賈立龍，舒建生，姜在炳，張東亮，王 博，杜天林，朱文俠

(中煤科工集團(tuán)西安研究院有限公司，陜西 西安 710077)

0 引 言

我國頁巖氣資源發(fā)育于海相頁巖、陸相頁巖以及海陸過渡相頁巖中[1]，廣泛分布于南方、華北—東北和西北地區(qū)[2]。其中，南方地區(qū)是當(dāng)前我國頁巖氣研究、開發(fā)的重點地區(qū)，主要發(fā)育下寒武統(tǒng)、下志留統(tǒng)、下泥盆統(tǒng)海相頁巖，石炭—二疊系海陸過渡相頁巖，以及古生界陸相富有機(jī)質(zhì)頁巖[2]。以往對于南方地區(qū)頁巖氣的研究主要集中于上奧陶統(tǒng)五峰組(O3w)—下志留統(tǒng)龍馬溪組(S1l)海相頁巖氣，取得了豐富的成果，并在四川盆地成功實現(xiàn)了商業(yè)性開發(fā)[3]。但在海相頁巖氣取得突破的同時，對于海陸過渡相煤系非常規(guī)天然氣研究仍以煤層氣為主，頁巖氣的研究則相對缺乏[4]。二疊系龍?zhí)督M作為西南地區(qū)最重要的含煤地層，除煤層群蘊(yùn)含豐富的煤層氣資源外，廣泛發(fā)育的富有機(jī)質(zhì)泥頁巖提供了另外可能的天然氣資源，與煤層氣共同構(gòu)成了潛在的煤系氣藏[1-2]。

近年來在川黔滇湘地區(qū)，針對龍?zhí)督M煤系氣進(jìn)行了初步探索研究，在泥頁巖層位獲得了不同程度的氣顯示[4-9]，尤其在六盤水都格獲得了突破[10](楊煤參1井煤-泥巖合壓共采獲得穩(wěn)定工業(yè)氣流)，顯示了貴州省龍?zhí)督M頁巖氣良好的資源前景。煤系頁巖受到成煤環(huán)境控制，具備較強(qiáng)的非均質(zhì)性特征，系統(tǒng)研究其賦存的地質(zhì)特征是實現(xiàn)后期開發(fā)的重要基礎(chǔ)。針對海陸過渡相煤系頁巖氣研究相對不足的情況，面向黔西地區(qū)含煤地層龍?zhí)督M所蘊(yùn)含的非常規(guī)天然氣資源，選取畢節(jié)大方背斜區(qū)域龍?zhí)督M海陸過渡相煤系泥頁巖，采用總有機(jī)碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)(TOC)、鏡質(zhì)體反射率(Ro)、巖石熱解、X射線衍射、鑄體薄片、高壓壓汞、比表面積及聯(lián)合孔徑(氮氣吸附)等分析手段，對龍?zhí)督M頁巖氣成藏條件和儲層特征進(jìn)行了研究，作為煤系氣資源綜合研究的補(bǔ)充，為本區(qū)龍?zhí)督M煤系氣綜合探查與開發(fā)提供借鑒。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

黔西畢節(jié)大方地區(qū)在區(qū)域上屬于黔中隆起，自寒武世晚期開始至二疊世無造山運(yùn)動[4,11]，基本處于穩(wěn)定構(gòu)造環(huán)境，斷層、褶皺發(fā)育。研究區(qū)所處的大方背斜定型于燕山運(yùn)動，總體為北北東向褶皺。區(qū)內(nèi)地層沉積主要受頻繁的海進(jìn)、海退影響，從中奧陶世至中晚石炭世隆起為陸導(dǎo)致地層缺失沉積，晚古生代晚期至中生代早期接受沉積后，中生代晚期的白堊紀(jì)、新近紀(jì)又一次上升為陸，缺失沉積。二疊系地層在區(qū)內(nèi)大面積出露，地層由老到新依次為茅口組(P1m)、峨眉山玄武巖組(P2β)、龍?zhí)督M(P2l)、長興組/大隆組(P2c/P2d)。龍?zhí)督M是貴州省主要含煤地層，為一套海陸交互相、多旋回沉積組成的含煤巖系，地層巖性組合由灰～深灰、灰黑色泥巖、砂質(zhì)泥巖、炭質(zhì)泥巖，灰色、深灰色粉砂巖，煤層群及少量灰色、褐灰色細(xì)砂巖構(gòu)成。該區(qū)該組地層厚度190～300 m，平均約230 m；發(fā)育煤層16～36層，累計厚度平均約19 m；(砂質(zhì)、碳質(zhì))泥巖累計厚度大，平均160 m，泥地比平均高達(dá)70%。不同于海相頁巖單層厚度大、橫向分布連續(xù)、均質(zhì)性較好的特點，龍?zhí)督M富有機(jī)質(zhì)泥頁巖總體呈薄層形式與煤層等其他巖層頻繁互層、橫向連續(xù)性差，3 m以下單層厚度占據(jù)主導(dǎo)地位(圖1)，平均厚度僅1.8～2.8 m。與煤層氣共同形成本區(qū)龍?zhí)督M海陸過渡相組合型煤系氣藏。

