)果表明：研究區(qū)域土壤全鎘范圍為0.25 ～ 10.34mg/kg，平均值為1.94 mg/kg，是我國《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB15618—2018)中鎘污染風(fēng)險篩選值(0.4 mg/kg)的4.85倍；簡單線性相關(guān)分析表明，稻米鎘的BCF與土壤有效鎘和SOM呈極顯著正相關(guān)(<0.01)，相關(guān)系數(shù)分別為0.395和0.474，與pH呈極顯著負(fù)相關(guān)(<0.01)，相關(guān)系數(shù)為–0.470，與CEC呈顯著負(fù)相關(guān)(<0.05)，相關(guān)系數(shù)為 –0.200；通過多元線性回歸得到土壤有效鎘、pH和SOM 構(gòu)建的三因子量化關(guān)系模型lgBCF= –0.346pH+0.013lgSOM+0.181lgCdavailable+2.001(2=0.560,<0.01,=112)達到了極顯著水平，能較好預(yù)測我國南方水稻產(chǎn)地稻米鎘含量及土壤鎘的生態(tài)安全閾值。

田間環(huán)境；鎘；土壤性質(zhì)；生物富集系數(shù)；量化關(guān)系

近年來隨著工業(yè)化的快速發(fā)展，土壤重金屬污染愈發(fā)嚴(yán)重，據(jù)2014年《全國土壤污染狀況調(diào)查公報》顯示，我國土壤重金屬的點位超標(biāo)率為21.7%，其中以鎘污染最為嚴(yán)重，達7.0%[1]。土壤鎘主要來源于采礦、冶煉、污灌、農(nóng)藥化肥的過量施用及大氣沉降等[2]，不僅會對作物的正常生長產(chǎn)生影響，還能通過食物鏈在人體富集，累積到一定量后會引發(fā)各種疾病[3]。而水稻作為我國的主要糧食作物，與其他作物相比，水稻對重金屬鎘的富集能力更強[4-5]。如石一珺等[6]比較分析不同種類的糧食、果蔬等農(nóng)作物可食部位及對應(yīng)耕層土壤樣品中的鎘含量表明，糧食作物中稻米鎘的富集系數(shù)最高。因此，為了保障作物的正常生長及人體健康，土壤–作物體系中鎘的遷移轉(zhuǎn)化研究尤為重要。

大量盆栽試驗結(jié)果表明[7-9]，土壤理化性質(zhì)和土壤有效鎘能顯著影響稻米鎘含量，如易亞科等[10]研究認(rèn)為，pH和土壤有效鎘對稻米鎘含量的影響達到了極顯著水平(<0.01)；陳楠等[11]研究表明pH在4 ～ 9時與糙米鎘含量呈顯著線性負(fù)相關(guān)(<0.05)；杜彩艷等[12]研究得到土壤有機質(zhì)會顯著影響稻米鎘的富集。但相對于盆栽試驗，田間環(huán)境中稻米鎘富集的影響因素復(fù)雜多樣且不可人為干預(yù)，水稻的生長環(huán)境也不均一，所得結(jié)果與盆栽試驗相比具有一定差異，如廖啟林等[13]研究認(rèn)為，蘇錫常地區(qū)土壤鎘與稻米鎘含量之間并無明顯相關(guān)性。因此，田間環(huán)境中稻米鎘富集的影響因素及影響程度目前仍無明確定論，仍需進一步深入探究。

