杜云武，鄧曉欽，王 茜，王 亮，曾 奕

(四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心站，成都 610031)

1982年，中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院(核動(dòng)力院)核基地建成高通試驗(yàn)堆(HFETR)和岷江試驗(yàn)堆(MJTR)，其最大功率分別為125 MW、5 MW，最高中子注量率分別為6×1014、8×1013(s·cm2)-1。核基地還建成高通量工程試驗(yàn)堆臨界裝置(HFETRC)、核材料與燃料元件實(shí)驗(yàn)室(MFEI)等核設(shè)施以及131I、60Co等放射性同位素生產(chǎn)設(shè)施。核基地已成為我國(guó)放射性核素生產(chǎn)的研究堆基地之一，進(jìn)口高活度濃度60Co生產(chǎn)放射源，利用堆照TeO2靶干法蒸餾生產(chǎn)131I、59Co(n,γ)反應(yīng)輻照生產(chǎn)60Co。在研究堆運(yùn)行過程中235U裂變反應(yīng)產(chǎn)生137Cs、131I等。這些放射性核素通過氣態(tài)和液態(tài)流出物向外釋放到周圍環(huán)境。核基地周圍公眾受到60Co、131I、137Cs的輻射照射，因此60Co、131I、137Cs的環(huán)境輻射影響受到重視，環(huán)境中60Co、131I、137Cs的監(jiān)測(cè)是核基地輻射環(huán)境監(jiān)督監(jiān)測(cè)的重要內(nèi)容之一，其所致周圍公眾輻射劑量是核基地輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)的重要內(nèi)容之一。

1 監(jiān)測(cè)方法

1.1 監(jiān)測(cè)方案

參照《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[1]中核設(shè)施環(huán)境監(jiān)測(cè)方案對(duì)空氣氣溶膠和沉降物監(jiān)測(cè)布點(diǎn)原則的要求，空氣氣溶膠和沉降物采樣點(diǎn)為氣態(tài)流出物排放點(diǎn)下風(fēng)向的環(huán)境敏感點(diǎn)和最大落地點(diǎn)。核基地主導(dǎo)風(fēng)向是SSW，故選取下風(fēng)向處距離核基地5 km范圍內(nèi)的綜合樓、南壩工會(huì)、木城水廠為環(huán)境監(jiān)測(cè)點(diǎn)，監(jiān)測(cè)項(xiàng)目為7Be、60Co、131I、137Cs、40K，監(jiān)測(cè)頻次為每季度1次。詳細(xì)監(jiān)測(cè)方案列于表1。

1.2 儀器設(shè)備

BE6530高純鍺伽馬能譜分析儀，能量范圍3 keV～3 MeV，分辨率1.88 keV(60Co，1 332.5 keV)，本底0.854 cps(每秒計(jì)數(shù))(18.3 keV～2 067.9 keV)。

1.3 分析方法

空氣氣溶膠中7Be、60Co、131I、137Cs、40K監(jiān)測(cè)方法《空氣中放射性核素的γ能譜分析方法》(WS/T184—2017)，空氣氣溶膠采樣采用大流量采樣器，調(diào)節(jié)流量為1 200 L/min，連續(xù)采樣60 h左右，每次采樣累積體積10 000 m3以上，記錄采樣時(shí)間、采樣流量、采樣體積、溫度、大氣壓等。實(shí)驗(yàn)室采用20 MPa壓樣器，制成半徑為69 mm的薄氣溶膠濾膜樣品。

表1 核基地外圍空氣7Be、60Co、131I、137Cs、40K監(jiān)測(cè)方案[1]Tab.1 Monitoring scheme of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs and 40K in air around nuclear base[1]

沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K監(jiān)測(cè)方法參考《高純鍺γ能譜分析通用方法》(GB 11713—2015)，沉降物采用收集面積0.37 m2的容器收集，采樣時(shí)間連續(xù)收集1個(gè)季度，將樣品加熱濃縮、烘干，再將粉末鋪設(shè)在直徑69 mm的塑料盒并密封，制成待測(cè)樣品。

