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        放射性核素在包氣帶中的遷移模擬

        2021-10-08 09:03:02王小元胡繼華
        科學(xué)技術(shù)與工程 2021年26期

        張 雪, 王小元, 胡繼華

        (中國(guó)核電工程有限公司, 北京 100840)

        放射性核素通過(guò)環(huán)境介質(zhì)對(duì)人類及生物產(chǎn)生輻射累積效應(yīng),地下水環(huán)境是主要的途徑之一。資料顯示,由于歷史原因,美國(guó)、英國(guó)、日本、西班牙等多個(gè)國(guó)家的部分核設(shè)施周邊地下水中發(fā)現(xiàn)了放射性核素,不僅給當(dāng)?shù)氐叵滤h(huán)境帶來(lái)了較大影響,同時(shí)也給這些核設(shè)施后期退役工作帶來(lái)了諸多難題,凸顯了核設(shè)施的地下水環(huán)境影響評(píng)價(jià)的重要性。對(duì)于放射性核素來(lái)說(shuō),包氣帶對(duì)放射性核素的阻滯作用非常明顯,李書(shū)紳等[1]的研究表明,在自然條件下,可吸附核素的遷移距離非常短,因此,研究放射性核素在包氣帶中遷移是必要的。

        世界上最早的核素遷移研究工作是1958年進(jìn)行的放射性廢物的吸附研究[2]。20世紀(jì)70—80年代,美國(guó)、英國(guó)、日本、加拿大、中國(guó)、蘇聯(lián)等國(guó)家開(kāi)展了以下方面的研究工作:①進(jìn)行包氣帶水分運(yùn)移現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)研究,如美國(guó)在新墨西哥州的試驗(yàn)[3-4];②在實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行核素在原狀土柱中的遷移的模擬試驗(yàn)研究,如日本在沙土和壤土的原狀土柱中做過(guò)60Co、85Sr和137Cs的遷移模擬實(shí)驗(yàn)[5];③為了了解核素遷移的實(shí)際情況,美國(guó)、英國(guó)等國(guó)家做過(guò)野外核素遷移的示蹤試驗(yàn)[6-9]。中國(guó)開(kāi)展的比較著名的研究為1988年1月至1993年1月中國(guó)輻射防護(hù)研究院與日本原子力研究所合作進(jìn)行的60Co、85Sr、134Cs和137Cs在非飽和黃土中遷移的野外試驗(yàn)、實(shí)驗(yàn)室模擬實(shí)驗(yàn)和非飽和水分運(yùn)移規(guī)律現(xiàn)場(chǎng)觀測(cè)等[1]。中國(guó)學(xué)者主要開(kāi)展了:①核素在包氣帶中遷移相關(guān)參數(shù)測(cè)定及其影響因素的分析研究[10-11];②核素在包氣帶中遷移的野外實(shí)驗(yàn)與室內(nèi)實(shí)驗(yàn)研究[12-15];③核素在包氣帶中遷移的數(shù)值模擬研究[16-18]。

        在充分吸收中外已有研究成果的基礎(chǔ)上,同時(shí)借鑒非放射性核素遷移模擬相關(guān)研究?jī)?nèi)容[19],從地下水環(huán)評(píng)(包氣帶-飽和帶耦合模擬)角度出發(fā),通過(guò)重點(diǎn)分析潛水面處(包氣帶-飽和帶交界)水流及核素遷移特征,說(shuō)明包氣帶介質(zhì)對(duì)核素遷移的遲滯作用,進(jìn)而闡明地下水環(huán)評(píng)中評(píng)價(jià)核素在包氣帶中遷移的必要性,同時(shí)通過(guò)分析包氣帶厚度和泄漏時(shí)間等對(duì)核素遷移影響,為輻射防護(hù)、應(yīng)急措施等的制定提供借鑒和參考。