綜上，本研究以原農(nóng)業(yè)部環(huán)境監(jiān)測總站對我國南方水稻產(chǎn)地(安徽A市、廣西B市、貴州C市、湖北D市和湖南E市)的例行監(jiān)測數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，系統(tǒng)分析了土壤及稻米鎘的污染狀況，深入探討了稻米鎘的生物富集系數(shù)與土壤有效鎘、pH、有機質(zhì)以及陽離子交換量的相關(guān)關(guān)系，并通過多元回歸建立了稻米鎘的生物富集系數(shù)與其影響因素的量化模型，以期為我國南方水稻產(chǎn)地稻米的安全生產(chǎn)及土壤鎘的生態(tài)安全閾值推導(dǎo)提供參考依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本研究數(shù)據(jù)來源于近5年內(nèi)原農(nóng)業(yè)部環(huán)境監(jiān)測總站對我國南方水稻產(chǎn)地同一年份多個地區(qū)的晚稻例行監(jiān)測數(shù)據(jù)，包含安徽A市、廣西B市、貴州C市、湖北D市和湖南E市5個水稻產(chǎn)地的112組數(shù)據(jù)，其中安徽A市26組、廣西B市44組、貴州C市7組、湖北D市13組、湖南E市22組。數(shù)據(jù)包含pH、土壤有機質(zhì)(SOM)、陽離子交換量(CEC)、土壤全鎘、土壤有效鎘以及稻米鎘，各指標(biāo)的檢測方法如表1所示。其中土壤有效鎘的測定采用DTPA提取法，具體操作流程為：稱取已風(fēng)干并通過2 mm尼龍篩的土壤樣品5.00 g，置于100 ml具塞錐形瓶中，用移液管加入25.00 ml DTPA提取劑，于25 ℃左右放入水平式往復(fù)振蕩器，振蕩180 r/min，2 h后取下離心或干過濾，舍棄5 ～ 6 ml最初濾液，利用石墨爐原子吸收測定濃度。

表1 土壤和農(nóng)產(chǎn)品指標(biāo)的檢測方法及標(biāo)準(zhǔn)

1.2 數(shù)據(jù)處理

利用Excel 2013、SPSS 22.0以及Origin 9.0對樣本數(shù)據(jù)進行處理、統(tǒng)計與分析。

生物富集系數(shù)(BCF)：稻米鎘的BCF定義為稻米鎘含量與土壤全鎘含量之比，其值越大表明水稻對鎘的富集能力越強，反之越弱。公式如下[20]：

BCF=rice/soil(1)

式中：rice為稻米鎘含量(mg/kg)；soil為土壤全鎘含量(mg/kg)。

2 結(jié)果與討論

2.1 稻米鎘及其影響因素的特征分析

如表2所示，研究區(qū)域pH范圍為5.10 ～ 8.00，包含酸性、中性及堿性土壤，平均值為6.14，變異系數(shù)為15%，屬中等變異程度；SOM的范圍為9.89 ～ 77.00 g/kg，最大值是最小值的7.79倍，平均值為36.56 g/kg，變異系數(shù)為42%，屬中等變異程度；CEC的范圍為7.49 ～ 19.68 cmol/kg，最大值是最小值的2.63倍，平均值為13.65 cmol/kg，變異系數(shù)為19%，屬中等變異程度；土壤有效鎘的范圍為0.08 ～ 7.47 mg/kg，最大值是最小值的93.38倍，平均值為1.31 mg/kg，變異系數(shù)為119%，屬強變異程度；而土壤全鎘范圍為0.25 ～ 10.34 mg/kg，最大值是最小值的41.36倍，平均值為1.94 mg/kg，是我國《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB15618—2018)[21]中鎘污染風(fēng)險篩選值(0.4 mg/kg)的4.85倍，變異系數(shù)為109%，屬強變異程度；稻米鎘范圍為0.03 ～ 5.29 mg/kg，最大值是最小值的176.33倍，平均值為0.70 mg/kg，變異系數(shù)為136%，屬強變異程度。

表2 稻米鎘及其影響因素的統(tǒng)計分析

2.2 稻米鎘的BCF與其影響因素的相關(guān)分析

2.2.1 稻米鎘的BCF與土壤有效態(tài)鎘的相關(guān)分析 如圖1所示，稻米鎘的BCF與土壤有效態(tài)鎘呈極顯著正相關(guān)(<0.01)，但相關(guān)系數(shù)為0.395，低于盆栽試驗結(jié)果，說明田間環(huán)境中二者之間的相關(guān)性會出現(xiàn)減弱現(xiàn)象，這與朱曉龍[22]研究得到田間環(huán)境中土壤有效鎘與稻米鎘含量呈顯著相關(guān)(<0.05)，但相關(guān)系數(shù)僅為0.557的結(jié)論類似。此外，李志濤等[23]研究表明田間環(huán)境中稻米鎘的BCF均值與土壤有效鎘含量并無明顯相關(guān)性；侯藝璇[24]研究認(rèn)為田間環(huán)境中稻米鎘與有效鎘的空間分布差異顯著，幾乎不存在相關(guān)性；馮金飛[25]也得到了類似結(jié)論，即作物中鎘含量高值區(qū)分布與土壤鎘含量高值區(qū)分布存在明顯差異，土壤鎘含量高的區(qū)域作物鎘含量并不一定高?？梢?，田間環(huán)境中影響稻米鎘富集的因素眾多，除土壤有效鎘外還受其他因素的影響。