圖1 泥頁巖單層厚度區(qū)間分布頻率Fig.1 Interval distribution frequency of shale single layer thickness

2 煤系泥頁巖有機(jī)質(zhì)特征

有機(jī)質(zhì)豐度、熱演化程度等是國內(nèi)外頁巖氣勘探與評價的重要參數(shù)[12]。本次在大方背斜區(qū)域采集泥頁巖樣品，利用ZJ294總碳分析儀按照GB/T 19145—2003《沉積巖中總有機(jī)碳的測定》、ZJ287油氣評價儀按照GB/T 18602—2012《巖石熱解分析》標(biāo)準(zhǔn)、ZJ257偏光顯微鏡按照SY/T 5163—2018《沉積巖中黏土礦物和常見非黏土礦物 X 射線衍射分析方法》、ZJ280按照SY/T 5124—2012《沉積巖中鏡質(zhì)體反射率測定方法》，分析了泥頁巖總有機(jī)碳(TOC)、鏡質(zhì)體反射率(Ro)、干酪根顯微組分及類型等有機(jī)質(zhì)特征。

結(jié)果分析表明(圖2、表1)，龍?zhí)督M泥頁巖總有機(jī)碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)(TOC)為0.23%～22.10%，平均3.51%，分布區(qū)間主要集中于1.0%～7.0%，占比81%。區(qū)內(nèi)除煤層外的富含有機(jī)質(zhì)巖層主體為泥巖和砂質(zhì)泥巖，盡管碳質(zhì)泥巖有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)更高，但其主要在煤層頂?shù)装宄时?<0.5 m)少量分布。受成煤環(huán)境影響，海陸過渡相泥頁巖TOC質(zhì)量分?jǐn)?shù)總體高于區(qū)域上的海相泥頁巖(牛蹄塘組普遍<5%，龍馬溪組普遍<3%，打屋壩組主要分布于0～2%)[13-16]，龍?zhí)督M泥頁巖表現(xiàn)出更好的生烴物質(zhì)基礎(chǔ)，IH為氫指數(shù)；S1+S2為生烴潛量。

圖2 大方地區(qū)DFT-01、DFT-02井綜合柱狀Fig.2 Synthesis columnar section of well DFT-01，DFT-02 in Dafang area

鏡質(zhì)體反射率Ro=2.67%～3.06%，平均2.85%，與埋藏深度存在較好的相關(guān)性，表現(xiàn)出隨深度增加而逐漸增大的趨勢(圖3)。區(qū)域上的海相頁巖有機(jī)質(zhì)Ro分布區(qū)間寬泛[13-16]，從高成熟(1.3%～2.0%)到變質(zhì)期(>4%)階段均有分布(總體處于2%～4%的過成熟階段)，這與其埋藏深度差異有關(guān)，西南地區(qū)海相頁巖氣的成功開發(fā)表明了過成熟演化階段的頁巖氣資源潛力。龍?zhí)督M泥頁巖有機(jī)質(zhì)熱演化程度高，處于過成熟階段，經(jīng)歷了較充分的生氣過程，為頁巖氣成藏提供了有利條件。

圖3 泥頁巖有機(jī)質(zhì)Ro與深度關(guān)系Fig.3 Relationship between Ro and depth of mud shale