        放射性核素在包氣帶中的遷移主要以垂直向?yàn)橹?,且與地下水環(huán)評(píng)的評(píng)價(jià)范圍相比,水平向的運(yùn)動(dòng)幾乎可以忽略,因此,現(xiàn)主要通過(guò)野外試驗(yàn)獲得包氣帶參數(shù),利用Hydrus-1D軟件對(duì)包氣帶中放射性核素遷移進(jìn)行模擬,充分掌握放射性核素在包氣帶中的遷移擴(kuò)散規(guī)律,以期為更加準(zhǔn)確地開(kāi)展地下水環(huán)境影響評(píng)價(jià)工作提供技術(shù)支持,同時(shí)為核設(shè)施選址、輻射防護(hù)設(shè)計(jì)等提供技術(shù)支撐。

        1 研究區(qū)概況

        研究區(qū)位于甘肅省酒泉市,屬大陸性干旱氣候,降水少,蒸發(fā)強(qiáng)烈。地勢(shì)北高南低,北部為基巖山地,海拔1 250.0~1 440.0 m,南部為碎石戈壁,海拔一般為1 229.0~1 275.0 m。夏季干熱而短促,冬季寒冷而漫長(zhǎng)。多年平均降雨量62.9 mm,多年平均蒸發(fā)量為2 338.9 mm研究區(qū)地層從上至下依次為全新統(tǒng)沖洪積中砂層、上更新統(tǒng)沖洪積礫砂混角礫層、海西中期黑云母花崗閃長(zhǎng)巖和黑云母花崗巖。地下水水位埋深在2.80~20.06 m,水位標(biāo)高在1 205.25~1 227.8 m。

        2 原位土-水特征曲線測(cè)試及包氣帶滲水試驗(yàn)

        2.1 原位土-水特征曲線測(cè)試

        為了獲取包氣帶土-水特征曲線,為數(shù)值模擬提供參數(shù),開(kāi)展了原位土-水特征曲線測(cè)試工作。

        2.1.1 試驗(yàn)原理

        采用負(fù)壓計(jì)法,通過(guò)注水產(chǎn)生地表積水條件模擬放射性液體泄漏,包氣帶介質(zhì)達(dá)到飽和后停止注水并清除地表積水,通過(guò)監(jiān)測(cè)包氣帶脫水過(guò)程的含水量θ和吸力值h獲取土-水特征曲線。

        2.1.2 試驗(yàn)步驟

        (1)開(kāi)挖長(zhǎng)約3 m、寬約1 m、深4 m的區(qū)域作為試驗(yàn)地塊。

        (2)于深度0.2、0.4、0.7、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0、4.0 m處布設(shè)土壤水分測(cè)定儀(TDR)傳感器并在各深度采集適量包氣帶介質(zhì)進(jìn)行顆粒分析,同時(shí)于深度0.2、0.4、1.0、2.0、3.0、4.0 m處布設(shè)水勢(shì)傳感器,布設(shè)完成后將介質(zhì)回填,并盡可能將其恢復(fù)至開(kāi)挖前狀態(tài)。

        (3)在地表嵌入高度30 cm、直徑1 m的鐵環(huán),確保土壤水分測(cè)定儀、水勢(shì)傳感器包含在鐵環(huán)所包圍的垂直柱體中。

        (4)向鐵環(huán)中注水使其保持地表積水狀態(tài)24 h,持續(xù)監(jiān)測(cè)土壤含水量和土壤水吸力值,直至土壤含水量降至注水前狀態(tài),試驗(yàn)照片如圖1所示。

        2.1.3 試驗(yàn)結(jié)果

        (1)顆粒分析。由顆粒分析試驗(yàn)結(jié)果(表1)可知,各深度包氣帶介質(zhì)粒徑>2 mm顆粒質(zhì)量在總質(zhì)量25%~50%,粒徑大于0.075 mm的顆粒質(zhì)量超過(guò)總質(zhì)量的50%,根據(jù)《巖土工程勘察規(guī)范》(GB50021—2001)(2009年版),將包氣帶介質(zhì)定名為礫砂。

        表1 包氣帶介質(zhì)顆粒分析試驗(yàn)結(jié)果Table 1 Particle analysis test results of vadose medium

