郭 芳,韋麗瓊,姜光輝
廣西典型巖溶水系統(tǒng)環(huán)境中222Rn的分布及指示意義
郭 芳*,韋麗瓊,姜光輝
(中國地質(zhì)科學院巖溶地質(zhì)研究所,自然資源部、廣西巖溶動力學重點實驗室,廣西 桂林 541004)
放射性同位素氡222是來源于地層中鈾衰變生成的惰性元素.由于其半衰期只有3.82d,且其活度在地下水和地表水中差異顯著,近年來氡在水文學中的應用日漸興起.但222Rn在巖溶環(huán)境中的分布和行為特征少有研究.以廣西三個典型巖溶水系統(tǒng)為例,研究222Rn在包氣帶、非飽和帶和飽水帶中的濃度分布和指示意義.發(fā)現(xiàn)222Rn在上部包氣帶中的活度不足500Bq/m3,但在非飽和帶中有局部異常高區(qū),與局部小地質(zhì)構(gòu)造的分布有關(guān).在飽水帶中,地下水的滯留時間、不同地下水組分的混合和氡運移的距離等是導致222Rn活度差異的原因.管道介質(zhì)的222Rn活度比裂隙介質(zhì)的高;含水介質(zhì)土壤覆蓋層大的比土壤淺薄的普遍高.在大型巖溶水系統(tǒng)的排泄區(qū),地下水補給河流,河流也可能短暫反補地下水,由于地下水和河流222Rn的差異顯著,222Rn可能成為地下水-地表水相互作用研究的理想示蹤劑.
巖溶環(huán)境;222Rn;地下水;水文過程;地下水-地表水的相互作用
巖溶含水層提供重要的水資源,但其對環(huán)境變化非常敏感,源于其沿著巖溶管道或裂隙具有的優(yōu)先流的通道.評價巖溶含水層的脆弱性時,了解水及溶質(zhì)從地表到飽水帶或泉口的運移時間非常重要.人工示蹤劑被大量的應用于研究地下水的運移途徑和時間,但其缺點是只能局限于局部地區(qū)的使用,且試驗不可重復和非常耗時[5].穩(wěn)定同位素(18O,2H)和放射性同位素(3H)在雨水中是自然存在的,且具有保守的性質(zhì),因此也被廣泛應用于地下水徑流的研究[6].但氚的半衰期是12.3年,適用于分析長時間(幾個月到幾十年)流域尺度的地下水流動狀況.對于巖溶地區(qū)復雜、短暫但頻繁的各種徑流的相互作用,傳統(tǒng)的穩(wěn)定同位素和水化學結(jié)果往往有多解性和不確定性,此時,Rn-222可能可以發(fā)揮其示蹤短時間水文過程的優(yōu)勢.但另一方面,由于石灰?guī)r地層的鈾含量很低.如有研究表明桂林洞穴化學沉積物中的鈾含量一般為0.01′10-6~0.02′10-6 [1],此種條件下,是否還能利用222Rn作為水文過程和地下水-地表水相互作用的研究還有待于證實.
廣西是中國南方巖溶主要分布區(qū)之一,巖溶面積占國土面積的41%.20世紀90年代李彬等[1]在桂林三個洞穴開展氡測試;2018年起Tang等[7]在桂林茅茅頭大巖進行了洞穴222Rn觀測;李學彪[8]在桂林主要公園、大學進行了土壤222Rn測試;蘇石等[9]從醫(yī)療保健角度評價廣西48個礦泉水的氡濃度.
本文以222Rn為環(huán)境示蹤劑,研究222Rn在巖溶環(huán)境中,包括包氣帶、非飽和帶和飽水帶的活度分布和特征.并以中國南方3種最常見的巖溶水系統(tǒng)類型:峰叢洼地巖溶水系統(tǒng)、峰林平原巖溶含水單元和盆地大型巖溶水系統(tǒng)為例,介紹222Rn的差異,并指出將來在巖溶水文過程研究中222Rn可能發(fā)揮的作用和潛力.
廣西境內(nèi)碳酸鹽巖分布面廣、厚度大、質(zhì)地純、組合類型復雜多樣和氣候濕熱等因素導致巖溶地貌發(fā)育,類型齊全,形態(tài)多樣.廣西碳酸鹽巖系的累計厚度達10677~24790m.晚古生代和中生代早中三疊紀的碳酸鹽巖地層基本為連續(xù)沉積,泥盆系碳酸鹽巖發(fā)育完好.