2 監(jiān)測(cè)結(jié)果

在核基地周圍采集了空氣氣溶膠樣品共36個(gè)樣，測(cè)量結(jié)果列于表2。由表2可以看出：綜合樓空氣氣溶膠中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度濃度均值分別為2 807、633.3、94.49、2.98、71.9 μBq/m3，南壩工會(huì)空氣氣溶膠中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度濃度均值分別為3 170、29.41、20.89、1.75、62.4 μBq/m3，木城水廠空氣氣溶膠中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度濃度均值分別為3 148、8.45、8.29、1.73、82.9 μBq/m3。空氣中氣溶膠中60Co、131I、137Cs的活度濃度隨著距離核基地越遠(yuǎn)數(shù)值呈下降趨勢(shì)，說明核基地產(chǎn)生的60Co、131I、137Cs通過核基地125 m高的煙囪向外排放，隨后通過大氣湍流彌散稀釋。而各監(jiān)測(cè)點(diǎn)空氣氣溶膠中7Be、40K的活度濃度基本上處于同一水平，與監(jiān)測(cè)采樣點(diǎn)位距離核基地的遠(yuǎn)近無關(guān)。

表2 空氣氣溶膠樣品中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度濃度Tab.2 Activity concentration of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs, 40K in air aerosol sample

在核基地周圍采集了沉降物樣品共36個(gè)，測(cè)量結(jié)果列于表3。由表3可以看出：綜合樓沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K日沉降量均值分別為6 822、5.63、1.10、1.23、226 mBq/(m2·d)，南壩工會(huì)沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K日沉降量均值分別為7 158、6.61、1.01、1.02 、211 mBq/(m2·d)，木城水廠沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K日沉降量均值分別為5 327、4.20、1.17、1.91、187 mBq/(m2·d)。沉降物因收集時(shí)間長(zhǎng)受周邊交通環(huán)境和生產(chǎn)生活活動(dòng)影響較大，綜合樓、南壩工會(huì)和木城水廠周邊地面沉降物再懸浮擴(kuò)散沉降情況各異，掩飾了沉降物中60Co、131I、137Cs的日沉降量隨著距離核基地越遠(yuǎn)數(shù)值呈下降趨勢(shì)，可以看出南壩工會(huì)沉降物監(jiān)測(cè)點(diǎn)周邊交通、生產(chǎn)活動(dòng)強(qiáng)度較大。而各取樣點(diǎn)空氣沉降物中7Be、40K的日沉降量大致處于同一水平，與監(jiān)測(cè)采樣點(diǎn)位距離核基地的遠(yuǎn)近無關(guān)。

表3 沉降物樣品中7Be、60Co、131I、137Cs、40K的日沉降量Tab.3 Daily deposition of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs, 40K in Fallout sample

核基地外圍環(huán)境空氣氣溶膠60Co、131I、137Cs活度濃度由高到低的順序?yàn)椋壕C合樓>南壩工會(huì)>木城水廠，而沉降物中60Co、131I、137Cs日沉降量基本趨勢(shì)也與氣溶膠一致。

核基地核設(shè)施運(yùn)行產(chǎn)生的60Co、131I、137Cs通過核基地125 m高的煙囪向外排放，隨后通過大氣運(yùn)輸彌散逐漸混合稀釋，同時(shí)地面沉積的60Co、131I、137Cs也會(huì)再懸浮到空氣中。

3 公眾所受7Be、60Co、131I、137Cs、40K輻射劑量估算

3.1 7Be、60Co、131I、137Cs、40K照射途徑和估算參數(shù)

由于7Be、60Co、131I、137Cs、40K 半衰期分別為53.3 d、5.27 a、8.04 d、30.0 a、1.28×109a，其衰變發(fā)出γ射線的能量分別為477.8 keV、1 173(和1 332)keV、364.5 keV、662 keV、1 460 keV。核基地外圍環(huán)境公眾會(huì)受到空氣浸沒、地面沉積外照射和吸入空氣內(nèi)照射。根據(jù)監(jiān)測(cè)內(nèi)容，僅估算7Be、60Co、131I、137Cs、40K通過吸入、浸沒和地面沉積等途徑對(duì)公眾造成的輻射劑量。