        (2)土-水特征曲線測(cè)試結(jié)果。土-水特征曲線選取脫濕過(guò)程的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,如圖2所示,由圖2可知,各深度包氣帶介質(zhì)土-水特征曲線差異不大,結(jié)合顆粒分析試驗(yàn)結(jié)果,可將包氣帶介質(zhì)概化為均質(zhì)的礫砂。

        圖2 各深度介質(zhì)土-水特征曲線Fig.2 Soil-water characteristic curve of medium

        2.2 現(xiàn)場(chǎng)包氣帶滲水試驗(yàn)

        為了獲取包氣帶滲透系數(shù),開(kāi)展了包氣帶滲水試驗(yàn),包括單環(huán)法、雙環(huán)法及IAM(the inverse auger method)法,結(jié)果如表2所示。

        表2 包氣帶滲水試驗(yàn)結(jié)果Table 2 Permeability test results of vadose zone

        3 放射性核素遷移數(shù)值模擬研究

        3.1 源項(xiàng)條件假設(shè)

        假設(shè)放射性液體在地表發(fā)生瞬時(shí)泄漏,選擇不被吸附的H-3和被吸附的Sr-90作為研究對(duì)象,H-3的濃度假定為1.2×109Bq/L,Sr-90濃度為1.78×10-1Bq/L。

        3.2 水流與核素遷移概念模型

        研究區(qū)氣候干旱,降水稀少,蒸發(fā)強(qiáng)烈,包氣帶厚度在2.80~20.06 m,試驗(yàn)場(chǎng)地包氣帶厚度約10 m,根據(jù)顆分試驗(yàn)結(jié)果,包氣帶巖性為礫砂,建立概念模型時(shí),對(duì)核素在包氣帶中遷移做如下假設(shè):①包氣帶中水流和核素為垂向一維流,核素的釋放源在地表;②包氣帶介質(zhì)對(duì)核素的吸附是可逆的,為一級(jí)線性反應(yīng);③Sr-90的衰變子核素為Y-90,半衰期為2.67 d,不考慮Sr-90衰變子核素對(duì)環(huán)境的影響;④忽略溫度和氣體的影響。

        根據(jù)上述假設(shè),以地表為零基準(zhǔn)面,建立向上為正的概念模型,模擬區(qū)域?yàn)?H≤z≤0,其中z為坐標(biāo),H為包氣帶厚度,如圖3所示。

        圖3 水文地質(zhì)概念模型Fig.3 Hydrogeology conceptual model

        3.3 水流與核素遷移數(shù)學(xué)模型

        3.3.1 水流模型

        (1)

        式(1)中:θ為體積含水率;h為土壤水壓力水頭;z為垂向坐標(biāo)(向上為正);t為時(shí)間;K(h)為非飽和水力傳導(dǎo)度;Tp(t)為表土入滲強(qiáng)度,包括降水和泄漏;Tε(t)為表土蒸發(fā)強(qiáng)度;qs為地表水分通量;hb為各時(shí)刻地表壓力水頭;h0為初始時(shí)刻各點(diǎn)壓力水頭。

        3.3.2 核素遷移模型

        (2)

        3.4 定解條件

        3.4.1 水流模型的初始和邊界條件

        (1)水流模型初始條件。本次模擬計(jì)算中,水分遷移模型的初始值由壓力水頭給出:

        h(z,0)=h0(z), -H≤z≤0

        (3)

        假設(shè)初始條件下水流處于穩(wěn)定狀態(tài),設(shè)潛水面處壓力水頭為0,向上遞減,地表處壓力水頭為-10 m。

        (2)水流模型邊界條件。上邊界為變流量大氣邊界:

        z=0,t≥0

        (4)

        下邊界選擇潛水面為變水頭邊界:

        h(z,t)=hb,z=-H,t≥0

        (5)

        3.4.2 核素遷移模型的初始和邊界條件

        (1)核素遷移初始條件。初始時(shí)刻選在放射性液體剛剛從地表泄漏,初始濃度設(shè)為0。

        (2)核素遷移邊界條件。下邊界為零濃度梯度邊界。上邊界為定濃度通量邊界:

        (6)