干酪根有機(jī)顯微組分主要為鏡質(zhì)組正常鏡質(zhì)體，相對豐度為88%～94%，平均90.57%；其次為惰質(zhì)組絲質(zhì)體，相對豐度為6%～14%，平均9.14%；僅少量樣品見殼質(zhì)組孢粉體和角質(zhì)體，相對豐度僅為1%(圖2、表1)。鏡檢干酪根類型指數(shù)-76～-78，同時巖石熱解分析顯示氫指數(shù)(HI)介于2.29～11.10 mg/g，2種測試結(jié)果均一致表明其屬于Ⅲ型干酪根，有機(jī)母質(zhì)來源為高等植物，顯著區(qū)別于海相的Ⅰ型和Ⅱ型。熱解生烴潛量(S1+S2)介于0.04～1.88 mg/g，平均0.36 mg/g，巖石熱解最高峰溫(Tmax)均大于550 ℃，表明其生烴潛力不高，與其過成熟的演化階段一致。

表1 大方地區(qū)龍?zhí)督M泥頁巖有機(jī)地化特征Table 1 Organic geochemical characteristics of mud shale of Longtan Formation in Dafang Area

3 煤系泥頁巖巖石礦物特征

頁巖的礦物成分較復(fù)雜，主要由黏土、石英等碎屑礦物和自生礦物組成，礦物成分不僅對氣體吸附產(chǎn)生影響(黏土礦物提供吸附載體)，也影響天然微裂隙的發(fā)育和人工壓裂造縫的效果(脆性礦物影響裂隙的發(fā)育和擴(kuò)展)，同時天然微裂隙也是游離氣的重要儲集空間[12]。本次利用ZJ207X射線衍射儀按照SY/T 5163—2018《沉積巖中黏土礦物和常見非黏土礦物 X 射線衍射分析方法》、ZJ497偏光顯微鏡按照SY/T 5368—2016《巖石薄片鑒定》，分析了龍?zhí)督M煤系泥頁巖的礦物組成特征(圖4)。

DFT-01井樣品：1—7號樣采樣深度分別為446.85、459.66、460.98、609.59、629.93、632.37、635.39 m；DFT-02井樣品：8—15號樣采樣深度分別為401.00、438.83、439.86、486.40、488.40、562.00、566.75、589.55 m圖4 龍?zhí)督M泥頁巖礦物分布Fig.4 Mineral composition distribution of mud shale of Longtan Formation

薄片鑒定結(jié)果表明，巖石組成中粒徑>0.015 6 mm的碎屑質(zhì)量分?jǐn)?shù)占1%～8%，平均3.58%，主要以細(xì)粉砂為主，粗粉砂次之，呈不均勻分布；少量樣品中細(xì)粉砂、粗粉砂、極細(xì)粉砂均有分布；碎屑主要為石英，其次為泥屑。粒徑>0.015 6 mm的組分主要為黏土礦物和少量長英質(zhì)細(xì)碎屑。根據(jù)X射線衍射測試結(jié)果，礦物構(gòu)成中黏土質(zhì)量分?jǐn)?shù)48.4%～81.6%，平均66.3%，主要為伊/蒙混層、綠泥石和伊利石，少量樣品見高嶺石；其中伊/蒙混層相對質(zhì)量分?jǐn)?shù)73%～94%、平均85%，綠泥石相對質(zhì)量分?jǐn)?shù)2%～23%、平均10.5%，伊利石相對質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%～7%、平均3.5%；石英質(zhì)量分?jǐn)?shù)為7.4%～27.2%、平均16.5%，其余少量礦物組成為斜長石、白云石、銳鈦礦、菱鐵礦和黃鐵礦。龍?zhí)督M泥頁巖脆性指數(shù)為12%～48%，平均27%?？傮w上，海陸過渡相龍?zhí)督M泥頁巖與區(qū)域上的海相頁巖礦物組成差異明顯，海相頁巖中脆性礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)總體達(dá)到50%，黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)為19%～46%，龍?zhí)督M泥頁巖天然裂隙發(fā)育和壓裂裂隙擴(kuò)展條件劣于海相頁巖。

4 煤系泥頁巖孔隙發(fā)育特征

復(fù)雜的頁巖孔隙是頁巖氣最重要的賦存空間，同時影響著儲層的滲流特性，是頁巖氣研究的關(guān)鍵內(nèi)容之一。利用ZJ298全自動壓汞儀按照GB/T 29171—2012《巖石毛管壓力曲線的測定》 、ZJ297比表面積及微孔分析儀按照SY/T 6154—1995《巖石比表面和孔徑分布測定 靜態(tài)氮吸附容量法》，測試分析了泥頁巖孔隙特征(圖5)。測試結(jié)果表明，區(qū)內(nèi)泥頁巖有效孔隙度隙度為0.20%～7.74%，平均3.66%；滲透率(0.001 4～0.007 2)×10-3μm2，平均0.005 6×10-3μm2，屬于典型的低孔、低滲特征儲層。

