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        用于中間帶太陽電池的InAs/GaAs1-xSbx 量子點(diǎn)研究

        2021-10-06 08:55:54葉賽季蓮
        關(guān)鍵詞:能帶覆蓋層空穴

        葉賽 季蓮

        南京工業(yè)大學(xué)能源科學(xué)與工程學(xué)院

        0 引言

        中間帶太陽電池通過在半導(dǎo)體材料的導(dǎo)帶和價(jià)帶之間引入一個(gè)能帶可以在輸出電壓不降低的情況下吸收低于帶隙能量的光子使電池提高光電流和轉(zhuǎn)換效率,從而突破單結(jié)電池31%的Shockley-Queisser效率極限[1]。根據(jù)理論計(jì)算,量子點(diǎn)中間帶太陽電池的極限效率在全聚光條件下可以達(dá)到63.1%[2-4]。因此,近年來,量子點(diǎn)中間帶太陽電池受到了廣泛的關(guān)注[5]。

        本文從研究相對成熟的InAs/GaAs 量子點(diǎn)出發(fā),在GaAs 材料中引入Sb 元素,通過能帶設(shè)計(jì),實(shí)現(xiàn)量子點(diǎn)由I 類到II 類結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變。文中基于8 帶k.p 模型對InAs/GaAs1-xSbx量子點(diǎn)的能帶結(jié)構(gòu),波函數(shù)以及波函數(shù)的空間重疊積分進(jìn)行了模擬計(jì)算,分別研究了覆蓋層中的Sb 元素組分,量子點(diǎn)尺寸對圓柱形量子點(diǎn)的能帶能量,電子和空穴波函數(shù)分布,帶間躍遷能量等性質(zhì)的影響。

        1 理論模型

        k.p 理論最早由Kane、Luttinger 和Kohn 等[6-7]研究人員提出,后來經(jīng)過Park 等[8]人的進(jìn)一步發(fā)展,包含了應(yīng)力,能帶耦合效應(yīng)的作用,并開始應(yīng)用于低維半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)的模擬計(jì)算中去。

        在該理論模型[8]中,平面透鏡狀的自組裝InAs 量子點(diǎn)被近似為微型的圓盤,多層結(jié)構(gòu)的InAs/GaAsSb異質(zhì)結(jié)被近視為嵌入在GaAsSb 覆蓋層中的InAs 量子點(diǎn)陣列。三維量子點(diǎn)陣列的結(jié)構(gòu)圖如圖1 所示,定義量子點(diǎn)的生長方向[001] 為z 軸,x 和y 軸分別沿[100]和[010],圖中d 是GaAsSb 覆蓋層的厚度,h 是量子點(diǎn)的高度,R 是量子點(diǎn)的半徑,L 是相鄰量子點(diǎn)間的距離。

        圖1 InAs/GaAsSb 量子點(diǎn)陣列結(jié)構(gòu)示意圖

        量子點(diǎn)的子帶能級和載流子波函數(shù)在8 帶k.p 理論的框架下模擬得到,該理論最初用于研究體材料的電學(xué)性能,后來經(jīng)過改善可以用來模擬低維異質(zhì)結(jié)材料。用于模擬該結(jié)構(gòu)的哈密頓量矩陣被表示為:,其中Hk,Hε和Hso分別是與波矢k,應(yīng)變以及自旋軌道相互作用有關(guān)的矩陣,這三個(gè)矩陣可以具體表示為:

        表1 矩陣中參數(shù)的物理意義

        模擬中使用到的InAs,GaAs 和GaSb 體材料的物性參數(shù)從參考文獻(xiàn)[8]和[9]中取得。

        當(dāng)8 帶k.p 理論用于低維半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)(例如量子點(diǎn))時(shí),載流子在x,y,z 方向上具有量子約束,不能夠自由移動(dòng)。波矢k 需要用波函數(shù)對坐標(biāo)的偏導(dǎo)數(shù)來代替,該偏微分方程可表示為:k。因此,哈密頓量矩陣中的每一項(xiàng)也不再是一個(gè)個(gè)數(shù)值,而是一個(gè)個(gè)子矩陣。電子和空穴的波函數(shù)鬃則可通過求解Schrdinger 方程:H鬃=E鬃 獲得,其中E 是導(dǎo)帶和價(jià)帶子帶的能量,H 是哈密頓量矩陣,這對于研究Ⅱ類量子點(diǎn)的載流子動(dòng)力學(xué)以及能帶結(jié)構(gòu)具有重要意義。

        2 結(jié)果與討論

        在模擬中,量子點(diǎn)的高度和半徑被分別設(shè)置為5 nm 和7.5 nm,量子點(diǎn)的縱橫比為0.33。模擬得到如圖2 所示的Sb 元素組分對InAs/GaAs1-xSbx異質(zhì)結(jié)能帶能量的影響關(guān)系。