廣西地處濱太平洋構(gòu)造帶與古地中海-喜馬拉雅構(gòu)造帶的復合部位,地質(zhì)構(gòu)造復雜,具有多期構(gòu)造運動的特征.總體上廣西處于山字型構(gòu)造帶.但第四紀以來地殼緩慢升降運動,構(gòu)造活動并不強烈[10].
廣西巖溶地區(qū)地下水十分豐富,主要賦存運移于洞穴及溶蝕裂隙中.不同巖溶地貌單元的地下水賦存特征不盡相同.巖溶平原、谷地或盆地中,地下水系統(tǒng)往往規(guī)模較大,但地表巖溶形態(tài)較少.峰叢洼地地區(qū),地下水水位埋深淺,地下水規(guī)模較小,地表巖溶形態(tài)、巖溶管道都比較發(fā)育.
選擇廣西境內(nèi)的3個巖溶水系統(tǒng)作為研究點,分別是桂林丫吉巖溶水文地質(zhì)試驗場、甑皮巖國家考古遺址公園和靈水巖溶大泉.這3個研究點都是野外科學長期觀測站,丫吉有34年的觀測研究歷史,甑皮巖和靈水的觀測和研究也都有10年以上.丫吉試驗場位于桂林市東郊8km的峰叢洼地和峰林平原交界處,地層為泥盆系融縣組的質(zhì)純塊狀灰?guī)r.其中的S31泉域系統(tǒng)流域面積為1km2[11],屬于峰叢洼地巖溶水系統(tǒng).甑皮巖遺址公園位于桂林市城區(qū)的一座石峰及附近,屬于峰林平原巖溶含水單元[12].主要地層為泥盆系桂林組灰?guī)r.靈水位于南寧市武鳴區(qū)城鎮(zhèn)中心,為巖溶泉群的集中排泄口,形成一面積為29990m2的湖泊,湖水徑流約40m后匯入武鳴河[13].出露的地層主要有二疊系和三疊系的灰?guī)r.靈水屬于覆蓋型巖溶盆地出露的大型泉水.
蘿卜芽苗菜是人們喜愛的一類環(huán)保型芽苗類蔬菜,含有大量對人體健康有益的成分[1],特別是其中所含有的異硫氰酸鹽類物質(zhì)(R-N=C=S,Isothiocyanates,ITCs,硫代葡萄糖苷的酶解產(chǎn)物)具有較強的抗癌、抗菌、抗氧化以及調(diào)節(jié)血脂代謝等功能[2-4]。在日本、歐美等發(fā)達國家,蘿卜等富含ITCs的芽苗類蔬菜已被開發(fā)為抗癌保健功能食品,近年來也日益受到國內(nèi)學者的關(guān)注和重視[5]。
考慮含水介質(zhì)對氡富集的影響,選擇丫吉、甑皮巖和靈水3個水系統(tǒng)為研究對象.兼顧地下水流動狀態(tài)對氡富集的作用,依據(jù)含水層的結(jié)構(gòu)類型,選擇上部包氣帶、非飽和帶和飽水帶為觀測對象,即研究洞穴、土壤、表層巖溶帶和地下水環(huán)境中氡的分布(圖1).
利用美國Durridge公司的RAD-7連續(xù)測氡儀測量222Rn的活度,儀器精度達±5%.單獨利用主機可測量洞穴空氣中222Rn的活度.利用RAD-7測氡儀土壤配件可測試土壤空氣中的222Rn活度.土壤測試點的土壤類型、深度等見表1.利用RAD-7連續(xù)測氡儀以及RAD H2O配件(取樣體積250mL)、RAD AQUA配件(連續(xù)測量)和RAD Big Bottle System配件(取樣體積2500mL)測量水中222Rn的活度.3種配件都試用的目的是探究巖溶地下水中氡測試的最合適方法.表層巖溶泉因出露地表,采用直接收集取樣的方法.鉆孔則采用蠕動泵抽取水面下2m的地下水.其他類型地下水的取樣深度為水面下0.3m.取樣過程中盡量保證不與空氣接觸.每個樣品測量時間平均為1h,測量次數(shù)為4~6次.用RAD AQUA配件和RAD Big Bottle System配件測量地下水中222Rn的活度時,還需根據(jù)測量時間間隔和溫度校正水中氡的活度[14].