各年齡段人員的呼吸率數(shù)據(jù)采用ICRP第71號(hào)出版物《核素?cái)z入致各年齡組公眾成員的劑量——第4部分：吸入劑量系數(shù)》[2]表6中的有關(guān)呼吸率數(shù)據(jù)，具體數(shù)據(jù)列于表4。

各年齡段人員攝入單位活度7Be、60Co、131I、137Cs、

40K核素的待積有效劑量數(shù)據(jù)采用國(guó)標(biāo)(GB 18871—2002)電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)[3]中的公眾成員吸入單位攝入量所致的待積有效劑量，具體數(shù)據(jù)列于表5。

表4 不同年齡組成員的呼吸率典型值[2]Tab.6 Typical respiratory rate of members of different age groups[2]

表5 公眾成員吸入單位攝入量所致的待積有效劑量e(g)[3]Tab.5 Effective dose to be accumulated due to unit intake inhaled by members of the public[3]

公眾經(jīng)空氣浸沒途徑所致全身γ外照射劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)采用“核事故應(yīng)急情況下公眾受照射劑量估算的模式和參數(shù)”(GB/T 17982—2018)[4]中表C.1和參考文獻(xiàn)[5]中表3.1數(shù)據(jù)，具體數(shù)據(jù)列于表6。

公眾經(jīng)地面沉積途徑所致γ外照射劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)采用“核事故應(yīng)急情況下公眾受照射劑量估算的模式和參數(shù)”(GB/T 17982—2018)[4]中表G.1和參考文獻(xiàn)[5]中表3.3數(shù)據(jù)，具體數(shù)據(jù)列于表7。

表6 空氣浸沒途徑所致全身γ外照射劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)[4-5]Tab.6 Dose conversion coefficient of whole body γ external irradiation caused by air immersion[4-5]

表7 地面沉積所致γ外照射劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)[4-5]Tab.7 Dose conversion coefficient of whole body γ external radiation caused by ground surface deposition[4-5]

3.2 放射性核素?cái)z入量計(jì)算模式[3]

公眾因周圍空氣中放射性核素?cái)z入量計(jì)算公式(1)表示：

Ia,inh=CaQa

(1)

式中，Ia,inh為空氣中放射性核素的攝入量，Bq；Ca為空氣中放射性核素的活度濃度，Bq/m3；Qa為空氣的吸入量，m3/a。

3.3 有效劑量計(jì)算模式[3]

3.3.1吸入空氣待積有效劑量

核基地外圍公眾吸入空氣所致待積有效劑量計(jì)算用公式(2)表示：

E(g)j,inh=e(g)j,inhIj,inh

(2)

式中，E(g)j,inh為g年齡組該年內(nèi)吸入放射性核素j的待積有效劑量，Sv；e(g)j,inh為同一期間內(nèi)g年齡組吸入單位攝入量放射性核素j后的待積有效劑量，Sv·Bq-1；Ij,inh為同一期間內(nèi)吸入放射性核素j的攝入量,Bq。

3.3.2浸沒照射劑量當(dāng)量[4]

核基地外圍公眾因浸沒所致全身外照射劑量當(dāng)量計(jì)算用公式(3)表示：

Hpγ=Ca×t×DCFpγ×SFpγ

(3)

式中，Hpγ為該年內(nèi)空氣中核素所致的γ外照射劑量當(dāng)量，希沃特(Sv)；Ca為空氣中放射性核素的活度濃度，Bq/m3；t為公眾受照時(shí)間，s；DCFpγ為劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)，即核素單位時(shí)間積分濃度所致γ外照射劑量，Sv·(Bq·s·m-3)-1；SFpγ為建筑物對(duì)煙羽外照射的屏蔽因子，對(duì)個(gè)人SFpγ取作1。

