魏信祥，張麟熹，匡福祥，許乃政

(1.東華理工大學，南昌 330032；2.江西水利職業(yè)學院，南昌 330013；3.江西省核工業(yè)地質(zhì)局測試研究中心，南昌 330002；4.中國地質(zhì)調(diào)查局南京地質(zhì)調(diào)查中心，南京 210016)

1991—1993年，原國家環(huán)保局和中國核工業(yè)總公司合作，在石煤儲藏量占全國90%以上的湖北、湖南、安徽、江西、浙江等五省開展放射性石煤伴生礦開發(fā)和利用對環(huán)境影響的研究，調(diào)查了上述5省石煤礦區(qū)土壤、石煤(渣)、碳化磚、水和氣溶膠等環(huán)境介質(zhì)中天然放射性核素水平[1-2]。其中安徽省績溪、黟縣石煤礦區(qū)的石煤、石煤渣、碳化磚等固體介質(zhì)中238U平均含量比全國煤樣背景值[3-4]高得多。

安徽省南部石煤分布廣泛，探明儲量約75億噸，主要集中于黃山市。由于石煤具有一定熱值，加之當?shù)卣惩临Y源缺少，利用石煤燃燒后的殘余物石煤渣制造石煤碳化磚成為石煤利用的主要方式[5]。但石煤中伴生的天然放射性核素將對環(huán)境產(chǎn)生一定的影響，它的開發(fā)與利用會對環(huán)境造成放射性污染，用石煤渣生產(chǎn)建筑材料也對室內(nèi)居民造成較大的輻射劑量[6-7]。本文選擇黃山市歙縣一處典型的石煤礦區(qū)開展放射性環(huán)境調(diào)查，研究礦區(qū)γ輻射空氣吸收劑量率、空氣氡活度濃度及環(huán)境介質(zhì)中放射性核素水平，從而對礦區(qū)居民的年有效劑量進行估算，開展輻射環(huán)境影響評價，為防治礦區(qū)放射性污染，保障公眾身體健康提供指導建議。

1 調(diào)查方法及質(zhì)量保證

1.1 點位布置

γ劑量率測點采用精度為近似1 km×1 km網(wǎng)格式布設(shè)(圖1)，大體垂直石煤層走向展布，在人口密集平原區(qū)、重要農(nóng)耕區(qū)適當加密布設(shè)，在人口稀少的低山—丘陵區(qū)適當放疏。氡活度濃度測點主要布設(shè)在礦區(qū)采場及煤礦周邊的村莊等人員相對密集區(qū)。石煤、巖石、煤矸石、土壤等固體環(huán)境介質(zhì)則依據(jù)野外實際情況，取自石煤礦區(qū)或受石煤礦影響的周邊地區(qū)，采樣點處按梅花型采集混合成一個樣品，保證樣品的代表性，檢測指標為：238U、232Th、226Ra、40K。水樣采集地表水和地下水，檢測指標為238U、232Th、226Ra、40K、總α、總β。地表水選擇流經(jīng)礦區(qū)的自然河流，在該河流的礦區(qū)上游、中游和下游的適當?shù)囟尾键c采樣；地下水采集礦區(qū)周邊井水。

圖1 礦區(qū)地質(zhì)簡圖及γ劑量率測點分布圖Fig.1 Geological diagram of the working area and the distribution of gamma dose rate measurement points

1.2 儀器及質(zhì)量保證

不同調(diào)查項目所采用的測量儀器及分析方法列于表 1。工作中使用的分析、測量儀器均經(jīng)檢定合格，并在有效期內(nèi)使用。嚴格按照規(guī)范要求檢查儀器性能，使工作中測量儀器滿足長期穩(wěn)定性、短期穩(wěn)定性及一致性的要求，分析測試數(shù)據(jù)滿足“五性”要求。

表1 測量儀器及方法Tab.1 Measuring instruments and methods

2 調(diào)查結(jié)果與分析

2.1 γ劑量率

礦區(qū)共實測γ劑量率63個，扣除宇宙射線本底的響應值后，測量結(jié)果變化范圍為64.5～738 nGy/h，平均值為121.5 nGy/h。與全國原野γ劑量率均值(62.8 nGy/h)[8]、安徽省原野γ劑量率均值(56.7 nGy/h)[9]及徽州地區(qū)(現(xiàn)“黃山市”)原野γ劑量率均值(75.4 nGy/h)[9]相比，礦區(qū)γ輻射水平明顯偏高，分別是上述的1.9、2.1、1.6倍。