圖1 稻米鎘的BCF與土壤有效鎘的相關(guān)性

2.2.2 稻米鎘的BCF與土壤pH的相關(guān)分析 如圖2A所示，稻米鎘的BCF與pH呈極顯著負(fù)相關(guān)(<0.01)，相關(guān)系數(shù)為–0.470，即隨pH的增加水稻對鎘的富集能力呈下降趨勢，這與易亞科等[10]和陳楠等[11]的研究結(jié)果一致。

為進一步明確不同pH條件下稻米鎘的富集過程，以我國《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB15618—2018)[21]中pH分段為依據(jù)(圖2B)，當(dāng)pH<5.5時，稻米鎘的富集能力最強，這是因為低pH條件下土壤中其他形態(tài)的鎘易于轉(zhuǎn)化成可交換態(tài)鎘，致使可交換態(tài)的鎘含量增加，水稻對鎘富集能力增強，如顏世紅[26]采用pH為3.5和4.5的酸雨模擬溶液對水稻土進行淋溶時得到，碳酸鹽結(jié)合態(tài)鎘極易向可交換態(tài)鎘轉(zhuǎn)化，且當(dāng)所用酸雨模擬溶液的pH越小，土壤中碳酸鹽結(jié)合態(tài)鎘的減少量越多，轉(zhuǎn)化為可交換態(tài)鎘的含量顯著增加。此外，低pH條件下土壤顆粒的表面正電荷數(shù)量較多，與同性Cd2+會發(fā)生“相斥”作用，限制了Cd2+在土壤顆粒表面的吸附，這也導(dǎo)致了土壤中可交換態(tài)鎘含量的增加[27]。當(dāng)pH在5.5 ～ 6.5時，稻米對鎘的富集能力開始下降，但降幅不明顯，這與康六生[28]研究得到土壤pH<6.5時土壤有效鎘的含量并不會隨pH的變化而發(fā)生明顯改變的結(jié)論一致。但當(dāng)pH≥6.5時，稻米對鎘的富集能力呈先急劇下降(6.5≤pH<7.5)后趨于平緩(pH≥7.5)的趨勢，這是因為中性及堿性條件下土壤鎘會通過絡(luò)合、螯合以及沉淀等作用以難溶態(tài)的氫氧化物、碳酸鹽及磷酸鹽等形式存在，溶解度較小，土壤溶液中活性鎘離子的濃度也較低，導(dǎo)致鎘的生物有效性下降，如陳守莉等[29]研究認(rèn)為pH升高會使土壤有機質(zhì)的溶解度增大，絡(luò)合能力增強，致使大量的鎘離子被絡(luò)合生成更穩(wěn)定的有機質(zhì)–鎘絡(luò)合物和硫化物結(jié)合態(tài)鎘，導(dǎo)致可交換態(tài)鎘含量迅速下降；此外，Caporale和Violante[30]研究表明高pH條件會增大土壤溶液中Cd2+和OH–的離子積，而Cd2+與OH–又會以水合離子的形式存在，pH升高會加速水解反應(yīng)的進行，且CdOH–的存在會使Cd2+的吸附量迅速增加進而使生成Cd(OH)2沉淀的機會增大，致使土壤溶液中鎘離子濃度迅速降低。因此，實際生產(chǎn)中將土壤pH調(diào)至6.5 ～ 7.5以上才能有效降低稻米對鎘的富集能力。