        當(dāng)邊界流量為土壤水蒸散量/降水量時(shí),C=0;當(dāng)邊界流量為泄漏量時(shí),C取泄漏放射性液體中放射性核素濃度。

        3.5 模型主要參數(shù)的確定

        參數(shù)主要包括土-水特征曲線參數(shù)、分配系數(shù)Kd、衰變常數(shù)λ、彌散度αL、分子擴(kuò)散系數(shù)D等。

        (1)土-水特征曲線參數(shù)

        飽和含水量θs、殘余含水量θr、形狀系數(shù)n、形狀系數(shù)α通過(guò)原位土-水特征曲線,利用MATLAB軟件,使用Van Genuchten公式擬合,Ks取現(xiàn)場(chǎng)包氣帶滲水試驗(yàn)平均值,即K=7.33 m/d,土-水特征擬合曲線如圖4所示,取值如表3所示。

        圖4 土-水特征擬合曲線Fig.4 Soil-water characteristic curve

        表3 土-水特征曲線參數(shù)取值Table 3 Soil-water characteristic curve parameters

        (2)分配系數(shù)Kd。H-3不被吸附,Kd為0,Sr-90的分配系數(shù)Kd選用《Groundwater Monitoring Guidance for Nuclear Power Plants》[20]推薦的經(jīng)驗(yàn)值,Kd=15 cm3/g。

        (3)彌散度αL。彌散度選用多孔示蹤試驗(yàn)值αL=0.77 m。

        (4)衰變常數(shù)λ。H-3和Sr-90的半衰期分別為12.3 a和29.1 a,衰變常數(shù)分別為1.54×10-4/d和6.53×10-5/d。

        3.6 模擬方案

        包氣帶厚度為10 m,假設(shè)泄漏時(shí)長(zhǎng)為3 d,模擬至包氣帶對(duì)飽和帶停止補(bǔ)給。

        3.7 模擬結(jié)果及分析

        3.7.1 潛水面處水流速度隨時(shí)間變化

        潛水面處水流速度隨時(shí)間變化如圖5所示。

        圖5 潛水面處水流速度隨時(shí)間變化曲線Fig.5 Graphs of the water flow velocity change with time at the water table

        結(jié)果顯示:①初始時(shí)刻(剛發(fā)生泄漏),潛水面處的水流速度極小(趨于0);②第0.36天(8.64 h)時(shí)水流速度急速增大,第0.37天(8.88 h)時(shí)已增大至飽和滲透系數(shù)7.33 m/d;③第3天時(shí),泄漏停止,由于沒(méi)有地表泄漏補(bǔ)給,水流在重力和基質(zhì)吸力共同作用下向下遷移,隨著包氣帶中水體向飽和帶遷移,含水率降低,基質(zhì)吸力迅速增大,潛水面處水流速度快速下降,1 d內(nèi)水流速度由7.33 m/d降至0.286 m/d,隨后水流速度緩慢降低,包氣帶緩慢脫水,第10天時(shí)降為3.83×10-2m/d,第1年時(shí)降至3.31×10-4m/d,直至第120年降為0,包氣帶對(duì)飽和帶無(wú)補(bǔ)給。

        3.7.2 水面處H-3的遷移規(guī)律

        (1)潛水面處H-3濃度隨時(shí)間變化。潛水面處H-3濃度隨時(shí)間變化如圖6所示。

        圖6 潛水面處H-3濃度隨時(shí)間變化曲線Fig.6 Graphs of the H-3 concentration change with time at the water table

        結(jié)果顯示:①H-3在對(duì)流作用下流入飽和地下水,第0.35天(8.4 h)時(shí),H-3隨水流遷移到潛水面處,濃度極低為1.53×10-33Bq/L;②隨后H-3濃度迅速增大,由于H-3不發(fā)生吸附,第1.3天時(shí),潛水面處H-3濃度達(dá)到峰值1.2×109Bq/L,與地表泄漏液濃度相同;③隨后在衰變的作用下H-3濃度緩慢降低,在包氣帶對(duì)飽和帶停止補(bǔ)給時(shí)(120 a)降為1.29×106Bq/L。