收集了涉及廣西洞穴、土壤和地下水已發(fā)表的氡的數(shù)據(jù)或文獻,按研究目標進行整理和總結(jié).
圖1 丫吉、甑皮巖和靈水222Rn測試點分布示意
a:丫吉試驗場;b:甑皮巖;c:靈水
甑皮巖和丫吉試驗場山坡土壤222Rn的平均值為1772.5~11550Bq/m3,比桂林市土壤氡背景值(4700Bq/m3)高出2.45倍,說明桂林市石灰?guī)r地區(qū)山坡的土壤222Rn比較高,與李學彪[8]的研究基本一致.可以看出,巖溶區(qū)土壤出現(xiàn)局部高氡異常(表1).山坡上局部小地質(zhì)構(gòu)造(如斷層、蓄水構(gòu)造等)是巖溶地區(qū)局部高氡異常的主要原因.
表1 土壤空氣中的222Rn活度
1995年李彬等[1]采用靜態(tài)連續(xù)取樣測量洞穴內(nèi)氡的活度,結(jié)果顯示,桂林盤龍洞222Rn的活度為339~620Bq/m3;興安飛霞洞222Rn的活度為374~ 407Bq/m3;茅茅頭大巖222Rn的活度為380~573Bq/ m3.2018~2019年,Tang等[7]利用RAD-7連續(xù)測氡儀,每個月末在桂林茅茅頭大巖進行為期一年的洞穴氡的測量,發(fā)現(xiàn)氡的平均濃度為175.2~429Bq/m3,最高值為650Bq/m3.洞口的222Rn顯著低于洞內(nèi),夏秋季節(jié)高于春冬季節(jié).
丫吉試驗場的硝巖洞為一向山內(nèi)傾斜的廳堂式溶洞,洞底高于峰林平原面45.6m,洞長100m,寬25m,洞穴頂板厚度20~150m.洞穴上部為階梯式巖溶山坡,地形陡峭.觀測了洞廳內(nèi)和支洞最深處的222Rn,其活度為245~430Bq/m3.與桂林其他類似地質(zhì)條件的洞穴氡的活度范圍一致.表明桂林巖溶洞穴內(nèi)空氣中222Rn濃度都比較低,普遍低于500Bq/m3.
表層巖溶帶是巖溶地區(qū)巖石表層一定深度內(nèi)風化最為強烈的部分[15].表層巖溶帶在雨季常有表層巖溶泉出流,是雨水進入下層非飽和帶和飽水帶前形成的匯流,包含巖溶發(fā)育和巖溶水徑流的多種信息.在丫吉試驗場進行了2個表層巖溶泉的測試,發(fā)現(xiàn)巖溶發(fā)育程度高且厚度大的表層巖溶泉的222Rn活度為5971.5Bq/m3,而巖溶發(fā)育程度相對較低且厚度小的表層巖溶泉的222Rn活度為2293.2Bq/ m3.
丫吉試驗場的S31泉口為一長1.5m,深約10m的溶洞.低水位時期,泉口222Rn的濃度為143Bq/m3.鉆孔CF1與S31泉口相距10m左右,深度為150m.鉆探時的編錄和水文、水化學等觀測結(jié)果顯示,CF1鉆孔揭露的是裂隙介質(zhì).CF1的222Rn濃度為1490Bq/m3.高水位時期,S31泉口、CF1的222Rn都明顯升高,分別為341Bq/m3和4809Bq/m3.處于管道介質(zhì)的鉆孔(CF5)比裂隙介質(zhì)的CF1的222Rn活度要高出4827Bq/m3,說明在巖溶含水介質(zhì)中,地下水的滯留時間、不同地下水組分的混合和氡運移距離等是導致222Rn活度差異的原因[16],與示蹤試驗和水化學方法[12]的結(jié)論類似,說明氡可能成為很好的水文示蹤劑.
甑皮巖遺址公園里,以石峰為中心布設(shè)了23個水文地質(zhì)鉆孔,分別揭露以管道為主或以裂隙為主的含水介質(zhì).以其中的3個鉆孔為例,ZK8揭露了裂隙介質(zhì),而ZK6和ZK9揭露了溶洞.222Rn的測試顯示,管道介質(zhì)的222Rn活度比裂隙介質(zhì)的高,且總體上甑皮巖地下水中222Rn比丫吉試驗場的高近2.5倍(圖2).