圖2 稻米鎘的BCF與pH的相關(guān)性

2.2.3 稻米鎘的BCF與SOM和CEC的相關(guān)分析 如圖3A所示，稻米鎘的BCF與SOM呈極顯著正相關(guān)(=0.474,<0.01)，這與和君強等[31]研究得到SOM高的土壤中水稻更容易富集鎘的結(jié)論一致，主要是因為鎘能與大分子量的腐殖質(zhì)(如胡敏酸)形成高穩(wěn)性絡(luò)合物增強其在土壤中的有效性和移動性[32]，進而增加水稻對鎘的富集能力。但也有研究認(rèn)為SOM與稻米鎘的BCF呈顯著負(fù)相關(guān)[12]。另外，李志博等[33]研究認(rèn)為SOM對水稻富集鎘的影響并不顯著。而圖3B表明，稻米鎘的BCF與CEC呈顯著負(fù)相關(guān)(<0.05)，相關(guān)系數(shù)為–0.200，說明隨著CEC含量的增加，水稻對鎘的富集能力呈下降趨勢，可能是因為CEC含量的增高會導(dǎo)致土壤負(fù)電荷量的增加，進而增大Cd2+與負(fù)電荷的結(jié)合機會，使更多的Cd2+被吸附點位固定，從而減少水稻對鎘的富集[34]，如廖啟林等[13]研究表明，高濃度鎘污染土壤中CEC含量的增加會明顯抑制水稻對鎘的富集。

2.3 稻米鎘的BCF與其影響因素的量化關(guān)系模型

綜上，土壤有效鎘、pH、SOM及CEC均能顯著影響稻米鎘的富集，因此，以土壤有效鎘、pH、SOM和CEC為自變量，稻米鎘的BCF為因變量，通過對數(shù)變換后，利用多元線性回歸構(gòu)建稻米鎘的多因子定量關(guān)系模型(表3)。當(dāng)自變量僅為土壤有效鎘時，其確定系數(shù)為0.156(<0.01)，說明土壤有效鎘能控制模型15.6% 的變異；pH作為第二影響因子引入時，其確定系數(shù)變?yōu)?.462(<0.01)，雙因子能控制模型46.2% 的變異，pH對模型準(zhǔn)確度的貢獻率為30.6%；進一步引入SOM模型的確定系數(shù)變?yōu)?.560 (<0.01)，土壤有效鎘、pH以及SOM 3個變量能控制模型56.0% 的變異，SOM對模型準(zhǔn)確度的貢獻率為9.8%；而當(dāng)土壤有效鎘、pH、SOM以及CEC 4個因子全部引入時，模型的確定系數(shù)達到最大，為0.573，但4因子定量關(guān)系模型對稻米鎘的預(yù)測并沒有達到顯著水平(0.05)，因此，本研究推薦基于土壤有效態(tài)鎘、pH和SOM構(gòu)建的三因子定量關(guān)系模型lgBCF= –0.346pH+0.013lgSOM+0.181lgCdavailable+ 2.001(2=0.560,<0.01,=112)用于我國南方水稻產(chǎn)地稻米鎘含量的預(yù)測及土壤鎘生態(tài)安全閾值的推導(dǎo)。

圖3 稻米鎘的BCF與SOM和CEC的相關(guān)性

模型準(zhǔn)確度貢獻率分析表明，pH最高(30.6%)，土壤有效鎘次之(15.6%)，SOM最低(9.8%)，說明pH是我國南方水稻產(chǎn)地稻米鎘富集的主導(dǎo)因素。另外，本研究所得的三因子定量關(guān)系模型確定系數(shù)(0.560)略低于盆栽試驗結(jié)果，可能是因為田間試驗與盆栽試驗所處環(huán)境相差較大，而這種環(huán)境差異會引起土壤理化性質(zhì)、微生物群落以及水稻自身的一系列變化，進而導(dǎo)致模型確定系數(shù)的降低[35]，如王夢夢等[36]基于田間試驗構(gòu)建的稻米鎘含量預(yù)測模型確定系數(shù)為0.509；湯麗玲[37]基于田間采樣建立的稻米鎘含量預(yù)測模型確定系數(shù)為0.565；趙科理[38]以浙江水稻田為研究對象構(gòu)建水稻籽粒鎘的多元回歸預(yù)測模型確定系數(shù)為0.518。除此之外，本研究區(qū)域空間跨度大，土壤類型和水稻品種差異明顯，田間環(huán)境中稻米鎘的富集還會受氧化還原電位、電導(dǎo)率、土壤機械組成、土壤類型以及水稻品種等的影響，這也是造成其確定系數(shù)偏低的原因[39]，如王科等[40]研究認(rèn)為不同類型土壤上稻米鎘的富集能力不同，灰棕潮田上鎘富集率較低的品種為川作6優(yōu)177、粳稻、金優(yōu)284，沖積黃泥田上為金優(yōu)284、B優(yōu)840、粳稻，紫潮田上為Ⅱ優(yōu)498、富優(yōu) 21、粳稻；王美娥等[41]研究表明不同水稻品種對鎘的富集能力差異明顯，株兩優(yōu)06對鎘的富集明顯低于其他品種。