        (2)地表及潛水面處H-3通量隨時(shí)間變化。為了解包氣帶對(duì)H-3遷移的延遲作用,對(duì)地表(無(wú)包氣帶的遲滯作用)及潛水面處H-3通量隨時(shí)間變化進(jìn)行對(duì)比分析,如圖7所示。

        圖7 地表及潛水面處H-3通量隨時(shí)間變化曲線Fig.7 Graphs of the H-3 flux change with time at the ground surface and water table

        結(jié)果顯示:①地表處H-3通量全部集中在泄漏發(fā)生的3 d內(nèi):初始時(shí)刻(t=0),地表處即存在H-3通量,濃度值在8.8×1012Bq/(m2·d)上下波動(dòng);直到第0.37天(8.88 h)濃度通量達(dá)到穩(wěn)定值8.8×1012Bq/(m2·d);第3天時(shí),滲漏補(bǔ)給停止,濃度通量為0;②潛水面處H-3通量存在滯后,且時(shí)間上更加分散:第0.35天(8.4 h)時(shí),潛水面處開(kāi)始有H-3由包氣帶流入飽和帶,濃度通量為1.3×10-30Bq/(m2·d);第1.3天時(shí)濃度通量達(dá)到峰值8.8×1012Bq/(m2·d),并趨于穩(wěn)定;3 d后由于水流通量快速降低,潛水面處H-3的通量隨之快速降低,第4天時(shí)已降至3.46×1011Bq/(m2·d),隨后緩慢降低,直至對(duì)飽和帶無(wú)H-3的補(bǔ)給。

        (3)地表及潛水面處H-3累積通量隨時(shí)間變化。

        為了解包氣帶對(duì)H-3的滯留,對(duì)地表及潛水面處H-3累積通量隨時(shí)間變化進(jìn)行對(duì)比分析,如圖8所示。

        圖8 地表及潛水面處H-3累積通量隨時(shí)間變化曲線Fig.8 Graphs of the H-3 accumulated flux change with time at the ground surface and water table

        結(jié)果顯示:①地表處H-3的累積通量在前3天呈線性增大,第3天時(shí)達(dá)到峰值,隨后保持恒定值2.64×1013Bq/m2;②潛水面處H-3的累積通量第0.35天(8.4 h)時(shí)開(kāi)始呈線性增大,第3天時(shí)累積通量達(dá)到2.25×1013Bq/m2,隨后緩慢增大,第120年達(dá)到2.54×1013Bq/m2;③即使H-3不發(fā)生吸附,但由于包氣帶介質(zhì)對(duì)放射性液體存在基質(zhì)吸力,仍有部分H-3被滯留在包氣帶中,第3天時(shí)潛水面處的H-3累積通量(2.25×1013Bq/m2)比地表(2.64×1013Bq/m2)減少了3.9×1012Bq/m2(14.8%),第120年時(shí)潛水面處的H-3累積通量(2.54×1013Bq/m2)比地表處減少了1.0×1012Bq/m2(3.8%),其中,3 d~120 a時(shí)間段內(nèi)H-3由包氣帶滲入到飽和地下水(累積通量2.9×1012Bq/m2)的過(guò)程極其緩慢,地下水對(duì)其具有極強(qiáng)的稀釋作用,使其在地下水中遷移過(guò)程中濃度大大降低。

        3.7.3 潛水面處Sr-90的遷移規(guī)律

        (1)潛水面處Sr-90濃度隨時(shí)間變化。潛水面處Sr-90濃度隨時(shí)間變化如圖9所示。

        圖9 潛水面處Sr-90濃度隨時(shí)間變化曲線Fig.9 Graphs of the Sr-90 concentration change with time at the water table