3.3.3地面沉積照射有效劑量[4,6]

核基地外圍公眾受到地面沉積核素所致γ輻射劑量計(jì)算公式(4)表示：

(4)

W(t)=0.4×e-1.46×10-8t+0.6×e-4.44×10-10t

(5)

式中,Hgγ為地面沉積核素所致有效劑量，Sv；Cg為地面沉積核素表面比活度，Bq·m-2；DCFgγ為劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)，Sv·(Bq·s·m-2)-1；t為公眾受照時(shí)間，s；SFγ為考慮了人員在室內(nèi)居留份額的時(shí)間建筑物屏蔽因子，對(duì)個(gè)人取作1；W(t)為核素物理去除因子(進(jìn)入土壤或風(fēng)蝕等);T為核素半衰期，s。

3.3.4總有效劑量[3]

核基地外圍公眾經(jīng)吸入、浸沒和地面沉積途徑所致總有效劑量用公式(6)表示:

ET=Hpγ+Hgγ+E(g)j,inh

(6)

式中，ET為總的有效劑量；其他參數(shù)同前面描述。

3.4 攝入量與待積有效劑量

核基地周圍5 km范圍綜合樓、南壩工會(huì)和木城水廠附近居民點(diǎn)，結(jié)合吸入、浸沒、地面沉積等途徑參數(shù)，通過攝入量和劑量估算模式計(jì)算，得到核基地附近各采樣點(diǎn)、各年齡組7Be、60Co、131I、137Cs、40K平均年攝入量和所致有效劑量，結(jié)果列于表8、表9。

表8 居民不同年齡組的7Be、60Co、131I、137Cs、40K攝入量及其待積有效劑量Tab.8 Intake of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs, 40K and effective dose to be accumulated in different age groups of residents

表9 居民不同年齡組的7Be、60Co、131I、137Cs、40K γ外照射有效劑量Tab.9 Effective dose of γ external radiation caused by 7Be, 60Co, 131I, 137Cs and40K in different age groups of residents

從表8可以看出，對(duì)于核基地5 km范圍內(nèi)居民來說，離核基地最近的綜合樓附近居民平均每年通過吸入空氣途徑的7Be、60Co、131I、137Cs、40K攝入量最高，成人、青少年、兒童、幼兒、嬰兒總的年攝入量均值分別為29.25、26.48、20.16、11.49、6.79 Bq/a，攝入量順序?yàn)槌扇?青少年>兒童>幼兒>嬰兒，其次是南壩工會(huì)附近居民，離核基地越遠(yuǎn)放射性核素?cái)z入量越小，所致的待積有效劑量也是離核基地最近的綜合樓附近居民最高。表8和表9可以計(jì)算，綜合樓附近居民青少年、兒童、成人、幼兒、嬰兒，經(jīng)吸入、浸沒和地面沉積途徑的60Co、131I、137Cs所致年有效劑量分別為133.58、130.98、128.61、120.20、118.61 nSv/a，其減小趨勢(shì)也與年攝入量一樣，隨著距離的增加而減小。

綜合樓附近居民(青少年組成員)吸入途徑所受人工核素60Co、131I、137Cs和天然核素7Be、40K吸入照射劑量分?jǐn)?shù)如圖1所示，人工核素60Co、131I、137Cs所致劑量分?jǐn)?shù)達(dá)到95.7%。

圖1 人工核素(60Co、131I、137Cs)和天然核素(7Be、40K)吸入照射劑量百分?jǐn)?shù)Fig.1 Inhalation dose fraction of artificial 60Co, 131I,137Cs and natural 7Be, 40K nuclides

綜合樓附近居民(青少年組成員)人工核素60Co、131I、137Cs吸入、浸沒、沉積所致劑量分?jǐn)?shù)如圖2所示，地面沉積途徑所致劑量分?jǐn)?shù)達(dá)到54%，其次是吸入43.7%,浸沒照射分?jǐn)?shù)很小，為2.3%。