由礦區(qū)的γ劑量率等值圖(圖2)可以看出，區(qū)內(nèi)天然γ輻射場的分布特征呈現(xiàn)出明顯的“中間高、四周低”分布規(guī)律，形成兩個突出的高值中心。兩個高值中心相距不遠，均地處荷塘組石煤層分布的區(qū)域，整體形成近似西北-東南向的高值場，其形態(tài)近似橢圓形。

圖2 礦區(qū)γ劑量率等值線圖Fig.2 The contour map of γ dose rate in working area

通過統(tǒng)計礦區(qū)內(nèi)不同地層、不同巖性地質(zhì)體上γ劑量率水平，發(fā)現(xiàn)出露地層不同，γ吸收劑量率差異較大，其中荷塘組均值高達378.1 nGy/h，是全區(qū)平均值的3.1倍；均值最低的是震旦系休寧組，為全區(qū)平均值的0.7倍。γ輻射水平受地層/巖性的影響明顯，高場區(qū)主要分布于荷塘組碳硅泥巖出露區(qū)，而休寧組、徽州組凝灰質(zhì)砂巖、砂礫巖出露區(qū)則形成γ輻射低場。

表2 礦區(qū)不同地層γ輻射水平統(tǒng)計結(jié)果Tab.2 Statistical results of gamma radiation levels in different strata in the work area

2.2 空氣氡活度濃度

調(diào)查中共測量空氣氡活度濃度8個點，主要位于石煤礦山及礦區(qū)附近村莊，同時還選擇遠離礦區(qū)的原野作為對照點?？諝怆被疃葷舛葴y量結(jié)果列于表3。由表3可以看出，礦區(qū)空氣氡活度濃度顯著偏高，由R2、R3、R4三點對應的均值計算室外氡活度濃度均值為60.5 Bq/m3，為全國室外氡活度濃度均值的4.3倍[10]，且高于安徽績溪、黟縣等地的石煤礦區(qū)普通房屋室外氡活度濃度均值(35 Bq/m3)[2]。與室外相比，室內(nèi)氡活度濃度明顯更高，均值可達116.8 Bq/m3，其中位于石煤礦區(qū)周邊、石煤碳化磚房室內(nèi)測量的氡活度濃度R6為160.9 Bq/m3?？傮w來看，石煤礦山、石煤出露區(qū)的空氣氡活度濃度要高于原野對照點，石煤碳化磚房室內(nèi)氡活度濃度要明顯高于普通房屋。

表3 空氣氡活度濃度測量結(jié)果Tab.3 Measurement results of air radon concentration

與《室內(nèi)空氣質(zhì)量標準》(GBT 18883—2002)規(guī)定的室內(nèi)氡活度濃度行動水平400 Bq/m3相比，礦區(qū)室內(nèi)氡活度濃度低于行動水平，暫不需要采取干預行動，但是碳化磚房氡活度濃度遠高于正常本底水平，建議增加通風設(shè)施，并進行長期的動態(tài)監(jiān)控。

2.3 固體介質(zhì)

本次調(diào)查共采集不同類型的固體介質(zhì)樣品7種，分別為土壤、石煤、煤渣、煤矸石、巖石、碳化磚及水系沉積物，樣品的分析測試結(jié)果列于表4。由表4可知，各種不同介質(zhì)中核素238U、226Ra、40K含量變化很大，232Th含量雖然也略有不同，但差異不大。區(qū)內(nèi)土壤核素238U、232Th、226Ra、40K的均值分別為85.48 Bq/kg、44.66 Bq/kg、89.91 Bq/kg、488.5 Bq/kg，與全國、安徽省及徽州地區(qū)的背景值相比(表4)，238U和226Ra含量明顯更高，232Th和40K均值與全國、安徽省相差不大，低于徽州地區(qū)背景值。

表4 礦區(qū)固體介質(zhì)中天然放射性核素平均含量及內(nèi)、外照射指數(shù)Tab.4 The average content of natural radionuclides in the solid medium in the workarea and the internal and external exposure index

石煤、煤矸石、碳化磚中核素238U、226Ra含量要明顯高于其他固體介質(zhì)，其中238U含量均值為1 865.1、872.6、340.9 Bq/kg，分別約為礦區(qū)土壤均值的22、10、4倍；226Ra含量均值為640.1、682.1、331.5 Bq/kg，分別約為礦區(qū)土壤均值的7、8、4倍。區(qū)內(nèi)水系沉積物天然核素含量屬正常本底水平，除232Th略低外，其它核素含量和背景值比較接近，說明放射核素238U、226Ra雖然伴隨著石煤的開發(fā)，局部產(chǎn)生了一定程度的核素遷移、擴散，但是其影響范圍并不大，隨水流遷移距離并不遠。