        結(jié)果顯示:①由于吸附作用產(chǎn)生的延遲現(xiàn)象,使Sr-90流入飽和帶的時(shí)間比不發(fā)生吸附的H-3長(zhǎng),第0.9天(21.6 h)時(shí)潛水面處才有Sr-90出現(xiàn),濃度極低為1.33×10-33Bq/L;②隨后濃度逐漸增大,第3天時(shí)濃度增大至8.05×10-12Bq/L;③3 d后地表無(wú)泄漏補(bǔ)給,由于吸附作用產(chǎn)生的遲滯效應(yīng),被吸附的Sr-90緩慢釋放,潛水面處Sr-90的濃度仍在緩慢增加,第10天時(shí)增至3.84×10-11Bq/L,第10年時(shí)增至9.21×10-11Bq/L,第65年時(shí)增至9.71×10-11Bq/L,隨后Sr-90濃度趨于穩(wěn)定。不同于H-3,由于Sr-90發(fā)生吸附,其峰值濃度(9.71×10-11Bq/L)遠(yuǎn)小于泄漏的放射性液體中Sr-90濃度(1.78×10-1Bq/L)。

        (2)地表及潛水面處Sr-90通量隨時(shí)間變化。地表及潛水面處Sr-90通量隨時(shí)間變化如圖10所示。

        圖10 地表及潛水面處Sr-90通量隨時(shí)間變化曲線Fig.10 Graphs of the Sr-90 flux change with time at the ground surface and water table

        結(jié)果顯示:①初始時(shí)刻地表即存在Sr-90通量,濃度值在1.31×103Bq/m2·d上下波動(dòng);第0.37天(8.88 h)濃度通量達(dá)到穩(wěn)定值1.31×103Bq/(m2·d);第3天滲漏補(bǔ)給停止,通量為0;②第0.9天(21.6 h)時(shí),潛水面處開(kāi)始有Sr-90由包氣帶流入飽和帶,濃度通量為4.86×10-30Bq/(m2·d);隨后逐漸增大,第3天時(shí)達(dá)峰值5.79×10-8Bq/(m2·d),由于吸附作用,其值遠(yuǎn)小于地表處通量峰值[1.31×103Bq/(m2·d)];隨后由于水流通量快速降低,Sr-90通量隨之降低,直至第120年通量為0。

        (3)地表及潛水面處Sr-90累積通量隨時(shí)間變化。地表及潛水面處Sr-90累積通量隨時(shí)間變化如圖11所示。

        圖11 地表及潛水面處Sr-90累積通量隨時(shí)間變化曲線Fig.11 Graphs of the Sr-90 accumulated flux change with time at the ground surface and water table

        結(jié)果顯示:①地表處Sr-90的累積通量在前3天呈線性增大,第3天時(shí)達(dá)到峰值,隨后保持恒定值3.91×103Bq/m2;②潛水面處Sr-90的累積通量0.9 d(21.6 h)時(shí)開(kāi)始快速增大,第3天時(shí)累積通量達(dá)到8.05×10-12Bq/m2,隨后緩慢增大,第120年時(shí)達(dá)到9.64×10-11Bq/m2??芍獫撍嫣幚鄯e通量(3 d時(shí)為8.05×10-12Bq/m2,第120年時(shí)為9.64×10-11Bq/m2)遠(yuǎn)小于地表的累積通量(3 d達(dá)到峰值3.91×103Bq/m2),包氣帶對(duì)發(fā)生吸附的Sr-90具有極好的緩沖和滯留作用,幾乎將所有的Sr-90滯留在包氣帶中,只有極少量的Sr-90入滲補(bǔ)給到飽和地下水環(huán)境。

        3.8 包氣帶厚度和泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移的影響模擬研究

        3.8.1 模擬方案

        為了研究包氣帶厚度和泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移的影響,結(jié)合場(chǎng)地實(shí)際條件,共設(shè)計(jì)2組模擬方案,如表4所示。

        表4 模擬方案設(shè)計(jì)表Table 4 Design table of simulation plan

        3.8.2 模擬結(jié)果與影響因素分析

        (1)包氣帶厚度對(duì)核素在包氣帶中遷移的影響。包氣帶厚度對(duì)核素在包氣帶中遷移影響模擬結(jié)果如表5所示。

        表5 包氣帶厚度對(duì)核素在包氣帶中遷移影響模擬結(jié)果Table 5 Simulation results of the effect of vadose thickness on nuclides migration