圖2 甑皮巖遺址公園地下水的222Rn活度
靈水是覆蓋型巖溶地區(qū)的大型泉水,流量為1.4~5m3/s.由于靈水巖溶泉集中出露后形成一面積較大的水體,且排泄后與河流交匯,因此沿著泉口至河流方向,設(shè)置了7個監(jiān)測點,其中6個為地下水,1個為地表水.利用RAD H2O配件測量地下水中的222Rn,發(fā)現(xiàn)靈水地下水的222Rn為424~926Bq/m3,而地表水(河流)的222Rn為0,且標準偏差比較大.利用RAD Big Bottle System配件測量,結(jié)果是地下水的222Rn平均值為4437Bq/m3,且標準偏差比較小.在丫吉試驗場、甑皮巖均有類似的現(xiàn)象,說明在222Rn濃度普遍偏低的巖溶地區(qū),RAD Big Bottle System精度更高.此外,河流的222Rn活度僅為152Bq/m3.地下水和地表水的222Rn差異明顯(圖3).
圖3 靈水222Rn活度的沿程變化
自然界中氡主要來源于含有放射性物質(zhì)的地質(zhì)體(其中以花崗巖、片麻巖為最重要),不同巖石中氡的本底值差異很大,花崗巖最高含量達102400Bq/ m3,石灰?guī)r最小,僅為6400Bq/m3[17].從地層角度來看, 全球石灰?guī)r中的鈾含量平均為2′10-6,說明其所在地層中的放射性物質(zhì)含量較低[1].因此總體而言,石灰?guī)r地區(qū)環(huán)境中氡的本底值是低的,這解釋了石灰?guī)r地區(qū)的洞穴、地下水中的222Rn活度都比較低的原因.其次,廣西巖溶地區(qū)處于地質(zhì)構(gòu)造相對比較穩(wěn)定的地區(qū),通過構(gòu)造活動釋放的氡氣很少.
盡管石灰?guī)r巖石的氡背景值比較低,但土壤的氡活度卻顯著高于洞穴和地下水中的氡.這種富集可能是由于放射性核素在石灰石風化過程中釋放,然后在土壤中的粘土礦物、鐵氧化物和有機物中累積而引起的[18].由于226Ra主要聚集于礫石表面,且226Rn有很高的活度,因此土壤空氣比石灰?guī)r中存貯的水的222Rn高.巖溶含水層淺層非飽和帶中CO2和222Rn的相似濃度模式也表明,222Rn與CO2一樣,主要來自土壤[19].
丫吉試驗場、甑皮巖和靈水的地質(zhì)背景和地質(zhì)構(gòu)造相似,但地下水中的222Rn卻有明顯的差異.這表明不同的巖溶水系統(tǒng)中,地下水中222Rn的活度與地下水的滯留時間、不同地下水組分的混合和氡運移的距離等有關(guān).丫吉試驗場位于峰叢洼地和峰林平原交界處,石灰?guī)r質(zhì)純,土壤淺薄,人類活動干擾程度小.其流域面積僅1km2,巖溶管道大且長度短,S31泉對降雨的響應非常迅速[20].示蹤試驗顯示S31以巖溶管道為主的徑流地下水的運移速度為74~6583m/ d.甑皮巖為峰林平原的水文地質(zhì)單元,巖溶大管道不發(fā)育,以網(wǎng)絡狀裂隙為主,且土壤覆蓋層厚,主徑流帶地下水的運移速度為31~42m/d.甑皮巖地下水中222Rn顯著高于丫吉試驗場,除與來自土壤的氡有關(guān)外,可能還與有機質(zhì)的豐富程度有關(guān).
丫吉和甑皮巖含水系統(tǒng),根據(jù)222Rn在不同環(huán)境中的活度差異,結(jié)合電導率、CO2等常規(guī)監(jiān)測指標,可以用于指示地下水的運移路徑、不同徑流組分的混合程度等信息,是開展巖溶水文地質(zhì)學技術(shù)方法研究的有益探索.而靈水這樣的大型巖溶泉系統(tǒng)(流域面積697km2),地下水補給來源遠,埋深大.泉口地下水的222Rn與河流差別明顯,可利用不同端元222Rn的差別,計算地下水-地表水相互作用的量和程度.如Ellins等[3]利用222Rn計算了波多黎各某河流地下水和地表水的交換量,發(fā)現(xiàn)在某段面,地下水補給量為1.2m3/s,而河流漏失量為0.5m3/s.但難點在于建立精確的質(zhì)量平衡方程以及經(jīng)驗公式中各種參數(shù)的估算.