圖2 人工核素60Co、131I、137Cs吸入、浸沒、沉積所致劑量百分?jǐn)?shù)Fig.2 Dose fraction caused by inhalation, immersionand deposition of artificial 60Co, 131I and 137Cs nuclides

綜合樓附近居民(青少年組成員)因人工核素60Co、131I、137Cs和天然核素7Be、40K吸入、地面沉積和浸沒所致劑量分?jǐn)?shù)如圖3所示，地面沉積途徑所致劑量分?jǐn)?shù)達(dá)到93.2%，其次是吸入，為6.5%。

圖3 核素60Co、131I、137Cs、 7Be、40K核素吸入、地面沉積和浸沒所致劑量百分?jǐn)?shù)Fig.3 Dose fraction of artificial 60Co, 131I, 137Cs andnatural 7Be, 40K nuclides by inhalation, grounddeposition and immersion

綜合樓附近居民(青少年組成員)因60Co、131I、137Cs所致劑量分?jǐn)?shù)如圖4所示，60Co所致劑量分?jǐn)?shù)達(dá)到95.6%，其次是137Cs，為2.5%，131I為1.9%。

圖4 人工核素 60Co、131I、137Cs所致公眾劑量百分?jǐn)?shù)Fig.4 Public dose fraction caused by60Co, 131I and 137Cs nuclides

核基地環(huán)評(píng)時(shí)，確定的正常運(yùn)行期間總的公眾評(píng)價(jià)劑量目標(biāo)值為每年0.25 mSv。核基地年排放60Co、131I、137Cs導(dǎo)致的年有效劑量最大值發(fā)生在綜合樓附近居民點(diǎn)的青少年組成員，為133.58 nSv/a，不到劑量目標(biāo)值(0.25 mSv)[7]的1‰。

4 結(jié)論

基于2015—2017年核動(dòng)力院核基地外圍空氣中7Be、60Co、131I、137Cs、40K監(jiān)督性監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)以及其環(huán)境對(duì)照點(diǎn)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，對(duì)綜合樓、南壩工會(huì)和木城水廠監(jiān)測(cè)點(diǎn)附近居民組三種途徑的有效劑量進(jìn)行了粗略估算，因其環(huán)境空氣監(jiān)測(cè)對(duì)照點(diǎn)(雅安碧峰峽)中60Co、131I、137Cs監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)均低于探測(cè)限，在計(jì)算有效劑量時(shí)，從保守考慮，未扣除環(huán)境本底貢獻(xiàn)，保守估算結(jié)果表明：

核基地外圍環(huán)境空氣氣溶膠中60Co、131I、137Cs活度濃度總趨勢(shì)隨距離核基地越遠(yuǎn)數(shù)值越小，沉降物中60Co、131I、137Cs日沉降量趨勢(shì)與空氣氣溶膠基本一致，但是受到地面交通、生產(chǎn)生活影響明顯，是由于地面核素再懸浮到空氣中所致。

核基地通過125 m高的煙囪所排放的60Co、131I、137Cs所致附近居民輻射劑量未超過天然核素7Be和40K。

核基地通過125 m高的煙囪所排放60Co、131I、137Cs所致附近居民輻射劑量最大途徑為地面沉積照射，達(dá)到54%，其次為吸入；所致附近居民輻射劑量最大的核素為60Co，達(dá)到95.6%，其次為137Cs。吸入7Be、60Co、131I、137Cs、40K核素平均最大攝入量為29.25 Bq/a，為綜合樓成人組。

盡管核基地核設(shè)施排放少量60Co、131I、137Cs，但是從輻射防護(hù)的角度看，核基地附近綜合樓居民點(diǎn)青少年組成員所受60Co、131I、137Cs的年有效劑量最大為133.58 nSv/a，也只占了核設(shè)施公眾年劑量目標(biāo)值0.25 mSv[7]的不到1‰。因此，在正常運(yùn)行情況下，由核設(shè)施排放60Co、131I、137Cs導(dǎo)致的環(huán)境空氣影響很小，幾乎可以忽略。