圖5 頁巖不同類型孔隙體積、表面積分布Fig.5 Distribution of pore volume and surface area in different pores of mud shale

根據(jù)國際應(yīng)用和理論化學(xué)聯(lián)合組織孔隙劃分類型(微孔<2 nm、介孔2～50 nm、宏孔≥50 nm)[13]，孔徑分布及比表面積測試結(jié)果顯示(圖5)：泥頁巖孔隙中介孔在總孔隙中占據(jù)比例平均超過65%；總孔容平均0.026 95 cm3/g，其中微孔的孔容平均0.011 66 cm3/g，孔表面積平均1.542 74 m2/g；介孔孔容平均0.019 88 cm3/g，孔表面積平均10.861 31 m2/g；宏孔的孔容平均0.005 09 cm3/g，孔表面積平均0.343 84 m2/g。泥頁巖中介孔在孔容和孔比表面積方面占據(jù)主要地位，為頁巖氣儲集提供了有利的條件。

頁巖中的孔隙由有機(jī)質(zhì)微孔隙和無機(jī)礦物孔隙組成[12]，黏土和脆性礦物組成對孔隙產(chǎn)生影響。根據(jù)壓汞與礦物組分分析，黏土質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對高的4號、5號樣在不同孔徑范圍內(nèi)汞的增加侵入量普遍大于黏土質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低的1號樣，增量峰值處于孔徑<50 nm的部分；孔隙度與黏土質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈正相關(guān)關(guān)系，隨著石英、碳酸鹽巖等脆性礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加而減小(圖6)。

圖6 孔隙與泥頁巖礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)的關(guān)系Fig.6 Relationship between porosity and mud shale mineral content

氮氣吸脫附測試分析結(jié)果顯示，區(qū)內(nèi)龍?zhí)督M泥頁巖不同樣品間吸脫附曲線有所差異，但總體呈現(xiàn)相同的反S型特征(圖7)。吸附曲線在p/p0=0.05～0.10出現(xiàn)拐點達(dá)到單分子層飽和吸附量，p/p0=0.1～0.8內(nèi)表現(xiàn)出相對平緩上升、向上凸起的形態(tài)；在相對高壓區(qū)吸附質(zhì)發(fā)生毛細(xì)管凝聚，在p/p0>0.8的高壓區(qū)吸附曲線快速上升；脫附曲線在p/p0>0.5區(qū)間呈現(xiàn)快速下降的特征，下降幅度小于吸附曲線，在0.4

圖7 泥頁巖樣品吸附-脫附等溫曲線Fig.7 Adsorption-desorption isotherms of mud shale

5 結(jié) 論

1)黔西地區(qū)大方背斜區(qū)域龍?zhí)督M泥頁巖單層厚度薄，平均厚度<3 m，呈薄層形式與煤層等其他巖層頻繁互層，不利于頁巖氣單一資源的開發(fā)；累計厚度大，泥地比平均達(dá)70%，與煤層氣構(gòu)成潛在的復(fù)合型煤系氣藏。

2)本區(qū)龍?zhí)督M泥頁巖有機(jī)碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)(TOC)較高(平均3.51%)，分布區(qū)間寬泛(0.23%～22.10%)，總體高于區(qū)內(nèi)海相頁巖；干酪根類型均為Ⅲ型；鏡質(zhì)體反射率(Ro)分布區(qū)間較窄(2.67%～3.06%，平均2.85%)，均處于過成熟階段，生氣充分；較高的有機(jī)質(zhì)豐度和高熱演化程度提供了有利的頁巖氣成藏條件。

3)泥頁巖礦物構(gòu)成中黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高(48.4%～81.6%，平均66.3%)，主要為伊/蒙混層、綠泥石和伊利石；脆性礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對區(qū)內(nèi)海相頁巖較少，脆性指數(shù)平均僅27%，相對不利于天然裂隙發(fā)育和后期壓裂改造過程中的裂隙擴(kuò)展。

4)泥頁巖屬于典型的低孔、低滲特征儲層，有效孔隙度0.20%～7.74%，平均3.66%；滲透率(0.001 4～0.007 2)×10-3μm2，平均0.005 6×10-3μm2。孔隙為開放型納米級孔隙，介孔占據(jù)主體地位，貢獻(xiàn)了主要的頁巖氣吸附、儲集空間。