        由表5可知:包氣帶厚度越大對(duì)核素的遲滯作用越強(qiáng);對(duì)于不被吸附的H-3,包氣帶厚度主要影響其到達(dá)潛水面的時(shí)間,對(duì)補(bǔ)給到飽和地下水的總量影響較小,包氣帶厚度分別為3、10、20 m時(shí),H-3到達(dá)潛水面處的時(shí)間分別為0.08、0.35、0.99 d,潛水面處的累積通量差異不大,分別為2.59×1013、2.50×1013、2.33×1013Bq/m2;對(duì)于被吸附的Sr-90,包氣帶厚度對(duì)其到達(dá)潛水面的時(shí)間和補(bǔ)給飽和地下水總量的影響均較大。包氣帶厚度分別為3、10、20 m時(shí),Sr-90到達(dá)潛水面的時(shí)間比不被吸附的H-3遷移時(shí)間更長(zhǎng),分別為0.11、0.9、2.99 d;潛水面處的累積通量呈數(shù)量級(jí)遞減,分別為3、1.03×10-7、9.17×10-22Bq/m2。

        (2)泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移的影響。泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移影響模擬結(jié)果如表6所示。

        表6 泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移影響模擬結(jié)果Table 6 Simulation results of the effect of leakage duration on nuclides migration

        由表6可知,泄漏持續(xù)時(shí)間越長(zhǎng),流入飽和地下水中的核素總量越大;對(duì)于不被吸附的H-3,泄漏時(shí)長(zhǎng)分別為1、2、3 d時(shí),潛水面處累積通量分別為7.79×1012、1.66×1013、2.50×1013Bq/m2,基本符合線性關(guān)系;對(duì)于被吸附的Sr-90,泄漏時(shí)長(zhǎng)分別為1、2、3 d時(shí),累積通量相差極大,呈數(shù)量級(jí)遞增,分別為2.65×10-22、3.40×10-12、1.03×10-7Bq/m2。

        根據(jù)模擬結(jié)果,包氣帶厚度越大,對(duì)核素遷移的遲滯作用越強(qiáng),可為選址提供借鑒和參考;同時(shí)可為應(yīng)急響應(yīng)提供技術(shù)支持:應(yīng)加強(qiáng)監(jiān)測(cè),一旦發(fā)生放射性液體的泄漏,應(yīng)立即采取措施切斷補(bǔ)給源來(lái)縮短泄漏持續(xù)時(shí)間,并可采取降低地下水位增大包氣帶厚度的應(yīng)急措施來(lái)降低放射性核素對(duì)地下水的污染。

        4 結(jié)論

        為了能夠?yàn)楦訙?zhǔn)確地開(kāi)展地下水環(huán)境影響評(píng)價(jià)工作提供技術(shù)支持,分析放射性核素在包氣帶中的遷移特征及包氣帶厚度及泄漏持續(xù)時(shí)間對(duì)核素遷移的影響,選用Hydrus-1D軟件,利用數(shù)值模擬方法對(duì)H-3和Sr-90兩種放射性核素在包氣帶中的遷移行為進(jìn)行了研究。得到如下結(jié)論。

        包氣帶對(duì)核素的遷移存在明顯的遲滯作用(延遲和滯留),主要表現(xiàn)在核素遷移至飽和地下水的時(shí)間、濃度及通量三個(gè)方面,且對(duì)被吸附的核素的影響大于不被吸附的核素。

        (1)由于水流遷移至飽和帶需要一定時(shí)間(0.37 d),因此核素在對(duì)流的作用下遷移至飽和帶也存在短暫的延遲,且被吸附的Sr-90到達(dá)飽和帶的時(shí)間(0.9 d)比不發(fā)生吸附的H-3(0.35 d)長(zhǎng);泄漏停止后,由于包氣帶介質(zhì)對(duì)水體的基質(zhì)吸力,使賦存于水體中的核素滯留于包氣帶介質(zhì)中不能瞬時(shí)遷移至地下水,而是緩慢遷移至飽和地下水。