表3 稻米鎘的BCF與其影響因素的定量關(guān)系模型

注：土壤有效鎘用Cdavailable表示。

3 結(jié)論

1)田間條件下，土壤有效鎘和SOM與稻米鎘的BCF呈極顯著正相關(guān)(<0.01)，相關(guān)系數(shù)分別為0.395和0.474；pH與其呈極顯著負(fù)相關(guān)(<0.01)，相關(guān)系數(shù)為–0.470；CEC與其呈顯著負(fù)相關(guān)(<0.05)，相關(guān)系數(shù)為–0.200。

2)土壤pH對稻米鎘富集的影響過程具體表現(xiàn)：當(dāng)pH<5.5時，稻米鎘的富集能力最強；5.5≤pH<6.5時，稻米對鎘的富集能力開始下降，但降幅不明顯；而當(dāng)pH≥6.5，稻米對鎘的富集能力呈先急劇下降后趨于平緩的趨勢。

3)通過多元回歸分析，基于土壤有效鎘、pH和SOM構(gòu)建的三因子定量關(guān)系模型lgBCF= –0.346pH+ 0.013lgSOM+0.181lgCdavailable+2.001(2=0.560,<0.01,=112)對我國南方水稻產(chǎn)地稻米鎘含量和土壤鎘生態(tài)安全閾值的預(yù)測達到了極顯著水平。

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Quantitative Relationship Between the Bioconcentration Factor of Rice Cadmium and Its Influencing Factors

DOU Weiqiang, AN Yi, QIN Li*, DONG Mingming, LIN Dasong

(Agro-Environmental Protection Institute, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Tianjin 300191, China)

To further determine the quantitative relationship between the bioconcentration factor (BCF) of rice cadmium (Cd) and influencing factors, this study was carried out based on the routine monitoring data of the southern rice-producing areas provided by the Agro-Environmental Monitoring Center of China.The correlations between soil available Cd content, pH, soil organic matter (SOM), cation exchange capacity (CEC) and rice BCF were systematically analyzed, and the quantitative relationship models were established by multiple linear regression.The results showed that soil total Cd content ranged from 0.25 to 10.34 mg/kg with the average of 1.94 mg/kg, which was 4.85 times of the risk screening value (0.4 mg/kg) for Cd contamination in Soil Environment Quality Risk Control Standard for Soil Contamination of Agriculture Land (GB15618—2018).The results oflinear correlation analysis showed that BCF of rice Cd had significant positive correlations with soil available Cd and SOM (<0.01), the correlation coefficients were 0.395 and 0.474, respectively, while significant negative correlations with soil pH (<0.01) and CEC (<0.05), the correlation coefficients were –0.470 and –0.200, respectively.The model constructed by multiple linear regression was lgBCF = –0.346pH + 0.013lgSOM + 0.181lgCdavailable+ 2.001 (2=0.560,<0.01,=112), which can better predict Cd content in rice and the safety threshold of soil Cd in rice production areas in southern China.

Field environment; Cadmium; Soil properties; Bio-concentration factor; Quantitative relationship

X53

A

10.13758/j.cnki.tr.2021.04.016

竇韋強, 安毅, 秦莉, 等.稻米鎘的生物富集系數(shù)與其影響因素的量化關(guān)系.土壤, 2021, 53(4): 788–793.

國家自然科學(xué)基金項目(41877403)資助。

(ql-tj@163.com)

竇韋強(1994—)，男，甘肅天水人，碩士研究生，研究方向為農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)地質(zhì)量安全與重金屬遷移轉(zhuǎn)化。E-mail:1186763678@qq.com