        圖2 GaAsSb 覆蓋層中Sb 元素組分對InAs 量子點(diǎn)能帶能量的影響

        從圖2 中可以清楚的觀察到隨著Sb 元素組分的增加,量子點(diǎn)的電子基態(tài)能量呈現(xiàn)出略微增大的趨勢,這和空穴基態(tài)能量的變化有著巨大差異??昭ɑ鶓B(tài)能量的變化可以分為兩個(gè)階段,當(dāng)x<14%時(shí),該能量隨Sb 元素組分緩慢降低,InAs 量子點(diǎn)能量值高于其體材料的價(jià)帶能量,始終位于GaAsSb 材料的禁帶內(nèi),這被稱為I 類能帶結(jié)構(gòu)。當(dāng)x>14%時(shí),空穴基態(tài)能量的降低變得迅速,并且突破InAs 體材料價(jià)帶能量的限制,開始處于GaAsSb 覆蓋層中,表現(xiàn)出II 類能帶結(jié)構(gòu)的特征。因此,通過調(diào)節(jié)覆蓋層中的Sb 元素組分可以實(shí)現(xiàn)InAs 量子點(diǎn)能帶結(jié)構(gòu)由I 類到II 類的轉(zhuǎn)變,并且在轉(zhuǎn)變過程中空穴基態(tài)能量的變化扮演著主要的角色。

        如圖3 所示,為了更好地呈現(xiàn)InAs/GaAsSb 量子點(diǎn)能帶結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變,電子和空穴在[110]平面上的波函數(shù)圖像被分別繪制出來。從圖中可以清楚地觀察到電子基態(tài)的波函數(shù)圖像基本不隨Sb 元素組分發(fā)生變化,始終坐落于量子點(diǎn)區(qū)域內(nèi)。相比之下,空穴波函數(shù)的圖像就展現(xiàn)出明顯的不同,這主要是空穴基態(tài)隨著Sb 元素組分的增加在量子點(diǎn)區(qū)域內(nèi)受到的量子限制被削弱,空穴逐漸由InAs 量子點(diǎn)內(nèi)轉(zhuǎn)移到GaAsSb 覆蓋層中,最終在x=14%時(shí)基本實(shí)現(xiàn)電子和空穴的空間分離,呈現(xiàn)出II 類結(jié)構(gòu)特征,并且隨著Sb 元素組分的進(jìn)一步增大,空穴波函數(shù)向覆蓋層中的移動(dòng)更加明顯。在實(shí)驗(yàn)中,電子和空穴的空間分離引起材料能帶的彎曲,導(dǎo)致量子點(diǎn)在光致發(fā)光變功率測試中發(fā)光光譜出現(xiàn)藍(lán)移的現(xiàn)象。

        圖3 InAs 量子點(diǎn)在Sb 元素不同組分三個(gè)時(shí)刻的電子和空穴波函數(shù)圖像

        模擬還發(fā)現(xiàn)隨著更多的Sb 元素?fù)饺敫采w層中,直接導(dǎo)致了量子點(diǎn)帶間躍遷能量的急劇降低,并且降低分為兩個(gè)階段。在第一階段,即0

        圖4 Sb 元素組分對InAs 量子點(diǎn)帶間躍遷能量以及波函數(shù)空間交疊積分的影響

        在第一階段,即0

        在第二階段,即10%

        在第三階段,即14%

        模擬還發(fā)現(xiàn)不僅是Sb 元素組分會對量子點(diǎn)的結(jié)構(gòu)和載流子動(dòng)力學(xué)產(chǎn)生影響,量子點(diǎn)的尺寸同樣可以。圖5 展示的是不同量子點(diǎn)尺寸下的帶間躍遷能量隨Sb 元素組分的變化曲線,模擬中始終保持量子點(diǎn)的縱橫比為0.33 不變。從圖中可以觀察到尺寸的增大會使得量子點(diǎn)帶間躍遷能量減少,并且尺寸越小,這種能量減小的趨勢越明顯,出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因是隨著尺寸的增大,電子和空穴所受到的量子限制會降低,子帶能級間的分離更加微弱,從而引起量子點(diǎn)帶間躍遷能量的降低,這也表明量子點(diǎn)尺寸越大,其載流子發(fā)生光躍遷和復(fù)合掉的幾率也會相應(yīng)增大,合適的量子點(diǎn)尺寸對中間帶太陽電池的效率至關(guān)重要。

        圖5 不同量子點(diǎn)尺寸下的帶間躍遷能量隨Sb 元素組分的變化曲線

        3 結(jié)論

        使用8 帶k.p 模型對InAs/GaAsSb 量子點(diǎn)的能帶結(jié)構(gòu)和載流子動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究。模擬結(jié)果顯示通過調(diào)節(jié)GaAsSb 覆蓋層中的Sb 元素組分可以實(shí)現(xiàn)InAs量子點(diǎn)能帶結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變,轉(zhuǎn)變過程出現(xiàn)在Sb 元素組分為10%~14%之間,并且在14%時(shí)完全轉(zhuǎn)變?yōu)镮I 類結(jié)構(gòu)。對于II 類結(jié)構(gòu),空穴波函數(shù)移動(dòng)到GaAsSb 覆蓋層中,而電子波函數(shù)的位置基本不變,載流子的空間分離會導(dǎo)致帶間躍遷能量的迅速降低。模擬中還揭示了量子點(diǎn)的尺寸會對帶間躍遷能量產(chǎn)生很大影響,適當(dāng)?shù)脑龃罅孔狱c(diǎn)尺寸可以降低中間帶上的電子復(fù)合回到價(jià)帶上的能量。

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