采用《建筑材料放射性核素限量》標準中建筑主體材料的外照射指數(shù)(Iγ)、內(nèi)照射指數(shù)(IRa)限值作為評價限值。Iγ按照公式(1)進行計算，IRa按照公式(2)計算：

Iγ=CRa/370+CTh/260+CK/4200

(1)

IRa=CRa/200

(2)

式中，Iγ為外照射指數(shù)；IRa為內(nèi)照射指數(shù)；CRa、CTh、CK分別為建筑材料中天然放射性核素鐳-226、釷-232、鉀-40的放射性核素活度濃度，Bq/kg。按照標準的規(guī)定，建筑主體材料中天然放射性核素比活度應同時滿足內(nèi)照射指數(shù)IRa≤1.0和外照射指數(shù)Iγ≤1.0。表4統(tǒng)計了礦區(qū)碳化磚中天然放射性核素的內(nèi)照射、外照射指數(shù)，由此可以看出，區(qū)內(nèi)碳化磚樣品外照射指數(shù)及內(nèi)照射指數(shù)均>1，超過標準限值，不能用于作為主體建筑材料。

2.4 水體

本次調(diào)查共采集水體樣品24個，分為地表水、地下水和礦坑水三類，地表水主要取自河流水和水庫水，共13個樣品；地下水取自農(nóng)村井水，共7個樣品；礦坑水取自石煤礦山的采坑，共4個樣品。表5列出了水體樣品天然放射性核素濃度分析結(jié)果。由表5可知，不同水體中天然放射性核素濃度差異較大，同一類水體中核素濃度同樣明顯不同，分布極其不均衡，總體來看，受核素地球化學性質(zhì)活潑程度的影響，232Th在各類水體中的濃度均最低，而40K、總α、總β的濃度往往最高。礦坑水中238U、232Th、226Ra、40K、總α、總β的濃度均值均為所有類型水體最高，且往往高出其它水體幾倍、甚至幾十倍。與安徽省天然放射性水平調(diào)查江河水核素238U、232Th、226Ra、40K平均濃度(7.778×10-3、0.528×10-3、2.9×10-3、0.378 Bq/L)[12]相比，區(qū)內(nèi)河水中238U、226Ra核素濃度明顯更高，分別為前者的3倍、6倍，而232Th和40K濃度卻遠遠低于前者，這與土壤中核素含量特征類似。礦區(qū)農(nóng)村井水核素238U濃度與調(diào)查均值[13]比較接近，226Ra濃度明顯偏高，約為調(diào)查值的3倍，而232Th和40K濃度相對偏低，僅為調(diào)查值的0.5倍、0.18倍。

與《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB 5749—2006)指導值相比(表5)，礦區(qū)河流水、水庫水及井水放射性核素濃度均遠低于指導值，不存在飲用水輻射安全隱患。值得注意的是，礦坑水總α濃度均值為3.27 Bq/L，超過《污水綜合排放標準》(GB 8978—1996)中規(guī)定的最高允許排放濃度1 Bq/L，建議有關(guān)部門對這類水體的排放進行監(jiān)管，建造污水處理池，避免直接排放至自然水系，造成二次污染。

此次調(diào)查工作共采集河流水樣品11個，其中礦區(qū)上游4個，中游3個，下游4個，河流水的天然放射性核素濃度列于表6。由表6可以看出，中游和下游的河水放射性核素濃度略高于上游，說明石煤礦山的開發(fā)利用對周邊河流產(chǎn)生了一定程度的輻射環(huán)境影響，但影響程度不大。

3 結(jié)論

(1)石煤礦區(qū)γ劑量率范圍為51.6～725 nGy/h，平均值約為安徽全省及全國背景值的2倍，屬于典型的γ輻射高場區(qū)。γ輻射水平主要受地層/巖性的控制，高值點均分布于石煤層出露的石煤礦山。

(2)石煤礦區(qū)的空氣氡活度濃度要高于原野對照點，石煤碳化磚房室內(nèi)氡活度濃度也明顯高于普通房屋。

(3)固體介質(zhì)的放射性核素分析結(jié)果表明，石煤的開采造成局部地區(qū)土壤中238U和226Ra含量增高。碳化磚中核素超過建筑材料標準限值，嚴禁作為主體建筑材料使用。

(4)石煤的開發(fā)造成流經(jīng)礦區(qū)中游、下游河段中放射性核素濃度增加，但影響程度并不大。礦山礦坑水中總α超過污水排放限值，應加強對這類水體的污水處理，嚴禁直接排放。

表5 水體中天然放射性核素濃度(Bq/L)Tab.5 Concentrations of natural radionuclides in water(Bq/L)

表6 河流水分段天然放射性核素濃度(Bq/L)Tab.6 Concentrations of natural radionuclides in river water(Bq/L)