        (2)由于H-3不被吸附,流入飽和帶的H-3的峰值濃度與泄漏的H-3濃度相同,但由于包氣帶介質(zhì)對(duì)H-3的滯留作用和H-3的衰變作用,流入飽和帶的H-3濃度會(huì)發(fā)生緩慢的降低;而對(duì)于被吸附的Sr-90,除了包氣帶介質(zhì)通過(guò)影響水流遷移導(dǎo)致的Sr-90遷移的遲滯,由于吸附作用的存在使其到達(dá)飽和帶的濃度峰值(9.71×10-11Bq/L)遠(yuǎn)小于地表泄漏液的核素濃度值(0.178 Bq/L)。

        (3)由于包氣帶介質(zhì)對(duì)含H-3液體的基質(zhì)吸力,部分H-3被滯留在包氣帶中,第3天時(shí)潛水面處的H-3累積通量比地表的減少了3.9×1012Bq/m2(14.8%),第120年時(shí)潛水面處的H-3累積通量比地表處減少了1.0×1012Bq/m2(3.8%),其中,第3天至第120年時(shí)間段內(nèi)H-3由包氣帶滲入到飽和地下水(累積通量2.9×1012Bq/m2)的過(guò)程極其緩慢,地下水對(duì)其具有極強(qiáng)的稀釋作用,使地下水中H-3濃度大大降低;對(duì)于發(fā)生吸附的Sr-90,包氣帶介質(zhì)的基質(zhì)吸力和吸附的共同作用下,且潛水面處Sr-90的累積通量(3 d時(shí)為8.05×10-12Bq/m2,120 a時(shí)為9.64×10-11Bq/m2)遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于地表Sr-90的累積通量(3d達(dá)到峰值3.91×103Bq/m2),包氣帶對(duì)Sr-90具有極好的緩沖和滯留作用,幾乎將所有的Sr-90滯留在包氣帶中,只有極少量的Sr-90入滲補(bǔ)給到飽和地下水環(huán)境??芍酝豢紤]包氣帶對(duì)放射性核素(特別是發(fā)生吸附的核素)遷移的遲滯作用進(jìn)行環(huán)境影響評(píng)價(jià)的結(jié)果過(guò)于保守,可補(bǔ)充開(kāi)展核素在包氣帶中的遷移模擬研究。

        包氣帶厚度和泄漏時(shí)長(zhǎng)對(duì)核素在包氣帶中遷移影響較大,主要包括以下幾個(gè)方面。

        (1)包氣帶厚度越大對(duì)核素的遲滯作用越強(qiáng)。對(duì)于不被吸附的H-3,隨著包氣帶厚度增大,其到達(dá)潛水面的時(shí)間呈非線性增大,補(bǔ)給到飽和地下水的總量基本不變。對(duì)于被吸附的Sr-90,隨著包氣帶厚度增大,其到達(dá)潛水面的時(shí)間也呈非線性增大,且比不發(fā)生吸附的H-3時(shí)間長(zhǎng),補(bǔ)給飽和地下水總量呈數(shù)量級(jí)遞減。

        (2)泄漏持續(xù)時(shí)間越長(zhǎng),流入飽和地下水中的核素總量越大。對(duì)于不被吸附的H-3,泄漏時(shí)長(zhǎng)與流入飽和地下水中的核素總量基本符合線性關(guān)系;對(duì)于發(fā)生吸附的Sr-90,隨著泄漏時(shí)長(zhǎng)的增大,累積通量呈數(shù)量級(jí)遞增。

        根據(jù)模擬結(jié)果,包氣帶厚度越大,對(duì)核素遷移的遲滯作用越強(qiáng),可以為選址提供借鑒和參考;同時(shí)可為應(yīng)急響應(yīng)提供技術(shù)支持:應(yīng)加強(qiáng)監(jiān)測(cè),一旦發(fā)生放射性液體泄漏,應(yīng)立即采取措施切斷補(bǔ)給源來(lái)縮短泄漏持續(xù)時(shí)間,并可采取降低地下水位增大包氣帶厚度的應(yīng)急措施來(lái)降低放射性核素對(duì)地下水的污染。

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