4.1 丫吉試驗場硝鹽洞洞內(nèi)的222Rn活度為245~430Bq/m3.與桂林其它類似地質(zhì)條件的洞穴氡的活度范圍一致.
4.2 山坡土壤222Rn的平均值為1772.5~11550Bq/ m3,比桂林市土壤氡背景值高出2.45倍.局部小地質(zhì)構(gòu)造(如斷層、蓄水構(gòu)造等)是巖溶地區(qū)局部高氡異常的主要原因.土壤中粘土礦物、鐵氧化物和有機物也影響222Rn的活度.
4.3 丫吉、甑皮巖和靈水的地質(zhì)背景和地質(zhì)構(gòu)造相似,但地下水中的222Rn卻有明顯的差異.說明不同的巖溶水系統(tǒng)中,地下水中222Rn的活度與地下水的滯留時間、不同地下水組分的混合和222Rn的運移距離等有關(guān).
4.4 對于靈水這樣的大型巖溶水系統(tǒng),如地下水和河流有水文交換,可利用地下水和河流顯著的222Rn活度的性質(zhì),開展地下水-地表水相互作用方面的研究.
4.5 本研究試驗了RAD-7連續(xù)測氡儀的RAD H2O配件、RAD AQUA配件和RAD Big Bottle System配件分別在測量地下水中222Rn的活度,發(fā)現(xiàn)不同的配件適用于不同的巖溶水環(huán)境.基于廣西巖溶地下水中222Rn活度普遍較低的特點,建議使用RAD Big Bottle System配件為最佳.RAD AQUA系統(tǒng)在連續(xù)抽取地下水的過程中,會導致管道水和裂隙水的交換和匯集,致使測試結(jié)果有隨時間不斷上升的趨勢.
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感謝蒲俊兵、李建鴻同志在RAD-7儀器設(shè)備使用上的大力支持!感謝劉凡和王奇崗在野外工作的幫助!
Characteristic of radon in typical karst water systems and its indicating significance in Guangxi, China.
GUO Fang*, WEI Li-qiong, JIANG Guang-hui
(Key Laboratory of Karst Dynamics, Ministry of Natural Resources/Guangxi Zhuang Autonomous Region, Institute of Karst Geology,Chinese Academy of Geological Sciences, Guilin, 541004, China)., 2021,41(9):4294~4299
The radioactive isotope radon originates from decay of uranium in the stratum.222Rn has a half-life of 3.82 days, and the activity of222Rn has significant difference in groundwater and surface water. The application of222Rn in understanding hydrological process grows quickly in recent years, while it has less study in karst environment. Three karst water systems in Guangxi were taken as examples to study the characteristic of222Rn in karst environment and its indicating meaning. It was found that the activity of222Rn was less than 500Bq/m3in the upper aeration zone, while it had local anomaly high in unsaturated zone, which is related to local geological structure. In saturation zone, the residence time of groundwater, the mixing proportion of different groundwater components, and the length of the radon transport along the flow paths causes the different of222Rn activity. In general,222Rn in karst conduit media is higher than that in fissure media, and222Rn in thick soil covering layer is higher than that in thin soil covering. In the discharge zone of big karst water systems, groundwater usually flows to river, and sometimes river can flow back into the spring outlet. Because the significant difference between222Rn in groundwater and surface water,222Rn might be an ideal tracer of quantifying groundwater-surface water interaction.
karst environment;222Rn;groundwater;hydrological process;GW-SW interaction
X523
A
1000-6923(2021)09-4294-06
郭 芳(1978-),女,廣西百色人,研究員,博士,主要從事巖溶水文地質(zhì)和環(huán)境地質(zhì)研究.
2021-02-06
國家重點研發(fā)計劃專題(2019YFC0507502-05);國家自然科學基金(41977168;41772269);廣西創(chuàng)新驅(qū)動發(fā)展專項課題(桂科AA20161004-1)
* 責任作者, 研究員, gfkarst@126.com